KR100302256B1 - 자동차 타이밍 벨트 커버용 폴리프로필렌 조성물 - Google Patents

자동차 타이밍 벨트 커버용 폴리프로필렌 조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 자동차 타이밍 벨트 커버용 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것으로, 구체적으로는 폴리프로필렌 수지에 기계적 강도, 내열성을 향상시키면서 성형성, 치수안정성을 유지하기 위하여 실란 처리된 섬유상 유리섬유 등의 무기 충진제를 복합 첨가하고, 제진성 향상을 위하여 고무 성분을 복합 첨가한 본 발명의 폴리프로필렌 수지 조성물은 자동차 엔진 부품에 적합한 내열성, 강성 및 치수안정성을 가질 뿐만 아니라 제진성도 우수한 자동차 타이밍 벨트 커버용 재료로 사용될 수 있다.

Description

자동차 타이밍 벨트 커버용 폴리프로필렌 조성물{Polypropylene composition for timing belt cover of car}
본 발명은 자동차 타이밍 벨트 커버용 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것으로, 구체적으로는 폴리프로필렌 수지에 기계적 강도, 내열성을 향상시키면서 성형성, 치수안정성을 유지하기 위하여 실란 처리된 섬유상 유리섬유 등의 무기 충진제를 복합 첨가하고, 제진성 향상을 위하여 고무 성분을 복합 첨가함으로써 자동차 엔진 부품에 적합한 내열성, 강성 및 치수안정성을 가질 뿐만 아니라 제진성도 우수한 자동차 타이밍 벨트 커버용 재료에 관한 것이다.
최근 자동차 부품은 연비 향상을 위한 차체의 경량화 및 원가절감 등의 목적으로 금속재료를 사용하던 부품을 플라스틱으로 성형한 부품으로 전환하는 작업이 활발히 진행 중이며, 또한 차량의 소음을 줄이는 연구도 가속화되는 추세에 있다.
타이밍 벨트 커버 부품용 소재로도 금속재료가 사용되어 오다가, 충진제가강화된 폴리아미드 6 수지 또는 폴리아미드 66 수지 등 플라스틱 소재로 대체되어 사용되고 있다. 폴리아미드 수지는 강성 및 내열성은 우수하나 비중이 높고 재료의 가격이 비싸므로 현재 자동차 부품용으로 가장 많이 사용되는 폴리프로필렌 수지를 타이밍 벨트 커버 부품용 소재로 개발하는 것이 시급한 실정이었다.
한편 폴리프로필렌 수지는 폴리아미드 수지에 비해 비중이 낮고 가격이 싸지만 기계적 강성 및 내열성이 취약하며 제진성이 우수하지 못한 결점을 지니고 있었다. 일반적으로 알려진 폴리프로필렌 수지의 경우 기계적 강성 및 내열성이 취약하여 섬유상 유리섬유 또는 무기 충진제 등을 보강하여 사용하고 있다.
유리섬유 강화 폴리프로필렌의 경우 기계적 강성 및 내열성은 우수하나 변형발생이 쉬우며 제진성이 취약하고, 무기 충진제 강화 폴리프로필렌의 경우 기계적 강성 및 내열성의 향상효과가 유리섬유 강화에 비해 미약하다. 또한 제진성을 향상시키기 위하여 첨가하는 고무 성분들은 기계적 강성 및 내열성을 저하시키는 문제가 있다.
이에 본 발명자들은 상기의 문제점을 해결하고자 노력하여 오던 중 폴리프로필렌 수지에 실란 처리된 섬유상 유리섬유, 활석, 운모, 탄산칼슘 또는 황산바륨 등의 무기 충진제 등을 첨가하면 기계적 강도, 내열성을 향상시키면서 성형성, 치수안정성을 유지할 수 있으며, 수소첨가 스티렌-에틸렌-부틸렌 트리 블록 공중합체 고무 또는 에틸렌-프로필렌 공중합체 고무 등의 복합 고무 조성물을 첨가하면 제진성을 향상시킬 수 있어 자동차 타이밍 벨트 커버용 재료로 유용하게 사용될 수 있음을 알아내어 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 자동차 엔진 부품에 적합한 내열성, 강성 및 치수안정성을 가질 뿐만 아니라 제진성도 우수한 타이밍 벨트 커버용 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명에서는 특정 폴리프로필렌 수지에 기계적 강도, 내열성을 향상시키면서 성형성, 치수안정성을 유지하기 위하여 실란 처리된 섬유상 유리섬유 등의 무기 충진제를 복합 첨가하고, 제진성 향상을 위하여 고무 성분을 복합 첨가한 타이밍 벨트 커버용 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공한다.
이하 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명에서는 특정 폴리프로필렌 수지에 기계적 강도, 내열성을 향상시키면서 성형성, 치수안정성을 유지하기 위하여 실란 처리된 섬유상 유리섬유, 활석, 운모, 탄산칼슘 또는 황산바륨 등의 무기 충진제 등을 복합 첨가하고, 제진성 향상을 위하여 저밀도폴리에틸렌 또는 에틸렌-비닐 아세테이트, 수소첨가 스티렌-에틸렌-부틸렌 트리 블록 공중합체 고무 또는 에틸렌-프로필렌 공중합체 고무 및 기타 첨가제를 첨가하여 제진성, 기계적 강성 및 내열성이 우수한 자동차 타이밍 벨트 커버용 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공한다.
본 발명의 폴리프로필렌 수지 조성물은 폴리프로필렌 단독중합체 40∼70중량; 제진성 향상을 위한 복합 고무 조성물로서 저밀도 폴리에틸렌 또는 에틸렌 비닐 아세테이트 3∼5중량, 에틸렌-프로필렌 공중합체 고무 또는 수소첨가 스티렌-에틸렌-부틸렌 트리 블록 공중합체 고무 3∼5중량; 및 복합 무기 충진제로서 섬유상 유리섬유 2∼10중량, 판상 무기 충진제 10∼25중량및 입상 무기 충진제 5∼20중량로 이루어진다.
이 때 폴리프로필렌 단독중합체는 230℃ 온도 및 하중 2.16kg의 조건에서 측정한 용융지수가 3∼30 이며, 아이소택틱 지수(Isotactic index)가 95 이상인 것을 사용하는 것이 바람직하다. 폴리프로필렌 단독중합체 대신에 프로필렌과 에틸렌 블록공중합체를 사용할 수도 있으나 폴리프로필렌 단독중합체는 강성 및 내열성이 프로필렌-에틸렌 블록공중합체 보다 우수하여 강성 및 내열성을 요구하는 자동차 타이밍 벨트 커버 부품용으로 바람직하다. 특히 아이소택틱 지수가 95 이상인 폴리프로필렌 단독중합체는 강성 및 내열성이 아이소택틱 지수 90∼93인 폴리프로필렌 단독중합체에 비해 20∼30나 우수하다.
또한 본 발명에서 폴리프로필렌 수지 조성물의 기계적 강성 및 내열성을 보강하기 위해 사용하는 충진제로서 a) 섬유상 유리섬유인 촙트 스트랜드(chopped strand) 유리섬유, 판상 무기 충진제인 b) 활석(talc), c) 운모(mica), 입상 무기 충전제인 d)황산바륨(barium sulfate), e) 탄산칼슘(calcium carbonate)등을10∼50중량를 사용한다. 이 때 상기 충진제가 10 중량미만이면 기계적 강성, 내열성, 제진성 및 치수안정성 등이 충분히 발현되지 않으며, 50 중량이상이면 압출가공이 다소 어렵고, 성형제품의 외관이 불량해진다.
무기 충진제는 충진제의 형상에 따라 특성이 다르므로 본 발명에서는 무기 충진제의 형상별 복합화로 강성 및 내열성을 향상함과 동시에 제진성도 향상시킨다. 본 발명에서는 촙트 스트랜드 유리섬유의 경우 평균길이 3∼5mm, 평균입경 10∼13㎛인 실란 커플링 처리된 것을 2∼10 중량사용한다. 촙트 스트랜드 유리섬유를 강화할 경우 강성 및 내열성 향상이 탁월하나 단독으로 사용할 경우 성형품의 이방성으로 인하여 변형이 발생하여 타이밍 벨트와의 간섭현상이 발생하며, 판상 무기 충진제 강화의 경우 타이밍 벨트 커버 부품에서 요구하는 구하는 강도 및 내열성을 낼 수 없다. 따라서 유리섬유와 판상 무기 충진제인 활석이나 운모와 병행 사용하여 타이밍 벨트와의 간섭현상을 방지할 수 있다.
판상 무기 충진제인 활석 및 운모의 경우 입자 크기에 따른 특성 차이가 있지만 어떤 것도 사용가능하며 가능한 입자 크기가 작을수록 기계적 물성 및 내열성 향상에 효과적이다.
입상 무기 충진제인 탄산칼슘 및 황산바륨의 경우 기계적 물성 향상 효과는 미약하나 제진성 향상 및 소음차단 효과가 있어서 섬유상 및 판상 무기 충진제와 혼합하여 사용하면 제진성을 유지한다.
따라서 상기의 무기 충진제를 복합 첨가함으로써 자동차 타이밍 벨트 커버 부품에 요구되는 기계적 강성, 내열성, 제진성 및 치수안정성 등 제반 특성을 우수하게 할 수 있고, 성형성 및 부품외관이 양호하며 또한 내열 변형을 최소화하여 타이밍 벨트와의 간섭현상을 방지할 수 있다.
본 발명에서 무기 충진제를 강화함으로서 타이밍 벨트 커버 부품이 요구하는 기계적 강성 및 내열성을 만족할 수 있으나, 이들로부터 제진성이 발현되지는 않는다. 따라서 제진성 향상에 효과적인 상기 복합 조성물에 고무 성분을 첨가하여 제진성을 발현할 수 있다. 고무 성분은 기계적 강성 및 내열성을 저하시키므로 소량의 복합 고무 성분을 첨가하여 기계적 강성 및 내열성을 유지하면서 제진성을 향상시키는 것이 바람직하다.
이들 고무 성분으로서 저밀도 폴리에틸렌 또는 에틸렌 비닐 아세테이트는 가격이 저렴하여 제진성 향상에 효과적이나 에틸렌 프로필렌 공중합체 고무 또는 수소첨가 스티렌-에틸렌-부틸렌 트리 블록 공중합체 고무에 비해 제진성이 떨어진다. 에틸렌 프로필렌 공중합체 고무 또는 수소첨가 스티렌-에틸렌-부틸렌 트리 블록 공중합체 고무는 제진성이 우수하나 기계적 물성 및 내열성을 현저히 저하시키므로 두 가지 성분을 복합하여 사용하면 균형 있는 제진 특성을 발현한다.
이 때 에틸렌-프로필렌 공중합체 고무는 에틸렌-옥텐 공중합체 고무, 에틸렌-α-올레핀 공중합체 고무, 에틸렌 부텐 고무 등으로 대체하여 사용할 수 있다. 수소 첨가 스티렌-에틸렌-부틸렌 트리 블록 공중합체 고무는 제진성이 가장 우수하며 또한 에틸렌 프로필렌 공중합체 고무에 비해 기계적 강성, 유동성 및 충격성이 우수하다.
이하 본 발명을 실시예에 의하여 상세히 설명하기로 한다. 단 하기 실시예는 발명을 예시하는 것일 뿐 본 발명이 실시예에 의하여 한정되는 것은 아니다.
우선 실시예 및 비교예에 사용되는 실험방법은 하기와 같다.
[실험방법]
실시예와 비교예에서 각각의 조성물을 헨셀 믹서에서 혼합 후에 35mm 2축 스크류 압출기에서 실린더온도 210∼230℃, 스크류 회전속도 300rpm으로 용융 혼합하여 펠렛을 제조한다. 이 때 상기 조성물에 소량의 산화방지제, 가공안정제, 내열안정제, 카본블랙 등 수지용 첨가제를 발명의 목적에 위배되지 않는 조건에서 첨가하였다.
제조된 펠렛을 열풍건조기에서 80℃ 온도로 2∼3시간 건조 후 특성평가를 위한 ASTM 규격의 시편을 통상적인 사출기로 성형온도 210∼230℃, 금형 온도 60℃로 제작하였고, 실제로 타이밍 벨트 커버 부품도 제작하였다.
실시예와 비교예에 대한 조성비는 하기 표 1에, 각각의 특성치는 하기 표 2에 나타내었다.
또한 상기와 같이 제작된 타이밍 벨트 커버 시편 및 부품은 하기와 같은 평가방법으로 평가하였다.
[평가방법]
1) 기계적 특성 및 내열특성
a) 인장강도는 ASTM 규격 D-638에 의해 측정하였다.
b) 굴곡탄성율 및 굴곡강도 ASTM 규격 D-790에 의해 측정하였다.
c) 충격강도는 ASTM 규격 D-256에 의해 Izod 노치 충격강도를 23℃에서 측정하였다.
d) 가열변형온도는 ASTM 규격 D-648에 의해 하중 18.6kg/㎠의 조건에서 측정하였다.
2) 제진 특성(제진 특성 설명 및 평가방법)
각 조성물의 특성에 따른 제진 특성은 타이밍 벨트 커버 부품 상태로 평가해야 그 효과를 확인할 수 있으므로 실제 엔진에 장착한 상태에서 엔진을 구동시켜 발생되는 소음을 측정하였다. 먼저 각 조성물을 사용하여 사출성형 제작한 타이밍 벨트 커버 부품을 무향실에서 실 엔진에 장착한 후, 이로부터 1m 떨어진 위치에 마이크로폰을 설치하고 스윕(sweep)과 아이들(idle)의 두 가지 엔진 구동 조건에서 엔진을 구동시키면서 발생하는 소음을 측정하였다. 아이들 조건에서 소음시험은 700rpm으로 유지한 상태에서 측정하였으며, 스윕 조건에서 소음시험은 rpm을 연속적으로 증가시키면서 측정하였다.
실시예 1∼3
용융지수가 11g/10분인 폴리프로필렌 단독중합체(주식회사 효성 제품 J700), 평균길이 3mm이고 티타네이트실란 처리된 촙트 스트랜드 유리섬유, 평균입자크기가20㎛이고 애스팩트 비가 3∼20인 활석, 평균입자크기가 2㎛인 탄산칼슘과 같은 무기 충진제, 저밀도 폴리에틸렌, 수소첨가 스티렌-에틸렌-부틸렌 트리 블록 공중합체 고무(용융지수 12g/10분, 스티렌함량 20)등을 표 1의 조성과 같이 압출 혼합 후 성형용 펠렛을 제조하여 특성 평가용 시편 및 부품을 제작하였다. 이들의 각종 특성치를 표 2에 나타내었다.
실시예 4
용융지수가 12g/10분이며 아이소택틱지수가 95이상인 폴리프로필렌 단독중합체(대한유화공업주식회사 HJ4012)를 사용하는 것을 제외하고 다른 조성 및 평가방법을 실시예 1과 동일하게 하여 각종 특성치를 표 2에 나타내었다.
비교예 1
실시예 1∼4와 같은 폴리프로필렌 단독중합체 대신에 용융지수가 10g/10분이며 에틸렌 함량이 10몰인 프로필렌 에틸렌 블록공중합체를 사용하는 것을 제외하고는 다른 조성 및 평가방법을 실시예 1과 동일하게 하여 각종 특성치를 표 2에 나타내었다. 비교예 1의 결과, 제진성은 양호하나 기계적 물성 및 내열성에서 타이밍 벨트 커버 부품에 적절하지 못한 물성을 나타냄을 알 수 있었다.
비교예 2
실시예 1과 같은 폴리프로필렌 단독중합체를 사용하고, 평균길이 3mm이고 티타네이트실란 처리된 촙트 스트랜드 유리섬유를 30사용하여 각종 특성치를 표 2에 나타내었다. 비교예 2의 경우 기계적 물성 및 내열성이 가장 우수하였으나 제진성이 떨어지며, 타이밍 벨트 커버의 변형 발생하여 타이밍 벨트와의 간섭현상이 나타나므로 사용이 곤란하다고 판단되었다.
비교예 3
평균길이가 3mm이고 티타네이트실란 처리된 촙트 스트랜드 유리섬유를 20사용하고, 폴리프로필렌 및 고무 조성을 실시예 1과 동일하게 하여 각종 특성치를 표 2에 나타내었다. 비교예 3의 경우 기계적 물성 및 내열성이 우수하였으나 제진성이 다소 떨어지며 타이밍 벨트 커버의 변형이 발생하여 타이밍 벨트와의 간섭현상이 나타나므로 사용이 곤란하다.
실시예 및 비교예 조성물의 조성비
구분성분 실시예 비교예
1 2 3 4 1 2 3
폴리프로필렌(효성 J700) 62 45 62 70 72
폴리프로필렌(대한유화) 62
프로필렌-에틸렌(블록 공중합체) 62
촙트 유리섬유 5 10 3 5 5 30 20
활석 20 10 27 20 20
탄산칼슘 5 10 5 5
황산바륨 20
저밀도 폴리에틸렌 5 5 5 5 5 5
에틸렌-프로필렌 공중합체 고무 3 5
스티렌-에틸렌-부틸렌 트리블록 공중합체 고무 3 3 3 3
단위 : 중량
구분시험항목 실시예 비교예
1 2 3 4 1 2 3
물성 인장강도(kgf/cm2) 350 455 300 400 280 850 620
굴곡탄성률(kgf/cm2) 350,000 45,000 30,000 40,000 28,000 55,000 35,000
굴곡강도(kgf/cm2) 600 720 500 650 450 1,250 850
충격강도(kgf·cm/cm) 4.5 7.5 4.5 4.5 8.0 10.5 15.0
가열변형온도(℃)하중:18.6kgf 115 135 90 125 80 150 130
단품 소음측정 결과 아이들 소음(dB) 48.1 51.4 51.7 49.9 51.0 53.5 53.3
스윕 소음(dB) 70.1 72.8 73.2 71.0 72.4 73.8 74.1
이상에서 살펴본 바와 같이, 본 발명의 폴리프로필렌 수지 조성물은 기계적 강성 및 내열성이 우수하고, 또한 제진성이 우수하여 진동 및 소음 차단 효과가 탁월할 뿐만 아니라 사출성형에 적합한 성형성과 장기간 고온 사용에 적합한 장기내열성 및 치수안정성이 우수하여 자동차 타이밍 벨트 커버 부품에 요구되는 저중량, 저가격, 우수한 제진성 및 내열성을 모두 만족시키는 우수한 재료이다.

Claims (5)

  1. 폴리프로필렌 단독중합체 40∼70중량;
    제진성 향상을 위한 복합 고무 조성물로서 저밀도 폴리에틸렌 또는 에틸렌 비닐 아세테이트 3∼5중량, 에틸렌-프로필렌 공중합체 고무 또는 수소첨가 스티렌-에틸렌-부틸렌 트리 블록 공중합체 고무 3∼5중량; 및
    복합 무기 충진제로서 섬유상 유리섬유 2∼10중량, 판상 무기 충진제 10∼25중량및 입상 무기 충진제 5∼20중량로 이루어진 것을 특징으로 하는 자동차 타이밍 벨트 커버용 폴리프로필렌 수지 조성물
  2. 제 1항에 있어서, 폴리프로필렌 단독중합체는 230℃ 온도 및 하중 2.16kg의 조건에서 측정한 용융지수가 3∼30이며, 아이소택틱 지수(Isotactic index)가 95 이상인 것을 특징으로 하는 자동차 타이밍 벨트 커버용 폴리프로필렌 수지 조성물
  3. 제 1항에 있어서, 에틸렌-프로필렌 공중합체 고무는 에틸렌-옥텐 공중합체 고무, 에틸렌-α-올레핀 공중합체 고무 또는 에틸렌 부텐 고무로 대체될 수 있는 것을 특징으로 하는 자동차 타이밍 벨트 커버용 폴리프로필렌 수지 조성물
  4. 제 1항에 있어서, 섬유상 유리섬유는 평균길이 3∼5mm, 평균입경 10∼13㎛인 촙트 스트랜드(chopped strand) 유리섬유로서 실란 커플링 처리된 것을 사용하는 것을 특징으로 하는 자동차 타이밍 벨트 커버용 폴리프로필렌 수지 조성물
  5. 제 1항에 있어서, 판상 무기 충전제는 활석 또는 운모이고, 입상 무기 충전제는 탄산칼슘 또는 황산바륨인 것을 특징으로 하는 자동차 타이밍 벨트 커버용 조성물
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