KR100308472B1 - 내연기관으로부터의배기가스를정제하기위한촉매를촉매독으로부터보호하는방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 흡착제를 사용하여 내연 기관으로부터의 배기 가스 정제용 촉매를 촉매독으로부터 보호하는 방법에 관한 것이다. 본 방법은 사용되는 흡착제가 고온에 내성인 제올라이트 또는 이러한 제올라이트의 혼합물임을 특징으로 한다.

Description

내연 기관으로부터의 배기 가스를 정제하기 위한 촉매를 촉매독으로부터 보호하는 방법
본 발명은 내연 기관으로부터의 배기 가스를 정제하기 위한 촉매를 촉매독으로부터 보호하는 방법에 관한 것이다.
자동차 사용시 유해한 물질의 배출 허용치에 대한 규정(TLEV/1994 및 LEV/1997; LEV=저배출 자동차: Low Emission Vehicle)에 있어서는, 유해한 물질, 즉 일산화탄소, 탄화수소 및 질소 산화물에 대한 배출 상한선이 현재 적용되는 수치보다 상당히 낮아질 뿐만 아니라 촉매의 수명에 대한 추가의 요건도 필요로 하고 있다. 이와 같이, 1994년 이래로, 촉매의 수명은 100,000mile 이상의 주행거리에 상당해야 한다.
촉매의 조기 퇴화 이유로는 과열로 인한 촉매의 열손상 이외에 촉매독의 점진적인 축적을 들 수 있다. 특히 자동차 배기 가스용 촉매로서 주로 사용되는 귀금속 촉매에 대해 촉매독으로서 작용하는 성분은 납, 인, 황 및 아연이다. 이들 성분은 연료 또는 엔진 오일 중에 오일 첨가물로서 미량으로 존재하지만, 내연 기관으로부터의 배기 가스와 함께 마찰물을 형성할 수 있다.
납은 가장 통상적으로 인식되는 촉매독 중의 하나이다. 그러나, 이의 중요성은 내연 기관에서의 무연 연료의 사용에 따라 감소되고 있다. 그러나, 언급된 촉매독은 모두 배기 가스에서 미량으로 존재할지라도 촉매의 수명을 크게 단축시킬 수 있으므로, 100,000mile의 주행거리에 대해 보장되어야 하는 성능 데이타 때문에, 가능한 한 효과적으로 배기 가스로부터 제거해야만 한다.
DE-OS 제31 46 004호에는 납 함유 연료로부터 생성된 배기 가스 중의 소정량의 납을 배기 가스가 촉매와 접촉하기 전에 인산염 또는 인산염을 함유하는 내열성 지지 물질과 접촉시킴으로써 제거하는 방법이 제시되어 있다. 다른 촉매독에 대한 이러한 공정의 효과는 언급되지 않았다. 그러나, 이들 인산염 함유 흡착제의 사용으로 배기 가스에서의 납의 양은 감소되지만, 인 하중이 증가될 우려가 있다.
따라서, 본 발명의 목적은 가능한 한 모든 촉매독을 배기 가스로부터 완전히 제거하는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 목적은 흡착제가 내열성 제올라이트 또는 상이한 내열성 제올라이트들의 혼합물임을 특징으로 하여, 내연 기관으로부터의 배기 가스를 정제하기 위한 촉매를 흡착제에 흡착시킴으로써 촉매를 촉매독으로부터 보호하는 방법에 의해 달성된다.
본 방법의 한가지 양태에 있어서, 흡착제는 배기 스트림에서 촉매의 전면에 위치하는 세라믹 또는 금속으로 이루어진 벌집 형태의 균일한 고체 지지체 위에 피막으로서 존재할 수 있다. 흡착제 자체가 촉매의 실제 촉매성 피막 위에 피막으로서 적용되는 경우, 특히 낮은 배기압이 수득된다.
공정의 작용 양태의 필수적인 특징은 흡착제가 내연 기관의 모든 작업 단계 동안 및 배기 가스 촉매의 전체 수명 기간에 걸쳐 흡착 효과를 나타낼 수 있다는 점이다. 시동 단계 동안의 탄화수소 배출을 감소시키기 위해, 촉매와 흡착제가 일렬로 연결된 배열은 이미 제시된 바 있으며, 여기서 흡착제는 시동 단계 동안만 배기 경로로 연결되며 압력 손실과 열 과부하를 피하기 위하여 장기간의 주행 단계 동안에는 분수관을 통하여 단락된다. 이러한 유형의 "측로(by-pass)" 해결책은 흡착제가 단지 단축 운행 단계 동안의 배기 가스 통로의 일부분이므로 촉매를 촉매독으로부터 효과적으로 보호하는데 적합하지 않다.
따라서, 본 발명은 자동차 배기 가스의 정제 동안 사용될 수 있을 뿐만 아니라, 예를 들면, 정지 기관 및 가스 터빈으로부터의 배기 가스 정제와 같은 관련된 영역에도 유용하게 사용될 수 있다.
촉매독에 적합한 흡착제는 SiO2/Al2O3몰 비가 8 이상인 탈알루미늄화 모르데나이트 및 Y-제올라이트 및/또는 ZSM-5 제올라이트이며, 이들은 여전히 구리, 철, 나트륨 및/또는 칼륨 원소에 대하여 약간의 이온 교환 용량을 갖거나 산성 H-형태로 존재한다. 언급된 제올라이트는 이들의 비표면적(BET 표면적, DIN 61132에 따라 질소 흡착 등온선을 측정하여 결정됨)이 700㎡/g 이상으로 크기 때문에 촉매독을 흡착시키는데 매우 적합하다. 이들의 높은 SiO2/Al2O3몰 비로 인해, 이들의 비표면적은 1000℃까지도 높게 유지된다.
하기 실시예에서는, 웹 두께가 0.16㎜이고 62개/㎠의 셀을 갖는 코디어라이트(cordierite)로 이루어진 벌집형의 균일한 고체 물질에 대한 촉매 및 흡착제가 사용된다.
실시예 1
본 발명에 따르는 방법을 수행하기 위해, 벌집형 고체에 DE 제40 03 939호에 따르는 통상의 Pt/Rh 3-방향 촉매 컨버터용 촉매 피막을 제공하고, 실시예 5의 경우에는, 촉매 1ℓ당 0.88g의 귀금속(Pt;Rh=2.5:1)을 부하시킨다. 이러한 촉매를 이하 Cl이라 한다. 또다른 벌집형 고체를 촉매독 흡착제로서 제올라이트 DAY(벌집 모양의 물질 1ℓ당 100g)를 사용하여 피복한다. 흡착제 A 및 촉매 Cl을 차례로 배기 가스 컨버터 안에 설치한다.
비교 실시예 1
Cl과 동일한 촉매 C2를 제조하여, 피복하지 않은 벌집형 물질 뒤의 제2 배기 가스 컨버터 안에 설치한다.
피복하지 않는 벌집형 물질 V는 2개의 배기 가스 컨버터에서 동일한 유동 조건을 얻기 위해 제공되는 것이다.
적용 시험
2개의 배기 가스 컨버터를 엔진으로부터의 배기 스트림에서 780℃의 온도에서 50시간 동안 시효경화시킨다. 여기서, 엔진으로부터의 배기 가스를 2개의 동일한 부분 스트림으로 배분하여 병렬식으로 2개의 배기 가스 컨버터에 통과시킨다.
이러한 시효경화 과정 후, 배기 가스 컨버터를 촉매 Cl과 C2의 라이트-오프(light-off) 성능을 시험하기 위해 분해한다. 라이트-오프 거동은50,000h-1의 체적 유량에서 20℃/min으로 75℃에서 450℃로 배기 가스 온도를 계속해서 상승시키면서 2가지 공기비 λ(표준화된 공기/연료 비)에서 모델 가스 단위로 시험한다. 이러한 방법으로 측정된 유해 물질 CO, HC 및 NOx에 대한 라이트-오프 온도, 즉 관련된 유해 물질의 50%가 전환되는 온도를 표 1에 나타내었다.
표 1은 연속하여 DAY로 피복시킨 벌집형 물질을 도입할 경우 3-방향 촉매 컨버터를 독으로부터 보호할 수 있음을 나타낸다. 기관에 의한 시효경화 후의 연료 짙은 배기 가스 중의 촉매 Cl(λ= 0.98)은 연속 피복되지 않은 벌집형 물질 중의 촉매 C2보다 CO 및 NOx에 대한 라이트-오프 온도가 훨씬 낮다.
연료 짙은 배기 가스에서의 촉매 효과는 필수적으로 촉매 중의 로듐 성분에 따라 좌우되며, 이는 흡착제를 사용함으로써 독으로부터 효과적으로 보호될 수 있다.

Claims (6)

  1. 흡착제가 내열성 제올라이트 또는 상이한 내열성 제올라이트들의 혼합물임을 특징으로 하여, 내연 기관으로부터의 배기 가스를 정제하기 위한 촉매를 흡착제에 흡착시킴으로써 촉매를 촉매독으로부터 보호하는 방법.
  2. 제1항에 있어서, 흡착제가 배기 가스 스트림에서 촉매 전면에 위치하는 벌집형의 균일한 고체 지지체 위에 피막으로서 존재함을 특징으로 하는 방법.
  3. 제1항에 있어서, 흡착제가 촉매의 실제 촉매성 피막 위에 피막으로서 적용됨을 특징으로 하는 방법.
  4. 제1항 내지 제3항 중의 어느 한 항에 있어서, 사용되는 제올라이트가, SiO2/Al2O3몰 비가 8 이상인 탈알루미늄화 모르데나이트, 탈알루미늄화 Y-제올라이트 및/또는 ZSM-5 제올라이트임을 특징으로 하는 방법.
  5. 제4항에 있어서, 사용되는 제올라이트가 도핑 원소, 특히 그룹 Cu, Fe, Na 및/또는 K로부터의 원소로 도핑되거나 산성 H-형태로 존재함을 특징으로 하는 방법.
  6. 제5항에 있어서, 사용되는 제올라이트가 이의 이온 교환 용량 내에서 도핑 원소로 도핑됨을 특징으로 하는 방법.
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