DE69127713T2 - Behandlung von Abgasen, die Silikon- und/oder Phosphorverbindungen enthalten - Google Patents
Behandlung von Abgasen, die Silikon- und/oder Phosphorverbindungen enthaltenInfo
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Description
- Katalytische Konverter für Kraftfahrzeugabgase werden im allgemeinen zur Verhinderung von Umweltverschmutzung verwendet, da die katalytischen Konverter zum großen Teil Luftverschmutzungen, wie Kohlenmonoxid oder Stickoxide, ohne Verminderung der Ausgangsleistung und des Kraftstoffwirkungsgrads des Motors vermindern.
- Durch jüngste Verbesserungen in Verbrennungssystemen bei Motoren sind die Konzentrationen an unverbrannten Bestandteilen in den Abgasen gering. Daher werden derzeit hauptsächlich katalytische Konverter verwendet. Katalysatoren zur Verwendung in diesen katalytischen Konvertern schließen einen Oxidationskatalysator, einen Reduktionskatalysator und einen Dreiwegekatalysator ein, wobei jeder aus einem keramischen Träger vom Pellet- oder Monolith-Typ und einer besonderen, auf dem Träger abgeschiedenen katalytischen Komponente besteht. Derartige katalytische Komponenten schließen beispielsweise Edelmetalle, wie Pt oder Rh, ein.
- Katalytische Konverter werden auch in Industriemotoren verwendet (z.B. Motoren zur Verwendung mit Faulgasen, die durch den Faulvorgang von organischen Schlämmen, beispielsweise Klärschlämmen, erzeugt werden).
- Die bekannten katalytischen Konverter weisen jedoch nachstehendes Problem auf. Silicium (einschließlich verschiedene Si-enthaltende Verbindungen), beispielsweise Siloxangas (Si(CH&sub3;)nO oder (CH&sub3;)&sub2;SiO) und Phosphor, beispielsweise Phosphorsäure und Phosphat (wie H&sub3;PO&sub4;, HPO&sub3; und H&sub4;P&sub2;O&sub7;) liegen häufig in Abgasen vor, Silicium hauptsächlich aufgrund von Siliconen oder dergleichen, die in größeren Mengen als Abdichtungsmaterialien verwendet werden, das heißt am Ort gebildete Dichtungen [formed in-place gasket (FIPG)] für derzeitige Kraftfahrzeugteile und Phosphor ist in Ölen enthalten. Außerdem können Sand und Staub, die in der Luft dispergiert sind, mit der Ansaugluft mitgerissen und in den Motor eingeführt werden. Im Fall von Motoren, die mit Faulgasen betrieben werden, gibt es Bedingungen, unter denen Si oder P in den Kraftstoff gelangen. Edelmetalle, wie Pt und Rh, die als katalytische Komponenten eingesetzt werden, werden aufgrund von Si und/oder P vergiftet oder belegt. Dieses Vergiften oder Belegen verschlechtert in großem Maße die Katalysator funktion.
- US-A-3 409 390 offenbart ein Verfahren zur Behandlung von Abgasen, wobei das Verfahren einen katalytischen Verbundwerkstoff verwendet, der im wesentlichen aus Aluminiumoxid, einer Komponente aus einen Metall der Platingruppe und einer Erdalkalikomponente besteht.
- GB-A-2 142 253 offenbart ein Verfahren zur Herstellung eines bleitoleranten Katalysators, umfassend Aluminiumoxid, Bariumoxid und eine Verbindung der Platingruppe.
- EP-A-0 161 743 offenbart eine Katalysator-Zusammensetzung mit einem Abschnitt stromaufwärts und einem Abschnitt stromabwärts, wobei der Abschnitt stromaufwärts ein Phosphorzurückhaltendes Material (z.B. Aluminiumoxid) und der Abschnitt stromabwärts einen Vanadiumoxid enthaltenden Katalysator umfaßt.
- EP-A-0 342 588 offenbart ein Verfahren zur Reinigung von Abgasen von Fluorwasserstoff und/oder Chlorwasserstoff, unter Verwendung einer Vorrichtung, die einen wabenförmigen Träger umfaßt, der eine Calciumverbindung enthält, wobei die Calciumverbindung mit Fluorwasserstoff und/oder Chlorwasserstoff der Abgase über eine Kontaktreaktion unter Bildung von Calciumfluorid und/oder Calciumchlorid reagiert.
- Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist die Bereitstellung einer neuen Verwendung für eine Abgaskonvertervorrichtung.
- Die Aufgabe wird gelöst durch die Verwendung einer Abgaskonvertervorrichtung zum Reinigen von Silicium und/oder Phosphor enthaltendem Abgas, wobei die Abgaskonvertervorrichtung ein an der Abgaseinlaßseite bereitgestelltes, Vergiftung verhinderndes Material, damit eine Vergiftung eines Katalysators durch Silicium und/oder Phosphor verhindert wird, und an der Abgasauslaßseite angeordnet einen katalytischen Verbundwerkstoff, umfassend einen Träger und eine auf dem Träger abgeschiedene katalytische Edelmetallkomponente, umfaßt, wobei das Vergiftung verhindernde Material entweder ein keramischer Werkstoff oder ein Vergiftung eines Katalysators verhinderndes Material ist, das Material einen Träger und darauf gebildet eine Vergiftung verhindernde Schicht umfaßt, die Schicht eine Verbindung eines Elements der Gruppe IIa umfaßt, der keramische Werkstoff eine Verbindung, die mindestens ein Element, ausgewählt aus Elementen der Gruppe IIa des Periodensystems der Elemente, enthält oder die Verbindung und andere keramische Verbindungen umfaßt.
- Es ist bevorzugt, daß der Anteil an Element der Gruppe IIa in dem keramischen Werkstoff mindestens 5 Gew.-% beträgt.
- Es ist bevorzugter, daß der Anteil an Element der Gruppe IIa in dem keramischen Werkstoff mindestens 20 Gew.-% beträgt.
- Es ist bevorzugt, daß die Vergiftung verhindernde Schicht auf dem Träger in einer Menge von 5 bis 200 g/l des Trägers gebildet wird.
- Es ist bevorzugt, daß die vor Vergiftung verhindernde Schicht auf dem Träger in einer Menge von 30 bis 150 g/l des Trägers gebildet wird.
- Es ist bevorzugt, daß die Menge der Verbindung eines Elements der Gruppe IIa in der Vergiftung verhindernden Schicht mindestens 5 Gew.-% beträgt.
- Es ist bevorzugter, daß die Menge an Verbindung eines Elements der Gruppe IIa in der Vergiftung verhindernden Schicht mindestens 10 Gew.-% beträgt.
- Es ist bevorzugt, daß der gegen Vergiftung beständige Teil sich von der Abgaseinlaßseitenkante über mindestens 1/10 der gesamten Länge der Abgaskonvertervorrichtung erstreckt.
- Es ist bevorzugter, daß der gegen Vergiftung beständige Teil sich von der Abgaseinlaßseitenkante über mindestens 1/5 der gesamten Länge der Abgaskonvertervorrichtung erstreckt.
- Fig. 1 ist eine schematische Ansicht, die eine eingebaute Konvertervorrichtung als eine Form der in der Erfindung verwendeten Konvertervorrichtung zeigt.
- Fig. 2 ist eine perspektivische Ansicht einer zylindrischen keramischen Heizvorrichtung.
- Das Vergiftung verhindernde Material kann eine wie nachstehend beschriebene Form und ein wie nachstehend beschriebenes Trägermaterial aufweisen und verwendet eine wie nachstehend beschriebene Verbindung eines Elements der Gruppe IIa. Der Träger kann beispielsweise aus Dolomit (CaCO&sub3; MgCO&sub3;) allein bestehen oder kann Wabenstruktur aufweisen, die in wesentlichen aus Cordierit, bedeckt mit einer Verbindung eines Elements der Gruppe IIa, beispielsweise Dolomit, besteht. Die Verbindung eines Elements der Gruppe IIa kann auf dem Träger beispielsweise durch Imprägnieren des Trägers mit einer wässerigen Lösung der Verbindung oder durch Auftragen einer Paste der Verbindung auf den Träger und durch Tauchen des Trägers in die Paste abgeschieden werden.
- Die Menge an Vergiftung verhindernder Schicht, die auf dem Träger gebildet ist, beträgt vorzugsweise 5 bis 200 g, bevorzugter 30 bis 150 g pro Liter Träger. Wenn die Menge der Schicht weniger als 5 g beträgt, ist die Wirkung der Verbindung eines Elements der Gruppe IIa unzureichend. Wenn die Menge einer Verbindung eines Elements der Gruppe IIa 200 g übersteigt, wird die vergiftungsverhindernde Schicht zu dick. Dies führt zum Abschälen der Schicht. Die Menge an Verbindung eines Elements der Gruppe IIa in der Vergiftung verhindernden Schicht beträgt im allgemeinen 5% oder mehr, vorzugsweise 10% oder mehr; in bezug auf die Menge des Elements der Gruppe IIa, bezogen auf die Menge der anderen Metalloxide. Wenn die Menge einer Verbindung eines Elements der Gruppe IIa weniger als 5% beträgt, kann keine ausreichende Wirkung erhalten werden. In jedem Fall sollte der Träger thermischen Schock usw. vertragen können, und es ist bevorzugt, die Oberfläche des Trägers für einen ausreichenden Kontakt mit den Abgasen so hoch wie möglich zu gestalten.
- Der Träger kann in Form von Pellets oder in Monolithform vorliegen und er kann aus einer Keramik oder einem Metall gefertigt sein oder er kann aus einem Material bestehen, das mit einer Schutzschicht, beispielsweise aus γ-Aluminiumoxid, beschichtet ist, bestehen.
- Die Verwendung der "mindestens ein Element, ausgewählt aus Elementen der Gruppe IIa enthaltenden Verbindung" (forthin "Verbindung eines Elements der Gruppe IIa" genannt), ist in der vorliegenden Erfindung wesentlich, da Si und/oder P, die in Abgasen enthalten sind, mit den Elementen der Gruppe IIa bei Temperaturen, bei denen das Edelmetall in dem Katalysator verwendet wird, unter Bildung von niedrigschmelzenden Kristallen reagieren. Dies verhindert das Eindringen von Si und/oder P in das Edelmetall. Somit kann die Vergiftung des Edelmetalls verhindert werden. Die Verbindung eines Elements der Gruppe IIa ist ein Nichtoxid, da eine Nichtoxid- Verbindung eines Elements der Gruppe IIa ausgezeichnete Vergiftung verhindernde Eigenschaften aufweist, auch wenn sie nicht erhitzt wird.
- Die Verbindung eines Elements der Gruppe IIa betrifft eine Verbindung, die ein oder mehrere Elemente, ausgewählt aus Mg, Ca, Sr und den anderen Elementen der Gruppe IIa, enthält, die außerdem zusätzlich zu der vorstehend genannten Verbindung z.B. TiO&sub2;, Al&sub2;O&sub3; enthalten können. Es ist jedoch bevorzugt, daß das Element der Gruppe IIa in der Vergiftung verhindernden Schicht in einer Menge von 5 Gew.-% oder mehr, bezogen auf die Menge der Keramiken oder Metalle, wie TiO&sub2;, enthalten ist. (Alle Prozentangaben sind auf das Gewicht bezogen.) Wenn der Anteil an Element der Gruppe IIa weniger als 5% beträgt, ist die Wirkung zur Verhinderung der Vergiftung durch Si und/oder P vermindert.
- Als Element der Gruppe IIa, das in der vorliegenden Erfindung zu verwenden ist, kann vorzugsweise Ca oder Mg verwendet werden. Der Grund dafür besteht darin, daß diese zwei Elemente hinsichtlich der Verhinderung von Vergiftung durch Si und/oder P ausgezeichnet sind. Bevorzugte Beispiele von Verbindungen von Ca und Mg schließen Nichtoxide, wie Chloride, beispielsweise Calciumchlorid, Nitrate, Acetate und Carbonate, ein. Von diesen sind Chloride und Nitrate besonders bevorzugt, da sie ausgezeichnete Reaktivität mit Si und/oder P bei geringen Temperaturen zeigen. Bevorzugte Beispiele der Verbindung eines Elements der Gruppe IIa schließen außerdem Hydrate der vorstehend genannten Nichtoxide, beispielsweise CaCl&sub2; 2H&sub2;O und Komplexverbindungen, z.B. CaCO&sub3; MgCO&sub3; (Dolomit), ein. Die Verwendung dieser Nichtoxide, wie Chloride, Nitrate oder Carbonate, die beispielsweise Ca oder Mg enthalten, ist wirksam, da diese Verbindungen in Form sehr feiner Teilchen vorliegen können, sie durch die Elemente der Gruppe IIa nicht nur Si und/oder P vor dem Durchtritt hindern können, sondern auch höhere Aktivität gegen Si und/oder P zeigen.
- Andererseits können Oxide, wie CaO oder MgO, unter Verhinderung der Vergiftung der Edelmetall-Katalysatorkomponente nur ausreichend mit Si und/oder P reagieren, wenn die Katalysatortemperatur 500ºC oder höher ist. Die Verwendung eines derartigen Oxids ist daher nachteilig, weil Si und/oder P bei Katalysatortemperaturen unterhalb 500ºC an den Katalysatoroberflächen haften, und wenn die Katalysatortemperatur über 500ºC steigt, sich ein Teil von Si und/oder P zu Oxiden umwandelt, unter Hervorrufen von Verstopfen. Die katalytische Leistung kann damit sinken.
- Wenn daher ein derartiges Oxid als Vergiftung verhindernde Schicht in dem vorstehend beschriebenen Vergiftung verhindernden Material verwendet wird, kann eine Vorrichtung zum Erhitzen dieser Vergiftung verhindernden Schicht bereitgestellt werden. Diese Vorrichtung zum Erhitzen ist hinsichtlich Art oder Ort in keiner Weise eingeschränkt, solange sie die Vergiftung verhindernde Schicht erhitzen kann. Als Träger kann beispielsweise ein Träger mit einem eingebauten Heizelement, wie einem Heizdraht, verwendet werden oder eine Plattenheizvorrichtung oder eine andere Heizvorrichtung kann über der Vergiftung verhindernden Schicht angeordnet werden. Im Fall eines Metallträgers kann er außerdem so ausgelegt sein, daß durch Anlegen von elektrischem Strom an den Träger Wärme erzeugt wird.
- Das keramische Material kann lediglich aus der Verbindung eines Elements der vorstehend beschriebenen Gruppe IIa bestehen oder besteht aus einer Kombination einer Verbindung eines Elements der Gruppe IIa mit beispielsweise TiO&sub2; oder Al&sub2;O&sub3;. Es ist jedoch bevorzugt, daß der Anteil an Element der Gruppe IIa in diesem keramischen Werkstoff 5% oder höher, insbesondere 20% oder höher, ist, um Vergiften durch Si und/oder P sicher zu verhindern. Die die Verbindung eines Elements der Gruppe IIa enthaltende Vergiftung verhindernde Schicht kann auf einen Träger, beispielsweise Cordierit, aufgetragen werden. In diesem Fall ist die Menge an Vergiftung verhindernder Schicht, die auf dem Träger gebildet wird, vorzugsweise 5 bis 200 g pro Liter Träger. Wenn die Menge der Schicht weniger als 5 g beträgt, sind die Eigenschaften zur Verhinderung von Vergiftung durch Si und/oder P verschlechtert. Mengen der Schicht, die 200 g übersteigen, sind nicht bevorzugt, da Verstopfen und Abplatzen auftreten können. Der Anteil an Element der Gruppe IIa in der Vergiftung verhindernden Schicht des Vergiftung verhindernden Materials, welches in der erfindungsgemäß verwendeten Konvertervorrichtung eingesetzt wird, beträgt vorzugsweise 5% oder mehr, bezogen auf die Menge der Keramik.
- Der keramische Träger, der in dem Vergiftung verhindernden Material in der Konvertervorrichtung verwendet werden kann, kann entweder vom Pellet-Typ oder vom Monolith-Typ sein. An der Abgasauslaßseite kann ein üblicher Katalysator, der keine Beständigkeit gegen Vergiftung aufweist, angeordnet sein.
- In der vorliegenden Erfindung erstreckt sich in der Konvertervorrichtung, aus demselben wie vorstehend beschriebenen Grund der gegen Vergiftung beständige Teil, vorzugsweise von der Abgaseinlaßseitenkante über eine Länge von 1/10 oder mehr, insbesondere über 1/5 oder mehr der gesamten Länge der Konvertervorrichtung. Der in diesem Fall verwendete Träger kann Keramik oder Metall sein.
- Durch Verwendung der Abgaskonvertervorrichtung unter Verwendung des Katalysators und eines erfindungsgemäßen Vergiftung verhindernden Materials werden Si und/oder P, die in dem Abgas enthalten sind, von der Verbindung eines Elements der Gruppe IIa abgefangen, bevor sie die katalytische Komponente des Edelmetalls erreichen, so daß die katalytische Komponente weniger der Vergiftung unterliegt oder von Silicium oder Phosphor belegt wird. Gemäß vorliegender Erfindung wird daher, auch wenn ein üblicher Katalysator wiederholt verwendet wird, die Leistung, das heißt die katalytische Aktivität für Abgas, des Katalysators aufrecht erhalten und über einen längeren Zeitraum vor einer stärkeren Abnahme bewahrt.
- Im Fall der Verwendung eines Metallträgers zeigt der Träger ausgezeichnete Haltbarkeit unter wenig Rißbildung, Bruchbildung, usw., da der Träger aus Metall ist.
- Wenn das Vergiftung verhindernde Material stromaufwärts in der Konvertervorrichtung angeordnet ist und ein Katalysator stromabwärts angeordnet ist, wird der anfängliche Umwandlungswirkungsgrad des Katalysators nicht nachteilig beeinflußt und der Katalysator zeigt ausgezeichnete katalytische Aktivität.
- Im Fall der Verwendung eines Vergiftung verhindernden Materials, bereitgestellt mit einer Heizvorrichtung, zeigt die Vergiftung verhindernde Schicht gute Leistung, auch wenn sie als Verbindung eines Elements der Gruppe IIa ein Oxid, wie CaO, verwendet.
- Der Träger, der in Pellet- oder Monolith-Form vorliegen kann, ist hinsichtlich Form, Material oder Größe und die Porosität im Fall von keramischem Träger nicht besonders eingeschränkt. Beispielsweise kann der Träger sowohl in Form von zylindrischen Pellets, als auch als kugelähnliche Pellets vorliegen oder kann in Form eines quadratisch säulenförmigen Monoliths, wie eines zylindrischen Monoliths, vorliegen. Diese Träger vom Monolith-Typ können eine sogenannte Wabenstruktur aufweisen und an einem Ende eines derartigen Trägers können sie gegebenenfalls bedeckt sein. Die an einem Ende bedeckten Träger können so konstruiert werden, daß Abgase durch ihre Wand treten können. Das Material des Trägers kann entweder keramisch oder aus Metall sein und kann aus einer Vielzahl von keramischen und Metallträgern gemäß der Verwendung und Anwendung ausgewählt werden.
- Außerdem werden die Wärmebehandlungsbedingungen (beispielsweise Heiztemperatur, Heizzeit, Atmosphäre) zur Bildung einer Schicht einer Verbindung eines Elements der Gruppe IIa in verschiedener Weise gemäß der Art der Verbindung und anderer Faktoren ausgewählt. Wenn die Wärmebehandlung in Stickstoffatmosphäre erfolgt, kann ein Nitrid in einer geringen Menge in der Art der verwendeten Verbindung eines Elements der Gruppe IIa gebildet werden. Im Fall einer oxidierenden Atmosphäre kann gleichfalls ein Oxid gebildet werden. Das vergiftungsverhindernde Material kann darüber hinaus eine Struktur aufweisen, die einen wabenförmigen Träger mit einem eingebauten Heizelement (Heizdraht usw.) und eine Vergiftung verhindernde Schicht, gebildet auf dem Träger, umfaßt. Alternativ kann das Vergiftung verhindernde Material mit einem Plattenheizer, der über oder unter der Vergiftung verhindernden Schicht angeordnet ist, kombiniert werden.
- Die Erfindung wird nachstehend genauer mit Bezug auf folgende Beispiele erläutert.
- Dieses Beispiel befaßt sich mit der Herstellung und Bewertung von Vergiftung verhindernden Materialien. Herstellung von Vergiftung verhindernden Materialien und Konvertervorrichtungen:
- Jeder der Träger mit Form und Größe wie in Tabellen 1(A) und 1(B) gezeigt, hergestellt aus Werkstoffen wie in den Tabellen dargestellt, wurde in eine Paste, die aus einer vorbestimmten Konzentration einer Verbindung eines Elements der Gruppe IIa, einem Keramikpulver, beide dargestellt in der Tabelle, und BMS (Butyralharz) als organischer Binder besteht, getaucht. Der Träger wird dann aus der Paste entnommen, und Luft wurde auf den Träger geblasen, unter Bildung eines gleichmäßigen Beschichtungsfilms. Die Viskosität jeder der vorstehend verwendeten Paste wurde bei 100 mPa s (100 cPs) oder weniger einreguliert. Anschließend wurde der beschichtete Träger bei 100ºC ausreichend getrocknet und dann an der Luft bei 500 bis 600ºC wärmebehandelt, wodurch ein Vergiftung verhinderndes Material hergestellt wurde.
- Hinsichtlich der Vergiftung verhindernden Materialien Nr.14 und 15 wurde eine Keramikheizvorrichtung zum Erhitzen der Vergiftung verhindernden Schichten auf 500-600ºC verwendet. Wie in Fig. 2 gezeigt, ist diese keramische Heizvorrichtung 6 ein zylindrisches Rohr (Innendurchmesser 100 mm ∅, Länge 200 mm), das eine Pt-Heizelektrode (Heizelement) 7 aufweist, nämlich eine Zickzack-Einbauelektrode, die auch Anschlußdrähte 8, 8 aufweist. Wenn die vorstehenden Werkstoffe aus pelletierten Trägern hergestellt wurden, wurde die zylindrische Heizvorrichtung mit einer Vielzahl von Pellets gefüllt, wobei beide Öffnungen des Zylinders mit einem wabenähnlichen Deckel, hergestellt aus Cordierit, bedeckt wurden. Anschließend wurde ein CA-Draht (K-Thermoelement, 0,6 mm ∅) in die Pellets in dem Zylinder eingesetzt und die angelegte Spannung wurde so eingestellt, daß die Pellets bei 400 ± 20ºC vor dem Test erhitzt wurden. Während des Tests der Pellets stieg ihre Temperatur auf 500 bis 600ºC.
- Jedes der so erhaltenen Vergiftung verhindernden Materialien 1B wurde mit einer Matte, hergestellt aus Keramik, umwickelt und in einer vorbestimmten Schale 2B angeordnet, die dann an der Abgaseinlaßseite einer Konvertervorrichtung, wie in Fig. 1 gezeigt, eingebaut wurde. An der Seite stromabwärts der Vergiftung verhinderndes Material enthaltenden Schale wurde ein üblicher Katalysator 1A in einer vorbestimmten Schale 2A installiert, wobei der Katalysator aus einem Monolith-Typ (Wabenform), aktiviertem Aluminiumoxidträger und Pt (0,13%) und Rh (0,014%), abgeschieden als katalytische Komponenten auf dem Träger, bestand. Jede der hergestellten Konvertervorrichtungen wurde nachstehenden Silicium-Vergiftungstests unterzogen.
- Jede der Konvertervorrichtungen wurde wie in Fig. 1 gezeigt eingebaut.
- Anschließend wurde der Motor mit 3000 U/min betrieben und ein Siliconöl wurde aus einer Silicon-Injektionsöffnung 31 in der Wand eines Abgasrohrs 3 für 1 Stunde mit einer Geschwindigkeit von 20 cm³/h injiziert. Im Abgasrohr 3 befand sich ein Sauerstoffsensor an der Sauerstoffsensor-Einsatzöffnung 32 und die Sauerstoffkonzentration wurde mit diesem Sensor gemessen, so daß das Luft-Brennstoff-Verhältnis auf etwa 14,7:1 (theoretisch) gehalten wurde. In Fig. 1 bedeutet Bezugsziffer 4 eine Abgasleitung und 5 einen Hauptschalldämpfer.
- Anschließend wurden die erhaltenen üblichen Katalysatoren aus den Konvertervorrichtungen genommen und zur Bewertung des Katalysators in ein Kraftfahrzeug eingebaut und der Grad der Vergiftung jedes Katalysators wurde hinsichtlich des Umwandlungswirkungsgrads bewertet. Die erhaltenen Ergebnisse sind in Tabellen 1(A) und 1(B) zusammengefaßt, wobei "Ca- Konzentration (%)" das Gewicht von Ca pro Gewicht der anderen Metalloxide bedeutet.
- Der Umwandlungswirkungsgrad wurde unter Verwendung der nachstehenden Gleichung berechnet nachdem die CO- oder NOx-Konzentration A&sub1; des Abgases, bevor es durch den Katalysator geleitet wird und die CO- oder NOx-Konzentration A&sub2; des Abgases, nachdem es durch den Katalysator geleitet wurde, bestimmt wurden.
- Umwandlungswirkungsgrad = [(A&sub1; - A&sub2;)/A&sub1;] x 100 (%) Tabelle 1(A) Tabelle 1(A) (Fortsetzung) Tabelle 1(B)
- In den Tabellen weisen Vergleichswerkstoffe Nr. 2 und 3 keine Vergiftung verhindernde Schicht auf, während Vergleichswerkstoff Nr. 2 keinen Träger verwendete. Material Nr. 12 wurde nicht mit Heizvorrichtungen ausgestattet.
- Die Ergebnisse zeigen folgendes: Die Materialien Nr. 1 bis 31 waren hinsichtlich der Umwandlungswirkungsgrade der Katalysatoren, sowohl für CO als auch NOx, ausgezeichnet, verglichen mit Vergleichsmaterialien (Nrn. 1 bis 3). Während die in der Erfindung verwendeten Materialien wenig mangelhafte Vergiftung verhindernde Eigenschaften bei einer Ca-Konzentration von 5 Gew.-% zeigten (Nrn. 1, 6, 10, 16 und 18), zeigten sie besonders gute Leistungen bei Ca-Konzentrationen von 10% bis 20%. Die in der vorliegenden Erfindung verwendeten Materialien, die Verbindungen eines Elements der Gruppe ha, außer CaO, verwenden, zeigten gute Leistungen auch ohne eine Heizvorrichtung. In Fall der Materialien, die CaO verwenden, führte dies jedoch zu mangelhaften Unwandlungswirkungsgraden, wenn das Material nicht erhitzt wurde (Vergleichsmaterial Nr. 1), während gute Unwandlungswirkungsgrade erhalten wurden, wenn das Material (Nrn. 14 und 15) erhitzt wurde. In Fall von pelletierten Trägern war der Vergiftung verhindernde Effekt schwächer als bei Pellets mit einen Durchmesser steigend von 2 mm ∅ bis 5 mm ∅, und die Raumvolumengeschwindigkeit erhöhte sich entsprechend (wie beispielsweise aus einem Vergleich unter Nrn. 1 und 2, Nrn. 6 und 7 und Nrn. 18 und 19 ersichtlich).
- In diesem Beispiel wurden die Eigenschaften der Verhütung von Vergiftung durch Phosphorsäure begutachtet. Anstelle des in dem vorangehenden Beispiel verwendeten Siliconöls wurde eine 30%-ige Lösung Phosphorsäure (Reagenz-Qualität ortho-Phosphorsäure) für 1 Stunde bei einer Geschwindigkeit von 20 ml/h in eine ähnliche Konvertervorrichtung unter Anwendung von Material, dargestellt in Tabelle 2, injiziert. Das heißt Werkstoffe Nrn. 2, 11, 25 und 30, die dieselben wie jene in Beispiel 1 waren, wurden zur Herstellung von Konvertervorrichtungen in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 verwendet. Nach Abschluß der Injektion von Phosphorsäure wurden gleichfalls Messungen des Umwandlungswirkungsgrads ausgeführt. Die erhaltenen Ergebnisse sind in Tabelle 2 dargestellt, worin Vergleichsmaterial Nr. 4 keine Vergiftung verhindernde Schicht aufweist.
- Die Ergebnisse in Tabelle 2 zeigen, daß die in der vorliegenden Erfindung verwendeten Materialien (Nrn. 2, 11, 25 und 30), verglichen mit Vergleichsbeispiel Nr. 4, gute Leistung zeigt. Dies weist aus, daß das in der vorliegenden Erfindung verwendete, Vergiftung verhindernde Material nicht nur hinsichtlich der Eigenschaften einer Beständigkeit gegen oder Verhinderung von Vergiftung durch Si, sondern auch in der Eigenschaft einer Beständigkeit gegen oder Verhinderung von Vergiftung durch Phosphorverbindungen geeignet ist. Tabelle 2
Claims (9)
1. Verwendung einer Abgaskonvertervorrictung zum
Reinigen von Silicium und/oder Phosphor enthaltendem Abgas,
wobei die Abgaskonvertervorrichtung ein an der
Abgaseinlaßseite bereitgestelltes, Vergiftung verhinderndes Material,
damit eine Vergiftung eines Katalysators durch Silicium
und/oder Phosphor verhindert wird, und an der Abgasauslaßseite
angeordnet einen katalytischen Verbundwerkstoff, umfassend
einen Träger und eine auf dem Träger abgeschiedene
katalytische Edelmetallkomponente, umfaßt, wobei das Vergiftung
verhindernde Material entweder ein keramischer Werkstoff oder
ein Vergiftung eines Katalysators verhinderndes Material ist,
das Material einen Träger und darauf gebildet eine Vergiftung
verhindernde Schicht umfaßt, die Schicht eine Verbindung
eines Elements der Gruppe IIa umfaßt, der keramische
Werkstoff eine Verbindung, die mindestens ein Element, ausgewählt
aus Elementen der Gruppe IIa des Periodensystems der
Elemente, enthält oder die Verbindung und andere keramische
Verbindungen umfaßt.
2. Verwendung nach Anspruch 1, wobei der Anteil an
Element der Gruppe IIa in dem keramischen Werkstoff
mindestens 5 Gew.-% beträgt.
3. Verwendung nach Anspruch 2, wobei der Anteil an
Element der Gruppe IIa in dem keramischen Werkstoff
mindestens 5 Gew.-% beträgt.
4. Verwendung nach Anspruch 1, wobei die Vergiftung
verhindernde Schicht auf dem Träger in einer Menge von 5 bis
200 g/l des Trägers gebildet wird.
5. Verwendung nach Anspruch 4, wobei die Vergiftung
verhindernde Schicht auf dem Träger in einer Menge von 30 bis
150 g/l des Trägers gebildet wird.
6. Verwendung nach Anspruch 1, wobei die Menge der
Verbindung eines Elements der Gruppe IIa in der Vergiftung
verhindernden Schicht mindestens 5 Gew.-% beträgt.
7. Verwendung nach Anspruch 6, wobei die Menge an
Verbindung eines Elements der Gruppe IIa in der Vergiftung
verhindernden Schicht mindestens 10 Gew.-% beträgt.
8. Verwendung nach Anspruch 1, wobei der gegen
Vergiftung beständige Teil sich von der Abgaseinlaßseitenkante
über mindestens 1/10 der gesamten Länge der
Abgaskonvertervorrichtung erstreckt.
9. Verwendung nach Anspruch 8, wobei der gegen
Vergiftung beständige Teil sich von der Abgaseinlaßseitenkante
über mindestens 1/5 der gesamten Länge der
Abgaskonvertervorrichtung erstreckt.
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