KR100362753B1 - 전지제조방법 - Google Patents
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Abstract
박형(薄型) 전지에 있어서, 시트형 양극(2)과 시트형 음극(1)이 세퍼레이터 (3)를 사이에 두고 적층된 전극적층체를 단면 마름모형상의 권심(卷芯)(9)에 권회하고, 장원형으로 압축함으로써 구성된 권회전극소자체를 사용한다.
권회전극소자체에 권회이완이나 권회어긋남이 없이, 균일하고 큰 방전용량을 얻을 수 있고, 우수한 중부하특성, 신뢰성을 발휘하는 박형 전지를 얻을 수 있다.
Description
본 발명은 권회(卷回)전극소자체를 사용하는 전지 제조방법에 관한 것이다.
근년의 전자기술의 눈부신 진보는 전자기기의 소형, 경량화를 차례차례로 실현시키고 있다. 그에 수반하여, 이동용 전원으로서의 전지에 대해서도 점점 소형, 경량 또한 고에너지밀도인 것이 요구되고 있다.
종래, 일반용도의 2차전지로서는, 납전지 , 니켈·카드뮴전지 등의 수용액계 전지가 주류였다. 그러나, 이들 수용액계 전지는 사이클특성은 우수하지만, 전지중량이나 에너지밀도의 점에서는 충분히 만족할 수 있는 것이 아니다.
한편, 근년 리튬이나 리튬합금 또는 탄소재료와 같은 리튬이온의 첨가·비첨가(dope·undope)가 가능한 물질을 음극에 사용하고, 리튬코발트복합산화물 등의 리튬복합산화물을 양극에 사용하는 비수전해액(非水電解液) 2차전지의 연구·개발이 행해지고 있다. 이 비수전해액 2차전지는 고 에너지밀도를 가지고, 자체방전도 적으며, 경량이 라는 등의 이점을 가지는 것에서 주목받고 있다.
그런데, 상기와 같이 전자기기의 분야에 있어서는, 소형 ·경량화가 진행하고 있으며, 이에 대응할 전지로서는, 기기내 공간의 유효한 이용이라는 관점에서 얇은 직사각형 현상의 상자형(box-shaped)이 많아지고 있다.
이와 같은 상자형 전지의 경우, 전극으로서는, 복수의 단책형(短冊形) 양극과 단책형 음극을 세퍼레이터를 사이에 두고 교대로 적층한 적층전극소자를 사용하는 것이 일반적이다.
그러나, 적층전극소자에서는, 그 두께의 최적화가 곤란하다고 알려져 있다.
예를 들면, 단책형 양극, 단책형 음극으로 비교적 두께가 두꺼운 것을 사용하면, 전지 케이싱(casiug) 내에 수용되는 이들의 필요 매수가 적어지므로, 전극구성이 간단하고, 취급은 용이하다. 그 반면, 전극반응면적이 작아지므로 중부하(重員荷)특성이 불충분하게 되어, 급속충전에 부적합하다.
이에 대하여, 단책형 양극, 단책형 음극을 얇게 하면, 전극반응면적이 커지고, 중부하특성은 개선된다. 그러나, 다수매의 얇은 전극을 사용하게 되기 때문에, 전극구성이 복잡해지고, 취급도 매우 번잡해진다.
그래서, 전극구성을 복잡하게 하지 않으면서 전극반응면적을 확보할 수 있는 전극으로서, 기다란 시트형 양극, 시트형 음극을 세퍼레이터를 사이에 두고 적층하고, 다수회 권회함으로써 구성된 권회전극소자체의 이용이 제안되었다. 이 권회전극소자체에서는, 종단면을 보았을 때에 양극, 음극이 다수 적층된 구성이며, 큰 전극반응면적을 얻을 수 있다. 한편, 양극, 음극의 매수로서는 각 1매씩으로 되므로, 구성이 매우 간단하다.
그러나. 이 권회전극소자체를 상자형 전지에 적용하고자 할 경우, 다음과 같은 문제가 발생한다.
즉, 권회전극소자체는 통상 단면이 원형상 또는 타원형상인 권심(卷芯)을 사용하고, 권심에 상기와 같은 전극적층체를 다수회 권회하고, 권회 후, 권심을 권회체로부터 제거하여 제작되지만, 이 권회전극소자체를 상자형 전지에 적용할 경우에는, 다시 그 전지형상에 맛추어, 권회체를 직경방향으로부터 눌러 압축하여 단면형상을 장원형으로 할 필요가 있다.
그러나. 단면이 원형상 또는 타원형상인 권심을 사용하여 권리된 권회체에서는, 압축하여 단면을 장원형으로 한 경우, 그 절곡부 근방에서 내주부에 권회이완이 발생하여, 양극, 음극간의 간극이 비어버린다. 그 결과, 전극반응이 불균일하게 되어, 전지 용량의 저하나 불균일을 초래한다.
그러므로, 귄회된 그대로의 상태가 단면 장원형으로 되도록, 전극적층체의 권회를 평판형의 권심을 사용하여 행하는 것이 일본국 특개평 6(1994)- 96801호 공보에 제안되어 있다. 그러나, 평판형의 권심은 강도(경성)가 부족하여, 권회 도중에 휘어wu, 음극과 양극이 서로 비어져 나오는 권회어긋남이 생긴다. 양극이 음극으로부터 폭 방향으로 비어져 나와서, 음극으로 덮여있지 않은 상태가 되면, 일본국 실개평 2(1990)-150760호 공보에 기재되어 있는 바와 같이, 이것이 용량저하를 야기하는 원인이 된다.
그래서, 본 발명은 이와 같은 종래의 실정을 감안하여 제안된 것이고, 권회전극소 자체에 권회이완이나 권회어긋남이 없이 균일하고 큰 용량을 얻을 수 있으며, 중부하특성, 신뢰성이 우수한 전지 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
전술한 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 전지 제조방법은 서로 교대로 적층 배치되는 적어도 하나의 시트형 양극, 적어도 하나의 시트형 음극 및 적어도 하나의 세퍼레이터를 포함하는 전극적층체를 제공하여, 상기 세퍼레이터를 통해 상기 시트형 양극을 상기 시트형 음극과 접촉시키는 단계; 상기 전극적층체를 단면이 대략 마름모형상인 권심(卷芯)주위에 감아 다층 구조의 권회전극소자체를 형성하는 단계; 상기 권심을 제거하는 단계; 및 상기 권회전극소자체가 장원형의 단면을 갖도록 압축하는 단계를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
또, 상기 권회전극소자체를 케이싱 내에 수납하는 단계와 상기 케이싱을 비수전해액으로 채우는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 전지 제조방법에서는, 전극구조를 복잡하게 하지 않으면서 전극반응 면적을 확보하기 위하여 , 시트형 음극과 시트형 양극을 세퍼레이터를 사이에 두고 적층하고, 이 전극적층체를 다수회 권회하여, 단면이 장원형으로 눌려져 이루어지는 권회전극소자체를 사용한다. 그리고, 특히, 이 단면이 장원형인 와권(洞卷)전극소자체의 권회이완이나 권회어긋남을 방지하기 위하여, 와권전극소자체의 권심으로 단면이 대략 마름모형상인 것을 사용한다.
단면이 대략 다름모형상인 권심에 상기 전극적층체를 권회하면, 단면이 대략 마름모형상인 권심은 강도가 우수하고, 권회 도중에 휘어지지 않으므로 권회어긋남이 생기지 않고 전극적충체가 권리된다. 또, 단면이 대략 마름모형상인 권심에 권회된 전극적증체에는, 마름모꼴의 예각을 따라서 절곡의 성질이 이루어진다. 이와 같은 상태의 전극적층체로부터 권심을 제거하고, 절곡의 성질이 있는 부분이 절곡되도록 누르면, 권회이완이 생기지 않고 단면 장원형으로 압축된다. 이와 같이 권회어긋남이나 권회이완이 생기지 않고 귄회된 권회전극소자체를 사용하는 제조방법에 따른 전지에서는, 균일하고 큰 용량을 얻을 수 있다.
상기 권심의 재질로는, 강도가 우수한 것을 사용하는 것이 바람직하고, 스테인레스등이 적당하다.
또, 권심의 단면형상인 마름모형상은 2개의 대각선 길이가 같지 않은 것, 즉예각을 가지는 것이 바람직하다. 예각을 가지면, 이 예각으로 인해 절곡의 성질이 용이하게 이루어진다. 마름모형상의 2개의 대각선의 최적비율은 이와 같은 성질효과와 권심 강도의 확보의 점으로부터 결정되고, 사용하는 재질과의 균형을 맞추어 적절히 설정하는 것이 바람직하다. 그리고, 마름모형상의 각에는, 전극적층체가 각과 접함으로써 손상되는 것은 방지하기 위하여. 모접기나 원호형의 곡선마무리를 하여도 된다.
이와 같은 단면이 대략 마름모형상인 권심은 단면이 장원형인 권회전극소자체를 사용하는 각종 전지에 적용 가능하다. 예를 들면, 비수전해액 2차전지에서는, 중부하특성을 개선하기 위하여 권회전극소자체가 많이 사용되는데, 이와 같은 비수전해액 2차전지에도 물론 적용할 수 있으며, 큰 효과를 발휘한다.
비수전해액 2차전지에서는, 음극활물질(活物質), 양극활물질로서 다음의 것이 사용된다.
먼저, 음극활물질로서는, 리튬, 리튬합금 외에, 리튬이온의 첨가 ·비첨가가 가능한 재료, 예를 들면 폴리아세틸렌 등의 도전성 폴리머, 코크스 등의 탄소재료를 사용할 수 있다.
양극활물질로서는, 2산화망간, 5산화바나듐과 같은 천이금속화합물, 황화철 등의 천이금속 칼코겐화합물, 또한 이들과 리튬과의 복합화합물을 사용할 수 있다.
시트형 음극, 시트형 양극은 이들 음극활물질, 양극활물질에 각각 결합재 및 필요에 따라서 도전재를 혼합하고, 또한 분산제로 분산시켜서 전극합제 슬러리 (slurry)를 조제하고, 이것을 시트형의 집전체 상에 도포, 건조, 압축형성함으로써제작된다.
단면이 장원형인 와권형 전극소자체는 이들 시트형 음극과 시트형 양극을 세퍼레이터를 사이에 두고 적출하고, 권회, 압축함으로써 얻어지지만, 이 때 권심으로서 전술한 단면이 대략 마름모형상인 것을 사용하면, 권리이완이나 권회어긋남이 생기지 않고 비수전해액 2자전지용의 권회전극소자체를 얻을 수 있다.
그리고 비수전해액 2차전지의 전해액으로서는, 통상 사용되고 있는 것이 모두 사용가능하다.
예를 들면, 유기용매로서는, 프로필렌카보네이트, 에틸렌카보네이트, 디에틸카보네이트, 디메틸카보네이트, 메틸에틸카보네이트. 1,2- 디메톡시에탄, 1,2- 디에톡시에탄, γ - 부티로락톤, 테트라히드로푸란, 1,3- 디옥소란, 4- 메틸- 1,3- 디옥소란, 디에틸에테르, 술포란, 메틸술포란, 아세트니트릴, 프로피오니트릴 등이 단독 또는 2종류 이상이 혼합되어 사용된다.
또, 전해질에는, LiClO4, LiAsF6, LiPF6, LiBF4, LiB(C6H5)4, LiCl, LiBr, CH3SO3Li, CF3SO3Li 등을 들 수 있다.
전지에 있어서, 시트형 양극과 시트형 음극을 세퍼레이터를 사이에 두고 적층한 전극적층체를 단면이 대략 마름모형상인 권심에 권회하고, 단면이 장원형이 되도록 압축함으로써 구성된 권회전극소자체를 사용하면, 전극구성을 복잡하게 하지 않으면서 전극 반응면적이 확보된다.
또, 특히 권심으로 단면이 대략 마름모형상인 권심을 사용하면, 단면이 대략마름모형상인 권심은 강도가 우수하고, 권회 도중에 휘어지지 않으므로 권회어긋남이 생기지 않고 전극적층체가 권회된다. 또, 단면이 대략 마름모형상인 권심에 권회된 전극적층체에는 마름모꼴의 예각을 따라 절곡의 성질이 이루어지므로, 절곡의 성질이 있는 부분이 절곡되노록 누르면 권회이완이 생기지 않고 단면이 장원형인 권회전극소자체를 얻을 수 있다.
이와 같이 권회어긋남이나 권회이완이 생기지 않고 권회된 권회전극소자체를 사용하는 전지에서는 균일하고 큰 용량을 얻을 수 있다.
다음에, 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 실험결과에 따라서 설명한다.
본 실시예에서 제작한 상자형 전지를 제1도에 나타낸다. 이와 같은 상자형 전지를 다음과 같이 하여 제작하였다.
먼저 , 음극(1)은 다음과 같이 하여 제작하였다.
출발원료로서 석유피치를 사용하고, 이것에 산소를 함유하는 작용기를 10∼20 중량% 도입(이른바 산소가교)한 후, 불활성가스기류중, 온도 1000℃로 소성하여, 유리상태에 가까운 성질을 가진 탄소질재료를 얻었다. 이 재료에 대하여, X선 회절측정을 행한 결과, (002)면의 면간격은 3.76 Å이고, 피크노미터법에 의하여 측정한 결과, 진비중(眞比重)은 1.58 g/cm3였다. 이 탄소질재료를 분쇄하여, 평균 입경 10㎛의 탄소재료 분말로 하였다.
이와 같이 하여 얻은 탄소재료분말을 음극활물질(活物質)담지체로 하고, 이것을 90 중량%와, 결합재로서 폴리불화비닐리덴(PVDF) 10 중량%를 혼합하여, 음극합제를 조제하였다. 그리고, 이 응극합제를 용제인 N- 메틸피롤리돈에 분산시켜서 음극합제 슬러리(페이스트상태)로 하였다.
이 음극합제 슬러리를 음극집전체(集電體)가 될 두께 10㎛의 밴드형의 구리박(箔)의 양면에 도포, 건조시킨 후, 압축 성형하여 밴드형 음극(1)을 제작하였다. 그리고, 이 밴드형 음극은 합제 두께를 양면 모두 80㎛로 동일하게 하고. 폭을 41.5mm, 길이를 505mm로 하였다.
양극(2)은 다음과 같이 하여 제작하였다.
탄간리튬 0.5몰과 탄산코발트 1몰을 혼합하고, 공기중, 온도 900℃로 5시간 소성하여 LiCoO2를 얻었다.
이 LiCoO를 양극활물질로 하고, 이것을 91 중량%와, 도전제로서 그라파이트 6 중량% 결합제로서 폴리불화비닐리덴 3 중량%를 혼합하여, 양극합제를 조제하였다. 그리고, 이 양극합제를 N- 메틸피롤리돈에 분산시켜서 양극합제 슬러리 (페이스트상태)로 하였다.
이 양극합제 슬러리를 양극집전체가 될 두께 20㎛의 밴드형의 알루미늄박의 양면에 균일하게 도포, 건조시킨 후, 압축성형하여 밴드형 양극(2)을 제작하였다. 그리고, 밴드형 양극은 합제두께를 양면 모두 80㎛로 동일하게 하고, 폭을 39.5mm, 길이를 490mm로 하였다.
이상과 같이 하여 제작한 밴드형 음극(1)과 밴드형 양극(2)을 두께 30㎛, 폭 44.0mm의 미다공성(微多孔性) 폴리프로필렌필름으로 이루어지는 세피레이터(3)를통하여, 음극, 세퍼레이터, 양극, 세퍼레이터의 순으로 적층하고, 이 전극적층체의 세퍼레이터(3)를 제2도에 나타낸 바와 같이 단면 대략 마름모형상의 권심(券芯)(9)에 고정하여, 다수회 권회(卷回)하였다. 그리고, 권심(9)의 단면형상인 마름모꼴은 2개의 대각선의 길이비 a : b가 1 : 2.5이다. 또, 권심(9)은 이들 중 짧은 쪽의 대각선을 따라 2분할되고, 각 모서리는 원호형의 곡선마무리가 행해져 있다.
이와 같이 권심에 전극적층체를 권회한 후. 최외주에 위치하는 세퍼레이터의 최종단부를 폭 40mm의 접착테이프(4)로 권회체에 고정하였다. 그리고, 권심을 권회제로부터 제거하고, 직경방향으로 누름으로써 단면을 장원형으로 압축하여, 전극소자체를 제작하였다.
이와 같이 하여 제작된 전극소자체를 철제 전지 케이싱(5)에 스프링판(8)과 함께 수납하고, 소자체 상하 양면에 절연판을 배치하였다. 이어서, 알루미늄제 양극리드(6)를 양극집전체로부터 도출하여 전지덮개에, 니켈제 음극리드(7)를 음극집전체로부터 도출하여 전지 케이싱(5)에 용접하고, 전지 케이싱(5)과 전지덮개를 레이저용접에 의하여 고정하였다. 그리고, 전해액주입구로부터 프로프렌카보네이트와 디에틸카보네이트와의 등용량 혼합용매중에, LiPF6를 1몰/ 1의 비율로 용해한 전해액을 주입하고, 전해액주입구를 용접함으로써 전지내의 기밀성을 유지시켰다. 이상의 공정으로, 두께 8mm, 폭 34mm, 높이 48mm의 상자형 비수전해액(非水電解液) 2차전지를 제작하였다.
전극적층체를 권회함에 있어서, 단면형상인 마름모꼴의 2개의 대각선의 길이비가 1 : 1.5이고. 이 중 짧은 쪽의 대각선에 따라서 2분할된 권심을 사용하는 것 이외는 실시예 1과 동일하게 하여 상자형 비수전해액 2차전지를 제작하였다.
전극적층체를 권회함에 있어서, 단면 원형상이고, 그 직경에 따라서 2분할된 권심을 사용하는 것 이외는 실시예 1과 동일하게 하여 상자형 비수전해액 2차전지를 제작하였다.
전극적층체를 권회함에 있어서, 단면 타원형이고, 그 단축에 따라서 2분할된 권심을 사용하는 것 이외는 실시예 1과 동일하게 하여 상자형 비수전해액전지를 제작하였다.
전극적층체를 권회함에 있어서, 평판형이고, 단변방향에 따라서 2분할된 권심을 사용하는 것 이외는 실시예 1과 동일하게 하여 상자형 비수전해액전지를 제작하였다.
이상과 같이 하여 각 합계 50개의 전지를 제작하고, 상한전압 4.2V, 충전전류 0 7A의 조건으로 정전류(定電流)충전을 2.5시간 행한 후, 부하저항 7.5Ω , 종지전압 2.75V의 조건으로 정저항(定低抗)방전을 행하는 충방전사이클을 10회 반복하여, 용량을 조정했다. 10사이클째의 용량분포를 제3도∼제6도에 나타낸다.
제3도 ~ 제6도로부터 명백한 바와 같이, 전극적층제의 권회에 단면이 대략 마름모형상인 권심을 사용한 실시예 1, 실시예 2의 전지는 거의가 870∼875mAh의 방전용량을 가지고 있으며 유량 불균일이 적다. 이것은 제7도에 나타낸 바와 같이, 전극소자체의 절곡부에 권회이완이 생기지 않기 때문이다. 그리고, 약간의 용량 불균일을 활물질충 전량의 불균일에 유래하는 것이고, 문제가 되는 것은 아니다.
이에 대하여 단면이 대략 마름모형상이 아닌 권심을 사용한 비교예 1, 비교예 2의 전지에서는, 용량이 저역측에서 크게 불균일하다. 이것은 제8도에 나타낸 바와 같이, 전극소자체의 권회이완에 의하여 양극, 음극간에 간극이 생겨서 정상적인 전극간반응이 행해지지 않았던 것에 유래한다.
이것으로부터, 전극적층체의 권회에, 단면이 대략 마름모형상인 권심을 사용하는 것은 전극소자체의 권회이완을 방지하고, 권회이완에 의한 용량 불균일을 억제하는 데에 유효한 것을 알았다.
다음에 실시예 1, 실시예 2및 비교예 3에서 제작된 전극군소자체의 권회어긋남(전극 폭 방향에서 양극이 음극으로부터 비어져 나옴)발생상황을 조사하였다. 그 결과를 표 1에 나타낸다
[표 1]
표 l로부터 알 수 있는 바와 같이, 단면이 대략 마름모형상인 권심을 사용하여 권회된 실시예 1 실시예 2의 전극군소자체는 50개중 1개의 소자체에도 권회어긋남이 발생하고 있지 않은 데 대하여, 평판형의 권심을 사용하여 권회된 비교예 3의 전극군소자체는 50개 중 3개의 소자체에 권회어긋남의 발생이 인정되었다. 이 비교예 3의 전극소자체에서 발생하는 권회어긋남은 권회할 때의 권심이 휘는 것이 원인이다.
이것으로부터, 단면이 대략 마름모형상인 권심을 사용하면, 권회이완이나 권회어긋남을 방지할 수 있고, 용량의 불균일이나 저하가 없는 전지를 제조할 수 있음을 알았다.
이상의 설명으로부터도 명백한 바와 같이, 본 발명의 전지에서는, 시트형 양극과 시트형 음극을 세퍼레이터를 사이에 두고 적층된 전극적층체를 단면이 대략 마름모형상인 권심에 권회하고, 단면이 장원형이 되도록 압축함으로써 구성된 권회전극소자체를 사용하므로, 권회전극소자체에 권회이완이나 권회어긋남이 없이, 균일하고 큰 방전용량을 얻을 수 있으며, 우수한 중부하특성, 신뢰성을 획득할 수 있다.
제1도는 본 발명을 적용한 전지의 1 구성예를 나타낸 단면도.
제2도는 권심의 일예를 나타낸 단면도.
제3도는 2개의 대각선의 길이비가 1 : 2.5의 단면이 대략 마름모현상인 권심으로 권회된 권회전극소자체를 사용하는 전지의 용량분포를 나타낸 특성도.
제4도는 2개의 대각선의 길이비가 1 : 1.5의 단면 대략 마름모형상인 권심으로 권회된 권회전극소자체를 사용하는 전지의 용량분포를 나타낸 특성도.
제5도는 단면 원형상의 권심으로 권회된 권회전극소자체를 사용하는 전지의 용량분포를 나타낸 특성도.
제6도는 단면 타원형의 권심으로 권회된 권회전극소자체를 사용하는 전지의 용량분포를 나타낸 특성도.
제7도는 권회이완이 없는 권회전극소자체를 나타낸 요부단면도.
제8도는 권회이완이 있는 권회전극소자체를 나타낸 요부단면도.
※ 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
(1): 음극, (2): 양극, (3): 세퍼레이터. (4): 권심.
Claims (4)
- 교대로 적층되어 배치되는 적어도 하나의 시트형 양극, 적어도 하나의 시트형 음극 및 적어도 하나의 세퍼레이터를 포함하는 전극적층체를 제공하여, 상기 세퍼레이터를 통해 상기 시트형 양극을 상기 시트형 음극과 접촉시키는 단계;상기 전극적층체를 단면이 대략 마름모형상인 권심(卷芯) 주위에 감아 다층 구조의 권회전극소체를 형성하는 단계;상기 권심을 제거하는 단계; 및상기 권회전극소자체가 장원형의 단면을 갖도록 상기 권회전극소자체를 압축하는 단계를 포함하는 전지 제조방법.
- 제1항에 있어서,상기 권회전극소자체를 케이싱 내에 수납하는 단계를 추가로 포함하는 전지 제조방법.
- 제2항에 있어서,상기 케이싱을 전해액으로 채우는 단계를 추가로 포함하는 전지 제조방법.
- 제2항에서 있어서,상기 케이싱을 비수전해액(非水電解液)으로 채우는 단계를 포함하는 전지 제조방법.
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