KR0158083B1 - 플라이 애쉬를 사용한 고준위방사성폐기물의 유리고화체 제조방법 - Google Patents

플라이 애쉬를 사용한 고준위방사성폐기물의 유리고화체 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 석탄화력발전소의 부산물인 플라이 애쉬(Fly ash)를 이용하여 고준 위방사성폐기물을 유리고화체로 제조하는 방법에 관한 것으로서, 유연탄, 무연탄 석탄화력발전소에서 발생한 플라이 애쉬나 이를 정제한 플라이 애쉬에 SiO2또는 샌드(Sand), B2O3(또는 Na2B4O7, H3BO3), NaNO3또는 NaCO3(조건에 따라 선택적으로 사용할 수 있음) 및 고준위방사성폐기물(원자로에서 조사된 핵 연료, 사용후 핵연료의 습식 또는 건식 처리시 발생되는 고준위방사성폐기물 등)을 산화물 기준으로 다음과 같은 조성(플라이 애쉬 : 10~65wt%, SiO2: 0~45wt%, B2O3: 10~17wt%, Na2O : 10~19wt%, 고준위방사성폐기물 : 5~30wt%)이 되게 잘 혼합한 후 이를 가열용융(900~1200℃)하여 폐기물을 안정화하는 것으로서 중량비로 65% 까지의 플라이 애쉬를 사용한 고준위방사성폐기물의 붕규산유리고화체 제조방법.

Description

플라이 애쉬를 사용한 고준위방사성폐기물의 유리고화체 제조방법
본 발명은 석탄화력발전소의 부산물인 플라이 애쉬(Fly ash)를 이용하여 고준위방사성폐기물을 유리고화체로 제조하는 방법에 관한 것이다.
고준위방사성폐기물이란 원자로에서 조사된 핵연료, 사용후 핵연료의 습식 또는 건식 처리시 발생되는 방사성준위가 높은 폐기물 등을 말하는 것으로, 이러한 고준위방사성폐기물을 처리 하는데 있어서 붕규산계 유리는 다른 유리에 비해 화학적 내구성과 내방사선성이 우수하고, 다성분계의 넓은 화학조성범위에서 쉽게 유리화될 수 있는 특성을 가지고 있다.
고준위방사성폐기물의 기준 유리화공정에 사용되는 유리원료물질로는 점토(Clay), 지올라이트(Zeolite), 유리섬유(Glass wood), 현무암(Basalt), 규조토(Diatomite) 등이 주로 사용되어 왔다.
플라이 애쉬는 붕규산 유리의 기본 구성물질인 실리카 및 고준위방사성폐기물 유리고화체 제조시 내침출성이 향상되는 알루미나 성분을 다량 함유한 좋은 특성을 가지고 있는 재료이다.
또한, 플라이 애쉬는 석탄화력발전소 등에서 미분탄을 연료로 사용하여 1400~1500℃의 고온에서 연소하고 남은 부산물로서 원탄의 약 15~45% 비율로 발생되는 1~150㎛ 정도의 미세분말로서 집진기에 의해 포집된 재를 말한다. 이 재는 가시적인 오염물로 배출시설 주변지역으로 부터 가장 커다란 민원의 대상이 되고 있다. 현재 대부분의 발전소에서는 집진된 플라이 애쉬를 슬러리(Slurry)화 하여 회사장에 저장하는 실정이며, 플아이 애쉬 화학성분의 침출에 의한 토양 및 수질오염의 가능성이 제기되고 있는 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 고준위방사성폐기물의 안정화 물질로 석탄화력발전소 부산물인 플라이 애쉬를 사용하여 유리고화처리에 이용함으로써, 유리고화 원료비의 절감과 내침출성이 양호한 고화체를 제조할 수 있는 방법을 제공하는 것에 그 목적이 있다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 고준위방사성폐기물을 처리하는 방법에 있어서, 석탄화력발전소에서 발생한 플라이 애쉬나 이를 정제한 플라이 애쉬에 SiO2또는 모래, B2O3(또는 Na2B4O7, H3BO3), NaNO3또는 Na2CO3(조건에 따라 선택적으로 사용할 수 있음) 및 고준위방사성폐기물(원자로에서 조사된 핵연료, 사용후 핵연료의 습식 또는 건식 처리시 발생되는 고준위방사성폐기물 등)을 산화물 기준으로 다음과 같은 조성(플라이 애쉬 : 10~65wt%, SiO2: 0~45wt%, B2O3: 10~17wt%, Na2O : 10~19wt%, 고준위방사성폐기물 : 5~30wt%)이 되게 잘 혼합한 후 이를 가열용융(900~1200℃)하여 폐기물을 안정화하는 것으로서 중량비로 65%까지의 플라이 애쉬를 사용한 고준위방사성폐기물의 붕규산유리고화체 제조하는 것에 그 특징이 있다.
이하 본 발명을 상세히 설명하면 다음과 같다.
본 발명에 적용되는 플라이 애쉬는 석탄화력발전공정에서 발생되는 폐기물로서, 무연탄, 유연탄의 석탄화력발전공정에서 발생한 플라이 애쉬, 또는 상기 무연탄, 유연탄의 석탄화력발전공정에서 발생한 플라이 애쉬를 정제한 플라이 애쉬를 말한다.
본 발명의 고준위방사성폐기물의 안정화 물질로 석탄화력발전소 부산물인 플라이 애쉬(조성 예, SiO2: 60.0wt%, Al2O3: 24.2wt%, Fe2O3: 5.68wt%, CaO : 1.34wt% 등)를 사용할 경우 중량비 65% 까지 플라이 애쉬를 첨가하여도 붕규산유리고화체의 제조가 가능함을 확인하였다. 그리고 이로 인한 유리고화 원료재료비의 절감이 가능하고, 붕규산유리고화체의 침출실험결과 내침출성(Na : 4.250~7,943×10-4 g/cm2-day, Cs : 1.609~2.064×10-4 g/cm2-day, B : 8.490×10-4~1,520×10-3 g/cm2-day, Si : 2.169~4,375×10-4 g/cm2-day, Al : 5.950×10-5~1,313×10-4 g/cm2-day, U : 7.326~9.826×10-6 g/cm2-day)이 양호하였다. 즉, 본 유리고화체와 타 유리고화체의 무게 감손율 및 침출율을 비교하면 표 1과 표 2에 도시된 바와 같이 본 유리고화체 시편의 무게 감손율은 48시간동안 0.20 내지 0.22%인 반면, 타 유리고화체의 무게 감손율은 24시간동안 0.13 내지 2.87%를 나타내고 있어 본 유리고화체의 무게 감손율이 훨씬 낮음을 알 수 있다. 또한 침출율을 비교하면, 나트륨(Na)의 경우는 한-마이트너(Hahn-Meitner)의 유리고화체 시편을 제외하고 모두 본 유리고화체 시편의 침출율이 월등히 낮으며, 세슘(Cs)의 경우는 타 유리고화체 시편의 침출율보다 본 유리고화체 시편 모두의 침출율이 훨씬 낮은 경향을 보이고 있다.
속슬레 침출장치에서 100℃, 48시간동안 유리고화체로 부터의 나트륨(Na), 세슘(Cs)의 침출율.
속슬레 침출장치에서 100℃, 24시간동안 고준위 방사성 폐기물 유리고화체로부터의 나트륨(Na), 세슘(Cs)의 침출율(일본원자력연구소 : 각국에 있어서의 고준위 방사성 폐기물 유리고화체의 물성 비교 평가, 1980년 06월)
이상의 결과를 종합하여 볼 때, 본 석탄회를 가하여 만든 유리고화체의 침출 경향이 타 유리고화체에 비하여 양호하며, 폐자원(석탄회)을 재활용 할 수 있도록 되어 있어, 유리고화 원료비의 절감과 내침출성이 양호한 고화체를 제조할 수 있다.
이와 같이 본 발명은 유리의 구성물질인 실리카, 알루미나 성분이 다량 함유된 플라이 애쉬에 첨가제로서 SiO, BO, NaNO그리고 고준위방사성폐기물을 혼합한 후 용융시켜 유리화 시키는 방법으로, 고준위방사성폐기물이 유리내에 함입되어 안정화되는 원리를 이용한 것이다.
본 발명에 의한 고준위방사성폐기물의 유리고화 처리의 구체적인 실시예는 다음과 같다.
고준위방사성폐기물 유리고화체 제조방법의 예로서 플라이 애쉬와 폐기물(표 3), SiO, BO, NaNO등을 표 4와 같은 조성으로 잘 혼합한 후 용융시켜 유리고화체를 제조한 다음 침출실험을 수행하였으며, 그 결과를 표 5에 표시하였다.
이와 같이 본 발명에 의한 고준위방사성폐기물의 유리고화체 제조방법은 앞으로 폐기물의 재활용 및 자원화 측면에서 경제적, 기술적으로도 실효성 있게 응용될 수 있는 효과가 기대되는 것이다.

Claims (4)

  1. 고준위방사성폐기물을 처리하는 방법에 있어서, 석탄화력발전소에서 발생한 플라이 애쉬나 이를 정제한 플라이 애쉬 10~65 wt%에 산화물 기준으로 SiO20~45wt%, B2O310~17wt%, Na2O 10~19wt%, 고준위방사성폐기물 5~30wt%를 혼합한 후, 이를 900~1200℃로 가열용융하여 폐기물을 안정화 하는 것을 특징으로 하는 플라이 애쉬를 사용한 고준위방사성폐기물의 붕규산유리고화체 제조방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 플라이 애쉬의 첨가제로 SiO2나 모래를 사용하는 것을 특징으로 하는 플라이 애쉬를 고준위방사성폐기물의 붕규산유리고화체 제조방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 플라이 애쉬의 첨가제로 B2O3. Na2B4O7나 H3BO3를 사용하는 것을 특징으로 하는 플라이 애쉬를 사용한 고준위방사성폐기물의 유리고화체 제조방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 플라이 애쉬의 첨가제로 NaNO3나 Na2CO3를 사용하는 것을 특징으로 하는 플라이 애쉬를 사용한 고준위방사성폐기물의 붕규산유리고화체 제조방법.
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