KR100332461B1 - 열가소성 수지 조성물 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 열가소성 수지 조성물에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 폴리카보네이트계 수지와 폴리프로필렌계 수지 및 이들의 상용화제로서 비스페놀 타입의 에폭시계 수지와 말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리올레핀계 수지를 배합하고, 촉매로서 4차 암모니움염을 배합함으로써, 내충격성 및 인장물성을 향상시킨 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다.
Description
본 발명은 열가소성 수지 조성물에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 폴리카보네이트계 수지와 폴리프로필렌계 수지 및 이들의 상용화제로서 비스페놀 타입의 에폭시계 수지와 말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리올레핀계 수지를 배합하고, 촉매로서 4차 암모니움염을 배합함으로써, 내충격성 및 인장물성을 향상시킨 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다.
폴리카보네이트계 수지는 투명성, 기계적 특성, 치수안정성, 전기적 특성 등이 양호하여 우수한 엔지니어링 플라스틱으로 여러분야에서 사용되고 있다. 그러나, 폴리카보네이트계 수지는 내화학성 및 내수성이 좋지 않으며, 가격도 범용수지에 비해 비싼 문제점이 있다. 반면, 폴리프로필렌계 수지는 다른 수지와 비교하여 가격이 싸며, 가격에 비해 내열성, 내화학성 및 기계적 물성이 우수하여 다양한 분야에서 적용되고 있으나, 치수안정성이 좋지 않으며, 기계적 물성의 한계로 인하여 적용 범위에 제한이 있는 문제점이 있다.
따라서, 종래 이러한 두 수지의 단점을 해결하기 위하여, 두 수지를 브랜드시키는 방법이 시도되었다. 그러나, 폴리카보네이트계 수지와 폴리프로필렌계 수지는 분자구조가 전혀 상이하기 때문에, 상용성이 전혀 없다. 따라서, 그 물성이 기대에 미치지 못하고, 오히려 물성을 급격히 감소시키는 문제점이 있다. 그러므로, 이러한 문제를 극복하기 위하여 말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리프로필렌, 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 블록공중합체, 글리시딜 메타크릴레이트가 그라프트된 폴리프로필렌 등을 상용화제로 사용하려는 시도가 있었다. 그러나 이러한 상용화제들은 물성의 향상에 그 효과가 크지 않으며, 말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리프로필렌의 경우 오히려 충격강도를 저하시켰다(Journal of Applied Polymer Science, Vol. 43, 379-392 (1991)). 더구나 에폭시 그룹이 폴리프로필렌에 그라프트된 형태인 글리시딜 메타크릴레이트가 그라프트된 폴리프로필렌의 경우 국내에서 생산되지도 않고, 입수하는 것도 어려워 상업화하기 어려운 단점이 있다.
이에, 본 발명자들은 폴리카보네이트계 수지와 폴리프로필렌계 수지를 포함하는 열가소성 수지에 있어서 이들의 상용성을 증가시켜 내충격성과 인장물성을 충분히 향상시킬 수 있는 새로운 상용화제를 제공하고자 예의 연구하였으며, 그 결과로서 폴리카보네이트계 수지와는 상용성이 있으나 폴리프로필렌계 수지와는 전혀 상용성이 없는 비스페놀 타입의 에폭시계 수지와 함께 폴리올레핀계 수지와 상용성이 있는 말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리올레핀계 수지를 상용화제로 사용 하고, 반응촉매로서 4차 암모니움염을 배합한다면 상기한 목적을 달성할 수 있음을발견하고 본 발명을 완성하게 되었다.
따라서, 본 발명의 목적은 내충격성 및 인장물성이 향상된 열가소성 수지 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 폴리카보네이트계 수지와 폴리프로필렌계 수지를 포함하는 열가소성 수지 조성물에 있어서의 상용화제로서 비스페놀타입의 에폭시계 수지와 말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리올레핀계 수지를 제공하는 것이다.
본 발명의 상기한 목적 및 다른 목적들은 하기 발명의 구성 및 작용으로부터 명백해질 것이다.
상기한 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에 따른 열가소성 수지 조성물은 폴리카보네이트계 수지와 폴리프로필렌계 수지, 이들의 상용화제로서 비스페놀 타입의 에폭시계 수지과 말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리올레핀계 수지, 및 반응촉매로서 4차 암모니움염을 포함하는 것을 특징으로 한다.
구체적으로, 본 발명에 따른 열가소성 수지 조성물은 하기 (A+B) 100중량부에 대하여
(A) 폴리카보네이트계 수지 20~80중량부;
(B) 폴리프로필렌계 수지 80~20중량부;
(C) 상용화제로서, 비스페놀타입의 에폭시계 수지 1~5중량부와 말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리올레핀계 수지 1~5중량부; 및
(D) 반응촉매로서, 4차 암모니움염 0.1~0.5중량부를 포함함을 특징으로 한다.
본 발명의 열가소성 수지 조성물에 배합되는 폴리카보네이트계 수지는 폴리카보네이트 그룹을 갖는 것으로서 그 종류가 특별히 한정되지 않으며, 예를 들면, 비스페놀 A와 포스겐(phosgen)의 반응에 의해 합성되고, 용융흐름지수가 2~15g/10분(ASTM D-1238법으로 측정)이며, 밀도가 1.200~1.215g/㎤(ASTM D-792법으로 측정)인 폴리카보네이트 수지를 사용할 수 있다.
또한, 본 발명의 열가소성 수지 조성물에 배합되는 폴리프로필렌계 수지 또한, 그 종류가 특별히 한정되지 않으며, 예를 들면, 용융흐름지수가 2~15g/10분(ASTM D-1238법으로 측정)인 폴리프로필렌 수지를 사용할 수 있다.
본 발명에 따른 열가소성 수지 조성물에서 상용화제로서는 비스페놀 타입의 에폭시계 수지와 말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리올레핀계 수지를 사용한다. 즉, 폴리카보네이트계 수지에 대해서는 상용성이 있으나, 폴리올레핀계 수지에 대해서는 상용성이 없는 에폭시계 수지와, 폴리올레핀계 수지에 대해서만 상용성이 있는 말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리올레핀계 수지를 반응시켜 폴리카보네이트계 수지와 폴리프로필렌계 수지에 모두 친화성이 있는 공중합체를 형성, 이를 상용화제로 사용한 것이다. 사용량은 사용화제의 사용량이 너무 많으면, 오히려 기본수지의 물성을 저하시키므로, 각각 1~5중량부의 양으로 사용하는 것이 바람직하다.
한편, 상기 상용화제 중 비스페놀 타입의 에폭시계 수지는 에폭시 그룹을 갖는 것으로서 그 종류가 특별히 한정되지 않으며, 예를 들면 비스페놀 A와 에피클로로하이드린의 반응에 의해 합성되고, ASTM D445-88방법으로 40wt% 메틸에틸케톤 용액에서 25℃ 조건하에 측정한 점도가 2.3mPa.s 이상인 에폭시 수지를 사용한다.
말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리올레핀계 수지는 말레안하이드라이드가 1~5중량%의 양으로 그라프트된 폴리올레핀계 수지로서, 예를 들면, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌 고무 등을 사용한다. 말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리올레핀계 수지에서 그라프트된 말레안하이드라이드의 함량은 1중량% 이하이면, 목적하는 효과를 얻을 수 없고, 5중량%이상의 양으로는 제조가 불가능하기 때문에, 1~5중량%의 양으로 그라프트시키는 것이 바람직하다.
본 발명의 수지 조성물은 상용화제중의 에폭시 그룹와 폴리카보네이트계 수지의 폴리카보네이트 그룹이 반응하여 상용성이 더욱 증대될 수 있도록 4차 암모니움염을 0.1~0.5중량부의 양으로 함유한다.
본 발명에서 사용된 4차 암모니움염으로는, 그 종류가 특별히 한정되지 않으며, 예를 들면, 벤질트리메틸암모니움클로라이드, 테트라부틸암모니움아이오다이드 등이 있다.
이하, 각종 실시예를 통하여 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다.
하기의 실시예 및 비교예에서 채택한 각종 물성 평가 방법은 다음 시험법에 의해 행하였다.
(1) 열변형온도는 ASTM D-648법으로, 1/4×1/2인치 규격의 샘플을 사용하였으며, 추의 무게는 1,253g이었다.
(2) 충격강도는 ASTM D-256법으로, 아이조드 충격시험기를 사용하여 측정하였다.
(3) 인장강도는 ASTM D-638법으로, 30mm/min의 속도로 측정하였다.
(4) 인장신율은 ASTM D-638법으로, 30mm/min의 속도로 측정하였다.
(실시예 1~2 및 비교예 1~2)
하기 표 1에 명시된 성분 및 함량의 조성물을 헨셀믹서로 혼합한 후, 이축압출기내에서 240℃로 용융혼합하여 다이를 통해 스파게티로 토출하였다. 그 다음, 냉각하여 커터로 절단하고 컴파운딩한 칩을 사용하여 220톤 사출성형기에서 수지 온도 240℃로 사출성형하였다.
성형된 수지의 열변형온도, 충격강도, 인장강도 및 인장신율을 상기 물성측정방법으로 측정하고, 그 결과를 표 1에 나타내었다.
(실시예 3 및 비교예 3)
하기 표 1에 명시된 성분 및 함량의 조성물을 사용하여 230℃로 용융혼합한 후, 수지온도 230℃로 사출성형한다는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수지를 성형한 후, 상기 물성측정방법에 따라 물성을 측정하고, 그 결과를 표 1에 나타내었다.
(실시예 4)
하기 표 1에 명시된 성분 및 함량의 조성물을 220℃로 용융혼합한 후, 수지온도 220℃로 사출성형한다는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수지를 성형한 후, 상기 물성측정방법에 따라 물성을 측정하고, 그 결과를 표 1에 나타내었다.
(비교예 4)
상용화제로 말레안하이드라이드가 그라프트된 에틸렌-프로필렌 고무를 사용하고, 4차 암모늄염을 배합하지 않는다는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수지를 성형한 후, 상기 물성측정방법에 따라 물성을 측정하고, 그 결과를 표 1에 나타내었다.
(비교예 5)
상용화제로 말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리프로필렌을 사용하고, 4차 암모늄염을 배합하지 않는다는 것을 한다는 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수지를 성형한 후, 상기 물성측정방법에 따라 물성을 측정하고, 그 결과를 표 1에 나타내었다.
(비교예 6)
상용화제로 비스페놀 타입의 에폭시 수지만을 사용하고, 4차 암모늄염을 배합하지 않는다는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수지를 성형한 후, 상기 물성측정방법에 따라 물성을 측정하고, 그 결과를 표 1에 나타내었다.
(비교예 7)
상용화제로 말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리프로필렌만을 사용한다는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수지를 성형한 후, 상기 물성측정방법에 따라 물성을 측정하고, 그 결과를 표 1에 나타내었다.
| 실시예 | 비교예 | |||||||||||
| 1 | 2 | 3 | 4 | 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 | ||
| 수지조성(중량부) | PC | 70 | 70 | 50 | 30 | 70 | 50 | 30 | 70 | 70 | 70 | 70 |
| PP | 30 | 30 | 50 | 70 | 30 | 50 | 70 | 30 | 30 | 30 | 30 | |
| 상용화제 | 에폭시 수지 | 3 | 3 | 3 | 3 | - | - | - | - | - | 3 | - |
| M-PP | 3 | - | - | - | - | - | - | - | 3 | - | 3 | |
| M-EP | - | 3 | 3 | 3 | - | - | - | 3 | - | - | - | |
| 4차 암모니움염 | 0.3 | 0.3 | 0.3 | 0.3 | - | - | - | - | - | - | 0.3 | |
| 열변형온도(℃, 1.8Mpa) | 116 | 115 | - | - | 114 | - | - | 115 | 116 | - | - | |
| 충격강도(㎏f m/m) | 28.4 | 30.3 | 23.3 | 15.4 | 27.2 | 12.1 | 8.9 | 32.4 | 25.4 | 10.0 | 24.0 | |
| 인장강도(㎏f/㎟) | 4.04 | 3.95 | 3.60 | 3.10 | 3.81 | 3.40 | 2.93 | 3.85 | 3.95 | 3.65 | 3.85 | |
| 인장신율(%) | 15.6 | 18.3 | 28.6 | 60.3 | 13.8 | 25.3 | 50.5 | 13.4 | 14.4 | 5.3 | 12.8 | |
| * PC: 폴리카보네이트, 용융흐름지수 12g/10분(300℃, 1.2kg), 밀도 1.2g/㎤* PP: 폴리프로필렌, 용융흐름지수 4g/10분(230℃, 2.16kg)* M-PP: 말레안하이드라이드가 1중량%의 양으로 그라프트된 폴리프로필렌* M-EP: 말레안하이드라이드가 1중량%의 양으로 그라프트된 에틸렌-프로필렌 고무* 4차 암모니움염: 벤질트리메틸 암모니움 클로라이드 |
이상에서 설명한 바와 같이, 폴리카보네이트계 수지와 폴리프로필렌계 수지를 기본수지로 하는 열가소성 수지 조성물에 있어서, 비스페놀 타입의 에폭시계 수지와, 말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리올레핀계 수지를 상용화제로 사용하고, 4차 암모니움염을 반응촉매로서 사용하는 경우, 내충격성 및 인장물성이 향상된다.
Claims (3)
- 열가소성 수지 조성물에 있어서, 하기 (A+B) 100중량부에 대하여(A) 폴리카보네이트계 수지 20~80중량부;(B) 폴리프로필렌계 수지 80~20중량부;(C) 상용화제로서, 비스페놀 타입의 에폭시계 수지 1~5중량부와 말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리올레핀계 수지 1~5중량부; 및(D) 반응촉매로서, 4차 암모니움염 0.1~0.5중량부를 포함함을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서, 상기 말레안하이드라이드가 그라프트된 폴리올레핀계 수지는 말레안하이드라이드가 1~5중량%의 양으로 그라프트된 폴리프로필렌 또는 에틸렌-프로필렌 고무임을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서, 상기 4차 암모니움염은 벤질트리메틸암모니움클로라이드 또는 테트라부틸암모니움아이오다이드 임을 특징으로 하는 조성물.
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| US5847041A (en) * | 1994-03-16 | 1998-12-08 | Kawasaki Steel Corporation | Polycarbonate/polyolefin based resin compositions and their production processes and uses |
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