KR100312253B1 - 리튬이온전지 및 그의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은, 콤팩트하고 또 전극간에서 단락이 일어나기 힘든 리튬이온전지를 쉽게 제조할 수 있는 리튬이온전지 및 그의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 하는 것이고, 제조방법은 정극(1) 및 부극(2)각각의 적어도 대향면을 덮도록 각각 따로따로의 세퍼레이터(10 및 20)을 고정하는 고정 및 상기 세퍼레이터로 덮은 정극과 부극의 세퍼레이터면 끼리를 겹쳐서 고정하는 공정을 실시하는 것이다. 이와같이, 정극 및 부극의 대향면을 각각 따로따로의 세퍼레이터로 덮고 정극과 부극을 겹처주므로써 어긋남이 생기기 힘들고, 또 어긋나게 겹쳐진 경우에도 양극의 대향면은 세퍼레이터로 덮혀있으므로 전극간에서 단락이 생기기 힘들게 된다.
또, 세퍼레이터의 면적을 전극의 면적보다 크게 할 필요도 없다. 또, 정극과 부극간에 적어도 2매의 세퍼레이터를 갖고, 상기 정극 및 부극과 세퍼레이터간 및 세퍼레이터끼리의 사이에 각각 접착층(3)을 갖는 전극적층체를 구비한 전지이므로 적층체의 복수층을 갖는 적층전극형 전지로해도 콤팩트하고, 또 전극간에서 단락이 생기기 힘들고, 전지용량이 큰 실용적인 리튬이온전지를 용이하게 제조할 수가 있다.
Description
휴대전자기기의 소형·경량화에의 요망은 대단히 크다.
그 실현은 전지의 성능향상에 크게 의존한다.
이에 대응할 여러가지 다양한 전지의 개발, 개량이 진행되어있다.
전지에 요구되고 있는 특성은 고전압, 고에너지밀도, 안정성, 형상의 임의성등이 있다.
리튬이온전지는, 지금까지의 전지중 가장 고전압이고, 고에너지 밀도가 실현되는 것이 기대되는 2차전지이고, 현재도 그 개량이 왕성하게 진행되고있다.
이 리튬이온전지는 그 주요한 구성요소로서 정극판, 부극판과 그 사이에 끼워지는 이온전도층을 갖는다.
현재 실용되고있는 리튬이온전지에서는 정극에는 활물질로서의 리튬코발트 산화물 등의 분말을 집전체에 도포해서 판상으로 한 것, 부극에는 마찬가지로 활물질로서 탄소계재료의 분말을 집전체에 도포해서 판상으로 한 것이 사용되고있다.
이온전도층에 관해서는 폴리플로필렌등 다공질 필름인 세퍼레이터를 끼고, 비수계의 전해액으로 채워져있는 것이 사용되고있다.
현재의 리튬이온 전지에서는 정극-세퍼레이터-부극간의 전기적·기계적접합을 유지하는 방법으로서, 전극과 세퍼레이터액체 접착혼합물로 접합한 구조가 미국특허 제5437692호에 개시되어있다.
또, 집전체와 세퍼레이터와 전극을 일체적으로 라미네이트해 가는 방법이 미국특허 제5456000호에 개시되어있다.
그러나, 상기 어느 종래기술에서도 한장의 세퍼레이터의 양면에 정극과 부극을 배치하는 구성이고, 어긋나게 배치된 경우에는 정극과 부극간에 단락이 생길 위험성이 있었다.
이를 방지하기 위해 세퍼레이터의 면적을 전극의 면적보다 크게 하는 것이 일반적이나, 전지의 콤팩트화에 지장이 되어왔었다.
또, 그 제조공정에서도 한장의 세퍼레이터의 양면에 정극과 부극을 어긋나지않게 맞추어서 배치하는 것은 간단하지가 않았다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해소하기 위해 된 것으로 콤팩트하고, 또 전극간에서 단락이 생기기 힘든 리튬이온전지를 쉽게 제조할 수가 있는 리튬이온전지 및 그 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 하고 있다.
(발명의 개시)
본 발명에 관한 제1의 리튬이온전지의 제조방법은 세퍼레이터를 통해서 정극과 부극을 대향배치한 리튬이온전지의 제조방법에서 상기 정극 및 부극 각각의 적어도 상기 대향면을 덮도록 각각의 세퍼레이터를 고정하는 공정 및 상기 세퍼레이터로 덮은 정극과 부극의 세퍼레이터면 끼리를 겹쳐서 고정하는 공정을 실시하는 것이다.
이와같이, 정극 및 부극의 대향면을 각각 별개의 세퍼레이터로 덮고, 정극과 부극을 겹처주므로 어긋남이 생기기 힘들고, 또 어긋나게 겹쳐저도 양극의 대향면은 세퍼레이터로 덮혀있으므로 전극간에 단락이 생기기 힘들다.
또, 세퍼레이터 면적을 전극의 면적보다 크게 할 필요도 없다.
본 발명에 관한 제2의 리튬이온전지의 제조방법은, 상기 제1의 방법에서 정극 및 부극과 각각의 세퍼레이터는 각각 접착에 의해 고정하는 것이고, 이로써 전극과 세퍼레이터간에서 어긋남이 생기기가 힘들게 된다.
본 발명에 관한 제3의 리튬이온전지의 제조방법은, 상기 제2의 방법에서 정극 및 부극과 각각의 세퍼레이터의 접착은, 불화비닐리덴 또는 비닐알콜의 단독중합체 또는 공중합체를 사용해서 실시하는 것이고, 불화비닐리덴 또는 비닐알콜의 단독중합체 또는 공중합체는 전해액에 용해하기 힘들고 안정하기 때문에 바람직하다.
본 발명에 관한 제4의 리튬이온전지의 제조방법은, 상기 제1의 방법에서 겹쳐진 세퍼레이터면 끼리를 접착하는 것이고, 이로써 세퍼레이터간에서 어긋남이 덜생기게 된다.
본 발명에 관한 제5의 리튬이온전지의 제조방법은 상기 제4의 방법에서 세퍼레이터면끼리의 접착은 다수의 구멍을 갖는 막을 통해서 실시하는 것으로, 구멍부분은 접착되지 않으므로 세퍼레이터의 개공이 모두 접착제로 덮혀 이온전도성에 악영향을 미치는 것을 방지할 수가 있다.
본 발명에 관한 제6의 리튬이온전지의 제조방법은 상기 제4의 방법에서 세퍼레이터면끼리의 접착은 열과 압력을 가함으로써 실시하는 것으로, 접착제가 불필요하므로 제조공정을 간략화할 수가 있다.
본 발명에 관한 제1의 리튬이온전지는 정극과 부극간에 적어도 2개의 세퍼레이터를 갖고, 상기 정극 및 부극과 세퍼레이터간 및 세퍼레이터 끼리의 사이에 각각 접착층을 갖는 전극적층체를 구비한 것이다.
본 발명에 관한 제2의 리튬이온전지는 상기 제1의 전지에서, 전극적층체의 복수층을 구비한 것이다.
본 발명에 관한 제3의 리튬이온전지는 상기 제2의 전지에서, 전극적층체의 복수층이 양면에 세퍼레이터를 접착한 정극 및 부극을 교호로 적층함으로써 형성된 것이다.
본 발명에 관한 제4의 리튬이온전지는 상기 제2의 전지에서, 전극적층체의 복수층이 양면에 세퍼레이터를 접착한 띠모양의 정극 및 부극을 정극과 부극이 교호로 배치되도록 감아올림으로써 형성된 것이다.
이 제1 내지 제4의 리튬이온 전지에 의해 전극적층체를 제작하는데 정극 및부극의 대향면을 각각 따로따로의 세퍼레이터로 덮고, 정극과 부극을 겹쳐줄 수가 있으므로 어긋남이 생기기 힘들고, 또 어긋나서 겹쳐진 경우에도 양극의 대향면은 세퍼레이터로 덮혀있으므로 전극간에서 단락이 생기기 힘들다.
또, 세퍼레이터의 면적을 전극의 면적보다 크게할 필요도 없다.
따라서, 적층체의 복수층을 갖는 적층전극형의 전지로해도 콤팩트하고, 또 전극간에서 단락이 생기기 힘들고, 전지용량이 큰 실용적인 리튬이온전지를 용이하게 제조할 수가 있다.
본 발명은 전해질을 보존하는 세퍼레이터를 끼고, 정극 및 부극이 대향해서 된 리튬이온전지에 관한 것으로, 상세하게는 정극, 부극, 세퍼레이터가 서로 접착된 전지구조의 제조방법에 관한 것이다.
도 1 및 도 2는 본 발명의 한 실시의 형태에 의한 리튬이온전지를 표시하는 주요부단면 모식도이다.
[발명을 실시하기 위한 최량의 형태]
아래에 도면에 따라 본 발명의 실시의 형태를 설명한다.
도 1 및 도 2는 본 발명의 한 실시의 형태에 의한 리튬이온전지를 표시하는 주요부단면 모식도이다.
도 1 및 도 2에서, 1은 정극, 2는 부극, 10은 정극에 고정된 세퍼레이터, 20은 부극에 고정된 세퍼레이터, 3은 접착층이다.
정극(1)과 부극(2)간에 적어도 2개의 세퍼레이터(10)및 (20)을 소유하고, 상기 정극(1) 및 부극(2)와 세퍼레이터(10)및 (20)간 및 세퍼레이터(10)와(20)끼리의사이에 각각 접착층(3)을 갖는 전극적층체의 복수층을 구비하고 있다.
도 1은. 양면에 세퍼레이터(10)를 접착한 정극(1)과 양면에 세퍼레이터(20)를 접착한 부극(2)을 교호로 적층해서 세퍼레이터면 끼리를 접착한 구조이고, 도 2는 양면에 세퍼레이터(10)를 접착한 띠모양의 정극(1)과 양면에 세퍼레이터(20)를 접착한 띠모양의 부극(2)을 정극(1)과 부극(2)가 교호로 배치되도록 감아올려서 세퍼레이터면 끼리를 접착한 구조이다.
본 발명의 한 실시의 형태에 의한 리튬이온전지의 제조방법은, 세퍼레이터를 통해서 정극과 부극을 대향배치한 예 즉 도 1, 도 2에 표시한 바와 같은 리튬이온전지의 제조방법에 있어서, 정극(1) 및 부극(2) 각각의 적어도 대향면을 덮도록 각각 다른 세퍼레이터(10) 및 (20)을 고정하는 공정 및 세퍼레이터(10) 및 (20)으로 덮은 정극(1)과 부극(2)의 세퍼레이터면 끼리 겹쳐서 고정시키는 공정을 실시하는 것이다.
이와같이, 정극(1) 및 부극(2)의 대향면을 각각 별개의 세퍼레이터(10) 및 (20)으로 덮고서 정극(1)과 부극(2)을 겹쳐주므로 어긋남이 생기기 힘들고, 또 밀려 어긋나서 겹쳐진 경우에도 양극의 대향면은 세퍼레이터로 덮혀 있으므로, 전극간에서 단락이 생기기 힘들다.
또, 세퍼레이터의 면적을 전극의 면적보다 크게 할 필요도 없다.
또, 정극 및 부극을 세퍼레이터로 덮는 방법은,전극에 대해 세퍼레이터가 고정되고 정극 및 부극의 활물질의 표면중 적어도 대극에 대향하는 부분이 덮혀 있으면 되고, 한정은 없으나, 세퍼레이터에 의해 포대상태로 포장하는 방법, 전극 양면에서 세퍼레이터로 끼워서 전극 외주부에서 세퍼레이터 끼리를 접착하는 방법등이 있다.
또, 정극 및 부극과 각각의 세퍼레이터가 각각 접착에 의해 고정되어 있으면, 각 전극과 세퍼레이터와의 고정이 보다 견고해진다.
접착하는 방법은 특히 한정된 것은 없으나, 접착에서는 이온전도성이 충분히 확보되어있어 접착면 전면에 접착제 도포얼룩 등 불균일성이 적은 것이 요망된다.
이온전도성이 충분하지 않은 경우나 접착제 도포얼룩이 있는 경우에는, 층방전특성등의 전지특성이 나빠진다.
접착제는 전해액에 용해하지 않는 것이면 각종의 것이 사용가능하다.
한정하는 것은 아니나, 합성고무계수지 폴리비닐알콜을 주체인에 포함하는 수지등의 용제함유형의 접착제, 에폭시수지, 우레탄수지 등의 반응형의 접착제가 사용가능하다.
특히, 불화비닐리덴 또는 비닐알콜의 단독중합체 또는 공중합체는 전해액과 반응하기 어렵고, 안정하므로 바람직하게 사용된다.
불화비닐리덴의 공중합체로는 불화비닐리덴과 예를들면 헥사플루오로프로필렌, 테트라플루오로에틸렌등의 불소계의 모노머화 공중합시킨 것이 있으나 한정되는 것은 아니다.
또, 이 불화비닐리덴 또는 비닐알콜의 단독중합체 또는 공중합체에는 다른 고분자 유기화합물, 저분자 유기화합물, 무기화합물등, 전지특성에 대해 악영향을 주지 않는 것이면 혼합되어 있어도 된다.
세퍼레이터로 표면을 덮은 정극 및 부극을 겹쳐서 적층을 하는 방법은, 부극활물질층과 정극활물질층과 정극활물질층이 대향하도록 배치해서 겹치는 것이다.
도 1에서 표시하는 바와 같은 평판상의 것을 겹친 구조, 도 2에 표시하는 바와 같은 권형구조, 또는 이들의 복합구조로해도 된다.
전극적층체의 한층을 구비한 단층구조의 것이라도 된다.
정극 및 부극을 가능한한 간극을 생기지 않도록 겹쳐주는 것이 필요하다.
세퍼레이터면 끼리를 겹쳐서 고정하는 방법은, 케이스, 밴드, 테이프등을 사용해서 전극을 고정시키는 방법등이 있으나, 겹처진 세퍼레이터면 끼리를 접착하면 세퍼레이터간에서 어긋남이 생기기 힘들고 보다 유효하다.
세퍼레이터의 대향면을 접착하는 방법은, 세퍼레이터 주변부분, 전면 어느경우에도 좋으나, 일반적으로는 세퍼레이터끼리의 접착부분의 이온전도성을 저하하는 일이 많고, 이런 경우에는 접착면적이 5㎟ 이하의 접착부분이 세퍼레이터의 대향면의 전면에 분포해 있는 상태, 또는 이온도전성이 확보되는 접착방법이 사용되고 있거나, 또는 활물질이 존재하는 부분이외의 부분에서 실시되고 있는 것이 바람직하다.
국소적인 이온전도성이 없는 부분이 활물질표면의 연장상에 있는 구성으로하면, 전지특성에 악영향을 주어 바람직하지 않다.
세퍼레이터면의 접착에 의해 세퍼레이터가 갖는 관통공의 전체의 면적에 대한 비율이 작아지는 경우가 많으나, 부친후의 관통공의 전체의 면적에 대한 비율은 적어도 10% 바람직하기는 30% 이상인 것이 바람직하다.
또, 세퍼레이터면 끼리의 접착은 복수의 구멍을 갖는 막을 통해서 실시하면, 구멍부분은 접착되지 않으므로, 세퍼레이터의 개공이 모두 접착제로 덮혀서 이온전도성에 악영향을 미치는 것이 방지된다.
사용되는 막은 표면이 세퍼레이터면과 접촉이 가능하고, 전해액에 대해 용해하지 않는 것이라야 한다.
폴리프로필렌, 폴리에틸렌등의 열가소성수지나, 열가교성수지로 된 다공막, 망등이 사용 가능하다.
또, 세퍼레이터면 끼리의 접착은 열 및 압력을 가함으로써 실시하게 되면, 접착제가 필요치 않으므로 제조공정을 간략화할 수 있다.
접착면은 세퍼레이터주변부만 전면 어느 경우라도 무방하다.
열 및 압력을 가하는 수단은 특히 한정은 없으나, 프레스, 롤에 의한 것이 이용가능하다.
이 경우의 열은 50℃ 내지 120℃ 의 범위가 바람직하고, 50℃ 보다 적을때는 접착은 곤란하고, 120℃를 초과하면 세퍼레이터가 손상을 받게되어 바람직하지 않다.
압력의 적정치는 온도에 의존하는 것이나, 5kg중/㎠내지 150kg중/㎠의 범위이고, 접착면에서의 얼룩이 가능한한 적은 것이 바람직하다.
압력이 너무 작은 경우는 세퍼레이터끼리의 접촉이 충분히 이루어지지 않고, 양호한 접착이 안된다.
역으로 너무 큰 경우에는 세퍼레이터의 다공질구조가 파괴되어 전지로서의기능이 손상되므로 바람직하지않다.
또, 세퍼레이터는 절연성의 다공막, 망, 부직포등으로 충분한 강도가 있으면 어느 것이라도 사용가능하다.
특히, 한정하는 것은 아니나, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌등으로 된 다공질막의 사용이 접착성, 안전성의 확보의 관점에서 바람직하다.
이온전도성을 확보하기 위해, 관통공을 갖일 필요가 있으나 관통공의 전체의 면적에 대한 비율은 적어도 10% 바람직하기는 30% 이상 있는 것이 바람직하다.
또, 전극은 예를들면 활물질을 집전체상에 도착한 것이 사용된다.
활물질은 정극에서는, 예를들면 코발트, 망강, 니켈등의 천이금속산화물, 칼코겐화합물 또는 이들의 복합화합물, 각종의 첨가원소를 갖는 것이 한정되는 일 없이 사용가능하다.
부극에서는 탄소질재료가 바람직하게 사용되나 본 발명의 전지에서는 화학적특성에 관계없이 사용할수가 있다.
이들 활물질의 형상은 입상의 것이 사용된다.
입경은 0.3㎛ 내지 20㎛ 의 것이 사용가능하다.
특히 바람직하게는 1㎛ 내지 5㎛ 의 것이다.
입경이 너무 작을때는 접착시의 접착제에 의한 활물질표면의 피복면적이 너무 커져 층방전시의 리튬이온의 도프, 탈도프가 효율좋게 되지않고, 전지특성이 저하해 버린다.
입경이 너무크면, 박막화가 용이하지않고, 또 층전밀도가 저하하기 때문에바람직하지 않다.
집전체는 전지내에서 안정된 금속이면 사용가능하나, 정극에서는 알루미늄, 부극에서는 동이 바람직하게 사용된다.
집전체의 형상은 박, 망상, 엑스펜드메탈 등 어느 것이라도 사용이 가능하다.
또, 정극과 부극에서 사용하는 세퍼레이터의 종류를 틀려도 되고, 예를들면 한쪽을 강도가 크고 또 관통공의 공경이 큰 것, 다른쪽을 승온시의 용융성이 우수한 것으로 함으로써 가압 및 가열에 의한 접착을 쉽게 할 수 있고, 또 기계적강도 및 이온전도성을 확보할 수 있다.
아래에, 본 발명의 리튬이온전지의 실시예에 대해 더욱 상세하게 설명하나, 물론 이들에 의해 본 발명이 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
(정극의 제작)
LiCoO2를 87중량%, 흑연분(론자(주)제. 상품명: KS-6)을 8중량%, 바인더수지로서 폴리불화 비닐리덴(구레하 카가꾸코교(주)제, 상품명: KF1100)을 5중량%로 조정한 정극활물질 페이스트를 집전체가 되는 두께 20㎛의 알루미박상에 덕터브레이드 법으로 두께 약 100㎛으로 도포해서 정극을 제작하였다.
(부극의 제작)
메소페이즈마이크로비즈카본(오사카가스(주)제)를 95중량%, 바인더로서 폴리불화비닐리덴(구레하카구꾸코교(주)제, 상품명: KF1100)을 5중량%로 조정한 부극활물질 페이스트를 집전체가 되는 두께 12㎛의 동박상에 닥터브레이드 법으로 두께 약 100㎛으로 도포해서 부극을 제작하였다.
(전지의 제작)
정극 및 부극을 5㎝ x 4㎝의 장방형으로 절단해서, 집전용단자를 부착하였다.
세퍼레이터(훽스트 세라니즈(주)제, 상품명: 셀가드 #2400)을 11cm x 5cm로 절단해서 반으로 접어 전극을 끼워, 단부를 접착제(스미토모스리엠(주)제, 상품명 Scotch-Grip4693)으로 접착하였다.
그후, 양전극을 겹쳐서 통형으로 가공한 알루미라미네이트 필름에 삽입해서 고정해서 충분히 건조한후, 여기에 에틸렌카보네이트(간토카가꾸(주)제)와 1.2 디메톡시에탄(와코준야쿠코교(주)제)의 혼합용매(몰비로 1:1)에 6불화 린산리튬(도쿄카세이코교(주)제)를 1.0㏖/d㎥의 농도로 용해시킨 전해액을 주입후, 알루미라미네이트 필름을 봉함해서 전지를 완성시켰다.
제작한 전지의 전지특성을 중량에너지밀도로 80wh/kg가 얻어졌다.
전류치 C/2로 200회의 층방전을 한후에도, 충전용량은 초기의 90%로 높은 값이 유지되었다.
실시예 2
5㎝ x 4㎝의 장방형으로 절단하고, 접착제(스미토모스리엠(주)제, 상품명: Scotch-Grip 4693)을 희석해서 스프레이로 소량도포한 세퍼레이터(훽스트세라니즈(주)제, 상품명: 셀가드 #2400)를 실시예 1과 같은 정극 및 부극을 5㎝ x 4㎝의 장방형으로 절단해서 집전용단자를 부착한 전극의 대향면에 각각 부쳤다.
이후, 대향면에 각각 다른 세퍼레이터를 부친 양전극의 세퍼레이터면 끼리를 겹쳐서 통형태로 한 가공한 알루미라미네이트 필름에 삽입해서 고정하고, 충분히 건조후 실시예 1과 같은 전해액을 주입후, 알루미라미네이트 필름을 봉함해서 전지를 완성시켰다.
제작한 전지의 전지특성은 중량에너지 밀도로 106wh/kg가 얻어졌다.
전류치 C/2로 200회의 층방전을 한 후에도 충전용량은 초기의 60%가 확보되었다.
실시예 3
실시예 2와 같이 제작한 대향면에 각각 따로의 세퍼레이터를 접착한 전극을 사용해 정극에 접착한 세퍼레이터 표면에 다시 접착제(스미토모스리엠(주)제, 상품명: Scotch-Grip 4693)을 소량도포하고, 부극의 세퍼레이터면과 겹처줌으로써 정극과 부극을 접착하였다.
이를 통형으로 가공한 알루미라미네이트 필름에 삽입하고, 충분히 건조한후, 실시예 1과 같은 전해액을 주입후 알루미라미네이트 필름을 봉함해서 전지를 완성시켰다.
제작한 전지의 전지특성은 중량에너지밀도로 약 100wh/kg가 얻어졌다.
전류치 C/2로 200회의 방충전을 한후에도, 충전용량은 초기의 60%가 확보되었다.
실시예 4
실시예 1과 같은, 5㎝ x 4㎝의 장방형으로 절단해서 집전용단자를 부착한 정극 및 부극의 대향면에 폴리불화비닐리덴(구레라카구꾸코교(주)제, 상품명: KF1100) 10중량 %의 N-메틸피로리돈(NMP)용액을 각각 도포하고, 세퍼레이터(훽스트세라니즈(주)제. 상품명: 셀가드 #2400)을 5㎝ x 4㎝의 장방형으로 절단한 것을 각각 따로따로 부쳤다.
이것을 진공건조함으로써 전극과 세퍼레이터를 접착하였다.
이 정극의 세퍼레이터 표면에 다시 폴리불화비닐리덴용액을 도포하고, 부극의 세퍼레이터와 부쳐서 진공건조하고, 양극을 접착하였다.
이를 통형으로 가공한 알루미라미네이트필름에 삽입하고, 충분히 건조한후, 실시예 1과 같은 전해액을 주입후 알루미라미네이트 필름을 봉함해서 전지를 완성시켰다.
제작한 전지의 전지특성은 중량에너지 밀도로 약 80wh/kg가 얻어졌다.
전류치 C/2로 200회의 층방전을 한후에도, 충전용량은 초기의 65%가 확보되었다.
실시예 5
폴리에틸렌필름을 연신해서 작성한 폴리에틸렌 다공막을 작성하였다.
이 양면에 폴리불화비닐리덴(구레카가꾸코교(주)제, 상품명: KF1100)10중량 %의 NMP 용액을 도포하고 실시예 4와 같이 제작한, 각각 다른 세퍼레이터를 접착한 정극과 부극의 세퍼레이터간에 끼웠다.
이것을 진공건조해서 양극을 접착하였다.
이것을 통형으로 가공한 알루미라미네이트 피름에 삽입하고, 충분히 건조후 실시예 1과 같은 전해액을 주입후 알루미라미네이트 필름을 봉함해서 전지를 완성시켰다.
제작한 전지의 전지특성은 중량에너지 밀도로 약 75wh/kg가 얻어졌다.
전류치 C/2으로 200회의 층방전을 한후, 충전용량은 초기의 50%가 확보되었다.
실시예 6
실시예 2와 같이 제작한 세퍼레이터를 접착한 정극과 부극의 세퍼레이터면 끼리를 겹처서 온도 95℃, 압력 5kg/㎠의 롤프레스에 통하였다.
전극표면의 평면성이 충분히 보장되어있으면 세퍼레이터 끼리가 접착한다.
이를 80℃에서 진공건조하고, 통형태로 가공한 알루미라미네이트 필름에 삽입하고 충분히 건조한후, 실시예 1과 같은 전해액을 주입후 알루미라미네이트 필름을 봉함해서 전지를 완성시켰다.
제작한 전지의 전지특성은 중량에너지밀도로 약 80wh/kg가 얻어졌다.
전류치 C/2 로 200회의 층방전을 한후에도 충전용량은 초기의 60% 확보되었다.
실시예 7
실시예 4와 같이 제작한 각각 따로따로의 세퍼레이터를 접착한 정극과 부극의 세퍼레이터간에 폴리에틸렌필름을 연신하고, 직전에 플라즈마 처리한 폴리에틸렌 다공막을 끼고 겹쳐 온도 95℃ 압력 5kg/㎠의 롤프레스에 통해서 이를 접착하였다.
이것을 80℃에서 진공건조하고, 통형으로 가공한 알루미라미네이트 필름에 삽입하고, 충분히 건조한후 실시예 1과 같은 전해액을 주입후, 알루미라미네이트 필름을 봉함해서 전지를 완성시켰다.
제작한 전지의 전지특성은 중량에너지밀도로 약 60wh/kg가 얻어졌다.
전류치 C/4로 200회의 층방전을 실시한후라도 충전용량은 초기의 약 60%가 확보되었다.
실시예 8
또, 상기 각 실시예에서는 정극과 부극이 세퍼레이터를 통해서 대향 배치된 전극적층체의 한층을 갖는 단층형의 리튬이온전지의 제조에 대해 설명하였으나, 상기 전극적층체의 복수층을 갖는 다층형의 리튬이온전지도 이와 같이 제조할 수 있다.
아래에, 도 1에 표시하는 바와 같은 양면에 세퍼레이터(10) 및 (20)을 접착한 정극(1) 및 부극(2)을 교호로 적층한 평판상 적층구조를 갖는 다층형의 리튬이온 전지의 제조방법에 대해 설명한다.
(정극의 제작)
LiCoO2를 87중량%, 흑연분(론저(주)제, 상품명: KS-6)를 8중량 %, 폴리불화비닐리덴(구레하카가꾸코교(주)제, 상품명: KF1100)을 5중량%로 조정한 정극활물질 페이스트를 닥터브레이드법으로 두께 300㎛으로 조정하면서 도포해서, 띠모양의 활물질 박막을 제작하였다.
그 상부에 정극집전체가 되는 두께 30㎛의 띠모양의 알루미늄망을 올려놓고, 또 그위에 닥터브레이드법으로 두께 300㎛으로 조정해서 정극활물질 페이스트를 도포하였다.
이를 60℃의 건조기중에 60분간 방치해서, 반건조상태로해서 적층체를 제작하였다.
이 적층체를 400㎛이 되도록 압연함으로써 정극집전체에 정극활물질층을 적층한 띠모양의 정극(1)을 제작하였다.
(부극의 제작)
메소페이즈 마이크로비즈 카본(오사카가스(주)제)를 95중량%, 폴리불화비닐리덴(구레하카구꾸코교(주)제: KF1100)을 5중량 %로 조정한 부극활물질 페이스트를닥터브레이드법으로 두께 300㎛으로 조정하면서 도포해서 띠모양의 활물질 박막을 제작하였다.
그 상부에 부극집전체가 되는 두께 20㎛의 띠모양의 동망을 올려놓고, 또 그 상부에 닥터브레이드법으로 두께 300㎛으로 조정해서 부극활물질 페이스트를 도포하였다.
이를 60℃의 건조기중에 60분간 방치해서 반건조상태로해서 적층체를 제작하였다.
이 적층체를 400㎛이 되도록 압연함으로써 부극집전체에 부극활물질층을 적층한 띠모양의 부극(2)을 제작하였다.
(전지의 제작)
롤상태로 겹쳐진 다공성의 폴리프로필렌시트(훽스트 세라니즈(주)제, 상품명: 셀가드 #2400)으로 된 띠모양의 2매의 세퍼레이터(10)의 각각의 한쪽면에 폴리불화비닐리덴(구레하카가꾸코교(주)제, 상품명: KF1100) 10중량%의 NMP용액을 도포하고, 띠모양의 정극 1을 세퍼레이터의 도포면사이에 끼고, 밀착시켜서 부처준후, 진공건조하였다.
마찬가지로, 롤상태로 겹처진 다공성의 폴리프로필렌시트(훽스트 세라니즈(주)제, 상품명: 셀가드 #2400)으로 띠모양의 2매의 세퍼레이터(20)의 각각의 편면에 폴리불화비닐리덴(구레타카구꾸코교(주)제, 상품명: KF1100) 10중량%의 NMP용액을 도포하고, 띠모양의 부극(2)를 세퍼레이터의 도포면사이에 끼고, 밀착시켜 서로 부친후, 진공건조하였다.
다음 양면에 세퍼레이터를 접착한 정극(1) 및 부극(2)를 일정한 크기로 잘라내어, 이 일정한 크기로 잘라낸 정극(1)(또는 부극)의 한쪽의 세퍼레이터(10)면에 접착제로, 폴리불화비닐리덴(구레하카가꾸꼬교(주)제, 상품명: KF1100)10중량%의 NMP용액을 도포하고, 소정의 크기로 잘라낸 부극 2(또는 정극)의 한쪽의 세퍼레이터(20)면을 서로 부쳐주고, 또 일정한 크기로 잘라낸 다른 정극(1)(또는 부극)의 한쪽의 세퍼레이터(10)면에 같은 접착제를 도포해서, 이 세퍼레이터의 접착제도 표면을 먼저 맞부친 부극 2(또는 정극)의 다른 세퍼레이터(20)면에 맞부쳤다.
이 공정을 반복해, 여러층의 전극적층체를 갖는 전지체를 제작해서, 이 전지체를 가압하면서 진공건조하고, 도 1에 표시하는 바와 같은 평판상 적층구조를 갖는 전지구조물을 제작하였다.
이 평판상 적층구조전지체의 정극 및 부극집전체 각각의 단부에 접속한 집전터브를 정극끼리, 부극끼리 스파트 용접함으로써, 상기 평판상 적층구조 전지체를 전기적으로 병렬로 접속하였다.
이 평판상 적층구조 전지체를 에틸렌카보네이트와 디메틸카보네이트의 혼합용매(몰비로 1:1)에 6불화 린산리튬을 1.0㏖/d㎥의 농도로 용해시킨 전해액중에 침지시킨후, 알루미라미네이트 필름으로 제작한 주머니에 열융착으로 봉합하고, 평판상 적층구조 전지체를 갖는 리튬이온 2차전지로 하였다.
실시예 9
실시예 8과 같은 전극을 사용해서, 도 2에 표시하는 바와 같은 양면에 세퍼레이터를 접착한 정극(1)및 부극(2)을, 정극(1)과 부극(2)가 서로 배치되도록 감아올림으로써 제작된 평판상권형 적층구조를 갖는 다층형의 리튬이온전지의 제조방법에 대해 설명한다.
(전지의 제작)
실시예 8과 같이 양면에 세퍼레이터를 접착한 띠모양의 정극(1) 및 부극(2)을 제작하였다.
다음, 정극(1)(또는 부극)을 사이에 접합한 띠모양의 세퍼레이터의 한쪽면에 상기 실시예 8과 같은 접착제를 도포하고, 이 세퍼레이터부착의 정극(1)의 일단을 일정량 구부려 접히는 곳에 상기 세퍼레이터부착의 부극 2(또는 정극)을 끼고, 이 부극(2)(또는 정극)을 앞서의 정극(1)(또는 부극)의 구부린 단면을 싸듯이 구부려 대향면에 접착제를 도포해서 접착하고, 후는 정극 1과 부극 2를 그 세퍼레이터면 끼리를 접착제로 접착하면서 동시에 감아올려서 여러층의 전극적층체를 갖는 전지체를 제작하고, 이 전지체를 압압하면서 진공건조하고, 도 2에 표시한 바와 같은 평판상 권형 적층구조를 갖는 전지구조물을 제작하였다.
(산업상의 이용가능성)
휴대퍼스컴, 휴대전화등의 휴대용 전자기기의 2차전지로 사용되고, 전지의 성능향상과 함께 소형,경량화, 임의 형상화가 가능해진다.
Claims (10)
- 세퍼레이터를 통해서 정극과 부극을 대향배치한 리튬이온전지의 제조방법에서, 상기 정극 및 부극 각각의 적어도 상기 대향면을 덮도록 각각 따로따로의 세퍼레이터를 고정하는 공정 및 상기 세퍼레이터로 덮은 정극과 부극의 세퍼레이터면 끼리를 겹쳐서 고정하는 공정을 실시하는 것을 특징으로 하는 리튬이온전지의 제조방법.
- 제1항에 있어서,정극 및 부극과 각각의 세퍼레이터는 각각 접착에 의해 고정하는 것을 특징으로 하는 리튬이온전지의 제조방법.
- 제2항에 있어서,정극 및 부극과 각각의 세퍼레이터의 접착은, 불화비닐리덴의 단독 중합체 또는 공중합체를 사용해서 실시하는 것을 특징으로 하는 리튬이온전지의 제조방법.
- 제1항에 있어서,겹쳐진 세퍼레이터면 끼리를 접착하는 것을 특징으로 하는 리튬이온전지의 제조방법.
- 제4항에 있어서,세퍼레이터면 끼리의 접착은 여러개의 구멍을 갖는 막을 통해서 실시하는 것을 특징으로 하는 리튬이온전지의 제조방법.
- 제4항에 있어서,세퍼레이터면 끼리의 접착은 열 및 압력을 가함으로써 실시하는 것을 특징으로 하는 리튬이온전지의 제조방법.
- 정극과 부극간에 적어도 2매의 세퍼레이터를 갖고, 상기 정극 및 부극과 세퍼레이터간 및 세퍼레이터 끼리의 사이에 각각 접착층을 갖는 전극적층체를 구비한 것을 특징으로 하는 리튬이온전지.
- 제7항에 있어서,전극적층체의 복수층을 구비한 것을 특징으로 하는 리튬이온전지.
- 제8항에 있어서,전극적층체의 복수층이 양면에 세퍼레이터를 접착한 정극 및 부극을 교호로 적층함으로써 형성된 것을 특징으로 하는 리튬이온전지.
- 제8항에 있어서,전극적층체의 복수층이 양면에 세퍼레이터를 접착한 띠모양의 정극 및 부극을 정극과 부극이 교호로 배치되도록 감아올림으로써 형성된 것을 특징으로 하는 리튬이온전지.
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