KR100206343B1

KR100206343B1 - 엘비오단결정 제조장치 및 그 제조방법

Info

Publication number: KR100206343B1
Application number: KR1019970038018A
Authority: KR
Inventors: 김지원; 윤춘섭
Original assignee: 윤덕용; 한국과학기술원
Priority date: 1997-08-08
Filing date: 1997-08-08
Publication date: 1999-07-01
Also published as: KR19990015736A

Abstract

고품질, 대구경의 LBO 비선형 광학 단결정을 단시간에 성장시킬 수 있는 LBO 단결정 제조장치 및 그 제조방법을 개시한다. 본 발명의 장치는, 종자담금장치의 회전축과 종자고정축이 회전중심에서 외측으로 이격되도록 종자 담금장치를 개량하였으며, 본 발명의 방법은, 결정성장 모재에 염화나트륨을 일정 비율 혼합하고, LBO의 종자결정을 도가니의 회전중심에서 벗어난 위치에서 용융액의 표면과 접촉시킨 다음, 도가니와 종자의 개량 담금장치가 서로 동일 방향과 반대 방향으로 회전하면서 결정의 성장이 이루어지도록 하고 성장로 내부의 온도 구배를 시간에 따라 적당히 변화시키는 것을 특징으로 한다. 본 발명에 의하면, 대구경, 고품질의 LBO 단결정을 종래기술에 비해 3배 이상 빠른 속도로 성장시킬 수 있다.

Description

ＬＢＯ 단결정 제조장치 및 그 제조방법

본 발명은 LBO 단결정 제조장치에 관한 것으로서, 특히 종자 담금장치의 구조를 개량함으로써 대구경, 고품질의 LBO 단결정을 제조할 수 있는 장치에 관한 것이다.

또한, 본 발명은 LBO 단결정 제조방법에 관한 것으로서, 특히 결정 성장을 위한 용융액의 순환을 향상시켜 짧은 시간 내에 LBO 단결정을 제조할 수 있는 방법에 관한 것이기도 하다.

리튬 트리보레이트(LiB₃O₅, 이하 LBO라 한다)는 약 834℃의 용융점을 가지는 비선형 광학 단결정으로서, Nd:YAG 레이저 등에 의한 SHG(Second Harmonic Generation)나 THG(Third Harmonic Generation)에 있어서 위상정합이 가능(phase matchable)할 뿐 아니라, 예컨대 Nd:YAG 레이저의 펄스파에 대해 약 70%, 지속파(Continuous Waves;CW)에 대해 약 30% 이상의 높은 SHG 변환효율을 나타낸다. 이와 같은 SHG 변환효율은, 종래에 비선형 광학 단결정으로 사용되던 KDP(KH₂PO₄)을 이용한 SHG 변환에 비해 약 3배 이상의 높은 값이기 때문에, 이 분야의 광학소자의 재료물질로서 각광받고 있다.

이러한 용도를 갖는 LBO 단결정은 1989년 중국에서 처음 개발되었으나, 종래기술의 방법에 의해 성장되는 LBO 단결정은 결정성장속도가 매우 느릴 뿐 아니라 다음에 설명하는 문제점 때문에 상용화가 어려운 실정이다.

종래기술의 일 실시예에는 LBO 단결정 제조를 위한 재료물질의 용융액을 과냉시킴으로써 LBO 결정의 작은 종자(seed)를 얻는 기술이 있다. 그러나, 이 종자 자체로는 광학소자의 재료로 사용하기 어렵다는 문제점이 있다.

종래기술의 다른 실시예는 챠오 슈킹(Zhao Shuqing)에 의해 저널 오브 크리스탈 그로우스(Journal of Crystal Growth)의 1990년판 제99호 제805쪽 이후에 개시된 것으로서, 이 기술에서는 LBO 단결정 제조를 위한 재료물질의 용융액의 점성을 감소시키기 위한 첨가제로 LiF를 사용하고 있다. 그러나, 이 기술에 의하면, 성장된 LBO 단결정에 균열이 생기기 쉽고, 대략 30×30×25㎣ 정도 크기의 단결정을 성장시키는 데 4주 이상의 장시간이 소요된다는 문제점을 가지고 있다.

상기한 문제점은 주로, LBO 단결정 제조를 위한 재료물질 용융액의 과도한 점성을 적절히 낮추지 못하거나, LBO 단결정 제조를 위한 재료물질의 용융액에 접촉되는 LBO 종자 결정과 상기 용융액 사이의 물질순환을 최적화시키지 못한 데 기인한다. 이를 설명하면 다음과 같다.

LBO 단결정은 800℃ 이상의 고온에서 성장하므로 단결정을 성장시키는 데 있어서 많은 요인들이 결정성장에 영향을 미치게 되는데, 특히, LBO 단결정 제조를 위한 재료물질을 백금 도가니에 넣고 고온에서 용융시켰을 때, 용융액의 점성이 아주 커지기 때문에 여러 문제가 야기된다. 즉, 용융액의 점성이 크면 용융액이 잘 섞이지 않기 때문에 물질 반응이 잘 일어나지 않게 되거나, 용융액 내부에서 물질의 순환이 원활하지 않기 때문에 결정성장 시 포유물을 만들고, 성장속도를 저하시켜 고품질의 단결정을 단시간 내에 성장시키는 데 큰 장애가 된다. 따라서, 고온 용융액의 큰 점성으로 인한 영향을 줄이는 것이 LBO 결정의 성장속도를 높이고 품질을 향상시키는 데 매우 바람직하다.

상기 고온 용융액의 점성을 줄이기 위해서, 일반적으로 용액 내에 첨가물을 섞는 방법이 이용되고 있으므로, 적절한 첨가물을 선택할 것이 요구된다. 용융액에 결정성장을 위한 모재 이외의 첨가물이 포함되면, 용융액의 물리적 성질이 변화한다. 이러한 성질을 이용하면, 결정성장 시 용융액의 성질을 개량할 수 있다. 이 때, 주의해야 할 것은 첨가물이 결정 내의 불순물로서 포획되지 않게 해야 한다는 것이다. 따라서, 첨가물은 용융액의 단점을 개선하면서도 결정에 잘 포획되지 않는 물질을 사용해야 한다.

또한, LBO 단결정 제조를 위한 재료물질의 용융액에 접촉되는 LBO 종자결정과 상기 용융액 사이의 물질순환을 원활하게 만들어 주는 것도 고품질의 결정을 성장시키는 데 있어서, 중요한 요인이다. 따라서, 종래기술에서는, 단결정 제조를 위한 재료물질 용융액의 상부 표면으로부터 종자 결정을 서서히 담그면서 결정을 성장시키는 방식, 소위 상부 종자 담금방식에 있어서, 상기 용융액이 들어있는 도가니와 상기 LBO 종자결정을 모두 회전시킴으로써, 물질순환의 원활화를 꾀하고 있다. 이를 도1에 도시한 결정 성장장치에 의해 설명한다.

도1은 상부 종자 담금방식의 종래기술에 의한 결정 성장장치를 개략적으로 나타낸 단면도이다.

도1을 참조하면, 히터(5)에 의해 가열된 LBO 재료물질의 용융액(10)이 들어있는 도가니(20)는 그 하부의 중앙을 지지하며 회전하는 도가니 회전축(30)에 의해 회전한다. 용융액(10)의 표면에는, 도가니 회전축(30)에 의한 회전중심축과 대략 동심으로 회전하는 직선형 종자 담금장치(40)의 단부에 부착된 LBO 종자결정(50)이 접촉되어 있다.

그러나, 이와 같은 방식으로 LBO 종자결정(50)이 용융액(10)의 표면에 접촉하며 회전할 경우에는, LBO 종자결정(50)이 상기 회전중심 부근에서 정체된 용융액에만 접촉하게 되는데 용융액의 점성이 큼으로 인해 도가니(20)와 LBO 종자 결정(50)의 상대 회전속도, 즉 교반속도가 낮을 경우는 물질 순환이 원활하지 않게 되어 LBO 결정이 성장하는 도가니(20)의 중앙부에서는 고품질 결정성장에 장애가 발생하게 된다.

상기한 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 목적은, LBO 단결정의 성장 시 LBO 재료물질 용융액의 물질순환을 원활하게 할 수 있는 LBO 단결정 제조장치를 제공하는 데 있다.

본 발명의 다른 목적은, LBO 재료물질 용융액의 점성을 첨가물에 의해 적절히 줄이면서도, 첨가물에 의한 악영향을 방지할 수 있는 LBO 단결정 제조방법을 제공하는 데 있다.

본 발명의 또 다른 목적은 LBO 단결정의 성장 시 최적의 온도조절을 하여 고품질의 LBO 단결정을 제조할 수 있는 방법을 제공하는 데 있다.

도1은 상부 종자 담금방식의 종래기술에 의한 결정 성장장치를 개략적으로 나타낸 단면도,

도2는 상부 종자 담금방식의 본 발명의 실시예에 따른 결정 성장장치를 개략적으로 나타낸 단면도이다.

* 도면의 주요부분에 대한 부호설명 *

5 … 히터 5' … 3단 히터

10 … LBO 재료물질의 용융액 20 … 도가니

25 … 전열완충관 30 … 도가니 회전축

40 … 직선형 종자 담금장치 42 … 종자회전축

44 … 종자고정축 46 … 종자의 개량 담금장치

50 … LBO 종자결정

상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 LBO 단결정 제조장치는,

LBO 단결정 제조를 위한 재료물질을 가열하여 용융시키기 위한 히터와; 상기 재료물질을 수납함과 더불어 상기 히터에 의해 상기 재료물질이 가열될 수 있도록 위치한 도가니와; 상기 재료물질의 용융액에 상기 LBO의 종자결정을 접촉시켜 성장시키는 종자 담금장치를 구비한 LBO 단결정 제조장치에 있어서,

상기 도가니는 일정 방향으로 상기 도가니를 변속회전시킬 수 있는 제1 회전수단을 구비하며; 상기 종자 담금장치는, 상기 제1 회전수단의 회전축과 동심으로 회전하는 종자회전축과, 상기 종자회전축으로부터 연장되며 상기 종자회전축 중심에서 반경방향의 외측으로 이격된 위치에 상기 LBO의 종자결정을 고정시키는 종자고정축을 구비한 것을 특징으로 한다.

본 발명의 LBO 단결정 제조장치에 있어서,

상기 종자회전축에는 상기 일정 방향과 동일 방향 및 그 역방향으로 회전할 수 있게 하는 제2 회전수단을 구비하는 것이 바람직하며, 상기 히터의 전열을 완충하기 위해 상기 히터와 상기 도가니의 사이에는 상기 도가니를 둘러싸는 원통형 산화알루미늄제 열관이 구비되는 것이 바람직하다.

또한, 상기 히터는 상기 재료물질의 용융액에 온도 기울기를 주기 위해 국부 가열이 가능한 영역 히터인 것이 더 바람직하며, 이 경우, 상기 영역 히터를 상단, 중단 및 하단으로 구성된 삼단 히터로 구성하게 할 수 있다.

또한, 상기한 다른 목적 및 또 다른 목적을 달성하기 위한 본 발명의 LBO 단결정 제조방법은,

(a) Li₂B₄O₇과 B₂O₃를 혼합하고 염화나트륨을 첨가하여 LBO 단결정 제조를 위한 재료물질을 준비하는 단계와; (b) 상기 재료물질을 회전수단을 구비한 도가니에 수납하고 히터로 가열하여 용융액으로 만드는 단계와; (c) 상기 용융액이 충분한 화학반응을 일으키도록 상기 용융액을 저어주는 단계와; (d) 상기 용융액의 온도를 상기 LBO 결정성장의 온도영역까지 낮추는 동시에 상기 용융액의 온도가 아래쪽으로 갈수록 높아지도록 조절하며 일정한 온도기울기를 가지도록 상기 히터의 전열을 조절하는 단계와; (e) 상기 도가니의 회전수단의 회전중심에서 벗어난 위치에 상기 용융액의 표면에 종자 결정을 접촉시키는 단계와; (f) 상기 도가니를 회전수단에 의해 일정 방향으로 회전시키는 동시에 상기 종자 결정도 회전하도록 하는 단계와; (g) 상기 히터의 온도를 조절함으로써, 상기 용융액 내부의 온도기울기를 감소시키면서 결정을 성장시키는 단계를 구비한다.

본 발명의 LBO 단결정 제조방법에 있어서, 상기 염화나트륨은 상기 용융액에 대해 1∼10 몰 퍼센트의 범위로 첨가되는 것이 바람직하다.

또한, 본 발명의 LBO 단결정 제조방법에서 온도의 조절은, (d) 단계의 상기 일정한 온도기울기를 0.1∼2.0℃/㎝의 범위 내에서 설정되도록 하는 것이 바람직하며, (g) 단계의 상기 온도기울기를 감소시키는 단계는 상기 히터를 상단, 중단 및 하단의 3단으로 구성하고 중단 히터의 온도강하율이 상단 히터보다 크고, 하단 히터의 온도강하율이 중단 히터보다 크게 조절함으로써 이루어지게 하는 것이 바람직하다.

상기한 바와 같이, 염화나트륨의 첨가량이 결정되거나, 온도가 조절된 상태에서, (f) 단계의 상기 도가니의 회전속도는 1∼100rpm, 상기 종자 결정의 회전속도는 1∼80rpm의 범위 내에서 설정되는 것이 바람직하며, 이 경우, 상기 도가니 및 상기 종자 결정의 회전속도는 1∼100초의 범위 내에서 각각 설정된 일정 주기로 그 회전속도를 가속하거나 감속하여 변화시키는 것이 더 바람직하며, 상기 종자 결정의 회전은, 상기 도가니가 회전하는 일정 방향과 동일 방향 및 그 역방향으로 규칙적인 주기로써 변화하며 이루어지는 것이 더욱 더 바람직하다.

이하, 도면을 참조하며 본 발명의 바람직한 실시예에 대해 설명한다. 또한, 본 실시예는 본 발명의 권리범위를 한정하는 것은 아니고, 단지 예시로 제시된 것이다.

도2는 상부 종자 담금방식의 본 발명의 실시예에 따른 결정 성장장치를 개략적으로 나타낸 단면도이다. 도2에 있어서, 상기 도1에 나타낸 종래기술의 장치와 동일한 구성부분에 대해서는 동일한 부호를 붙이며 설명을 생략한다.

도2를 참조하면, 도가니(20)는 일정 방향으로 도가니(20)를 변속회전시킬 수 있는 도가니 회전축(30)을 구비하고 있으며, 종자의 개량 담금장치(46)는, 도가니 회전축(30)과 동심으로 회전하는 종자회전축(42)과, 종자회전축(42)으로부터 연장되며 종자회전축 중심에서 반경방향의 외측으로 이격된 위치에 LBO의 종자결정(50)을 고정시키는 종자고정축(44)을 구비하고 있음을 알 수 있다. 종자회전축(42)은, 도가니(20)가 회전하는 일정 방향과 동일 방향 및 그 역방향으로 회전할 수 있도록 구성되어 있다.

이와 같이, LBO의 종자결정(50)이 도가니(20)의 회전중심에서 벗어나게 위치하도록 한 종자의 개량 담금장치(46)를 사용하면, 개량 담금장치(46)와 도가니(20)가 동시에 회전할 경우, LBO의 종자결정(50)이 LBO 재료물질의 용융액(10) 속에서 큰 궤적을 가지고 빠른 속도로 원운동을 하게 된다. 이러한 원운동은 용융액(10)과 종자결정(50) 사이의 물질순환을 원활하게 만들어 고품질의 LBO 단결정을 빠른 속도로 성장시키는 역할을 한다.

한편, 결정 성장과정에서 성장로 내부의 온도조절은 매우 중요하다.

따라서, 히터(5')의 전열을 완충하기 위해 히터(5')와 도가니(20)의 사이에는 도가니(20)를 둘러싸는 원통형 산화알루미늄제 열관인 전열완충관(25)이 구비되도록 하였다.

또한, 성장로 내부 영역 히터들의 온도를 각각 다르게 조절할 경우, 용융액 내부의 온도차로 인한 자연 대류를 유발시켜 결정 성장에 도움을 줄 수 있다. 따라서, 본 실시예에서는, 용융액(10)에 온도 기울기를 주기 위해 국부 가열이 가능한 영역 히터로서, 상단(5a), 중단(5b) 및 하단(5c)이 각각 별도로 온도를 조절할 수 있는 3단 히터(5')를 이용하여, 결정 성장에 유리한 온도기울기를 형성시킬 수 있게 하였다. 이 때, 지나치게 큰 온도기울기를 형성시키면, 용융액 내부의 열적 안정성을 떨어뜨려 결정 성장에 오히려 나쁜 영향을 미치게 되므로 적절한 온도기울기를 찾는 것이 매우 중요하다.

다음에, 본 발명의 LBO 단결정 제조방법에 따른 실시예에 대해 상세히 설명한다.

먼저, 시료 Li₂B₄O₇과 B₂O₃를 각각 몰(mol)비 1:2로 혼합한 후, 염화나트륨을 10몰 퍼센트(mol percent)의 비율로 첨가하여 잘 혼합한 다음, 950℃까지 시간당 100℃의 빠른 속도로 온도를 높여 LBO 단결정 제조를 위한 재료물질의 용융액을 만든다. 다음, 10시간 이상 도가니 회전과 교반편의 회전을 이용하여 용융액을 저어줌으로써 충분한 화학반응이 발생하도록 만들어 준다. 그 후, 시간당 100℃의 빠른 속도로 용융액의 온도를 낮춰 LBO 단결정의 성장 온도영역에 이르게 한다. 이 때, 상단, 중단 및 하단의 히터온도를 820∼870℃ 범위 내에서, 상부에서 하부로 갈수록 온도가 높도록 조절하여, 용융액 내부의 온도기울기가 아래쪽을 향하여 0.5℃/㎝가 되도록 하였다. 성장로 내부의 온도가 안정되고, 히터 내벽의 온도가 설정된 온도로 유지된 후, LBO의 종자결정을 도가니의 회전중심에서 벗어난 위치에 아주 천천히 내려 용융액의 표면과 접촉시킨다. 그 다음, 도가니는 1∼80rpm의 회전속도범위 내에 있도록 하면서 1∼100초의 주기로 도가니를 가속 및 감속하여 일정 방향으로 회전시키면서, 종자의 개량 담금장치는 1∼100rpm의 회전속도범위 내에 있도록 하면서 10초의 주기로 상기 일정 방향과 동일 방향과 그 역방향으로 교대로 회전시켰다. 결정 성장 중에는 3단 히터의 온도강하율이 중단 히터가 상단 히터보다 크고 하단 히터가 중단 히터보다 크게 하여, 용융액 내부의 온도기울기를 점점 감소시키면서 결정 성장이 이루어지게 하였다. 결정 성장 중에 용융액 내부의 온도안정성은 ±0.1℃ 이내로 조절되도록 하였다.

본 발명의 LBO 단결정 제조방법에 따른 실시예와 같이, LBO 단결정 제조를 위한 재료물질 용융액의 점성을 낮추기 위한 첨가물로서 염화나트륨을 사용하는 경우, 염화나트륨이 용액 속에서 분자들 사이의 결합세기를 감소시켜 용융액의 점성을 감소시키는 작용을 하지만, 결정을 만드는 물질의 기본 구조에는 참여하지 않기 때문에 불순물로 포획될 염려가 없다. 따라서, 염화나트륨이 첨가된 용융액은 넣지 않은 용액에 비해 점성의 현저한 감소를 보였으며, 염화나트륨이 첨가된 용융액에서 성장시킨 결정은 첨가되지 않은 용융액에서 성장시킨 결정에 비해 성장속도에 있어 1.5배 정도의 향상이 있었다.

또한, LBO의 종자결정을 도가니의 회전중심에서 벗어난 위치에서 용융액의 표면과 접촉시킨 다음, 도가니와 종자의 개량 담금장치가 서로 동일 방향과 반대 방향으로 회전하면서 결정의 성장이 이루어지기 때문에, LBO 재료물질 용융액의 물질순환을 원활하게 할 수 있어, 빠른 결정성장이 이루어질 수 있다.

이와 같은 LBO 단결정 제조장치 및 그 제조방법에 의해, 30×30×25㎣ 크기의 무색투명한 단결정을 약 일주일 이내에 성장시킬 수 있었으며, 성장된 단결정을 X-선 토포그라피(topography) 방법으로 분석한 결과, 전위밀도가 10/㎠ 이하의 고품질임을 확인하였다.

본 발명에 의한 LBO 단결정 제조장치 및 그 제조방법을 사용하면, 대구경, 고품질의 LBO 단결정을 종래기술에 비해 3배 이상 빠른 속도로 성장시킬 수 있다.

Claims

LBO 단결정 제조를 위한 재료물질을 가열하여 용융시키기 위한 히터와;

상기 재료물질을 수납함과 더불어 상기 히터에 의해 상기 재료물질이 가열될 수 있도록 위치한 도가니와;

상기 재료물질의 용융액에 상기 LBO의 종자결정을 접촉시켜 성장시키는 종자 담금장치를 구비한 LBO 단결정 제조장치에 있어서,

상기 도가니는 일정 방향으로 상기 도가니를 변속회전시킬 수 있는 제1 회전수단을 구비하며;

상기 종자 담금장치는, 상기 제1 회전수단의 회전축과 동심으로 회전하는 종자회전축과, 상기 종자회전축으로부터 연장되며 상기 종자회전축 중심에서 반경방향의 외측으로 이격된 위치에 상기 LBO의 종자결정을 고정시키는 종자고정축을 구비한 것을 특징으로 하는 LBO 단결정 제조장치.
제1항에 있어서, 상기 종자회전축에는 상기 일정 방향과 동일 방향 및 그 역방향으로 회전할 수 있게 하는 제2 회전수단을 구비한 것을 특징으로 하는 LBO 단결정 제조장치.
제1항에 있어서, 상기 히터의 전열을 완충하기 위해 상기 히터와 상기 도가니의 사이에는 상기 도가니를 둘러싸는 원통형 산화알루미늄제 열관이 구비된 것을 특징으로 하는 LBO 단결정 제조장치.
제1항 내지 제3항 중의 어느 한 항에 있어서, 상기 히터는 상기 재료물질의 용융액에 온도 기울기를 주기 위해 국부 가열이 가능한 영역 히터인 것을 특징으로 하는 LBO 단결정 제조장치.
제4항에 있어서, 상기 영역 히터는 상단, 중단 및 하단으로 구성된 삼단 히터인 것을 특징으로 하는 LBO 단결정 제조장치.
(a) Li₂B₄O₇과 B₂O₃를 혼합하고 염화나트륨을 첨가하여 LBO 단결정 제조를 위한 재료물질을 준비하는 단계와;

(b) 상기 재료물질을 회전수단을 구비한 도가니에 수납하고 히터로 가열하여 용융액으로 만드는 단계와;

(c) 상기 용융액이 충분한 화학반응을 일으키도록 상기 용융액을 저어주는 단계와;

(d) 상기 용융액의 온도를 상기 LBO 결정성장의 온도영역까지 낮추는 동시에 상기 용융액의 온도가 아래쪽으로 갈수록 높아지도록 조절하며 일정한 온도기울기를 가지도록 상기 히터의 전열을 조절하는 단계와;

(e) 상기 도가니의 회전수단의 회전중심에서 벗어난 위치에 상기 용융액의 표면에 종자 결정을 접촉시키는 단계와;

(f) 상기 도가니를 회전수단에 의해 일정 방향으로 회전시키는 동시에 상기 종자 결정도 회전하도록 하는 단계와;

(g) 상기 히터의 온도를 조절함으로써, 상기 용융액 내부의 온도기울기를 감소시키면서 결정을 성장시키는 단계를 구비한 LBO 단결정 제조방법.
제6항에 있어서, 상기 염화나트륨은 상기 용융액에 대해 1∼10 몰 퍼센트의 범위로 첨가된 것을 특징으로 하는 LBO 단결정 제조방법.
제6항에 있어서, (d) 단계의 상기 일정한 온도기울기는 0.1∼1.0℃/㎝의 범위 내에서 설정되는 것을 특징으로 하는 LBO 단결정 제조방법.
제6항에 있어서, (g) 단계의 상기 온도기울기를 감소시키는 단계는 상기 히터를 상단, 중단 및 하단의 3단으로 구성하고 중단 히터의 온도강하율이 상단 히터보다 크고, 하단 히터의 온도강하율이 중단 히터보다 크게 조절함으로써 이루어지는 것을 특징으로 하는 LBO 단결정 제조방법.
제6항 내지 제9항 중의 어느 한 항에 있어서, (f) 단계의 상기 도가니의 회전속도는 1∼100rpm, 상기 종자 결정의 회전속도는 1∼80rpm의 범위 내에서 설정되는 것을 특징으로 하는 LBO 단결정 제조방법.
제10항에 있어서, 상기 도가니 및 상기 종자 결정의 회전속도는 1∼100초의 범위 내에서 각각 설정된 일정 주기로 그 회전속도를 가속하거나 감속하여 변화시키는 것을 특징으로 하는 LBO 단결정 제조방법.
제11항에 있어서, 상기 종자 결정의 회전은, 상기 도가니가 회전하는 일정 방향과 동일 방향 및 그 역방향으로 규칙적인 주기로써 변화하며 이루어지는 것을 특징으로 하는 LBO 단결정 제조방법.