KR100274892B1 - 리튬 2차전지 - Google Patents

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Abstract

목적: 본 발명은 양극과 음극 사이의 전위 차가 균등하게 나타나 사이클 수명의 특성이 현저하게 향상되는 다층 구조를 갖춘 리튬 2차 전지를 제공한다.
구성: 본 발명은 코발트산 리튬, 니켈산 리튬, 망간산 리튬 중 적어도 1종 이상이 포함되어 물리 화학적, 전기적 특성이 서로 다른 양극 활물질을 기재 상에 다층 코팅한 양극판과, 성상이 다른 탄소를 함유한 음극 활물질을 다층으로 코팅한 음극판, 또는 상기 다층이 상호 간에 표면적과 표면 장력을 다르게 하여 코팅된 구성으로 된다.
효과: 본 발명은 물리 화학적, 전기적 특성이 서로 다른 활물질을 다층으로 코팅함으로서 각각의 특성에 따른 혼합 전위가 발생되어 전지의 전위 차가 균등하게 나타나고 급격한 방전이 방지되며, 전지의 전압이 향상된다.

Description

리튬 2차전지
본 발명은 리튬 2차전지에 관한 것으로, 더 상세하게는 물리 화학적, 전기적 특성이 서로 다른 활물질을 다층으로 형성하여 전지의 성능을 향상시킨 리튬 2차전지에 관한 것이다.
전지는 양극과 음극 사이에서 전기적 반응이 일어나게 하여 전력을 발생시키는 장치이며, 그 종류는 양극과 음극에 도포되는 활물질에 따라 결정되어진다.
충 방전이 가능한 2차 전지로서 최근에는 음극에 금속 리튬 또는 리튬 이온의 삽탈이 가능한 물질을 충전하여 구성된 리튬 전지가 범용화되고 있다. 이 리튬 전지는 단위 질량당 전기 용량과 전기 음성도가 커서 높은 전압의 전지로 제조할 수 있으며, 특히 리튬 이온 전지는 전지 내에 금속 리튬이 존재하지 않아 안전성에 문제도 없고 사이클 수명도 길다.
리튬 이온 전지는 구조적으로 양극, 음극, 절연체, 전해액으로 이루어진다. 이 때 양극 활물질로는 코발트산 리튬, 니켈산 리튬, 망간산 리튬을 사용하고, 음극 활물질로는 탄소가 함유된 것을 사용한다. 절연체는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 또는 폴리에틸렌과 폴리프로필렌의 다공성 막으로 구성된 것을 사용하고 전해액으로는 주로 액체 전해질을 사용한다.
일반적으로 양음극으로 작용하는 극판은 다음과 같이 제조된다.
활물질, 결합제 및 도전제로 구성된 활물질 슬러리 혼합액을 알루미늄 박판인 기재 상에 소정의 두께로 도포한 후 건조시켜 극판을 형성한다.
이렇게 제조되는 극판은 도 2에 도시된 바와 같이 활물질이 기재의 양측면에 단층 구조를 갖도록 형성된다.
즉, 양음극 각각의 기재(2)를 경계로 하여 양면에 도전제와 결합제가 혼합된 양음극 활물질(4)이 각각 도포되어 지는 것이다.
그러나 도시한 바와 같이 활물질을 단일층으로 하였을 때는 도전제와 결착제 그리고 활물질이 슬러리 제조시 충분히 혼합되지 않았거나, 또는 기재에 도포하는 과정에서 두께가 불균일하게 되었을 때에 국부적 전위 차가 발생하여 전지 특성이 나빠진다.
특히 결합제가 기재에 면하는 위치로 편중되면 전지의 제조 후 자가 방전이 가속되어 사이클 수명이 짧아진다.
또한, 음극 활물질의 소재인 탄소는 그 구조에 따라 물리적 특성과 전지에 미치는 영향이 다르다. 예로서 화이버상의 탄소는 전지의 용량 향상에 기여하는 바가 크지만 다른 전지적 특성은 좋지 않으나, 구형상이나 입자상의 탄소는 표면 특성, 함습성은 우수하지만 전지의 용량 증대에는 어려움이 있다.
따라서 한 종류의 음극 활물질을 사용하여 극판을 제조하면, 활물질의 자체 특성에 따라 용량, 고율 방전특성, 저온 특성 등을 모두 향상시키기 어려운 문제점이 있다.
따라서 본 발명의 목적은 극판에 도포되는 활물질을 다층으로 구조화하고, 서로 다른 활물질을 도포하므로서 양극과 음극 사이의 전위 차가 균등하게 나타나 사이클 수명이 길며, 특히 믹싱 공정에서 화학적 영향을 받지 않아 극판의 제조 효율을 향상시킬 수 있는 리튬 2차 전지를 제공함에 있다.
상기의 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 양음극 기재를 경계로 양면에 각각 양음극 활물질이 도포되는 구성으로 된 리튬 2차전지에 있어서,
상기 양극판은 코발트산 리튬, 니켈산 리튬, 망간산 리튬중 적어도 한 종 이상이 포함된 양극 활물질로 이루지는 적어도 3층 이상의 다층 구조로 되고 상기 다층 구조는 상호 간에 밀도와 공극률 및 입자 크기가 다르게 형성되고, 상기 음극판은 탄소가 함유된 음극 활물질로 이루어지는 적어도 3층 이상의 다층 구조로 되고 상기 다층 구조는 성상이 다른 흑연 상호 간의 밀도와 공극률 및 입자 크기가 다르게 형성된 구성으로 된다.
다층 구조는 기재와 인접한 쪽이 표면적을 넓게 한 활물질로 되고, 기재와 먼 쪽은 전해액이 활물질로 용이하게 침투할 수 있도록 표면 장력이 작은 친 전해액성을 가지는 활물질이 도포된다.
상기 다층 구조가 3층인 경우에 양극 활물질은 각각 LixCoO2 , LixNi1-yAyO2 , LixMn2O4 중 1종 이상을 선택하여 사용한다. 이 경우에 x=0.5∼1, y=0∼0.5, A는 Mn 또는 Co이다.
또 상기 다층 구조가 3층인 경우에 음극 활물질은 각각 C , CaN , CNbB1-b 중 1종 이상을 선택하여 사용하는 것이며, 이때 a=0.5∼1, b=0∼0.5이다.
상기 다층 구조에서 중간층은 입자 크기가 5∼20μm이고, 공극률은 30％이며 밀도는 4g/cc 로 된다.
상기 중간층을 경계로 기재와 인접하는 활물질 층은 입자 크기가 5μm 이하이고, 공극률은 30∼60％이며 밀도는 3g/cc 이하로 된다.
또 기재와 먼 활물질층은 입자 크기가 20μm이상이고, 공극률은 30％ 이하이며 밀도는 3g/cc 이하로 된다.
도 1은 본 발명에 관련된 리튬 2차전지의 전극 구조를 보인 단면도.
도 2는 종래의 리튬 2차 전지에 적용된 전극 구조를 보인 단면도.
*도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명*
20 : 세퍼레이터 40, 60 : 양음극
44, 66 : 양음극 기재 46, 68 : 양음극 활물질
이하 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부한 도 1에 따라 상세히 설명한다.
본 발명은 도 1에서 도시한 바와 같이 세퍼레이터(20)를 사이에 두고 양측에 양극(40)과 음극(60)이 배치된 구조로 극판군을 형성하는 바, 양음극 기재(44)(66)를 경계로 하여 그 표면에 도포된 양음극 활물질(46)(68)은 적어도 3층 이상의 다층 구조로 이루어지며, 각각 양음극 활물질층(46a)(46b)(46c)(68a)(68b)(68c)은 물리 화학적, 전기적 특성이 다르다.
보다 구체적으로 양극 활물질(46)은 기재(44)와 인접하는 층에 표면적이 넓어 접착성이 우수한 양극 활물질(46a)이 도포되고, 반대로 기재(44)와 먼 층은 표면 장력이 작아 전해액이 쉽게 침투되는 양극 활물질(46c)이 코팅되며, 그 사이의 중간층은 이들 양극 활물질(46a)(46c)의 중간적 성질을 가지는 양극 활물질(46b)이 코팅된다. 이러한 다층 구조는 음극(60)에 있어서도 동일하게 기재(66)와 인접하는 층에 표면적이 넓어 접착성이 우수한 음극 활물질(68a)이 도포되고, 반대로 기재(66)와 먼 층은 표면 장력이 작아 전해액이 쉽게 침투되는 음극 활물질(68c)이 코팅되며, 그 사이의 중간층은 이들 음극 활물질(66)(62)의 중간적 성질을 가지는 음극 활물질(68b)이 코팅된다.
상기 다층 구조가 3층인 경우에 양극 활물질(46a)(46b)(46c)은 각각 LixCoO2 , LixNi1-yAyO2 , LixMn2O4 를 적절히 선택 배열하여 코팅할 수 있으며, 또 음극 활물질(68a)(68b)(68c)은 각각 C , CaN , CNbB1-b 를 적절히 선택 배열할 수 있다.
상술한 3층의 다층 구조에서 특히 양극 활물질(46a)(46b)(46c)은 LixCoO2 , LixNi1-yAyO2 , LixMn2O4 를 어떻게 선택 배열하는가에 따라 전기적 용량, 전압 및 안전성에 다소 차이가 생긴다.
실험 측정에 따르면, 용량은 LixNi1-yAyO2 , LixCoO2 , LixMn2O4 순이고, 전압은 LixCoO2 , LixMn2O4 , LixNi1-yAyO2 순이며, 안정성은 LixNi1-yAyO2 , LixMn2O4 , LixCoO2 순으로 나타난다.
또 음극 활물질(68a)(68b)(68c)은 화이버상, 구형상, 입자상의 것을 선택적으로 적용한다.
이러한 구성에 의해 본 발명의 리튬 2차 전지에서는 적어도 3가지의 전압 특성이 혼재된 혼합 전위가 나타나게 되며, 이것에 의해 상호 간의 단점이 보완되어 전지의 특성은 현저하게 향상된다.
또 상기 다층 구조는 도포되는 양극 활물질(46a)(46b)(46c)과 음극 활물질(68a)(68b)(68c)의 표면적과 표면 장력의 조절로도 구현될 수 있다.
이에 따른 바람직한 실시예는 중간층에 위치하는 양극 활물질(46b)과 음극 활물질(68b)은 입자 크기가 5∼20μm이고, 공극률은 30％이며 밀도는 4g/cc 로 되고, 이를 경계로 양음극 기재(44)(66)와 인접하는 양극 활물질(46a)과 음극 활물질(68a)은 입자 크기가 5μ 이내, 공극률은 30∼60％이며 밀도는 3g/cc 이내로 되며, 양음극 기재(44)(66)와 먼 층의 양극 활물질(46c)과 음극 활물질(68c)은 입자 크기가 20μ이상이고, 공극률은 30％ 이내이며 밀도는 3g/cc 이내로 된다.
입자 크기가 5μ 이내이고 공극률이 30∼60％, 밀도는 3g/cc 이내로 되는 양극 활물질(46a)과 음극 활물질(68a)은 표면적이 넓게 되어 결착제와의 접합력이 커지게 됨으로써 기재(44)(66)와의 접합 상태가 양호하게 된다.
또, 입자 크기가 20μ이상이고, 공극률은 30％ 이내이며 밀도는 3g/cc 인 양극 활물질(46c)과 음극 활물질(68c)은 표면 장력이 작고 전기적 활성이 낮아서 전해액이 쉽게 침투하여 함입된다.
그리고 중간의 입자 크기가 5∼20μ이고, 공극률은 30％이며 밀도는 4g/cc 인 양극 활물질(46b)과 음극 활물질(68b)은 상기 양자의 중간적 형태로 되어 비친화적 특성을 가지게 되는 상기 양 층 사이의 접합 매개물로 작용하게 된다.
이와 같은 다층 구조는 활물질의 적절한 선택과 그리고 활물질의 표면적 및 표면 장력의 적절한 조절을 통하여 더욱 상승된 전지 특성을 얻을 수 있음은 물론이다.
극판의 제조에 있어서도 종래와 동일하게 슬러리화된 활물질을 기재에 코팅하고 건조시키면 되므로 공정 상의 어려움도 발생하지 않는다.
이상 설명한 바와 같이 본 발명은 물리 화학적, 전기적 특성이 서로 다른 활물질을 다층 코팅한 것이므로 이들에 의해 각각 특성이 다른 혼합전위가 발생되어 전지의 고율 방전 시에 전위 차가 지나치게 높거나 낮게 되는 현상이 개선되고, 전위의 급격한 감소 현상이 방지됨과 아울러 전지의 전압을 높일 수 있는 효과를 가진 것이다.

Claims (8)

  1. 양음극 기재를 경계로 양면에 각각 양음극 활물질이 도포되는 양음극판을 포함하는 구성으로 된 리튬 2차전지에 있어서, 상기 양극 활물질(46)은 LixCoO2 , LixNi1-yAyO2 , LixMn2O4 중에서 일종 이상을 선택하여 도포하고, 적어도 3층 이상의 다층 구조로 됨을 특징으로 하는 리튬 2차 전지.
    (여기에서 x=0.5∼1, y=0∼0.5, A=Mn 또는 Co 이다.)
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 다층 구조를 이루는 활물질의 종류가 모두 같은 경우에는 각 층의 밀도, 공극률 및 입자 크기가 다른 것을 특징으로 하는 리튬 2차 전지.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 다층 구조는 기재와 접하는 층이 표면적을 넓게 한 활물질로 되고, 기재와 먼 층은 표면 장력이 작은 친 전해액성 활물질이 도포됨을 특징으로 하는 리튬 2차 전지.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 기재와 접하는 활물질 층은 입자 크기가 5μm이내, 공극률은 30∼60％, 밀도는 3g/cc이하 이고, 상기 기재와 먼 활물질 층은 입자 크기가 20μ이상, 공극률은 30％이하, 밀도는 3g/cc이하 이며, 상기 접한 활물질 층과 먼 활물질 층 사이의 활물질 층들은 입작 크기가 50∼20μm, 공극률은 30％, 밀도 4g/cc로 됨을 특징으로 하는 리튬 2차 전지.
  5. 양음극 기재를 경계로 양면에 각각 양음극 활물질이 도포되는 양음극판을 포함하는 구성으로 된 리튬 2차전지에 있어서, 상기 음극 활물질(68)은 탄소가 함유된 C , CaN , CNbB1-b 중에서 일종 이상을 선택하여 배열하고, 적어도 3층 이상의 다층 구조로 구성되어짐을 특징으로 하는 리튬 2차 전지.
    (여기에서 a=0.5∼1, b=0∼0.5 이다.)
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 다층 구조를 이루는 활물질의 종류가 모두 같은 경우에, 상기 다층 구조는 성상이 다른 흑연 상호간의 밀도와 공극률 및 입자 크기가 다르게 형성됨을 특징으로 하는 리튬 2차 전지.
  7. 제 6 항에 있어서, 상기 다층 구조는 기재와 접하는 층이 표면적을 넓게 한 활물질로 되고, 기재와 먼 층은 표면 장력이 작은 친 전해액성 활물질이 도포됨을 특징으로 하는 리튬 2차 전지.
  8. 제 7 항에 있어서, 상기 기재와 접하는 활물질 층은 입자 크기가 5μm이내, 공극률은 30∼60％, 밀도는 3g/cc이하 이고, 상기 기재와 먼 활물질 층은 입자 크기가 20μ이상, 공극률은 30％이하, 밀도는 3g/cc이하 이며, 상기 접한 활물질 층과 먼 활물질 층 사이의 활물질 층들은 입작 크기가 50∼20μm, 공극률은 30％, 밀도 4g/cc로 됨을 특징으로 하는 리튬 2차 전지.
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