JPWO2019186870A1 - 単結晶製造装置 - Google Patents

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Abstract

［課題］結晶粒界を無くした大型の単結晶であり、さらには垂直方向，水平方向のいずれの方向に対しても組成が最適添加物濃度で均質な高品質単結晶を製造すること。［解決手段］単結晶製造装置であって、粒状原料を一定量、下方に供給する粒状原料供給手段と、前記粒状原料供給手段から供給される粒状原料を加熱、融解して得られた原料融液を下方に供給する粒状原料融解手段と、種子単結晶の上面に第１赤外線照射装置から赤外線を照射して形成される融液と、前記粒状原料融解手段から供給される原料融液と、を受けて形成される混合融液から単結晶を析出させる結晶化手段と、を少なくとも備える。

Description

本発明は、組成を最適組成に均質化しながら高効率に高品質な単結晶を製造する単結晶製造装置およびこの単結晶製造装置を使用して大型の最適添加物組成単結晶（以下、最適結晶とも称する。）を製造するための単結晶製造方法に関する。
単結晶とは、その物質を構成する原子が規定された様式に従って全域に亘ってきちんと配列している材料を指す。このような単結晶は、原子配列の乱れが少なく物質本来の特性が顕著に表れることから、半導体材料，光学材料など様々な分野で利用されている。
単結晶材料を産業用に利用する際には、特性が優れていることは無論であるが単結晶の製造や加工コストが低いことも重要な要素である。主要な半導体材料であるシリコン（Si）、蛍光体材料である硅酸ルテチウム(LSO;Lu2SiO5)、レーザ材料であるイットリウムアルミニウムガーネット(YAG;Y3Al5O12)などの単結晶は、いずれも「引上法」で製造された製品である。
前述のSi，LSO，YAGなどの単結晶材料は、それぞれ有用な添加物を必要な濃度に添加した材料が使われる。たとえばSiの場合には、リンを添加したＮ型、もしくはホウ素を添加したＰ型半導体として利用されている。またLSOにはセリウム、YAGにはネオジウムがそれぞれ添加されている。
これらの添加物を含む材料を前述の引上法で製造する際には、適当なルツボ中で原料を融解し、得られた融液中に種子単結晶を浸してこれを太らせながら上方に引上げて単結晶を製造している。
この方法は、融液全体を上方から下方に固化させる、いわゆる一方向凝固法に属する方法なので、融液から固体としての単結晶を製造する際に発生する偏析現象により、得られた製品中の添加物濃度は一定にならないという欠点がある。
すなわち融液中の添加物濃度と、固化した単結晶中の添加物濃度とは、同じにならず、物質によって規定された比率で固化が進む。この比率を「分配係数」と呼び、融液中の濃度を１とした場合、生成する結晶中の濃度はたとえばシリコンにリンを添加した場合には0.35程度、LSOにCeを添加した場合には0.2程度とされている。
したがって、添加物を含む融液から固化が開始されると、生成した単結晶中の添加物濃度は、融液中よりも低くなり、差分は融液中に残る。したがって成長が進むにつれて融液中の添加物濃度は次第に濃くなる。融液中の添加物濃度と、生成する単結晶中の添加物濃度の比は分配係数で規定されているので、結晶化が進み融液中の添加物濃度が上昇すると生成する単結晶中の添加物濃度も次第に濃くなることになる。
単結晶材料を製造する他の方法として、浮遊帯域溶融法が知られている。この浮遊帯域溶融法は、一般的には丸棒状に成形された原料棒の下端と、原料棒の下側に配置した種子単結晶の上面とを融解し、両者の融液同士を接合させて融液を上側の原料棒と下側の種子単結晶の間に表面張力で保持させながら、融液の上側では原料の融解、融液の下側では融液から固体としての単結晶を析出させて単結晶棒を製造する方法である。
原料を融解する手段としては、高周波誘導を利用する高周波浮遊帯域溶融法（高周波ＦＺ法）、赤外線を照射して融液を形成させる赤外線浮遊帯域溶融法（赤外線ＦＺ法）が知られている。
この高周波ＦＺ法および赤外線ＦＺ法は、原料の融液中への供給と、融液からの単結晶の析出とが継続されるので、得られた単結晶中の添加物濃度と原料中の添加物濃度とが定常状態では同一となり、組成が均質な単結晶製品を得ることのできる単結晶製造方法である。またルツボを使用しないので、ルツボ成分の混入の無い高純度な単結晶の製造が可能であり、適当なルツボ材が見当たらない材料への適用が可能な単結晶製造方法でもある。
しかしながら高周波ＦＺ法は、安定した高周波誘導を継続させるためには緻密で高品質な原料棒が必要であり、かつ絶縁体材料には適用が困難な欠点が指摘されている。
他方、赤外線ＦＺ法は、絶縁体材料から良導体材料まで幅広く適用が可能であり、原料棒も高緻密性を必ずしも必要としないなどの利点が知られているものの、製造可能な単結晶棒の直径がせいぜい２０〜３０ｍｍ程度と小さく、専ら研究開発用機器として利用されている。
従来型の赤外線ＦＺ法では、赤外線は垂直に配置された試料棒に対して水平方向から照射されていた。この水平照射型赤外線ＦＺ法（以下、水平ＦＺ法とも称する。）で大口径の単結晶が製造できなかった理由は、大口径単結晶を製造するのに必要な大口径の融体を形成することが困難だったからである。
すなわち、赤外線を材料に照射して融液を形成させることが可能であることは、赤外線が材料に吸収されて熱となっていることを意味する。赤外線は、融液中を通過しながら吸収が進むので、次第に深部まで到達可能な赤外線量が少なくなってしまう。
このため、融液の表面から離れるにつれ温度が下がるので、育成される単結晶と融液および原料棒と融液との界面形状は、いずれも融液に対して凸状となる傾向がある。
したがって融液の中心部近傍では、上側の原料棒と下側の結晶棒との間隔が、外周部に比べて狭くなっている。原料棒と結晶棒が接触すると融液形状が乱れ、さらに融液が落下して単結晶製造が継続できなくなるので、両者の間隔はできるだけ広く維持することが望ましい。
このような場合、上側の原料棒と下側の結晶棒とが接触することを避けるために、育成される単結晶の中心部で赤外線量を増やそうとすると、外側部では融液量が増えて融液が垂れ易くなってしまう。したがって前述した直径３０ｍｍを超えるような大口径の単結晶の製造は、極めて困難であった。
そこで赤外線を斜め上方から下方に向かって照射する傾斜照射型赤外線ＦＺ法（以下、傾斜ＦＺ法とも称する。）が、本発明者によって開発された。この傾斜ＦＺ法では、原料を融解して形成される融液が、重力により下方に自然に流れて移動し、下部に配置されている種子単結晶の上に乗ることになる。
種子単結晶の上面が平坦状もしくは凹状であれば、種子単結晶の上面に乗る融液は表面張力で維持される。したがってこの傾斜ＦＺ法は、原理的には種子単結晶の直径が大きくても、種子単結晶上に安定的に融液を保持できることになり、育成可能な単結晶の直径には制限が無くなった。
したがって原料の融解と、形成される融液の下方での単結晶としての固化を安定的に維持することとを同時に実現できれば、大口径の単結晶を製造可能となる。（例えば特許文献１）。
これまでに、傾斜ＦＺ法によってシリコン単結晶の製造が試みられ、既に直径１５０ｍｍ程度の大口径の単結晶が製造されている。
従来の水平ＦＺ法で製造可能なシリコン単結晶の直径が３０ｍｍ程度とされていたので格段の進歩である。
さらに従来の引上法でシリコン単結晶を製造する際には、石英製のルツボを使用する必要があり、この石英成分が、製造される単結晶中に大量に混入してしまうことから、これにより派生する離溶現象によって製品性能が大幅に劣化していた。
傾斜ＦＺ法では、そのような欠陥は導入されず、高純度で高品質かつ均質組成の単結晶が製造できるので、さらなる大口径化への期待が高まっている。しかしながら、傾斜ＦＺ法でさらなる大口径単結晶を製造しようとした際には、次のような課題も浮き彫りになっている。
すなわち、大口径の単結晶製造を効率良く可能にするためには、大口径の原料棒を使用できるようにすることが重要である。小口径の原料棒を使用して大口径の単結晶を製造することは可能ではあるが、例えば製造する結晶直径の半分の直径の原料棒を使用した場合には、製造する結晶の長さの４倍の長さの長尺原料棒を使用するか、もしくは製造する結晶製品の長さと同じ長さの原料棒を４本用意し、この４本の原料棒を次々と交換しながら単結晶の製造を継続しなくてはならない。
このように製品長さの４倍もの長尺の原料棒を使用するには、単結晶製造装置を大型化せざるを得ないし、製品長さと同じ長さの原料棒を使用しようとすると製造途中で原料棒を次々と交換できる機能を有する装置や交換作業が必要となる。
さらには大口径の単結晶を製造するために大型の原料棒を使用すると、大型の原料棒の融解に必要なエネルギー量が膨大となり、加熱を赤外線照射で行う場合には、大型の赤外線発生装置とそれに必要な大型の電力供給装置が必要となってしまう。
原料棒は、通常、原料棒の下部を局部加熱して融解するが、例えばシリコンのような熱伝導性の比較的高い素材から成る大型の原料棒を局部加熱して融解しようとした際には、大型の原料棒の全体に熱が伝わってしまうため、それを加味した大量のエネルギーが必要となる。
傾斜ＦＺ法は、原料に赤外線を照射して融解し、固化させて単結晶を製造する方法であり、粒状原料を棒状に成形して使用する方法が一般的であったが、粒状原料をそのまま融解して単結晶として固化させても良い方法である。
このことは種子単結晶の上面に融液を形成させ、ここに粒状原料を融解して得られる原料融液を滴下して形成される混合融液から、単結晶を固化させる方法が可能となったことを意味する。
そこで本発明者は、従来法である粒状原料を棒状に成形して使用する方式の代わりに、粒状原料をそのまま融解し得られた原料融液を種子単結晶の上面に形成されている融液中に供給し、生成する混合融液から単結晶を固化させる方法を見出した。
これにより、原料を融解するのに必要なエネルギーが、大型の原料棒を使用する方式と比べて格段に少なくなり、かつ長尺の単結晶製品を製造する場合にも育成途中で粒状原料を収納するホッパーに粒状原料を補給することが可能となったので、極めて容易に長尺の単結晶の製造が可能となった。
一方、各種の材料の中には、粒状原料を棒状に加工したり、あるいは棒状原料を安定的に融解することが困難とされていた物質が知られている。
例えば高温超電導物質として知られるYBa2Cu3O7単結晶やBi2Sr2Ca2Cu3O10単結晶を製造するため、これらの組成の粉末（粒）を成形した原料棒に赤外線を照射して融解しようとすると、原料棒は部分的に融解を生じ、原料棒と融液との界面形状が不安定となるので、高品質な単結晶の製造が困難であった。
他に例えばニオブ酸リチウムやタンタル酸リチウムは、丸棒状の原料棒の作成が困難で通常の丸棒状原料棒を使用した赤外線ＦＺ法による単結晶製造が困難な物質として知られている。
本発明者は、上述のように大型の原料棒を使用すると融解するのに大量のエネルギーが必要とされている場合や、原料棒の作成もしくは原料棒の安定的な融解が困難であった場合でも、粒状原料をそのまま融解して生成する原料融液を使用することにより、原料の融解に必要なエネルギー量を大幅に減少させることに成功した。
また原料棒の作成や原料棒の安定的な融解が困難であった場合でも、粒状原料をそのまま融解してなる原料融液を使用することにより、少ないエネルギー量で安定的に原料融液を供給することを可能にして、大型の高品質単結晶が製造可能となることを見出した。
特許第５２７９７２７号公報
赤外線ＦＺ法は、原料を棒状に成形し、赤外線を照射して融解、固化させる方法であるため、良導体から絶縁体材料まで多くの材料に適用でき、かつ原料の融液への供給と、融液からの固化とが連動するので、均質組成の単結晶を製造するのに必須な「溶媒移動法」が自動的に適用される方法であり、均質組成の単結晶が製造できる方法である。
さらにはルツボを使用しないので、ルツボからの汚染の無い、高純度な単結晶製品の製造が可能な方法でもある。
しかしながら、棒状に成形加工した原料棒を使用する方式は、原料棒の作成が難しい物質や、原料棒の作成は可能であっても安定的に融液を形成することが難しい物質への適用は、困難であった。
さらには大型の単結晶製品を製造しようとして大型の原料棒を使用すると、この大型原料棒の融解に多大なエネルギーが必要であった。
また、長尺の製品を製造しようとすると、製造途中で使用済の原料棒と新規の原料棒との交換作業が必要となり、装置の大型化、操作の煩雑さ、交換作業時における製品中への欠陥導入のリスク増大など、いくつかの不都合があった。
上記のいくつかの不都合は、全て原料を棒状に成形加工して使用する方式であるために発生している。そこで原料棒を使用せず、原料をそのまま粒状状態で使用する方式の開発が望まれていた。
上記課題は全て原料を棒状に成形加工して使用する方式であるために発生している課題である。そこで、粒状原料を棒状に成形加工せず、そのまま使用する方式について検討したところ、粒状原料を赤外線ＦＺ法に適用するためには、下記の課題を解決する必要があることが分かった。
（１） 粒状原料を貯留し、規定の一定量を安定的に供給すること。
（２） 粒状原料を連続的に融解すると同時に、融解した原料と未融解の原料を区分して未融解の原料を含まない完全な原料融液のみを供給すること。
（３） 種子単結晶の上面のみを融解して上面に融液を安定的に形成させ、ここに原料融液を滴下して単結晶製造を継続すること。
粒状原料をホッパー中に貯留して一定量を供給する装置としては、いくつかの方式があり、市販されている装置も多い。しかしながら、例えばシリコン単結晶を製造しようとして粒状シリコンを使用する場合には、汚染を避けるために使用可能な部品の素材に制限があり、かつ長時間の安定した使用を可能にする既存の装置は見当たらなかった。
そこで本発明者は、粒状原料を貯蔵するホッパー内に汚染を抑止可能な素材で被覆した螺旋棒を配置して回転させることで、ホッパー内に空洞が生じて安定供給ができなくなる事態を避け、かつホッパーの下部を開放し、ここに同様に汚染を防止可能な素材で製作したスプーンのような冶具を挿入して粒状原料を掻き出し、これを下方の粒状原料定量供給装置上に供給して、下方へ粒状原料を所定の一定量で供給する方式を発明した。これにより、粒状原料を長時間、安定的に供給することが可能となった。
粒状原料を融解し固化させて単結晶を製造する方法においては、粒状原料を完全に融解することが重要である。例えば、代表的な単結晶製造方法である引上法においては、ルツボ中で粒状原料を融解したらさらに加温して１００℃程度は高い温度に維持し、融解を完全にしてから、再度温度を所定の種子単結晶の挿入温度まで下げ、それから種子単結晶を融液に挿入して単結晶の製造を開始している。
しかるにシリコン単結晶を引上法で製造する場合には、ルツボ材として石英が使われる。この場合、石英ルツボはシリコンの融解温度で既に軟化しており、しかもシリコン融液と石英材との反応が激しく、一酸化ケイ素が大量に発生しているので、ここから更に温度を１００℃ほど高めることには無理がある。
そこで融解温度から更に温度を上げることを避け、そのまま種子単結晶を浸して単結晶製造を開始している。その結果、原料融液中には溶け難いとされる針状結晶が残存し、これが製品中に混入して負結晶生成の原因となっている。
高品質な単結晶を製造するには、未融解の粒状原料を含まない原料融液が必要である。
そこで本発明者は、シリコン原料を完全に融解した原料融液と未融解の原料とを分離し、完全に融解した融液のみを下方に供給する方法を発明した。
傾斜ＦＺ法では、種子単結晶の上面に赤外線を照射して、種子単結晶の上面に融液を形成することができる。
このことは、従来の水平ＦＺ法との最大の相違点であり、傾斜ＦＺ法の最大の利点の一つである。傾斜角度が大きいほど融液相の安定性は高まるが、３０度程度であれば十分に安定した融液相を形成し、維持することができる。
上記のように、傾斜ＦＺ法の利点を活かし、かつ原料を従来の棒状に成形加工せずにそのまま融解して固化する単結晶製造装置と、これを用いて均質組成の大型単結晶を製造する単結晶製造方法を発明し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明の単結晶製造装置は、
粒状原料を粒状原料溶融手段で溶融し、得られた原料融液を下方の種子単結晶の上面に形成される融液中に供給して混合融液とし、前記混合融液から固体を単結晶として析出させ、大型単結晶を製造する単結晶製造装置であって、
前記単結晶製造装置は、
粒状原料を一定量、下方に供給する粒状原料供給手段と、
前記粒状原料供給手段から供給される粒状原料を加熱、融解して得られた原料融液を下方に供給する粒状原料融解手段と、
前記種子単結晶の上面に第１赤外線照射装置から赤外線を照射して形成される融液と、前記粒状原料融解手段から供給される原料融液と、を受けて形成される混合融液から単結晶を析出させる結晶化手段と、
を少なくとも備えることを特徴とする。
このように構成されていれば、最適組成の粒状原料が連続的に粒状原料融解手段（以下、単に融解手段とも称する。）に供給され、加熱、融解され生成した原料融液が、単結晶上面の融液中に連続的に供給される。なお、単結晶上面の融液中に連続的に供給される原料融液は、融解手段と種子単結晶の上面の融液とを連結する、後述の棒状もしくは管状の原料融液案内手段を伝わって供給されるようにすることが好ましい。
種子単結晶の上面に形成される融液中に原料融液を供給してなる混合融液は、表面張力で種子単結晶の上面に安定的に保持され、ここに上方から原料融液が供給されると、同じ量で同じ組成の固体が単結晶として析出するので、得られた単結晶製品中の添加物濃度は原料融液の組成と同一となり、垂直方向，水平方向のいずれに対しても最適濃度で均質化した単結晶を製造することができる。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記粒状原料供給手段が、
前記粒状原料を収容するホッパーと、
前記ホッパー内の粒状原料を所定の供給速度に調整して一定量を下方に供給する粒状原料定量供給装置と、
を有することを特徴とする。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記粒状原料供給手段が、
前記ホッパー内の粒状原料を掻き出して下方に供給する粒状原料掻き出し装置を有することを特徴とする。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記粒状原料供給手段が、
前記粒状原料定量供給装置から供給される粒状原料を下方の粒状原料融解手段の所定の位置に供給する供給管を有することを特徴とする。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記供給管の材質が、石英であることを特徴とする。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記ホッパーの下部には開口部が設けられ、
前記ホッパーの内部には、回転可能な螺旋棒が配置されていることを特徴とする。
粒状原料を収納するホッパーから粒状原料を掻き出す際に、ホッパー内の粒状原料中に空洞が生じ、粒状原料をホッパーから取り出せなくなる現象が発生する場合がある。
これを防止し、安定的に連続して粒状原料を掻き出せるように、ホッパー内に螺旋棒を設けこれを回転させることにより、空洞の発生を防止することができる。
さらにホッパー内の粒状原料を安定的に掻き出すため、例えば棒の先端部にスプーンのような形状の容器が取付られて成る粒状原料掻き出し装置を、ホッパーの下部に設けられた開口部に差し込み、引き抜いたら半回転させて粒状原料掻き出し装置上の粒状原料を下に落とすことで、連続して安定的に粒状原料をホッパーから取り出すことができる。
粒状原料掻き出し装置から供給された粒状原料の重量を測定し、粒状原料定量供給装置により所定の供給速度に正確に調整し、供給管を介して下方の粒状原料融解手段の所定の位置に供給する。供給管の材質は特に制限されないが、シリコンの単結晶を製造する場合には石英であることが望ましい。石英であれば金属不純物で汚染される恐れも少なくて済む。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記ホッパーが、
前記粒状原料を収容する収容容器を着脱する着脱機構を有することを特徴とする。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記着脱機構が、
前記着脱機構内および収容容器内の雰囲気を任意に調製する雰囲気調整機能を有することを特徴とする。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記粒状原料融解手段と結晶化手段とが、単結晶製造室内に配設されていることを特徴とする。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記粒状原料供給手段が、単結晶製造室内に配設されていることを特徴とする。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記ホッパー内と前記単結晶製造室とを連結する、もしくは前記ホッパー内と前記単結晶製造室とを同一の雰囲気に調整する雰囲気調整装置を有することを特徴とする。
このようにホッパーに粒状原料を収容する収容容器を連結し、収容容器内の雰囲気をホッパー内と同一になるように任意に雰囲気制御してから内容物をホッパーに移し、脱着することにより、単結晶の製造途中であっても任意に粒状原料を追加、補給することが可能となるので、ホッパーのサイズを小型化することができる。
また結晶化手段を配置する単結晶製造室とホッパーとが連結していれば、ホッパー内の雰囲気と結晶化手段の雰囲気（すなわち、単結晶製造室の雰囲気）が常に同一となり、粒状原料の供給を安定的に行うことができる。
なお、ホッパーを有する粒状原料供給手段は、粒状原料融解手段と結晶化手段と同様に、単結晶製造室内に配設されていても良いものである。
また、本発明の製造装置は、
前記単結晶製造室が、水冷構造であることを特徴とする。
このように単結晶製造室が水冷構造であれば、単結晶製造室の温度上昇に伴うシール部の劣化などを抑止して、高精度の雰囲気制御を効率的に行うことができ、単結晶を歩留まり良く製造することができる。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記ホッパーが、
組成の異なる粒状原料をそれぞれ収納する複数のホッパーから構成されていることを特徴とする。
単結晶製造の最初から、厳密に最適組成の単結晶製品を製造する場合には、粒状結晶母材用のホッパーと粒状添加物用のホッパーとを別々に設け、それぞれに粒状原料掻き出し装置と、粒状原料定量供給装置と、供給管と、を連結して使用することもできる。
そして、種子単結晶の上面に形成されるべき融液相の最初の量に合致させて、無添加の粒状結晶母材と粒状添加物との供給量を、別々に制御して供給することができる。さらには製造が進むにつれて増大する融液相の量に合致させながら、組成は融液相に相当する組成を維持することにより、均質で最適組成の単結晶を製造することができる。
この場合には種子単結晶上に成長させる単結晶製品の組成を、最初から最適組成に均質化することが容易であるという利点がある。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記粒状原料融解手段が、
前記粒状原料を受ける粒状原料融解容器と、
前記粒状原料融解容器を加熱し、前記粒状原料融解容器内の粒状原料を融解する容器加熱装置と、
を有することを特徴とする。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記粒状原料融解容器が、
前記粒状原料を加熱して融解する融解部と、
前記融解部で生成される融液のみを保持する融液保持部と、
を有することを特徴とする。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記粒状原料融解容器が、
ボート状容器と、
前記ボート状容器を前記融解部と融液保持部とに区分けする、下方に溝が設けられた隔離板と、
から成ることを特徴とする。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記粒状原料融解容器の下端には、
前記粒状原料融解容器から排出される原料融液を、下方の種子単結晶上面に形成される融液上に供給する原料融液案内手段が配設されていることを特徴とする。
粒状原料融解容器（以下、単に融解容器とも称する。）の実施形態としては、細長いボート状容器を、下方に溝を設けた隔離板で「融解部」と「融液保持部」とに区分し、それぞれの区分を最適温度に制御し、粒状原料を融解したら溶け残りの粒状原料を分離し、原料融液のみを下方の種子単結晶の上面に供給できる構造が挙げられる。
この構造では、隔離板の外側では粒状原料は融解されるが、原料融液は隔離板の下部に設けた溝から内側に移動し、原料融液の排出口から原料融液のみが排出され、下方の種子単結晶の上面に供給される。
したがって、粒状原料を融解し得られた原料融液の比重よりも粒状原料の比重の方が小さい場合には、原料融液の液面に粒状原料が浮き、原料融液の比重よりも粒状原料の比重の方が大きい場合には、原料融液の下方に粒状原料が沈み、これにより融液保持部に粒状原料を留めることができる。
このようにボート状容器と隔離板とを組み合わせて融解容器を構成すれば、未融解の粒状原料が、そのまま種子単結晶の上面に供給されてしまうことを防止し、原料融液のみを種子単結晶の上面に供給することができ、高品質な単結晶を製造することができる。
すなわち、粒状原料を融解して単結晶として固化させる際に、原料融液中に未溶解の粒状原料が混入し、単結晶と原料融液との成長界面に付着して製品中に混入すると、粒状原料の粒径が小さい場合には負結晶の成因となり、粒状原料の粒径が大きい場合には新たな微結晶の発生要因となり、多結晶化する恐れがある。
したがって、融解容器は未融解の粒状原料を内部に留め、完全に融解した原料融液のみを下方の種子単結晶の上面に供給する機能を有していることが必須である。
この構造により、未融解の粒状原料は、融解容器の排出口から外部に流れ出せず、融解容器の内部に未融解の粒状原料が留められる。
なお、融解容器から排出される原料融液はそのまま下方の単結晶上面に形成される融液中に滴下しても良いが、棒状もしくは管状の原料融液案内部材を融解容器の下端に配置して供給することにより液滴が滴下される際に生じる液面の揺らぎの発生を抑止し、安定した液面を維持することにより安定した単結晶製造を継続できる利点がある。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記粒状原料融解容器が、
融解皿と、
前記融解皿内に設けられ、断面ハ字状で下部に溝を有する隔離皿と、
からなり、
前記融解皿と隔離皿との間で、前記融解部と融液保持部とに区分けされるよう構成されていることを特徴とする。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記粒状原料融解容器の下端には、
前記粒状原料融解容器から排出される原料融液を、下方の種子単結晶上面に形成される融液上に供給する原料融液案内手段が配設されていることを特徴とする。
融解容器の他の実施形態としては、融解皿内に、断面ハ字状で下部に溝を有する隔離皿を配置するようにした二重構造（傘状構造）のものが挙げられる。この融解皿と隔離皿との間で、「融解部」と「融液保持部」とを形成している。
この場合にも融解容器と下方に配置されている単結晶上面に形成される融液とを連結する、棒状もしくは管状の原料融液案内手段を融解容器の下端に配置し、原料融液を直接滴下せずに原料融液案内手段を介して供給することにより単結晶上面の融液を安定に維持することが可能となり、安定した単結晶製造を継続することができる。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記粒状原料融解容器が、
筒状部と、
前記筒状部の内部に設けられ、下端に開口を有する漏斗状部と、
からなり、
前記筒状部の内方が前記融解部とされ、前記筒状部の外方と漏斗状部との間が前記融液保持部とされることを特徴とする。
このような簡易型の融解容器は、特にシリコンの場合のように固体の比重が液体の比重よりも小さい材料の場合には、未融解の粒状原料が融液の上方に浮くので、融解容器の外に出る粒状原料は殆ど無い。例え粒状原料が外に出たとしても、融液の上方に浮いている。したがって、上方から照射される赤外線により加熱、融解され、成長中の結晶界面に付着して製品中に取り込まれる恐れは少なく、この簡易型であっても、単結晶を歩留まり良く製造することができる。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記容器加熱装置が、第２赤外線照射装置であることを特徴とする。
融解容器を加熱する容器加熱装置として、第２赤外線照射装置を用いることができる。融解容器を加熱する際には、融解容器の上方から赤外線を照射しても良いし、横方向もしくは斜め下方から赤外線を照射しても良い。またこれらを併用しても良い。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記容器加熱装置が、高周波誘導加熱装置であることを特徴とする。
融解容器を加熱する容器加熱装置として、高周波誘導加熱装置を用いることができる。さらには融解容器を例えばカーボン製の容器に収め、このカーボン製の容器を高周波誘導加熱装置で高温に維持し、粒状原料の融解を行っても良い。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記容器加熱装置が、抵抗加熱装置であることを特徴とする。
融解容器を加熱する容器加熱装置として、抵抗加熱装置を用いることができる。シリコン単結晶を製造する場合にはカーボン抵抗加熱装置を使用すると好都合である。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記粒状原料融解容器が、
水平方向に回転する融解容器回転機構を有することを特徴とする。
このように融解容器回転機構を有していれば、特に融解皿と隔離皿から成る融解容器内に供給された粒状原料を均一に加熱することができる。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記粒状原料融解容器の全部または一部が、
白金、イリジウム、石英、炭化ケイ素、カーボン、グラファイト、カーボンもしくはグラファイト材の表面を炭化ケイ素化したもの、または予めカーボンもしくはグラファイト材の表面を炭化ケイ素でコーティングしたものから成ることを特徴とする。
このような素材であれば、粒状原料を安定的に融解し、原料融液を生成することができる。特にシリコン単結晶製造の場合には、カーボン材の表面を炭化ケイ素化した素材を用いた融解容器が好適に使用できる。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記粒状原料供給手段を、複数有することを特徴とする。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記粒状原料融解手段を、複数有することを特徴とする。
このように複数であれば、大型単結晶の製造速度を速めることができる。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記単結晶製造室の底部に、前記種子単結晶を設置するための単結晶保持台が設けられていることを特徴とする。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記単結晶保持台が、水平方向に回転する保持台回転機構を有することを特徴とする。
このように種子単結晶が載置された単結晶保持台が回転可能であれば、赤外線を照射して形成される融液相の表面温度を均質に維持することが容易となり、加熱による温度ムラを少なくできる効果がある。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記単結晶保持台が、所定の速度で上下方向に昇降する昇降手段を有することを特徴とする。
このように種子単結晶が上下方向に昇降可能であれば、常に形成される融液相の表面位置を一定に維持することができ、赤外線照射装置から融液相の表面までの距離を常に一定に維持することができる。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記種子単結晶の外側に、補助加熱装置が設けられていることを特徴とする。
種子単結晶の外側に補助加熱装置を備え、種子単結晶の温度を予め融点よりも低い温度まで加熱しておくことにより、赤外線の照射量を減らすことができる。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記第１赤外線照射装置が、複数設けられていることを特徴とする。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記第２赤外線照射装置が、複数設けられていることを特徴とする。
このように赤外線照射装置が複数設けられていれば、単数の場合よりも、粒状原料の溶融および単結晶の製造を安定して確実に行うことができる。さらにこのように複数設けられていれば、種子単結晶の上面の融液相を均質に加熱することができる。
なお、融液相の上面を均質に加熱すれば、形成される固液界面の形状を平坦化することができ、製品中の添加物濃度を垂直方向，水平方向のいずれに対しても均質化した単結晶を製造することができる。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記第１赤外線照射装置および第２赤外線照射装置が、
レーザ光照射装置であることを特徴とする。
このようにレーザ光を照射するレーザ光照射装置であれば、単結晶製造装置の小型化および操作性向上に寄与することができる。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記第１赤外線照射装置および第２赤外線照射装置が、
内面を反射面として使用する楕円面反射鏡と、
前記楕円面反射鏡の底部側の第１焦点位置に設けられた赤外線ランプと、
を備えることを特徴とする。
このような赤外線照射装置であれば、効率的に赤外線を照射することができる。
また、本発明の単結晶製造装置は、
前記赤外線ランプが、
ハロゲンランプまたはキセノンランプであることを特徴とする。
このようにハロゲンランプまたはキセノンランプであれば、安価に入手可能であり、製造装置の製造コストを抑えることができる。
さらに、本発明の単結晶製造装置は、
前記種子単結晶および粒状原料融解容器と、前記第１赤外線照射手段および第２赤外線装置と、の間には、
前記赤外線を透過する赤外線透過窓が設けられていることを特徴とする。
このように赤外線透過窓が設けられていれば、単結晶製造室内で原料融液の蒸発物が生じても、各赤外線照射装置に蒸発物が到達しないので、赤外線の光量が減少することなく、長時間にわたって安定して装置を使用することができる。なお、蒸発物が赤外線透過窓に付着してしまうような場合には、赤外線透過窓の外周縁部に蒸発物付着防止手段を設けることが好ましい。蒸発物付着防止手段としては、例えば雰囲気ガスを赤外線透過窓に吹き付けるようにしたものが挙げられる。
また、本発明の単結晶製造方法は、
単結晶製造室内において、製造しようとする単結晶材料の最適添加物組成の粒状原料を融解し、得られた原料融液を下方に配置される種子単結晶の上面に形成される融液中に滴下して混合融液とし、前記混合融液から固体としての単結晶を析出させ、均質組成の高品質な単結晶製品を製造する単結晶製造方法であって、
前記単結晶製造室の上部に設けられた粒状原料供給手段を介して必要量の前記粒状原料を粒状原料融解手段に供給する工程と、
前記粒状原料融解手段に供給された粒状原料を、粒状原料融解手段で融解して原料融液とする工程と、
前記原料融液を下方の前記種子単結晶上に形成される融液中に供給する工程と、
前記種子単結晶の上面に赤外線を照射して融液を形成させ、前記融液中に前記粒状原料融解手段から原料融液を滴下させて混合融液相とし、前記混合融液相の下側から種子単結晶上に固体としての単結晶を析出させる工程と、
を少なくとも有することを特徴とする。
さらに、本発明の単結晶製造方法は、
前記粒状原料が、粒状結晶母材と粒状添加物材とからなることを特徴とする。
また、本発明の単結晶製造方法は、
添加物を添加した単結晶を製造する際に、
前記種子単結晶上に形成される混合融液の厚みが常に所定の厚みで均質となるように、前記種子単結晶の上面に照射される赤外線の強度と分布を制御することを特徴とする。
ここではリンを最適組成に添加したＮ型シリコン単結晶を製造する工程を例に説明する。
粒状原料を粒状原料融解手段に供給する工程では、無添加シリコンの粒状原料と、平均組成が最適添加物濃度の１０倍の高濃度にリンを添加した粒状原料と、を混合して最適組成の粒状原料を作成し、これをホッパー内に収納する。
粒状原料掻き出し装置と粒状原料定量供給装置を駆動し、ホッパー内から所定の量の粒状原料を下方の粒状原料融解手段の粒状原料融解容器中に、供給管を介して供給する。
粒状原料を粒状原料融解手段で融解して原料融液とする工程では、融解容器を容器加熱装置で加温しておき、ここに上方から粒状原料を投入して融解する。
次いで、原料融液を下方の種子単結晶上に形成される融液中に供給する工程では、完全に融解した原料融液のみを下方の種子単結晶上面に形成される融液中に供給する。なお、種子単結晶上面に形成される融液中に原料融液を供給する際には、粒状原料融解容器の下端から種子単結晶の直上まで延びる、棒状もしくは管状の原料融液案内手段を介して供給されることが好ましい。これにより液滴が滴下される際に生じる液面の揺らぎの発生を抑止し、安定した液面を維持することができる。
単結晶を析出させる工程では、単結晶保持台上に種子単結晶を配置し、この上に定常状態で最適添加物濃度の固体を形成させるのに必要な組成と量の最適融液を形成できる粒状原料を配置し、単結晶製造室内を真空排気してからアルゴンガスを流し入れる。
単結晶製造室内を所定の減圧下に維持しながら種子単結晶を回転させ、種子単結晶の上面を加熱するための第１赤外線照射装置を稼働し、最適融液相を形成させる。
種子単結晶の上方から原料融液の供給を開始し、供給量に合致させた量の固体が析出するのに合わせて単結晶保持台を下降させる。
所定の粒状原料の投入が終了したら粒状原料掻き出し装置、粒状原料定量供給装置、容器加熱装置の稼働を停止し、単結晶保持台の下降を停止して第１赤外線照射装置の出力を徐々に下げて融液相を完全に固化させる。
赤外線の照射を完全に停止し、得られた結晶の温度を室温まで所定の冷却時間で冷却したら全ての可動部を停止し、単結晶製造室の扉を開いて単結晶製品を取り出す。
これにより、添加物濃度を垂直方向，水平方向のいずれに対しても最適組成で均質化した高品質で大型の単結晶を得ることができる。
本発明の単結晶製造装置および単結晶製造方法によれば、最適組成の添加物を均質に含有する粒状原料を所定の供給速度で種子単結晶の上面に供給することにより、垂直方向，水平方向のいずれに対しても最適濃度組成で均質化した大型の単結晶を製造することができる。
図１は、本発明の一実施形態における単結晶製造装置の概略図である。 図２は、本発明の他の実施形態における単結晶製造装置の概略図である。 図３は、本発明の一実施形態におけるボート型の粒状原料融解容器の概略図である。 図４は、本発明の他の実施形態における二重構造（傘状構造）の粒状原料融解容器の概略図である。 図５は、本発明の他の実施形態における簡易型の粒状原料融解容器の概略図である。 図６は、本発明の単結晶製造装置を用いて単結晶を製造する工程図である。
以下、本発明の実施形態（実施例）を図面に基づいてより詳細に説明する。
本発明の単結晶製造装置および単結晶製造方法は、例えば直径が１００〜３００ｍｍを超えるような大型の単結晶を、最適な組成に均質化しながら高効率に製造するためのものである。
また、本明細書中で「種子単結晶」とは、単結晶製造装置を使用して大口径の単結晶を製造するに当たり、結晶の最初の形態を指すものである。この種子単結晶から育成され全体が同一の方位を維持したものを「単結晶」と呼ぶ。これに対して個々には単結晶であるが、それぞれが別の方位を有するものが集合したものを「多結晶」と呼ぶ。
多結晶の場合には、個々の単結晶同士の境界部では結晶としての方位がズレているので、発電効率の劣化に繋がるなどの不都合が生じる。したがって高性能なシリコン基板としては、全体が同一の方位でこのような結晶粒界（グレインバウンダリー）を含まない単結晶であることが望ましい。
さらに、本明細書中で「粒状原料」とは、製造される単結晶の元となる原料を粉末（粒）化したものである。なお、「粒状原料」には、粒状結晶母材と粒状添加物とが含まれる。
また、添加物を含む単結晶を製造する場合には、結晶中の添加物濃度とこの濃度の結晶（固体）が析出する融液の組成は一致しない。この溶液中の濃度と、この溶液から析出する固体中の添加物濃度の比を、「分配係数」と呼ぶ。そしてこの場合の溶液を結晶成長学上では「溶媒」と呼ぶ。
理論的には原料組成と分配係数で規定される溶媒から原料組成と一致する固体が析出することになるが、実際には単結晶上に形成されている融液と滴下される原料融液との混合融液の組成は、滴下された部位の組成とここから離れた部位の組成とでは厳密には異なる。したがって、本明細書中では溶媒の名前を使用せず、「混合融液」と呼ぶことにする。
さらに、図中において、粒状原料を示す粒の大きさや形状は、特に限定されるものではないものである。
＜単結晶製造装置１０＞
図１に示したように、本実施例の単結晶製造装置１０は、最適添加物組成のシリコン単結晶を製造する場合を想定したものである。
単結晶製造装置１０は、内部を真空排気し、アルゴンガスなどの不活性ガス雰囲気を保持することのできる単結晶製造室１１の底部に、単結晶保持台１８と保持台回転機構２０と昇降手段２２とが設置されており、単結晶保持台１８の上に、断面形状が略円形の種子単結晶１２が配置されるようになっている。
さらに単結晶保持台１８の外側には、単結晶保持台１８の上に配置された種子単結晶１２を加熱する補助加熱装置８６が設けられており、補助加熱装置８６の外側には断熱材８７が配置されている。単結晶製造室１１は水冷構造であり、内部の雰囲気調整を効率的に行えるものである。
一方、単結晶製造室１１内の上方には、粒状原料５２を収納するホッパー３３が配置されている。ホッパー３３は下方に開口部を有しており、内部に回転機構付きのポリプロピレンで被覆した螺旋棒（図示せず）を配置して、使用中は常時、回転されている。この螺旋棒の回転により、ホッパー３３内の粒状原料５２中に空洞が生じて安定した供給ができなくなる、いわゆる空洞化現象の発生を抑止することができる。
なお、ホッパー３３の下部の開口部は単結晶製造室１１と直結しており、ホッパー３３内と単結晶製造室１１内とが、常に同じ雰囲気となるように構成されている。
さらにはホッパー３３の開口部の側方には、粒状原料掻き出し装置（以下、単に掻き出し装置とも称する。）４８が設けてある。掻き出し装置４８は、棒の先端部にプロピレンで被覆したスプーンのような形状の容器が取り付けられており、ホッパー３３の開口部にこの棒を挿入し、容器上に粒状原料５２を載せたまま引き出して棒を半回転させることで、容器内の粒状原料５２をホッパー３３の下部に位置する粒状原料定量供給装置（以下、単に定量供給装置とも称する。）５０上に供給できるようになっている。
定量供給装置５０は、粒状原料５２の重量を測定しながら所定の供給量の調整を行い、所定の供給量を、下方の供給位置調整機能付きの供給管５１に供給する。図中、符号６０は、位置調整機構である。
またホッパー３３は、本実施形態においては、無添加粒状シリコンと、添加物が高濃度に添加された粒状原料とが、最適組成に混合された粒状混合物を収容しており、これにより粒状原料５２の組成割合を確実に一定に維持することができる。
なお本実施形態ではホッパー３３を単独で使用しているが、これに限定されるものではなく、例えば無添加粒状シリコンを収容するホッパーと、添加物を高濃度に添加した粒状原料を収容するホッパーと、を別々に設けても良いものである。
このようなホッパー３３の上端には、粒状原料５２を収容する収容容器４７が着脱自在に取り付けられるよう、公知の着脱機構４６が設けられている。なお着脱機構４６は、着脱機構４６内および収容容器４７内の雰囲気を任意に調製する雰囲気調整機能を備えたものである。図１は、収容容器４７がホッパー３３から取り外された状態となっている。
このようにホッパー３３に対して着脱可能な収容容器４７を用いれば、単結晶製造装置１０を起動して単結晶を製造している最中であっても、随時、必要に応じて粒状原料５２をホッパー３３内に補給することができる。したがって、大型のホッパー３３を用いる必要が無く、単結晶製造装置１０の小型化を実現することができる。
掻き出し装置４８から供給された粒状原料５２は、重量を測定しながら供給量を調節可能な機能を有する定量供給装置５０を用いて、所定の分量の粒状原料５２を供給管５１を介して粒状原料融解手段の粒状原料融解容器（以下、融解容器とも称する。）５６の所定の位置に供給する。
供給管５１には、供給管５１の下端の出射口位置を調整する位置調整機構６０が付加されている。
粒状原料５２を融解する融解容器５６としては、粒状原料５２を融解する「融解部」と形成される融液を保持する「融液保持部」とが区分された多重構造を有し、未融解の粒状原料５２が原料融液６７と一緒に下方に供給されることのない機能を有していることが好ましい。
融解容器５６の形状としては例えば図１，図３に示したようなボート型の融解容器５６と、図２，図４に示したような二重構造（傘状構造）の融解容器５６とが利用可能である。さらにはシリコン単結晶を製造する場合には図５に示したような簡易型の融解容器５６も利用可能である。
まずボート型の融解容器５６は、図３に示したように、供給管５１から供給された粒状原料５２を受けるボート状容器６１が、高周波誘導加熱装置５５の内部に装着されており、ボート状容器６１内部には、下方に溝６６を有する隔離板６３が設けられ、隔離板６３によってボート状容器６１を、「融解部」と「融液保持部」とに区分けしている。
なお、供給管５１を介してボート状容器６１内に供給される粒状原料５２は、直接、ボート状容器６１内に供給すれば良いが、粒状原料用漏斗５３を用いてボート状容器６１内に供給する方が、所定の位置に供給し易く好ましい。
高周波誘導加熱装置５５の誘導加熱により、ボート状容器６１の温度が上昇し、粒状原料５２は加熱、融解され、得られた原料融液６７のみが隔離板６３の下方の溝６６を通って隣（図３では右隣）に移動し、貯留されるようになっている。
この時、粒状原料５２の比重が原料融液６７よりも小さい場合は、粒状原料５２が原料融液６７に浮くので、下方の溝６６を通過することは避けられる。逆に粒状原料５２の比重が原料融液６７の比重よりも大きい場合は、粒状原料５２が原料融液６７の下部に留まることになる。
そして、ボート状容器６１内に貯留された原料融液６７は、ボート状容器６１に設けられた排出口６８の高さに達すると、排出口６８から外部に流出し、下方の種子単結晶上に供給される。なお、排出口６８から流出する原料融液６７は、図３に示したような、ボート状容器６１の下端から種子単結晶１２の直上まで延びる、管状もしくは棒状（図示せず）の原料融液案内手段５４を介して下方の種子単結晶１２上に供給されるようにすることが好ましい。これにより液滴が滴下される際に生じる液面の揺らぎの発生を抑止し、安定した液面を維持することができる。
この際、このようなボート型の融解容器５６では、未融解の粒状原料５２が原料融液６７と一緒に下部に供給されることを抑止することができる。
一方、二重構造（傘状構造）の融解容器５６は、図４に示したように融解皿６２と、その上に断面ハ字状に重ねられた隔離皿６４とからなり、融解皿６２と隔離皿６４との間で、粒状原料５２を融解する融解部と、形成される原料融液６７を保持する融液保持部と、が区分けされるよう構成されている。
なお、融解皿６２内に供給された粒状原料５２を加熱する容器加熱装置としては、図２に示したように第２赤外線照射装置７２，８２が用いられ、第２赤外線照射装置７２，８２から赤外線７４，８５が融解容器５６に照射されるようになっている。
第２赤外線照射装置７２，８２は、図２に示したように融解容器５６の上方と側方に配置することが好ましいが、上方と側方のいずれか一方であっても構わないものである。このような第２赤外線照射装置７２，８２としては、レーザ光照射装置を用いることが好ましいが、レーザ光照射装置以外にも、抵抗加熱装置（特にシリコン単結晶を製造する場合には、カーボン抵抗加熱装置）であっても良く、他には例えば赤外線ランプから発せられた赤外線を楕円面反射鏡の内側面で反射するように構成された照射手段であっても構わないものである。この場合、赤外線ランプとしては、ハロゲンランプ、キセノンランプなどが使用可能である。
二重構造（傘状構造）の融解容器５６では第２赤外線照射装置７２，８２からの赤外線の照射により、粒状原料５２は加熱、融解され原料融液６７のみが、隔離皿６４の下端に設けられた溝６６を通って中心部に移動し、隔離皿６４内に貯留されるようになっている。
この時、粒状原料５２の比重が原料融液６７よりも小さい場合は、粒状原料５２が原料融液６７に浮くので、下方の溝６６を通過することは避けられる。
逆に粒状原料５２の比重が原料融液６７の比重よりも大きい場合は、粒状原料５２が原料融液６７の下部に留まることになる。
そして、隔離皿６４内に貯留された原料融液６７は、中心部に滞留し、中心部のパイプ５９に設けられた排出口６８の高さに達すると、この排出口６８からパイプ５９の内部に流出し、下方の種子単結晶の上面に供給される。これにより、未融解の粒状原料５２が原料融液６７と一緒に下方に滴下することを抑止することができる。
なお中心部のパイプ５９は、種子単結晶１２の直上まで延設されて原料融液案内手段５４としての役割をなしており、これにより液滴が滴下される際に生じる液面の揺らぎの発生を抑止し、安定した液面を維持することができるようになっている。
さらに簡易型の融解容器５６は、図５に示したように、上端部より粒状原料５２が収容されるとともに、下端部が種子単結晶１２の上面の最適融液９１中に挿入される筒状部５７と、この筒状部５７の内部に設けられ、下端に開口を有する漏斗状部５８と、からなるものである。
このような簡易型の融解容器５６は、特にシリコンの場合のように粒状原料５２の比重が原料融液６７の比重よりも小さい材料の場合には、未融解の粒状原料５２が筒状部５７内の融液の上方に浮くので、融解容器５６の外に出る粒状原料５２は殆ど無い。
例え粒状原料５２が外に出たとしても、融液の上方に浮いているので、上方から照射される赤外線により加熱、融解され、成長中の結晶界面に付着して製品中に取り込まれる恐れは少ない。
なお、融解容器５６を加熱する容器加熱装置としては、図２に示した二重構造（傘状構造）の融解容器５６の場合と同じように第２赤外線照射装置７２，８２を用いれば良い。
このようなボート型の融解容器５６，二重構造（傘状構造）の融解容器５６，簡易型の融解容器５６の素材としては、白金、イリジウム、石英、炭化ケイ素、カーボン、グラファイト、カーボンもしくはグラファイト材の表面を炭化ケイ素化したもの、または予めカーボンもしくはグラファイト材の表面を炭化ケイ素でコーティングしたものなどが材料に応じて選択、使用される。
なお、二重構造（傘状構造）の融解容器５６は、融解容器回転機構７０により水平方向に回転される機能を有している。このように二重構造（傘状構造）の融解容器５６が回転すれば、供給管５１から供給される粒状原料５２が融解容器５６中に満遍なく供給されるので、粒状原料５２を確実に融解することができる。
他方、単結晶製造室１１内の下部には種子単結晶保持台（以下、単に保持台とも称する。）１８が配置されている。
そして保持台１８の外側に補助加熱装置８６が配置され、補助加熱装置８６の周囲は断熱材８７で構成されている。
種子単結晶１２は保持台１８上に配置され、保持台１８は保持台回転機構２０で所定の速度で回転させることにより、種子単結晶１２上面に照射される赤外線（レーザ光）の照射ムラを軽減し、形成される融液相の温度を均質化することができる。
さらに保持台１８には、昇降手段２２が配置されている。これにより種子単結晶１２の上面に形成される融液相の高さ方向の位置を常に最適位置に制御可能な構成となっている。
また、種子単結晶１２とこの種子単結晶を加熱する第１赤外線照射装置２６との間、融解容器５６と第２赤外線照射装置７２，８２との間には、それぞれ赤外線透過窓２７，７３，８４が設置されている。なお、赤外線透過窓２７，７３，８４の材質は、赤外線を透過可能な材質で有れば特に限定されないものであるが、例えば石英製であることが好ましい。
本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置１０は、上記のように構成されており、特にボート型の融解容器５６と、二重構造（傘状構造）の融解容器５６と、簡易型の融解容器５６と、を用いて、粒状原料５２を原料融液６７とし、原料融液６７のみが種子単結晶１２上面に供給されるようになっているので、負結晶や結晶粒界を無くした高品質の大型単結晶であり、垂直方向，水平方向のいずれの方向に対しても組成が最適添加物濃度で均質である高品質な単結晶を製造することができる。
さらに本単結晶製造装置１０は、ツルボを用いないため、ルツボからの汚染が無く、例えばシリコンの場合に最も重大な欠陥の一つである離溶ラメラを発生することがなく、高品質な単結晶を製造することができる。
＜単結晶製造方法＞
次に、単結晶製造装置１０を用いた単結晶製造方法について説明する。
図６（ａ）に示したように、単結晶製造室１１内の保持台１８上に種子単結晶１２を配置する。
次いで種子単結晶１２の上面に形成させる最適融液相の組成と量とを予測して作成した、最適融液用粒状原料ペレット９０を配置する。単結晶製造室１１を密閉し、図示しない排気部により単結晶製造室１１の内部の雰囲気が真空排気され、アルゴンガスなどの不活性の雰囲気ガスが単結晶製造室１１内に導入される。
さらに図６（ｂ）に示したように、第１赤外線照射装置２６から赤外線２８を種子単結晶１２の上面に照射し、最適融液９１からなる最適融液相を形成させる。
次いで図６（ｃ）に示したように、種子単結晶１２の上方に位置する掻き出し装置４８、定量供給装置５０、容器加熱装置を作動させ、ホッパー３３内の最適組成の粒状原料５２を掻き出して、所定の供給速度で供給管５１から融解容器５６中に投入し、生じた原料融液６７を種子単結晶１２の上面の最適融液９１中に供給する。
種子単結晶１２の上面の最適融液９１に原料融液６７が供給されてなる混合融液の厚さが厚くなると、その下方には赤外線２８が届き難くなるので、最適融液９１の下方にある固液界面近傍の温度が低下し、その結果、図６（ｄ）に示したように、種子単結晶１２上に固相の析出が始まる。
最適添加物組成の粒状原料５２を融解容器５６へ投入する作業を継続する。図６（ｅ）に示したように、種子単結晶１２の最適融液相の下部での固相の析出が継続され、単結晶９２の成長が継続される。
所定の粒状原料５２の供給を完了したら、第１赤外線照射装置２６の出力を徐々に下げる。
そして図６（ｆ）に示したように、全体を完全な単結晶９２とする。
単結晶９２が完成したら、徐々に温度を下げ、室温まで冷却してから単結晶製造室１１を開き、保持台１８上の単結晶９２が製品として取り出される。
なお本実施形態では、全製造工程を通して単結晶９２の表面形状ができるだけ平坦に維持されるよう、赤外線２８の照射量分布を工夫している。
本発明の単結晶製造装置１０および単結晶製造方法では、粒状結晶母材（粒状シリコン）と粒状添加物材からなる粒状原料５２を最適組成に混合した粒状原料を使用している。この混合した最適組成の粒状原料５２をホッパー３３に収納し、ここから掻き出し装置４８、定量供給装置５０を使用して、供給管５１から融解容器５６内に粒状原料５２を落下させ、形成される原料融液６７のみを下方の種子単結晶１２の上面に供給することで、粒状原料５２の供給、融解、単結晶９２としての固化までを連続的に行っている。
すなわち、定常状態では粒状原料５２を連続的に融解容器５６内へ供給し、加熱，溶融して原料融液６７を得て、これを種子単結晶１２の上面へ供給して単結晶９２を析出させているため、得られる単結晶９２の組成は最適組成の粒状原料５２の組成と同一となる。
したがって、生成結晶中の組成を最適組成で均質化させることができる。
これにより、たとえば太陽光発電に使用した際に高い変換効率を実現できる添加物濃度で均質な組成の高品質単結晶が製造可能となり、最適組成の単結晶を歩留まり良く製造することができ、ひいては製造コストのコストダウンに寄与することができる。
以上、本発明の単結晶製造装置１０およびこの単結晶製造装置１０を使用した単結晶製造方法について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されないものである。
また上記実施形態では、Ｎ型半導体を製造する場合には無添加の高純度シリコンの粒状原料とリンを高濃度に添加した粒状原料とを所定の最適組成になるように混合した混合粒状原料を使用している。
Ｐ型半導体を製造する場合には、同様に無添加の高純度シリコンの粒状原料とホウ素を高濃度に添加した粒状原料とを所定の最適組成になるように混合した混合粒状原料を使用している。
さらに、高純度無添加粒状シリコンと、リンやホウ素などを高濃度に添加した粒状原料を別々に供給すれば、製品中の添加物の濃度を適宜変更できるという利点がある。しかしながら、多くの場合、最適濃度は既知であるため、それに合わせた組成比の粒状原料（粒状シリコン材＋粒状添加物材）５２を作成し、一度に供給することが効率的である。
また上記実施形態では、粒状原料５２等の粒度について特に言及していないが、粒状原料５２の粒度が大きすぎると融解させるのに時間がかかってしまうことがある。逆に小さすぎると供給中に飛散するなどの不都合が発生し易くなる。
したがって、粒状原料５２の粒子の直径は０．１〜０．５ｍｍ程度の大きさであることが好ましい。
また上記実施形態では、粒状結晶母材として高純度無添加シリコンの粒状原料５２を用いた場合を例に説明したが、これに限定されるものではなく、製造しようとする物質に合わせて用意した粒状原料５２を用いることができる。
さらに上記実施形態では、赤外線の照射を行う第１赤外線照射装置２６を複数設けても良いが、さらには掻き出し装置，定量供給装置，供給管，融解容器，容器加熱装置を複数設けても良いものである。なお、掻き出し装置，定量供給装置、供給管，融解容器，容器加熱装置は、これらを１セットとし、これを複数設けることが好ましい。
このように本発明の単結晶製造装置１０は、本発明の目的を逸脱しない範囲で種々の変更が可能なものである。
１０ 単結晶製造装置
１１ 単結晶製造室
１２ 種子単結晶
１８ 単結晶保持台
２０ 保持台回転機構
２２ 昇降手段
２６ 第１赤外線照射装置
２７ 赤外線透過窓
２８ 赤外線
３３ ホッパー
４６ 着脱機構
４７ 収容容器
４８ 粒状原料掻き出し装置
５０ 粒状原料定量供給装置
５１ 供給管
５２ 粒状原料
５３ 粒状原料用漏斗
５４ 原料融液案内手段
５５ 高周波誘導加熱装置
５６ 融解容器
５７ 筒状部
５８ 漏斗状部
５９ パイプ
６０ 位置調整機構
６１ ボート状容器
６２ 融解皿
６３ 隔離板
６４ 隔離皿
６６ 溝
６７ 原料融液
６８ 排出口
７０ 融解容器回転機構
７２ 第２赤外線照射装置
７３ 赤外線透過窓
７４ 赤外線
８２ 第２赤外線照射装置
８４ 赤外線透過窓
８５ 赤外線
８６ 補助加熱装置
８７ 断熱材
９０ 最適融液用粒状原料ペレット
９１ 最適融液
９２ 単結晶
本発明は、組成を最適組成に均質化しながら高効率に高品質な大型の最適添加物組成単結晶を製造する単結晶製造装置に関する。

Claims (32)

  1. 粒状原料を粒状原料溶融手段で溶融し、得られた原料融液を下方の種子単結晶の上面に形成される融液中に供給して混合融液とし、前記混合融液から固体を単結晶として析出させ、大型単結晶を製造する単結晶製造装置であって、
    前記単結晶製造装置は、
    粒状原料を一定量、下方に供給する粒状原料供給手段と、
    前記粒状原料供給手段から供給される粒状原料を加熱、融解して得られた原料融液を下方に供給する粒状原料融解手段と、
    前記種子単結晶の上面に第１赤外線照射装置から赤外線を照射して形成される融液と、前記粒状原料融解手段から供給される原料融液と、を受けて形成される混合融液から単結晶を析出させる結晶化手段と、
    を少なくとも備えることを特徴とする単結晶製造装置。
  2. 前記粒状原料供給手段が、
    前記粒状原料を収容するホッパーと、
    前記ホッパー内の粒状原料を所定の供給速度に調整して一定量を下方に供給する粒状原料定量供給装置と、
    を有することを特徴とする請求項１に記載の単結晶製造装置。
  3. 前記粒状原料供給手段が、
    前記ホッパー内の粒状原料を掻き出して下方に供給する粒状原料掻き出し装置を有することを特徴とする請求項１または２に記載の単結晶製造装置。
  4. 前記粒状原料供給手段が、
    前記粒状原料定量供給装置から供給される粒状原料を下方の粒状原料融解手段の所定の位置に供給する供給管を有することを特徴とする請求項２または３に記載の単結晶製造装置。
  5. 前記供給管の材質が、石英であることを特徴とする請求項４に記載の単結晶製造装置。
  6. 前記ホッパーが、
    前記粒状原料を収容する収容容器を着脱する着脱機構を有することを特徴とする請求項２に記載の単結晶製造装置。
  7. 前記着脱機構が、
    前記着脱機構内および収容容器内の雰囲気を任意に調製する雰囲気調整機能を有することを特徴とする請求項６に記載の単結晶製造装置。
  8. 前記粒状原料融解手段と結晶化手段とが、単結晶製造室内に配設されていることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の単結晶製造装置。
  9. 前記粒状原料供給手段が、単結晶製造室内に配設されていることを特徴とする請求項８に記載の単結晶製造装置。
  10. 前記ホッパー内と前記単結晶製造室とを連結する、もしくは前記ホッパー内と前記単結晶製造室とを同一の雰囲気に調整する雰囲気調整装置を有することを特徴とする請求項８または９に記載の単結晶製造装置。
  11. 前記ホッパーが、
    組成の異なる粒状原料をそれぞれ収納する複数のホッパーから構成されていることを特徴とする請求項２〜１０のいずれかに記載の単結晶製造装置。
  12. 前記粒状原料融解手段が、
    前記粒状原料を受ける粒状原料融解容器と、
    前記粒状原料融解容器を加熱し、前記粒状原料融解容器内の粒状原料を融解する容器加熱装置と、
    を有することを特徴とする請求項１〜１１のいずれかに記載の単結晶製造装置。
  13. 前記粒状原料融解容器が、
    前記粒状原料を加熱して融解する融解部と、
    前記融解部で生成される融液のみを保持する融液保持部と、
    を有することを特徴とする請求項１２に記載の単結晶製造装置。
  14. 前記粒状原料融解容器が、
    ボート状容器と、
    前記ボート状容器を前記融解部と融液保持部とに区分けする、下方に溝が設けられた隔離板と、
    から成ることを特徴とする請求項１３に記載の単結晶製造装置。
  15. 前記粒状原料融解容器の下端には、
    前記粒状原料融解容器から排出される原料融液を、下方の種子単結晶上面に形成される融液上に供給する原料融液案内手段が配設されていることを特徴とする請求項１４に記載の単結晶製造装置。
  16. 前記粒状原料融解容器が、
    融解皿と、
    前記融解皿内に設けられ、断面ハ字状で下部に溝を有する隔離皿と、
    からなり、
    前記融解皿と隔離皿との間で、前記融解部と融液保持部とに区分けされるよう構成されていることを特徴とする請求項１３に記載の単結晶製造装置。
  17. 前記粒状原料融解容器の下端には、
    前記粒状原料融解容器から排出される原料融液を、下方の種子単結晶上面に形成される融液上に供給する原料融液案内手段が配設されていることを特徴とする請求項１６に記載の単結晶製造装置。
  18. 前記粒状原料融解容器が、
    筒状部と、
    前記筒状部の内部に設けられ、下端に開口を有する漏斗状部と、
    からなり、
    前記筒状部の内方が前記融解部とされ、前記筒状部の外方と漏斗状部との間が前記融液保持部とされることを特徴とする請求項１３に記載の単結晶製造装置。
  19. 前記容器加熱装置が、第２赤外線照射装置であることを特徴とする請求項１２〜１８のいずれかに記載の単結晶製造装置。
  20. 前記容器加熱装置が、高周波誘導加熱装置であることを特徴とする請求項１２〜１８のいずれかに記載の単結晶製造装置。
  21. 前記容器加熱装置が、抵抗加熱装置であることを特徴とする請求項１２〜１８のいずれかに記載の単結晶製造装置。
  22. 前記粒状原料融解容器が、
    水平方向に回転する融解容器回転機構を有することを特徴とする請求項１６または１７に記載の単結晶製造装置。
  23. 前記粒状原料融解容器の全部または一部が、
    白金、イリジウム、石英、炭化ケイ素、カーボン、グラファイト、カーボンもしくはグラファイト材の表面を炭化ケイ素化したもの、または予めカーボンもしくはグラファイト材の表面を炭化ケイ素でコーティングしたものから成ることを特徴とする請求項１２〜２２のいずれかに記載の単結晶製造装置。
  24. 前記粒状原料供給手段を、複数有することを特徴とする請求項１〜２３のいずれかに記載の単結晶製造装置。
  25. 前記粒状原料融解手段を、複数有することを特徴とする請求項２４に記載の単結晶製造装置。
  26. 前記単結晶製造室の底部に、前記種子単結晶を設置するための単結晶保持台が設けられていることを特徴とする請求項８〜２５のいずれかに記載の単結晶製造装置。
  27. 前記単結晶保持台が、水平方向に回転する保持台回転機構を有することを特徴とする請求項２６に記載の単結晶製造装置。
  28. 前記単結晶保持台が、所定の速度で上下方向に昇降する昇降手段を有することを特徴とする請求項２６または２７に記載の単結晶製造装置。
  29. 前記種子単結晶の外側に、補助加熱装置が設けられていることを特徴とする請求項１〜２８のいずれかに記載の単結晶製造装置。
  30. 単結晶製造室内において、製造しようとする単結晶材料の最適添加物組成の粒状原料を融解し、得られた原料融液を下方に配置される種子単結晶の上面に形成される融液中に滴下して混合融液とし、前記混合融液から固体としての単結晶を析出させ、均質組成の高品質な単結晶製品を製造する単結晶製造方法であって、
    前記単結晶製造室の上部に設けられた粒状原料供給手段を介して必要量の前記粒状原料を粒状原料融解手段に供給する工程と、
    前記粒状原料融解手段に供給された粒状原料を、粒状原料融解手段で融解して原料融液とする工程と、
    前記原料融液を下方の前記種子単結晶上に形成される融液中に供給する工程と、
    前記種子単結晶の上面に赤外線を照射して融液を形成させ、前記融液中に前記粒状原料融解手段から原料融液を滴下させて混合融液相とし、前記混合融液相の下側から種子単結晶上に固体としての単結晶を析出させる工程と、
    を少なくとも有することを特徴とする単結晶製造方法。
  31. 前記粒状原料が、粒状結晶母材と粒状添加物材とからなることを特徴とする請求項３０に記載の単結晶製造方法。
  32. 添加物を添加した単結晶を製造する際に、
    前記種子単結晶上に形成される混合融液の厚みが常に所定の厚みで均質となるように、
    前記種子単結晶の上面に照射される赤外線の強度と分布を制御することを特徴とする請求項３０または３１に記載の単結晶製造方法。
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