JPWO2020170598A1 - 電極板及びその製造方法、二次電池及びその製造方法 - Google Patents

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Abstract

正極芯体(4a)上に形成された正極活物質層(4b)とを有する正極板であって、正極芯体(4a)の端辺に正極芯体(4a)において両面に正極活物質層(4b)が形成された部分の厚みよりも大きな厚みを有する肉厚部(4x)が形成され、正極芯体(4a)において両面に正極活物質層(4b)が形成された部分から肉厚部(4x)内に延びる第1領域(4y)と、肉厚部(4x)において第1領域(4y)の外側に位置する第2領域(4z)を有し、第1領域(4y)を構成する金属の結晶粒の最大径の平均が第2領域(4z)を構成する金属の結晶粒の最大径の平均よりも小さく、正極芯体(4a)の厚み方向に沿った断面であり正極芯体(4a)の端辺が延びる方向に対して垂直な断面において、肉厚部(4x)の内部に位置する第1領域(4y)の幅W1の肉厚部(4x)の幅W2に対する割合(W1/W2)が0.15以上である。

Description

本開示は、電極板及びその製造方法、二次電池及びその製造方法に関する。
電気自動車(EV)やハイブリッド電気自動車(HEV、PHEV)等の駆動用電源において、アルカリ二次電池や非水電解質二次電池等の二次電池が使用されている。
これらの二次電池では、開口を有する有底筒状の外装体と、その開口を封口する封口板により電池ケースが構成される。電池ケース内には、正極板、負極板及びセパレータからなる電極体が電解質と共に収容される。封口板には正極端子及び負極端子が取り付けられる。正極端子は正極集電体を介して正極板に電気的に接続され、負極端子は負極集電体を介して負極板に電気的に接続される。
このような二次電池として、複数の正極タブを有する帯状の正極板と、複数の負極タブを有する帯状の負極板とを、帯状のセパレータを介して巻回した偏平状の巻回電極体を備えた二次電池が提案されている(下記特許文献1)。
また、正極板ないし負極板を連続発振型レーザーで切断することにより、正極板ないし負極板を構成する芯体(集電箔)の切断部に芯体の厚みよりも厚みの大きい曲面部が形成される技術が提案されている(下記特許文献2)。
特開2016−115409号公報 特開2016−33912号公報
本開示は、信頼性の高い電極板及び二次電池を提供することを一つの目的とする。
本開示の一形態に係る電極板は、
金属製の芯体と、前記芯体上に形成された活物質層と、を有する電極板であって、
前記芯体は、前記芯体の端辺に、前記芯体において両面に前記活物質層が形成された部分の厚みよりも大きな厚みを有する肉厚部を有し、
前記芯体において両面に前記活物質層が形成された部分から前記肉厚部内に延びる第1領域と、前記肉厚部において前記第1領域の外側に位置する第2領域を有し、
前記第1領域を構成する金属の結晶粒の最大径の平均が、前記第2領域を構成する金属の結晶粒の最大径の平均よりも小さく、
前記芯体の厚み方向に沿った断面であり前記端辺が延びる方向に対して垂直な断面において、前記肉厚部の内部に位置する前記第1領域の幅W1の前記肉厚部の幅W2に対する割合(W1/W2)が、0.15以上である。
電極原板をレーザー等のエネルギー線の照射により切断した場合、エネルギー線の照射により芯体が溶融し、溶融した部分は凝固する。溶融した芯体は表面張力により丸まった状態で凝固するため、芯体の切断部には、芯体の中央領域よりも厚みの厚い肉厚部が生じる。
図11は、レーザー等のエネルギー線の照射により切断された電極板の切断部近傍の断面図である。芯体204aの切断部には、芯体204aの中央領域の厚みよりも厚みの大きい肉厚部204xが形成されている。肉厚部204xは、切断時に芯体204aが溶融し凝固した溶融凝固部204zにより構成される。切断時に芯体204aにおいて溶融しなかった非溶融部204yと溶融凝固部204zの境界900は、肉厚部204xの付け根部分に形成される。また、芯体204aの厚み方向に沿った断面であり切断部が延びる方向に対して垂直な断面において、境界900の長さは、芯体204aの中央領域における芯体204aの厚みと略同じとなっている。このような状態であると、境界900を境に溶融凝固部204zが、芯体204aから脱離し易くなる。そして、芯体204aから脱離した溶融凝固部204zが、セパレータを損傷させ、正極板と負極板の短絡の原因となる可能性がある。
本開示の一形態に係る電極板の構成によると、第1領域と第2領域の境界が肉厚部内に形成されることにより、芯体の端部に形成された肉厚部が芯体から脱離し難い構成となる。よって、正極板と負極板の短絡が抑制された信頼性の高い二次電池を提供することができる。
電極原板の切断時に、芯体において溶融しなかった領域である非溶融部と、芯体において溶融し凝固した領域である溶融凝固部では、それぞれを構成する金属の結晶粒の大きさが異なる。なお、本開示においては、非溶融部である第1領域を構成する金属の結晶粒の最大径の平均が、溶融凝固部である第2領域を構成する金属の結晶粒の最大径の平均よりも小さくする。ここで、第1領域を構成する金属の結晶粒の最大径の平均とは、第1領域を構成する金属の結晶粒を複数個観測し、各結晶粒において径が最も大きい部分の径を測定し、その平均値を算出したものである。第2領域を構成する金属の結晶粒の最大径の平均とは、第2領域を構成する金属の結晶粒を複数個観測し、各結晶粒において径が最も大きい部分の径を測定し、その平均値を算出したものである。
本開示の一形態に係る二次電池は、前記電極板と、前記電極板とは極性の異なる他の電極板と、を備える。
本開示の一形態に係る電極板の製造方法は、
金属製の芯体と、前記芯体上に形成された活物質層と、を有する電極板の製造方法であって、
前記芯体上に前記活物質層を形成する活物質層形成工程と、
前記芯体をレーザー切断するレーザー切断工程と、を有し、
前記レーザー切断工程の後、前記芯体は、前記芯体の切断部に、前記芯体において両面に前記活物質層が形成された部分の厚みよりも大きな厚みを有する肉厚部を有し、
前記芯体において両面に前記活物質層が形成された部分から前記肉厚部内に延びる第1領域と、前記肉厚部において前記第1領域の外側に位置する第2領域を有し、
前記芯体の厚み方向に沿った断面であり前記切断部が延びる方向に対して垂直な断面において、前記肉厚部の内部に位置する前記第1領域の幅W1の前記肉厚部の幅W2に対する割合(W1/W2)が、0.15以上であり、
前記第1領域は、前記レーザー切断工程において溶融しなかった非溶融部であり、
前記第2領域は、前記レーザー切断工程において溶融した後凝固した溶融凝固部である。
本開示の一形態に係る電極板の製造方法によると、芯体の切断部に形成された肉厚部が芯体から脱離し難い構成となる。よって、正極板と負極板の短絡が抑制された信頼性の高い二次電池を提供することができる。なお、本開示の一形態に係る二次電池の製造方法は、上述の方法により製造された電極板と、前記電極板とは極性の異なる他の電極板と、を備えた二次電池の製造方法である。
本開示によると、信頼性の高い電極板及びそれを用いた二次電池を提供できる。
実施形態に係る二次電池の斜視図である。 図1におけるII−II線に沿った断面図である。 (a)は正極原板の平面図である。(b)はタブ形成後の正極原板の平面図である。(c)は最終正極原板の平面図である。(d)は正極板の平面図である。 図3(d)のIV−IV線に沿った断面の断面図である。 (a)は負極原板の平面図である。(b)はタブ形成後の負極原板の平面図である。(c)は最終負極原板の平面図である。(d)は負極板の平面図である。 実施形態に係る巻回電極体の平面図である。 第2正極集電体に正極タブ群を接続し、第2負極集電体に負極タブ群を接続した状態を示す図である。 第1正極集電体及び第1負極集電体を取り付けた後の封口板の電極体側の面を示す図である。 第1正極集電体に第2正極集電体を取り付け、第1負極集電体に第2負極集電体を取り付けた後の封口板の電極体側の面を示す図である。 変形例1に係る図4に対応する断面図である。 参考例に係る図4に対応する断面図である。
実施形態に係る二次電池としての角形二次電池20の構成を以下に説明する。なお、本開示は、以下の実施形態に限定されない。
図1及び図2に示すように角形二次電池20は、開口を有する有底角筒状の角形外装体1と、角形外装体1の開口を封口する封口板2からなる電池ケース100を備える。角形外装体1及び封口板2は、それぞれ金属製であることが好ましい。角形外装体1内には、正極板と負極板を含む巻回電極体3が電解質と共に収容されている。
巻回電極体3の封口板2側の端部には、複数の正極タブ40からなる正極タブ群40Aと、複数の負極タブ50からなる負極タブ群50Aが設けられている。正極タブ群40Aは第2正極集電体6b及び第1正極集電体6aを介して正極端子7に電気的に接続されている。負極タブ群50Aは第2負極集電体8b及び第1負極集電体8aを介して負極端子9に電気的に接続されている。第1正極集電体6aと第2正極集電体6bが正極集電体6を構成している。なお、正極集電体6を一つの部品としてもよい。第1負極集電体8aと第2負極集電体8bが負極集電体8を構成している。なお、負極集電体8を一つの部品としてもよい。
第1正極集電体6a、第2正極集電体6b及び正極端子7は金属製であることが好ましく、アルミニウム又はアルミニウム合金製であることがより好ましい。正極端子7と封口板2の間には樹脂製の外部側絶縁部材10が配置されている。第1正極集電体6a及び第2正極集電体6bと封口板2の間には樹脂製の内部側絶縁部材11が配置されている。
第1負極集電体8a、第2負極集電体8b及び負極端子9は金属製であることが好ましく、銅又は銅合金製であることがより好ましい。また、負極端子9は、アルミニウム又はアルミニウム合金からなる部分と、銅又は銅合金からなる部分を有するようにすることが好ましい。この場合、銅又は銅合金からなる部分を第1負極集電体8aに接続し、アルミニウム又はアルミニウム合金からなる部分を封口板2よりも外部側に突出するようにすることが好ましい。負極端子9と封口板2の間には樹脂製の外部側絶縁部材12が配置されている。第1負極集電体8a及び第2負極集電体8bと封口板2の間には樹脂製の内部側絶縁部材13が配置されている。
巻回電極体3と角形外装体1の間には樹脂製の絶縁シートからなる電極体ホルダー14が配置されている。電極体ホルダー14は、樹脂製の絶縁シートが袋状又は箱状に折り曲げ成形されたものであることが好ましい。封口板2には電解液注液孔15が設けられており、電解液注液孔15は封止部材16で封止されている。封口板2には、電池ケース100内の圧力が所定値以上となったときに破断し電池ケース100内のガスを電池ケース100外に排出するガス排出弁17が設けられている。
次に角形二次電池20の製造方法及び各構成の詳細を説明する。
[正極板]
まず、正極板の製造方法を説明する。
[正極活物質層スラリーの作製]
正極活物質としてのリチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物、結着材としてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)、導電材としての炭素材料、及び分散媒としてのN−メチル−2−ピロリドン(NMP)をリチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物:PVdF:炭素材料の質量比が97.5:1:1.5となるように混練し、正極活物質層スラリーを作製する。
[正極保護層スラリーの作製]
アルミナ粉末、導電材としての炭素材料、結着材としてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)と分散媒としてのN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を、アルミナ粉末:炭素材料:PVdFの質量比が83:3:14 となるように混練し、保護層スラリーを作製
する。
[正極活物質層及び正極保護層の形成]
正極芯体としてアルミニウム箔又はアルミニウム合金箔の両面に、上述の方法で作製した正極活物質層スラリー及び正極保護層スラリーをダイコータにより塗布する。このとき、正極芯体の幅方向の中央に正極活物質層スラリーが塗布される。また、正極活物質層スラリーが塗布される領域の幅方向の両端に正極保護層スラリーが塗布されるようにする。
正極活物質層スラリー及び正極保護層スラリーが塗布された正極芯体を乾燥させ、正極活物質層スラリー及び正極保護層スラリーに含まれるNMPを除去する。これにより正極活物質層及び保護層が形成される。その後、一対のプレスローラの間を通過させることにより、正極活物質層を圧縮して正極原板400とする。
図3(a)は、上述の方法で作製された正極原板400の平面図である。帯状の正極芯体4aの両面には、正極芯体4aの長手方向に沿って正極活物質層4bが形成されている。正極芯体4aにおいて、正極活物質層4bが形成された領域の幅方向の両端部には正極保護層4cが形成されている。そして、正極原板400の幅方向の両端部には、正極原板400の長手方向に沿って正極芯体露出部4dが形成されている。なお、正極活物質層4bの厚みは、正極保護層4cの厚みよりも大きいことが好ましい。
図3(b)は、タブ形成後の正極原板401の平面図である。正極原板400の正極芯体露出部4dを所定形状に切断することにより、タブ形成後の正極原板401を作製する。正極原板400の切断は、レーザー等のエネルギー線の照射、金型、あるいはカッター等により行うことができる。タブ形成後の正極原板401においては、タブ形成後の正極原板401の幅方向の両端に、タブ形成後の正極原板401の長手方向に沿って複数の正極タブ40が形成される。なお、正極タブ40は正極芯体露出部4dからなる。図3(b)に示すように、正極タブ40の根元、及び隣接する正極タブ40同士の間に形成されるタブ形成後の正極原板401の端部に、正極保護層4cが残るように正極原板400を切断することが出来る。なお、正極保護層4cは必須の構成ではなく、省略することもできる。また、正極活物質層4bが形成された部分を切断し、隣接する正極タブ40同士の間に形成されるタブ形成後の正極原板401の端辺に、正極保護層4cが残らないようにしてもよい。なお、正極原板400をエネルギー線の照射により切断し、正極タブ40を形成することが好ましい。
正極原板400をレーザーを用いて切断する場合は、レーザーの出力は、100W〜1500Wであることが好ましく、550W〜1000Wであることがより好ましく、600W〜1000Wであることがさらに好ましい。レーザーの走査速度は100mm/s〜5000mm/sであることが好ましい。但し、これに限定されない。連続発振(CW)レーザーを用いてもよいし、パルスレーザーを用いてもよい。
図3(c)は、最終正極原板402の平面図である。タブ形成後の正極原板401の長手方向に沿って、タブ形成後の正極原板401を幅方向における中央部で切断する。これにより、幅方向の大きさが正極板4の大きさである最終正極原板402となる。即ち最終正極原板402は、長さ方向について正極板4の長さに切断する前の状態である。
図3(d)は、正極板4の平面図である。最終正極原板402を所定長さに切断することにより、正極板4とする。なお、生産性をより向上させるためには、後述する巻回電極体の作製工程において最終正極原板402を切断することが好ましい。即ち、巻回電極体を巻回しながら、あるいは巻回した後に、巻き終り端部となる部分を切断することが好ましい。なお、正極板4において、正極タブ40が形成される第1端辺4A以外の3つの端辺(正極板4の長手方向に延びる端辺であって第1端辺4Aと反対側の端辺、及び正極板4の短手方向に延びる二つの端辺)は、金型やカッター(裁断刃)等のエネルギー線の照射以外の方法で切断することが好ましい。正極板4において、正極タブ40が形成される第1端辺4A以外の3つの端辺に位置する正極芯体4aの端部には肉厚部4xは形成されていないようにできる。
より高出力な二次電池とするため、巻回電極体3においては、正極板4の各層毎に正極タブ40が設けられることが好ましい。即ち、正極板4の積層数と正極タブ40の積層数が同じ、あるいは略同じであることが好ましい。したがって、図3(d)に示すように、正極板4においては、正極タブ40同士が近い距離(D1)をおいて配置された部分と、正極タブ40同士が遠い距離(D2)をおいて配置された部分が存在する。そして、巻回電極体3において巻回中心から巻回外側(外周側)に向かって径が大きくなる。したがって、正極タブ40を積層した場合に、それぞれの正極タブ40の位置が揃うようにするため、正極板4の巻き始め端部から巻き終わり端部に向かって、距離D1及び距離D2はそれぞれ徐々に大きくなるように設定することが好ましい。なお、後述する負極タブ50についても同様である。
図4は、図3(d)のIV−IV線に沿った断面図であり、正極板4において正極タブ40が設けられた第1端辺4A近傍の断面図である。図4に示すように、正極板4の第1端辺4A近傍は、正極芯体4aにおいて正極活物質層4bが形成されていない活物質層非形成領域を有する。活物質層非形成領域において、正極活物質層4bと隣接する部分には、正極保護層4cが形成されている。
正極芯体4aの端部には、正極芯体4aにおいて両面に正極活物質層4bが形成された部分の厚みT1よりも厚みの大きい肉厚部4xが形成されている。肉厚部4xにおいて最も厚みが大きい部分の厚みはT2である。
肉厚部4xは、レーザー等のエネルギー線の照射により正極芯体4aが溶融し、その後、溶融した正極芯体4aが凝固することにより形成される。
ここで、正極芯体4aにおいてエネルギー線の照射により溶融しない部分を非溶融部(第1領域)4yとする。また、正極芯体4aにおいてエネルギー線の照射により溶融し、凝固した部分を、溶融凝固部(第2領域)4zとする。
図4に示すように、正極芯体4aにおいて両面に正極活物質層4bが形成されている領域から肉厚部4xの内部まで第1領域4yが延びていることが好ましい。肉厚部4xの内部に第1領域4yが位置し、その外側に第2領域4zが位置していることが好ましい。
図4に示す断面、即ち、正極芯体4aの厚み方向に沿った断面であり正極芯体4aの端辺が延びる方向に対して垂直な断面において、肉厚部4xの内部に位置する非溶融部(第1領域)4yの幅W1の肉厚部4xの幅W2に対する割合(W1/W2)が、0.15以上であることが好ましい。このような構成であると、非溶融部(第1領域)4yと溶融凝固部(第2領域)4zの境界600が肉厚部4xの内部に配置されることにより、溶融凝固部(第2領域)4zが正極芯体4aから脱落し難くなる。W1/W2は、0.2以上であることがより好ましく、0.3以上であることがさらに好ましい。W1/W2は、0.8以下であることが好ましく、0.7以下であることがより好ましい。
図4に示す断面において、境界600の長さは、正極芯体4aにおいて両面に正極活物質層4bが形成されている部分の厚みT1の1.5倍以上であることが好ましい。このような構成であると、溶融凝固部(第2領域)4zが正極芯体4aからより脱落し難くなる。
正極芯体4aにおいて両面に正極活物質層4bが形成された部分の厚みをT1とし、 肉厚部4xにおいて最も厚みの大きい分部の厚みをT2としたとき、T2/T1の値が、1.1〜4.0であることが好ましく、1.1〜2.5がより好ましい。このような構成であると、肉厚部4xが隣接するセパレータと接触し難くなるため、溶融凝固部(第2領域)4zが正極芯体4aからより脱落し難くなる。
図4に対応する断面において、非溶融部(第1領域)4yを構成する金属の結晶粒の最大径の平均は、溶融凝固部(第2領域)4zを構成する金属の結晶粒の最大径の平均よりも小さい。
非溶融部4yを構成する金属の結晶粒の最大径の平均は、図4に対応する断面において、非溶融部4yを構成する金属の結晶粒を複数個観察することにより算出される。具体的には、非溶融部4yを構成する金属の各結晶粒において径が最も大きい部分の径をそれぞれ測定し、その平均値を算出し、結晶粒の最大径の平均とする。
第2領域4zを構成する金属の結晶粒の最大径の平均は、図4に対応する断面において、第2領域4zを構成する金属の結晶粒を複数個観察することにより算出される。具体的には、第2領域4zを構成する金属の各結晶粒において径が最も大きい部分の径をそれぞれ測定し、その平均値を算出し、結晶粒の最大径の平均とする。
非溶融部(第1領域)4yを構成する金属の結晶粒の最大径の平均は、例えば2〜20μmとすることができる。溶融凝固部(第2領域)4zを構成する金属の結晶粒の最大径の平均は、例えば5〜30μmとすることができる。但し、これに限定されない。
[負極板]
次に、負極板の製造方法を説明する。
[負極活物質層スラリーの作製]
負極活物質としての黒鉛、結着材としてのスチレンブタジエンゴム(SBR)及びカルボキシメチルセルロース(CMC)、及び分散媒としての水を、黒鉛:SBR:CMCの質量比が98:1:1となるように混練し、負極活物質層スラリーを作製する。
[負極活物質層の形成]
負極芯体としての厚さ8μmの銅箔の両面に、上述の方法で作製した負極活物質層スラリーをダイコータにより塗布する。
負極活物質層スラリーが塗布された負極芯体を乾燥させ、負極活物質層スラリーに含まれる水を除去する。これにより負極活物質層が形成される。その後、一対のプレスローラの間を通過させることにより、負極活物質層を圧縮して負極原板500とする。
図5(a)は、上述の方法で作製された負極原板500の平面図である。帯状の負極芯体5aの両面には、負極芯体5aの長手方向に沿って負極活物質層5bが形成されている。そして、負極原板500の幅方向の両端部には、負極原板500の長手方向に沿って負極芯体露出部5cが形成されている。
図5(b)は、タブ形成後の負極原板501の平面図である。タブ形成後の負極原板501の負極芯体露出部5cを所定形状に切断することにより、タブ形成後の負極原板501を作製する。負極原板500の切断は、レーザー等のエネルギー線の照射、金型、あるいはカッター等により行うことができる。タブ形成後の負極原板501においては、タブ形成後の負極原板501の幅方向の両端に、タブ形成後の負極原板501の長手方向に沿って複数の負極タブ50が形成される。なお、負極タブ50は負極芯体露出部5cからなる。なお、負極原板500をエネルギー線の照射により切断し、負極タブ50を形成することが好ましい。
図5(c)は、最終負極原板502の平面図である。タブ形成後の負極原板501の長手方向に沿って、タブ形成後の負極原板501を幅方向における中央部で切断する。これにより、幅方向の大きさが負極板5の大きさである最終負極原板502となる。即ち最終負極原板502は、長さ方向について負極板5の長さに切断する前の状態である。
図5(d)は、負極板5の平面図である。最終負極原板502を所定長さに切断することにより、負極板5とする。なお、生産性をより向上させるためには、後述する巻回電極体の作製工程において最終負極原板502を切断することが好ましい。即ち、巻回電極体を巻回しながら、あるいは巻回した後に、巻き終り端部となる部分を切断することが好ましい。
[巻回電極体の作製]
上述の方法で作製した正極板4及び負極板5を、ポリオレフィン製の帯状のセパレータ70を介して巻回し、偏平状の巻回電極体3を製造する。なお、上述の通り、最終正極原板402の一方端と、最終負極原板502の一方端を巻き取り機に供給し、巻回中あるいは巻回後に、最終正極原板402と最終負極原板502を所定の位置で切断することが好ましい。
図6は、巻回電極体3の平面図である。巻回電極体3において、巻回軸が延びる方向における一つの端部には、複数の正極タブ40からなる正極タブ群40Aと、複数の負極タブ50からなる負極タブ群50Aが設けられる。
巻回電極体3において、正極板4の積層数をN1(層)としたとき、積層される正極タブ40の枚数は0.8×N1以上であることが好ましく、0.9×N1以上であることがより好ましい。
巻回電極体3において、負極板5の積層数をN2(層)としたとき、積層される負極タブ50の枚数は0.8×N2以上であることが好ましく、0.9×N2以上であることがより好ましい。
[集電体とタブの接続]
図7に示すように、二つの巻回電極体3の正極タブ群40Aを第2正極集電体6bに接続すると共に、二つの巻回電極体3の負極タブ群50Aを第2負極集電体8bに接続する。正極タブ群40Aは第2正極集電体6bに接合されて接合部60が形成される。負極タブ群50Aは第2負極集電体8bに接合されて接合部61が形成される。接合方法としては、超音波溶接(超音波接合)、抵抗溶接、レーザー溶接等を用いることができる。
第2正極集電体6bには、薄肉部6cが形成され、薄肉部6c内には集電体開口6dが形成されている。この薄肉部6cにおいて、第2正極集電体6bは第1正極集電体6aに接合される。第2正極集電体6bには、封口板2の電解液注液孔15と対向する位置に集電体貫通穴6eが形成されている。第2負極集電体8bには、薄肉部8cが形成され、薄肉部8c内には集電体開口8dが形成されている。この薄肉部8cにおいて、第2負極集電体8bは第1負極集電体8aに接合される。
[封口板への各部品取り付け]
図8は、各部品を取り付けた封口板2の電池内部側の面を示す図である。封口板2への各部品取り付けは次のように行われる。
封口板2の正極端子挿入孔2aの周囲の電池外面側に外部側絶縁部材10を配置する。封口板2の正極端子挿入孔2aの周囲の電池内面側に内部側絶縁部材11及び第1正極集電体6aを配置する。そして、正極端子7を電池外部側から、外部側絶縁部材10の貫通孔、封口板2の正極端子挿入孔2a、内部側絶縁部材11の貫通孔及び第1正極集電体6aの貫通孔に挿入し、正極端子7の先端を第1正極集電体6a上にカシメる。これにより、正極端子7及び第1正極集電体6aが封口板2に固定される。なお、正極端子7においてカシメられた部分と第1正極集電体6aを溶接することが好ましい。
封口板2の負極端子挿入孔2bの周囲の電池外面側に外部側絶縁部材12を配置する。封口板2の負極端子挿入孔2bの周囲の電池内面側に内部側絶縁部材13及び第1負極集電体8aを配置する。そして、負極端子9を電池外部側から、外部側絶縁部材12の貫通孔、封口板2の負極端子挿入孔2b、内部側絶縁部材13の貫通孔及び第1負極集電体8aの貫通孔に挿入し、負極端子9の先端を第1負極集電体8a上にカシメる。これにより、負極端子9及び第1負極集電体8aが封口板2に固定される。なお、負極端子9においてカシメられた部分と第1負極集電体8aを溶接することが好ましい。
内部側絶縁部材11において、封口板2に設けられた電解液注液孔15と対向する部分には、注液開口11aが設けられている。また、注液開口11aの縁部には筒状部11bが設けられている。
[第1集電体と第2集電体の接続]
図9は、第1正極集電体6aに第2正極集電体6bを取り付け、第1負極集電体8aに第2負極集電体8bを取り付けた後の封口板2の電池内部側の面を示す図である。
正極タブ群40Aが接続された第2正極集電体6bを、その一部が第1正極集電体6aと重なるようにして、内部側絶縁部材11上に配置する。そして、薄肉部6cにレーザー照射することにより、第2正極集電体6bと第1正極集電体6aを接合する。これにより接合部62が形成される。また、負極タブ群50Aが接続された第2負極集電体8bを、その一部が第1負極集電体8aと重なるようにして、内部側絶縁部材13上に配置する。そして、薄肉部8cにレーザー照射することにより、第2負極集電体8bと第1負極集電体8aを接合する。これにより接合部63が形成される。
[二次電池の作製]
図9における一方の巻回電極体3の上面と他方の巻回電極体3の上面とが直接ないし他の部材を介して接するように二つの正極タブ群40A及び二つの負極タブ群50Aを湾曲させる。これにより、二つの巻回電極体3を一つに纏める。そして、二つの巻回電極体3を、箱状ないし袋状に成形した絶縁シートからなる電極体ホルダー14内に配置する。
一方の正極タブ群40Aと他方の正極タブ群40Aとは、それぞれ異なる向きに湾曲した状態となる。また、一方の負極タブ群50Aと他方の負極タブ群50Aとは、それぞれ異なる向きに湾曲した状態となる。
電極体ホルダー14で包まれた二つの巻回電極体3を角形外装体1に挿入する。そして、封口板2と角形外装体1を溶接し、角形外装体1の開口を封口板2により封口する。そして、封口板2に設けられた電解液注液孔15を通じて角形外装体1内に電解液を注液する。その後、電解液注液孔15をブラインドリベット等の封止部材16により封止する。これにより角形二次電池20が完成する。
以下の方法でサンプル1〜7に係る正極板を作製した。
[サンプル1]
正極芯体として日本工業規格JISアルミニウム3003材(A3003)からなる厚み15μmのアルミニウム合金箔を用いて上述の方法で正極原板を作製した。
そして、この正極原板を、連続発振型レーザーを用いて切断し、タブ形成後の正極原板を作製した。なお、レーザーの条件は、出力600W、走査速度4000mm/s、スポット径19.3μmとした。
その後、その後カッターを用いてタブ形成後の正極原板を所定サイズに切断し、サンプル1の正極板とした。
[サンプル2]
正極芯体として日本工業規格JISアルミニウム3003材(A3003)からなる厚み15μmのアルミニウム合金箔を用いて上述の方法で正極原板を作製した。
そして、この正極原板を、連続発振型レーザーを用いて切断し、タブ形成後の正極原板を作製した。なお、レーザーの条件は、出力900W、走査速度4000mm/s、スポット径19.3μmとした。
その後、その後カッターを用いてタブ形成後の正極原板を所定サイズに切断し、サンプル2の正極板とした。
[サンプル3]
正極芯体として日本工業規格JISアルミニウム1085材(A1085)からなる厚み15μmのアルミニウム合金箔を用いて上述の方法で正極原板を作製した。
そして、この正極原板を、連続発振型レーザーを用いて切断し、タブ形成後の正極原板を作製した。なお、レーザーの条件は、出力600W、走査速度4000mm/s、スポット径19.3μmとした。
その後、その後カッターを用いてタブ形成後の正極原板を所定サイズに切断し、サンプル3の正極板とした。
[サンプル4]
正極芯体として日本工業規格JISアルミニウム1085材(A1085)からなる厚み15μmのアルミニウム合金箔を用いて上述の方法で正極原板を作製した。
そして、この正極原板を、連続発振型レーザーを用いて切断し、タブ形成後の正極原板を作製した。なお、レーザーの条件は、出力900W、走査速度4000mm/s、スポット径19.3μmとした。
その後、その後カッターを用いてタブ形成後の正極原板を所定サイズに切断し、サンプル4の正極板とした。
[サンプル5]
正極芯体として日本工業規格JISアルミニウム3003材(A3003)からなる厚み15μmのアルミニウム合金箔を用いて上述の方法で正極原板を作製した。
そして、この正極原板を、連続発振型レーザーを用いて切断し、タブ形成後の正極原板を作製した。なお、レーザーの条件は、出力900W、走査速度4000mm/s、スポット径30.2μmとした。
その後、その後カッターを用いてタブ形成後の正極原板を所定サイズに切断し、サンプル5の正極板とした。
[サンプル6]
正極芯体として日本工業規格JISアルミニウム3003材(A3003)からなる厚み15μmのアルミニウム合金箔を用いて上述の方法で正極原板を作製した。
そして、この正極原板を、連続発振型レーザーを用いて切断し、タブ形成後の正極原板を作製した。なお、レーザーの条件は、出力900W、走査速度2000mm/s、スポット径30.2μmとした。
その後、その後カッターを用いてタブ形成後の正極原板を所定サイズに切断し、サンプル6の正極板とした。
[サンプル7]
正極芯体として日本工業規格JISアルミニウム3003材(A3003)からなる厚み20μmのアルミニウム合金箔を用いて上述の方法で正極原板を作製した。
そして、この正極原板を、連続発振型レーザーを用いて切断し、タブ形成後の正極原板を作製した。なお、レーザーの条件は、出力900W、走査速度4000mm/s、スポット径30.2μmとした。
その後、その後カッターを用いてタブ形成後の正極原板を所定サイズに切断し、サンプル7の正極板とした。
サンプル1〜7の正極板について、図4に対応する断面を観察し、肉厚部4x内に位置する第1領域4yの幅W1(μm)、及び肉厚部4xの幅W2(μm)を測定した。各サンプルにおける正極芯体の材質、芯体の厚み、切断条件、及びW1/W2の値を表1に示す。
Figure 2020170598
表1に示すように、正極芯体の材質、正極芯体の厚み、切断条件(レーザー条件)により、W1/W2の値を変化させることができることが分かる。切断時に正極芯体において溶融する部分を必要最小限に抑えることで、W1/W2の値を大きくすることができると考えられる。
なお、正極芯体としては、サンプル3及び4のような純アルミニウム箔よりも、Mnを含むアルミニウム合金箔を用いることにより、正極芯体が溶融し難く、W1/W2の値を大きくし易くなると考えられる。なお、正極芯体を構成するアルミニウム合金箔に含まれるMnの量は、0.5〜2質量%であることが好ましい。
[変形例1]
図10は、変形例1に係る正極板の図4に対応する断面図である。アルミニウム又はアルミニウム合金製の正極芯体104aの両面には正極活物質層4bが形成されている。また、正極芯体104aにおいて正極活物質層4bの端部近傍の両面には正極保護層4cが形成されている。正極芯体104aの切断部である端部には、肉厚部104xが形成されている。切断時に溶融しなかった非溶融部(第1領域)104yは、正極芯体104aにおいて両面に正極活物質層4bが形成された部分から、肉厚部104xの内部にまで延びている。肉厚部104xにおいて、非溶融部(第1領域)104yの外側には溶融凝固部(第2領域)104zが形成されている。溶融凝固部(第2領域)104zは、エネルギー線の照射により正極芯体104aが溶融し、凝固した部分である。肉厚部104xの内部には、非溶融部104yと溶融凝固部104zの境界800が形成されている。
正極芯体104aの厚み方向に沿った断面であり切断部が延びる方向に対して垂直な断面において、肉厚部104xは偏平形状を有する。肉厚部104xの幅W3は、肉厚部104xにおいて最も厚みの大きい部分の厚みT3よりも大きい。肉厚部104xの上面には平坦部104eが形成されている。肉厚部104xの下面には平坦部104fが形成されている。
エネルギー線の照射により正極芯体を切断した際に正極芯体の切断部に形成される肉厚部の断面形状は、正極芯体において溶融する部分が大きいほど球状に近づくと考えられる。上述のサンプル1及び2の正極板では、正極芯体の溶融が必要最小限に抑えられており、変形例1のように、肉厚部の断面形状が偏平形状となっている。
肉厚部の断面形状が偏平形状であると、肉厚部の断面形状が球状である場合と比較し、肉厚部が隣接するセパレータと接触し難くなるため、正極芯体から肉厚部が脱離することをより効果的に抑制できる。
≪その他≫
上述の実施形態においては正極芯体としてアルミニウム又はアルミニウム合金製の芯体を用いる例を示したが、負極芯体としてアルミニウム又はアルミニウム合金製の芯体を用いてもよい。また、芯体は金属製であればよく、銅又は銅合金製であってもよい。
上述の実施形態においては正極板に保護層を設ける例を示したが、保護層は必須の構成ではない。保護層を設けなくてもよい。
上述の実施形態においては、電池ケース内に二つの巻回電極体を配置する例を示したが、巻回電極体は一つであってもよいし、三つ以上であってもよい。また、電極体は積層型の電極体であってもよい。
上述の実施形態においては、正極集電体及び負極集電体がそれぞれ二つの部品からなる例を示したが、正極集電体及び負極集電体はそれぞれ一つの部品から構成されてもよい。正極集電体と負極集電体がそれぞれ一つの部品である場合、正極集電体と負極集電体にそれぞれ正極タブ群と負極タブ群を接続した後、正極集電体と負極集電体を封口板に取り付けられた正極端子と負極端子にそれぞれ接続することが好ましい。
正極板、負極板、セパレータ、及び電解質等に関しては、公知の材料を用いることができる。
20・・・角形二次電池
1・・・角形外装体
2・・・封口板
2a・・・正極端子挿入孔
2b・・・負極端子挿入孔
100・・・電池ケース
3・・・巻回電極体
4・・・正極板
4A・・・第1端辺
4a・・・正極芯体
4b・・・正極活物質層
4c・・・正極保護層
4d・・・正極芯体露出部
4x・・・肉厚部
4y・・・非溶融部(第1領域)
4z・・・溶融凝固部(第2領域)
600・・・境界
40・・・正極タブ
40A・・・正極タブ群
400・・・正極原板
401・・・タブ形成後の正極原板
402・・・最終正極原板
5・・・負極板
5a・・・負極芯体
5b・・・負極活物質層
5c・・・負極芯体露出部
50・・・負極タブ
50A・・・負極タブ群
500・・・負極原板
501・・・タブ形成後の負極原板
502・・・最終負極原板
6・・・正極集電体
6a・・・第1正極集電体
6b・・・第2正極集電体
6c・・・薄肉部
6d・・・集電体開口
6e・・・集電体貫通穴
7・・・正極端子
8・・・負極集電体
8a・・・第1負極集電体
8b・・・第2負極集電体
8c・・・薄肉部
8d・・・集電体開口
9・・・負極端子
10・・・外部側絶縁部材
11・・・内部側絶縁部材
11a・・・注液開口
11b・・・筒状部
12・・・外部側絶縁部材
13・・・内部側絶縁部材
14・・・電極体ホルダー
15・・・電解液注液孔
16・・・封止部材
17・・・ガス排出弁
60、61、62、63・・・接合部
104a・・・正極芯体
104e、104f・・・平坦部
104x・・・肉厚部
104y・・・非溶融部(第1領域)
104z・・・溶融凝固部(第2領域)
800・・・境界

204a・・・芯体
204x・・・肉厚部
204y・・・非溶融部(第1領域)
204z・・・溶融凝固部(第2領域)
900・・・境界

Claims (10)

  1. 金属製の芯体と、前記芯体上に形成された活物質層と、を有する電極板であって、
    前記芯体は、前記芯体の端辺に、前記芯体において両面に前記活物質層が形成された部分の厚みよりも大きな厚みを有する肉厚部を有し、
    前記芯体において両面に前記活物質層が形成された部分から前記肉厚部内に延びる第1領域と、前記肉厚部において前記第1領域の外側に位置する第2領域を有し、
    前記第1領域を構成する金属の結晶粒の最大径の平均が、前記第2領域を構成する金属の結晶粒の最大径の平均よりも小さく、
    前記芯体の厚み方向に沿った断面であり前記端辺が延びる方向に対して垂直な断面において、前記肉厚部の内部に位置する前記第1領域の幅W1の前記肉厚部の幅W2に対する割合(W1/W2)が、0.15以上である電極板。
  2. 前記芯体の厚み方向に沿った断面であり前記端辺が延びる方向に対して垂直な断面において、前記第1領域と前記第2領域の境界の長さは、前記芯体において両面に前記活物質層が形成された部分の厚みの1.5倍以上である請求項1に記載の電極板。
  3. 前記芯体は、アルミニウム又はアルミニウム合金製である請求項1又は2に記載の電極板。
  4. 前記芯体の厚み方向に沿った断面であり前記端辺が延びる方向に対して垂直な断面において、前記肉厚部の幅は、前記肉厚部の最大厚みよりも大きい請求項1〜3のいずれかに記載の電極板。
  5. 請求項1〜4のいずれかに記載の電極板と、
    前記電極板とは極性の異なる他の電極板と、を備えた二次電池。
  6. 金属製の芯体と、前記芯体上に形成された活物質層と、を有する電極板の製造方法であって、
    前記芯体上に前記活物質層を形成する活物質層形成工程と、
    前記芯体をレーザー切断するレーザー切断工程と、を有し、
    前記レーザー切断工程の後、前記芯体は、前記芯体の切断部に、前記芯体において両面に前記活物質層が形成された部分の厚みよりも大きな厚みを有する肉厚部を有し、
    前記芯体において両面に前記活物質層が形成された部分から前記肉厚部内に延びる第1領域と、前記肉厚部において前記第1領域の外側に位置する第2領域を有し、
    前記芯体の厚み方向に沿った断面であり前記切断部が延びる方向に対して垂直な断面において、前記肉厚部の内部に位置する前記第1領域の幅W1の前記肉厚部の幅W2に対する割合(W1/W2)が、0.15以上であり、
    前記第1領域は、前記レーザー切断工程において溶融しなかった非溶融部であり、
    前記第2領域は、前記レーザー切断工程において溶融した後凝固した溶融凝固部である電極板の製造方法。
  7. 前記レーザー切断工程の後、前記芯体の厚み方向に沿った断面であり前記切断部が延びる方向に対して垂直な断面において、前記第1領域と前記第2領域の境界の長さは、前記芯体において両面に前記活物質層が形成された部分の厚みの1.5倍以上である請求項6に記載の電極板の製造方法。
  8. 前記芯体は、アルミニウム又はアルミニウム合金製である請求項6又は7に記載の電極板の製造方法。
  9. 前記芯体の厚み方向に沿った断面であり前記切断部が延びる方向に対して垂直な断面において、前記肉厚部の幅は、前記肉厚部の最大厚みよりも大きい請求項6〜8のいずれかに記載の電極板の製造方法。
  10. 請求項6〜9のいずれかに記載の製造方法により製造された電極板と、
    前記電極板とは極性の異なる他の電極板と、を備えた二次電池の製造方法。
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