KR100315119B1 - 리튬 폴리머 전지의 제조방법 - Google Patents

리튬 폴리머 전지의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 리튬 폴리머 전지의 제조방법에 관한 것으로서, 집전체 상에 활물질 층이 형성된 캐소드와 애노드를 제조하는 단계; 폴리비닐리렌플루오라이드로 이루어지며, 공극률이 5 내지 70%인 분리막 4장을 제조하는 단계; 상기 4장의 분리막을 적층한 후에 길이 방향의 양 측부를 밀봉하여 3개의 분리된 공간을 형성하는 단계; 상기 3개의 분리된 공간 내에 캐소드, 애노드, 캐소드 순으로 삽입한 후에 압착하여 전극조립체를 형성하는 단계; 및 상기 전극 조립체에 진공 분위기 하에서 전해액을 함침시킨 후 케이스에 삽입하여 밀봉하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 폴리머 전지의 제조방법을 제공한다. 본 발명에 따른 리튬 폴리머 전지의 제조방법에 의하면, 압착 공정을 1회만 실시하면 되므로 생산성이 높아지며, 활물질 조성물에 가소제를 부가할 필요가 없어지므로 리튬 폴리머 전지의 출력 용량 및 수명을 향상시킬 수 있다.

Description

리튬 폴리머 전지의 제조방법 {Method for preparing lithium polymer battery}
본 발명은 리튬 폴리머 전지의 제조방법에 관한 것으로서, 상세하게는 바이셀(bicell) 구조를 가지는 리튬 폴리머 전지의 신규한 제조방법에 관한 것이다.
미국 특허 제 5,587,253호에 개시된 리튬 폴리머 전지는 전지의 고율 특성을높이기 위하여 2개의 캐소드 사이에 1개의 애노드를 위치시키고, 상기 캐소드와 애노드 사이에 각각 분리막을 삽입한 구조를 가지는데, 이러한 구조를 소위 '바이셀(bicell)'이라 한다.
상기와 같은 외측에 2개의 캐소드가 위치하는 바이셀 구조는 고율 방전 특성이 중요시되는 핸드폰 등의 전자 기기에 적용하기 유리하다. 그러나, 이러한 바이셀 구조를 가진 리튬 폴리머 전지를 제조하기 위해서는 캐소드 위에 분리막을 압착(lamination)시킨 후에 다시 그 위에 애노드, 분리막, 캐소드 순으로 압착시켜야 하는 적어도 4번의 압착 공정을 거쳐야 한다. 그러므로 리튬 폴리머 전지의 생산성을 향상 시키기 위해서는 압착 공정을 단순화시킬 필요가 있는 것이다.
또한, 상기 분리막을 형성하는 이온전도성 고분자로 이루어지는데, 가장 많이 사용되는 이온전도성 고분자는 폴리비닐리덴플루오라이드와 헥사플루오로프로필렌의 공중합체이다. 그러나 폴리비닐리덴플루오라이드와 헥사플루오르프로필렌으로 이루어진 분리막은 물성이 연성이어서 분리막과 캐소드 또는 애노드의 압착 공정 시 발생하는 계면 저항이 크고 단락의 위험이 있다. 그래서, 이를 방지하기 위하여 캐소드와 애노드 제조에 사용되는 활물질 조성물 중에 가소제를 첨가하고 있다.
활물질 조성물이라 함은 집전체의 양면에 코팅되어 활물질층을 형성시키기 위한 조성물을 말하는 것으로서, 일반적으로 활물질, 결합제, 도전제, 가소제 및 용매로 이루어져 있다.
미국 특허 제 5,418,091호에서는 가소제로서 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 디에톡시에탄, 디부틸 프탈레이트, 디메톡시에탄,디에틸 카보네이트, 디메톡시에탄, 디프로필 카보네이트 및 이들의 혼합물을 개시하고 있으며, 일반적으로 상기 가소제는 활물질 조성물 중에 약 20 중량% 포함된다.
그러나, 활물질 조성물 중에 가소제를 첨가함으로서 상대적으로 활물질의 함량이 줄어들게 되어 리튬 폴리머 전지의 출력 용량 및 수명이 저하되는 문제점이 있다.
본 발명은, 상기와 같은 종래의 문제점들을 개선하여 전지의 출력 용량, 수명을 향상시킬뿐만 아니라 생산성도 높일 수 있는 새로운 리튬 폴리머 전지의 제조방법을 제공하는 것이다.
도 1은 본 발명의 일시예에 따라 형성된 전극조립체의 사시도이다.
도 2는 도 1의 전극 조립체 2개가 적층되어 케이스 안에 넣어지는 상태를 보여주는 사시도 이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
10, 20, 30, 40...분리막 111, 112...캐소드,
12...애노드, 111a, 112a, 16...캐소드탭,
12a, 19...애노드탭, 14...전극 조립체쌍,
15...케이스, 17...캐소드 단자,
18...애노드 단자.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명은
집전체 상에 활물질 층이 형성된 캐소드와 애노드를 제조하는 단계;
폴리비닐리렌플루오라이드로 이루어지며, 공극률이 5 내지 70%인 분리막 4장을 제조하는 단계;
상기 4장의 분리막을 적층한 후에 길이 방향의 양 측부를 밀봉하여 3개의 분리된 공간을 형성하는 단계;
상기 3개의 분리된 공간 내에 캐소드, 애노드, 캐소드 순으로 삽입한 후에 압착하여 전극조립체를 형성하는 단계; 및
상기 전극 조립체에 진공 분위기 하에서 전해액을 함침시킨 후 케이스에 삽입하여 밀봉하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 폴리머 전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 제조방법에 따른 리튬 폴리머 전지는 상기 전극조립체를 2개 이상 적층하여 제조할 수 있다.
이하, 본 발명에 따른 리튬 폴리머 전지의 제조방법을 상세하게 살펴보기로 한다.
일반적으로, 리튬 폴리머 전지의 제조방법은 활물질 조성물을 집전체에 코팅하여 전극을 제조하는 단계, 분리막을 제조하는 단계, 상기 전극과 분리막을 압착하여 전극조립체를 제조하는 단계, 전해액을 함침하는 단계로 나눌 수 있는데, 이에 따라 설명하겠다.
1. 전극의 제조
전극은, 캐스팅 용매에 결합제를 용해시키고, 이와 별도로 활물질과 도전제를 건식 혼합하여 얻은 혼합물에 상기의 용액을 가하고 균일하게 혼합하여 활물질 조성물을 제조하고, 이를 집전체 상에 캐스팅한 다음 건조시킴으로써 형성된다.
상기 전극 활물질, 도전제, 결합제 및 캐스팅 용매는 본 발명이 속하는 기술분야에서 그 용도로 통상적으로 사용되는 물질을 사용할 수 있다. 예를 들어 캐소드 활물질로는, LiMn2O4, LiNiO2, LiCoO2등을 사용할 수 있고, 애노드 활물질로는 카본, 그래파이트 등을 사용할 수 있다. 또한, 도전제로는 카본블랙 등이 사용되고, 결합제로는 폴리비닐알콜, 메틸 셀룰로오즈, 카르복시메틸 셀룰로오즈, 폴리에틸렌글리콜 및 폴리비닐리덴플루오라이드 등과 같은 불소계 폴리머중에서 선택된하나 이상이 사용되며, 캐스팅 용매로는 N-메틸-2-피롤리돈, 아세톤 또는 그 혼합물을 사용하는데, N-메틸-2-피롤리돈과 아세톤의 10:90 내지 90:10 혼합용매가 많이 사용된다.
또한, 양극 집전체로는 알루미늄으로 이루어진 익스팬디드(expanded) 메탈, 펀치드(punched) 메탈이 사용되고, 음극 집전체로는 구리로 이루어진 익스팬디드(expanded) 메탈, 펀치드(punched) 메탈이 사용된다.
2. 분리막의 제조
분리막은 결합제로 폴리비닐리덴플루오르, 무기충진제, 캐스팅 용매 및 가소제를 포함하는 분리막 형성용 조성물을 지지체 상에 캐스팅하고 건조한 다음 형성된 분리막을 지지체로부터 분리함으로써 제조된다.
상기와 같은 방법으로 분리막을 4장을 제조하고, 이러한 분리막들을 에틸에테르에 함침시켜서 분리막 내의 가소제를 추출하여 공극을 형성한다. 상기 분리막들의 공극률은 5 내지 70%인 것이 바람직하다.
이렇게 공극이 형성된 분리막 4장을 적층하고 분리막들의 길이 방향의 양 측부를 밀봉하여 3개의 분리된 공간을 가진 분리막을 제조한다. 상기와 같이 폴리비닐리덴플루오라이드로 제조된 분리막은 연성이 감소됨에 따라 전극의 압착시 계면 저항이 감소되어 전극을 제조하기 위한 활물질 조성물에 가소제를 부가하지 않아도 된다.
상기 가소제, 무기 충진제 및 캐스팅 용매는 본 발명이 속하는 기술분야에서 그 용도로서 통상 사용되는 물질이라면 특별하게 제한되지 않으며, 예를 들어 가소제로는 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 디에톡시에탄, 디부틸 프탈레이트, 디메톡시에탄, 디에틸 카보네이트, 디메톡시에탄, 디프로필 카보네이트 및 이들의 혼합물을 사용할 수 있고, 무기 충진제로는 실리카와 알루미나 등을 사용할 수 있고, 캐스팅 용매로는 아세톤과 테트라하이드로퓨란을 사용할 수 있다.
3. 전극조립체의 제조
전극조립체는 앞서 제조한 3개의 분리된 공간을 가진 분리막의 중앙 공간에 앞서 제조한 애노드를 삽입하고, 나머진 두 개의 공간에 앞서 제조한 캐소드를 삽입한 후에 가열 및 가압에 의해 압착한다. 가열 및 가압의 방법과 조건은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 잘 알려져 있는 방법 및 조건에 따른다.
본 발명의 따른 제조방법은 압착 공정을 단 1회 실시하여 전극조립체를 제조할 수 있다.
4. 전해액의 함침
리튬 폴리머 전지는 진공 분위기 하에서 비수계 유기용매 및 무기염을 포함하는 전해액을 상기 전극조립체 내의 공극에 주입하고 케이스 넣고 밀봉함으로써 완성된다. 전지의 용량 및 수명 등을 고려하여 2개 이상의 전극조립체를 적층하여 리튬 폴리머 전지를 완성할 수 있다.
상기 전해액에 포함되는 비수계 유기용매와 무기염은 본 발명이 속하는 기술분야에서 그 용도로서 통상 사용되는 것이라면 특별한 제한을 받지 않으며, 구체적으로는 비수계 유기용매로는 프로필렌 카보네이트, 에틸렌 카보네이트, γ-부티로락톤, 1,3-디옥솔란, 디메톡시에탄, 디메틸 카보네이트, 디에틸카보네이트, 테트라하이드로퓨란, 디메틸설폭사이드 및 폴리에틸렌글리콜 디메틸에테르 중에서 선택된 적어도 1종의 용매를 사용할 수 있고, 무기염으로는 용매중에서 해리되어 리튬 이온을 내는 리튬 화합물을 사용할 수 있다. 무기염의 구체적인 예로는 과염소산 리튬(lithium perchlorate, LiClO4), 사불화붕산 리튬(lithium tetrafluoroborate, LiBF4), 육불화인산 리튬(lithium hexafluorophosphate, LiPF6), 삼불화메탄술폰산 리튬(lithium trifluoromethansulfonate, LiCF3SO3) 및 리튬 비스트리플루오로메탄술포닐아미드(lithium bistrifluoromethansulfonylamide. LiN(CF3SO2)2)가 있다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 실시예를 통해 본 발명을 보다 상세히 설명하기로 한다. 다만, 본 발명의 범위가 하기 실시예로 한정되는 것이 아님은 물론이다.
첨부된 도 1은 본 발명의 일시예에 따라 형성된 전극 조립체의 사시도이며, 도 2는 도 1의 전극 조립체 2개가 적층되어 케이스 안에 넣어지는 상태를 보여주는 사시도 이다.
실시예
본 실시예에서는 전극조립체 2개를 적층하여 리튬 폴리머 전지를 제조하였다.
1. 전극 조립체의 제조
캐소드 활물질, 도전체 및 결합제로 각각 LiCoO2(니본 케미칼사로부터 입수가능) 83.5중량%, 카본블랙(MMM 카본사부터 상품명 SUPER-P로 입수가능) 6.5중량% 및 카이나2801(엘프-아토켐사로부터 입수가능) 10중량%를 아세톤 250ml에 균일하게 분산시켜 캐소드활물질 조성물을 형성하고, 이 양극 활물질 조성물을 두께 38㎛의 익스팬디드알루미늄에 캐스팅하고 건조하여 캐소드(111)을 제조하였고, 동일한 방법으로 캐소드(112)를 제조하였다.
상기 캐소드(111, 112)의 전단부를 펀칭하여 도려냄으로써 캐소드탭(111a, 112a)을 형성하였다.
음극 활물질, 도전제, 결합제로 각각 메조카본파이버(페토카사로부터 상품명 MCF로 입수가능) 86.75중량%, 카본블랙(엘프-아토켐사로부터 상품명SUPER-P로 입수가능) 6.5중량% 및 카이나2801(엘프-아토켐사로부터 입수가능) 10중량%를 아세톤 250ml에 균일하게 분산시켜 애노드활물질 조성물을 형성하고, 이 애노드활물질 조성물을 두께 38㎛의 구리 호일 캐스팅하고 건조하여 애노드(12)를 제조하였고, 이 애노드(12)의 전단부를 펀칭하여 도려냄으로써 애노드탭(12a)를 형성하였다.
다음으로, N-메틸-2-피롤리돈 500ml에 폴리닐리덴플루오라이드(상품명: KF-1300, 제조사: elf-atochem) 32g, 디부틸프탈레이트 42g 및 실리카 26g을 부가하고 볼밀을 이용하여 약 하루정도 교반하여 분리막 형성용 조성물을 제조한 후 이 조성물을 닥터 블레이드를 이용하여 지지체 상에 50㎛의 두께로 도포하였다. 다음으로 이를 1시간 동안 열풍건조한 후 지지체로부터 분리하여 분리막을 제조하였다. 동일한 방법으로 분리막을 총 4장(10, 20, 30, 40) 제조하여, 이 분리막을 에틸에테르로 디부틸프탈레이트를 추출하여 공극을 형성시켰다.
상기와 같이 제조된 4장의 분리막을 적층한 후에 분리막의 길이 방향의 양 측면을 밀봉하여 3개의 분리된 공간을 가지는 분리막을 제조하였다.
다음으로 상기 분리막의 공간 중에 중앙에 앞서 제조한 애노드(12)를 애노드탭(12a)가 외부로 돌출되도록 삽입하고, 동일한 방법으로 앞서 제조한 캐소드(111, 112)를 삽입한 후에 압착하여 전극조립체를 제조하였다.
2. 리튬 폴리머 전지의 제조
상술한 바와 동일한 방법으로 전극조립체를 총 두 개 제조하여 이를 에틸렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트 및 디에틸 카보네이트가 3:3:4의 중량비로 혼합된 용매에 LiPF6가 1.3M의 농도로 포함된 전해액(상품명 UBE3A로서 UBE사로부터 입수가능함)에 침지시켜 전극조립체 내로 전해액이 함침되도록 하였다.
상기와 같이 전해액이 함침된 전극조립체 두 개를 적층하고, 캐소드탭들(16)을 캐소드 단자(17)에, 애노드탭들(19)을 애노드 단자(18)에 각가 용접하여 전극조립체의 쌍(14)를 완성하였다, 이 전극조립체쌍(14)을 캐소드 단자(17)과 애노드 단자(18)이 외부로 돌출되도록 케이스(15)에 넣고 밀봉하여 리튬 폴리머 전지를 제조하였다.
상기 실시예에 따라 제조된 리튬 폴리머 전지에 대하여 고율 방전용량 및 수명 특성을 측정하였는데, 종래의 리튬 폴리머 전지와 비하여 향상된 결과를 얻을 수 있었다.
이상 설명된 바와 같이, 본 발명에 따른 리튬 폴리머 전지의 제조방법에 의하면, 압착 공정을 1회만 실시하면 되므로 생산성이 높아지며, 활물질 조성물에 가소제를 부가할 필요가 없어져 상대적으로 활물질의 함량을 증가시킬 수 있으므로 리튬 폴리머 전지의 출력 용량 및 수명을 향상시킬 수 있다.
본 발명은 실시예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 본 발명의 기술분야의 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하단는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의해 정해져야 할 것이다.

Claims (2)

  1. 집전체 상에 활물질 층이 형성된 캐소드와 애노드를 제조하는 단계;
    폴리비닐리렌플루오라이드로 이루어지며, 공극률이 5 내지 70%인 분리막 4장을 제조하는 단계;
    상기 4장의 분리막을 적층한 후에 길이 방향의 양 측부를 밀봉하여 3개의 분리된 공간을 형성하는 단계;
    상기 3개의 분리된 공간 내에 캐소드, 애노드, 캐소드 순으로 삽입한 후에 압착하여 전극조립체를 형성하는 단계; 및
    상기 전극 조립체에 진공 분위기 하에서 전해액을 함침시킨 후 케이스에 삽입하여 밀봉하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 폴리머 전지의 제조 방법.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 전극 조립체를 복수 개로 형성하고, 형성된 전극 조립체들을 적층하여 묶여진 상태에서 상기 전해액을 함침하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 폴리머 전지의 제조방법.
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