JPWO2019044409A1 - 波長変換部材、光源、照明装置及び波長変換部材の製造方法 - Google Patents

波長変換部材、光源、照明装置及び波長変換部材の製造方法 Download PDF

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Abstract

本開示の波長変換部材は、基板と、酸化亜鉛を含むマトリクスとマトリクスに埋め込まれた蛍光体粒子とを有し、基板によって支持された蛍光体層と、基板と蛍光体層との間に配置された誘電体層と、蛍光体層と誘電体層との間に配置され、等電点が７以上である保護層と、を備える。基板の主面は、例えば、第１領域と第２領域とを含む。蛍光体層は、例えば、第１領域及び第２領域のうち、第１領域のみを被覆している。

Description

本開示は、波長変換部材、光源、照明装置及び波長変換部材の製造方法に関する。
近年、発光素子及び波長変換部材を備えた光源が開発されている。波長変換部材は、マトリクスに埋め込まれた蛍光体粒子を有する。発光素子の光が励起光として蛍光体粒子に照射され、励起光の波長よりも長い波長の光が蛍光体から放射される。このタイプの光源において、光の輝度及び出力を高めるための試みがなされている。
特許文献１は、マトリクスの材料として酸化亜鉛（ＺｎＯ）が使用された波長変換部材を開示している。ＺｎＯは、多くの蛍光体の屈折率に近い屈折率を有する無機材料であるとともに、優れた透光性及び熱伝導性を有する。特許文献１の波長変換部材によれば、蛍光体粒子とＺｎＯマトリクスとの界面での光散乱が抑制され、高い光出力が達成されうる。
図１９は、特許文献２に開示されている従来の波長変換部材の概略断面図である。図１９に示すように、特許文献２には、基板４１０、ＳｉＯ２層４１４、ＺｎＯ層４１８及び蛍光体層４２０を備える波長変換部材４００が記載されている。蛍光体層４２０は、ＺｎＯでできたマトリクスを有する。ＺｎＯ層４１８は、蛍光体層４２０のマトリクスの結晶成長過程における種結晶として機能する。ＺｎＯ層４１８は、ＳｉＯ２層４１４の上に配置されている。ＳｉＯ２層４１４は、誘電体層として機能する。
国際公開第２０１３／１７２０２５号 特開２０１６−５８６３８号公報
本開示は、
基板と、
酸化亜鉛を含むマトリクスと前記マトリクスに埋め込まれた蛍光体粒子とを有し、前記基板によって支持された蛍光体層と、
前記基板と前記蛍光体層との間に配置された誘電体層と、
前記蛍光体層と前記誘電体層との間に配置され、等電点が７以上である保護層と、
を備えた、波長変換部材を提供する。
本開示の波長変換部材は、異物の付着を抑制することができる。
図１は、本開示の実施形態１にかかる波長変換部材の概略断面図である。 図２は、本開示の実施形態１にかかる波長変換部材の製造方法に用いられた基板の平面図である。 図３Ａは、図２に示す基板のＩＩＩＡ−ＩＩＩＡ線に沿った断面図である。 図３Ｂは、図３Ａに示す基板の上に、金属層及び誘電体層が配置された状態を示す図である。 図３Ｃは、図３Ｂに示す誘電体層の上に、保護層が配置された状態を示す図である。 図３Ｄは、図３Ｃに示す保護層の上に、マスクが配置された状態を示す図である。 図３Ｅは、図３Ｄに示す保護層の上に、複数の種結晶層が配置された状態を示す図である。 図３Ｆは、図３Ｅに示す複数の種結晶層の上に、複数の蛍光体層の前駆体層が形成された状態を示す図である。 図３Ｇは、図３Ｆに示すマスクが取り除かれた状態を示す図である。 図３Ｈは、図３Ｇに示す複数の種結晶層の上に、マトリクスが形成された状態を示す図である。 図３Ｉは、図３Ｈに示す複数の切断線に沿って、基板、金属層、誘電体層及び保護層が切断された状態を示す図である。 図４Ａは、図３Ｅに示すマスクが取り除かれた状態を示す図である。 図４Ｂは、図４Ａに示す複数の種結晶層の上に、複数の蛍光体層の前駆体層が形成された状態を示す図である。 図５は、本開示の実施形態２にかかる波長変換部材の概略断面図である。 図６は、本開示の実施形態３にかかる波長変換部材の概略断面図である。 図７は、本開示の実施形態４にかかる波長変換部材の概略断面図である。 図８は、本開示の波長変換部材を用いた反射型光源の概略断面図である。 図９は、本開示の波長変換部材を用いた透過型光源の概略断面図である。 図１０は、本開示の波長変換部材を用いた透過型光源の概略断面図である。 図１１は、本開示の光源を用いた照明装置の概略構成図である。 図１２は、本開示の光源を用いた照明装置の概略断面図である。 図１３は、実施例１の波長変換部材の表面の顕微鏡画像を示す図である。 図１４は、実施例２の波長変換部材の表面の顕微鏡画像を示す図である。 図１５は、比較例１の波長変換部材の表面の顕微鏡画像を示す図である。 図１６は、比較例２の波長変換部材の表面の顕微鏡画像を示す図である。 図１７は、比較例１の波長変換部材の表面の走査型電子顕微鏡画像を示す図である。 図１８は、比較例１の波長変換部材の表面に存在するＺｎＯ粒子の断面の走査型電子顕微鏡画像を示す図である。 図１９は、従来の波長変換部材の概略断面図である。
（本開示の基礎となった知見）
従来の波長変換部材には、波長変換部材を作製するときに生じた異物が容易に付着する。波長変換部材の蛍光体層に付着した異物は、波長変換部材の光学特性に悪影響を及ぼすことがある。波長変換部材の基板の裏面に異物が付着した場合、波長変換部材を光源に配置するときに基板と支持台との間に異物が入り込み、蛍光体層の表面が傾くこともある。蛍光体層の表面が傾いたとき、目的とする光学特性が得られないという問題がある。基板と支持台との間に異物が入り込んだとき、放熱が阻害されることによって、蛍光体層の温度が上昇するという問題もある。また、特許文献２の波長変換部材には、波長変換部材を作製したときに生じた異物が付着していることがある。
本開示の第１態様にかかる波長変換部材は、
基板と、
酸化亜鉛を含むマトリクスと前記マトリクスに埋め込まれた蛍光体粒子とを有し、前記基板によって支持された蛍光体層と、
前記基板と前記蛍光体層との間に配置された誘電体層と、
前記蛍光体層と前記誘電体層との間に配置され、等電点が７以上である保護層と、
を備えたものである。
第１態様によれば、保護層が蛍光体層と誘電体層との間に配置されている。保護層によれば、波長変換部材を作製するときに、異物の生成を抑制できる。そのため、波長変換部材において、異物の付着が抑制される。保護層によれば、蛍光体層が基板から剥離することを抑制できることがある。
本開示の第２態様において、例えば、第１態様にかかる波長変換部材の前記基板の主面は、第１領域と第２領域とを含み、前記誘電体層及び前記保護層のそれぞれは、前記第１領域及び前記第２領域を被覆し、前記蛍光体層は、前記第１領域及び前記第２領域のうち、前記第１領域のみを被覆している。第２態様によれば、波長変換部材において、異物の付着が抑制される。
本開示の第３態様において、例えば、第１又は第２態様にかかる波長変換部材の前記保護層は、Ａｌ２Ｏ３、Ｓｉ３Ｎ４、Ｙ２Ｏ３、ＮｉＯ及びＬａ２Ｏ３からなる群より選ばれる少なくとも１つを含む。第３態様によれば、波長変換部材において、異物の付着が抑制される。
本開示の第４態様において、例えば、第３態様にかかる波長変換部材の前記保護層は、Ａｌ２Ｏ３を主成分として含む。第４態様によれば、波長変換部材において、異物の付着が抑制される。保護層によれば、蛍光体層が基板から剥離することを十分に抑制できる。
本開示の第５態様において、例えば、第１〜４態様のいずれか１つにかかる波長変換部材は、前記基板と前記誘電体層との間に配置された金属層をさらに備える。第５態様によれば、波長変換部材は、反射型光源に適している。
本開示の第６態様において、例えば、第１〜５態様のいずれか１つにかかる波長変換部材の前記保護層の厚さは、５ｎｍ以上２００ｎｍ以下である。第６態様によれば、保護層が十分に薄いため、高い発光効率を達成できる。
本開示の第７態様にかかる光源は、
発光素子と、
前記発光素子から照射された励起光を受けて蛍光を放射する第１〜６態様のいずれか１つにかかる波長変換部材と、
を備えたものである。
第７態様によれば、波長変換部材において、異物の付着が抑制されている。そのため、目的とする光学特性を有する光源を容易に提供できる。
本開示の第８態様にかかる照明装置は、
第７態様にかかる光源と、
前記光源から放射された光を外部に導く光学部品と、
を備えたものである。
第８態様によれば、目的とする光学特性を有する照明装置を容易に提供できる。
本開示の第９態様にかかる波長変換部材の製造方法は、
複数の第１領域と第２領域とを含む上面である主面を備え、かつ、誘電体層によって前記複数の第１領域及び前記第２領域のそれぞれが被覆された基板を準備することと、
前記複数の第１領域と前記第２領域とを被覆する保護層を形成することと、
酸化亜鉛を含む複数のマトリクスと前記複数のマトリクスに埋め込まれた蛍光体粒子とをそれぞれ有する複数の蛍光体層を前記複数の第１領域の上方にそれぞれ形成することと、
前記複数の蛍光体層が互いに分離するように、前記第２領域に定められた複数の切断線に沿って、前記基板と前記誘電体層と前記保護層とを切断することと、
を含むものである。
第９態様によれば、異物の生成を抑制できる。そのため、得られた波長変換部材において、異物の付着が抑制される。
本開示の第１０態様において、例えば、第９態様の製造方法の前記複数の蛍光体層を形成することは、前記複数の第１領域をそれぞれ被覆するように前記保護層の上に酸化亜鉛を含む複数の種結晶層を形成することと、前記複数の種結晶層の上に前記蛍光体粒子を配置することと、前記複数の種結晶層から前記複数のマトリクスを結晶成長させることとを含む。第１０態様によれば、得られた波長変換部材において、異物の付着が抑制される。
本開示の第１１態様において、例えば、第１０態様の製造方法の前記結晶成長が溶液成長法によって行われる。第１１態様によれば、得られた波長変換部材において、異物の付着が抑制される。
以下、本開示の実施形態について、図面を参照しながら説明する。本開示は、以下の実施形態に限定されない。
（実施形態１）
図１は、本開示の実施形態１にかかる波長変換部材１００の概略断面図である。図１に示すように、本実施形態１にかかる波長変換部材１００は、基板１０、誘電体層１４、保護層１６及び蛍光体層２０を備えている。波長変換部材１００は、金属層１２及び種結晶層１８をさらに備えていてもよい。基板１０は、金属層１２、誘電体層１４、保護層１６、種結晶層１８及び蛍光体層２０を支持している。基板１０の厚さ方向において、基板１０、金属層１２、誘電体層１４、保護層１６、種結晶層１８及び蛍光体層２０がこの順番で並んでいる。誘電体層１４は、基板１０と蛍光体層２０との間に配置されている。保護層１６は、誘電体層１４と蛍光体層２０との間に配置されている。金属層１２は、基板１０と誘電体層１４との間に配置されている。種結晶層１８は、保護層１６と蛍光体層２０との間に配置されている。
基板１０は、例えば、平面視で矩形の形状を有する。基板１０の主面１１は、第１領域１１ａ及び第２領域１１ｂを含む。主面１１は、基板１０の最も広い面積を有する面である。第１領域１１ａは、例えば、平面視で円の形状を有する。第１領域１１ａは、他の形状を有していてもよい。第１領域１１ａは、平面視で楕円の形状を有していてもよく、多角形の形状を有していてもよい。多角形には、四角形、六角形などが含まれる。第１領域１１ａは、平面視でリング又は扇の形状を有していてもよい。第２領域１１ｂは、第１領域１１ａに隣接している領域である。第２領域１１ｂは、例えば、第１領域１１ａを囲んでいる環状の領域である。この場合、第２領域１１ｂは、基板１０の主面１１において、第１領域１１ａよりも外側に位置している。第１領域１１ａがリングの形状を有するとき、第２領域１１ｂは、平面視で、第１領域１１ａの内側と外側とのそれぞれに形成される。
金属層１２、誘電体層１４、保護層１６、種結晶層１８及び蛍光体層２０は、それぞれ、基板１０の主面１１を被覆している。詳細には、金属層１２、誘電体層１４及び保護層１６のそれぞれは、主面１１の第１領域１１ａ及び第２領域１１ｂを被覆している。種結晶層１８及び蛍光体層２０のそれぞれは、第１領域１１ａ及び第２領域１１ｂのうち、第１領域１１ａのみを被覆している。
金属層１２は、基板１０に直接接している。金属層１２は、他の薄膜を介して、基板１０に接していてもよい。他の薄膜は、例えば、酸化物又は金属でできている。金属層１２は、誘電体層１４に接している。誘電体層１４は、金属層１２及び保護層１６のそれぞれに接している。保護層１６は、誘電体層１４及び種結晶層１８のそれぞれに接している。蛍光体層２０は、種結晶層１８に接している。保護層１６は、誘電体層１４の表面全体を被覆している。種結晶層１８は、保護層１６の表面１６ｐを部分的に被覆している。波長変換部材１００の最表面は、保護層１６の表面１６ｐの一部及び蛍光体層２０の表面２０ｐによって構成されている。波長変換部材１００を平面視したとき、保護層１６の表面１６ｐの一部及び蛍光体層２０の表面２０ｐが観察される。
蛍光体層２０は、マトリクス２１及び蛍光体粒子２２を有する。マトリクス２１は、各粒子間に存在している。蛍光体粒子２２は、マトリクス２１に埋め込まれている。言い換えれば、蛍光体粒子２２は、マトリクス２１に分散されている。
第１の波長帯域を有する励起光が波長変換部材１００に照射されたとき、波長変換部材１００は、励起光の一部を第２の波長帯域を有する光に変換して放射する。波長変換部材１００は、励起光の波長よりも長い波長の光を放射する。第２の波長帯域は、第１の波長帯域と異なる帯域である。ただし、第２の波長帯域の一部が第１の波長帯域に重なっていてもよい。波長変換部材１００から放射された光には、蛍光体粒子２２から放射された光だけでなく、励起光そのものが含まれていてもよい。
基板１０の厚さは、例えば、蛍光体層２０の厚さよりも大きい。基板１０は、単結晶であるサファイア（Ａｌ２Ｏ３）、多結晶であるアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、窒化ガリウム（ＧａＮ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、シリコン、アルミニウム、ガラス、石英（ＳｉＯ２）、炭化ケイ素（ＳｉＣ）及び酸化亜鉛からなる群より選ばれる少なくとも１つの材料で作られている。基板１０は、励起光及び蛍光体粒子２２から放射された光に対して透光性を有していてもよい。基板１０は、励起光及び蛍光体粒子２２から放射された光に対して透光性を有していなくてもよい。基板１０は、鏡面研磨された表面を有していてもよい。
金属層１２は、光を反射させるための層である。そのため、金属層１２を備える波長変換部材１００は、反射型光源に好適に使用されうる。金属層１２の厚さは、例えば、蛍光体層２０の厚さよりも小さい。金属層１２は、金属材料を含む。金属材料は、例えば、銀及びアルミニウムからなる群より選ばれる少なくとも１つを含む。
誘電体層１４は、誘電体を含む。誘電体は、一般的に、広いバンドギャップを有する材料である。誘電体による光吸収が小さいため、誘電体は、可視光領域において透明である。そのため、誘電体層１４が薄膜の形状を有するとき、誘電体層１４は、光学薄膜として好適に用いられる。可視光領域とは、電磁波のうちヒトの目によって識別できる光の波長の範囲を意味する。可視光領域において、光の波長は、例えば、３６０ｎｍ〜８３０ｎｍの範囲にある。可視光領域だけでなく、励起光源から照射された励起光の波長帯域において、小さい光吸収を有している誘電体は、誘電体層１４の材料として好適に用いられる。
例えば、反射型光源に使用されうる波長変換部材１００の誘電体層１４は、金属層１２の光の反射率を増加するための増反射膜として機能する。このとき、誘電体層１４は、励起光と蛍光体粒子２２から放射された光とを効率的に反射できる。
誘電体は、例えば、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化タンタル、酸化セリウム、酸化ニオブ、酸化タングステン、酸化ケイ素及びフッ化マグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１つを含む。誘電体層１４は、酸化ケイ素でできていてもよい。誘電体層１４は、複数の膜によって構成されてもよい。すなわち、誘電体層１４において、複数の膜が積層されていてもよい。複数の膜は、互いに異なる組成を有する。複数の膜のそれぞれが誘電体を含む。複数の膜のうち、基板１０から最も離れた膜（保護層１６に最も近い膜）以外の膜が酸化アルミニウムを含んでいてもよい。複数の膜のそれぞれの組成及び厚さを適切に選択することによって、高い発光効率を達成できる。
保護層１６は、７以上の等電点を有している限り、特に限定されない。保護層１６の材料は、広いバンドギャップを有する材料であってもよい。保護層１６の材料は、光吸収が小さく、可視光領域において透明である材料であってもよい。このとき、高い発光効率を達成でき、波長変換部材１００の発光特性が損なわれることを抑制できる。しかし、保護層１６の材料が可視光領域に光吸収を有していても、保護層１６を薄くすることによって、発光特性への影響を抑制できる。可視光領域だけでなく、励起光源から照射された励起光の波長帯域において、小さい光吸収を有している材料は、保護層１６の材料として好適に用いられる。
保護層１６は、例えば、Ａｌ２Ｏ３、Ｓｉ３Ｎ４、Ｙ２Ｏ３、ＮｉＯ及びＬａ２Ｏ３からなる群より選ばれる少なくとも１つを含む。保護層１６は、ＭｇＯ、ＣｕＯ、ＰｂＯ及びＴｌ２Ｏからなる群より選ばれる少なくとも１つを含んでいてもよい。保護層１６は、Ａｌ２Ｏ３、Ｓｉ３Ｎ４、Ｙ２Ｏ３、ＮｉＯ及びＬａ２Ｏ３からなる群より選ばれるいずれか１つを主成分として含んでいてもよい。「主成分」とは、保護層１６に体積比で最も多く含まれた成分を意味する。保護層１６は、例えば、ＳｉＯ２及びＺｎＯのそれぞれを主成分として含まない。保護層１６は、Ａｌ２Ｏ３を主成分として含んでいてもよい。保護層１６に含まれるＡｌ２Ｏ３は、例えば、Ａｌ２Ｏ３多結晶又は非晶質のＡｌ２Ｏ３である。保護層１６に含まれるＡｌ２Ｏ３は、Ａｌ２Ｏ３単結晶であってもよい。保護層１６に含まれるＡｌ２Ｏ３は、α−Ａｌ２Ｏ３、γ−Ａｌ２Ｏ３、θ−Ａｌ２Ｏ３、κ−Ａｌ２Ｏ３又はε−Ａｌ２Ｏ３であってもよい。保護層１６におけるＡｌ２Ｏ３の含有率が高ければ高いほど、保護層１６と種結晶層１８との接着性が向上する。すなわち、保護層１６におけるＡｌ２Ｏ３の含有率が高ければ高いほど、基板１０から蛍光体層２０が剥離することを抑制できる。保護層１６は、実質的にＡｌ２Ｏ３からなっていてもよい。「実質的に〜からなる」は、言及された化合物の本質的特徴を変更する他の成分を排除することを意味する。ただし、保護層１６は、Ａｌ２Ｏ３の他に不純物を含んでいてもよい。
さらに、保護層１６の特性として、保護層１６の等電点は、７〜１４の範囲にあってもよい。保護層１６の等電点は、次の方法で測定することができる。水を含んでいる液体と保護層１６の表面とを接触させる。保護層１６の表面ゼータ電位を測定する。ゼータ電位は、例えば、市販のゼータ電位測定装置により測定できる。保護層１６の表面ゼータ電位がゼロになるときの液体のｐＨの値を保護層１６の等電点とみなすことができる。保護層１６の等電点は、保護層１６の組成に応じて定まる。そのため、保護層１６の等電点は、次の方法によって測定することもできる。まず、保護層１６と同じ組成を有する粒子を準備する。水を含んでいる液体に粒子を分散させる。粒子のゼータ電位を測定する。粒子のゼータ電位がゼロになるときの液体のｐＨの値を保護層１６の等電点とみなすことができる。
一例として、α−Ａｌ２Ｏ３の等電点は、典型的には、８〜９の範囲にある。γ−Ａｌ２Ｏ３の等電点は、典型的には、７〜８の範囲にある。Ｓｉ３Ｎ４の等電点は、典型的には、９である。Ｙ２Ｏ３の等電点は、典型的には、７．１５〜８．９５の範囲にある。ＮｉＯの等電点は、典型的には、１０〜１１の範囲にある。Ｌａ２Ｏ３の等電点は、典型的には、１０である。ＭｇＯの等電点は、典型的には、１２〜１３である。ＣｕＯの等電点は、典型的には、９．５である。ＰｂＯの等電点は、典型的には、１０．７〜１１．６である。Ｔｌ２Ｏの等電点は、典型的には、８である。これらの材料は、保護層１６の材料に適している。
一例として、ＳｉＯ２の等電点は、典型的には、１．７〜３．５の範囲にある。Ｔａ２Ｏ５の等電点は、典型的には、２．７〜３．０の範囲にある。ＳｉＣの等電点は、典型的には、２〜３．５の範囲にある。ＷＯ３の等電点は、典型的には、０．２〜０．５の範囲にある。これらの材料は、保護層１６の材料に適していない。ただし、保護層１６の等電点が７以上である限り、これらの材料が保護層１６に含まれていてもよい。ＳｉＯ２及びＴａ２Ｏ５は、誘電体層の材料に用いられることが多い。
保護層１６の厚さは、５ｎｍ以上４００ｎｍ以下であってもよく、５ｎｍ以上２００ｎｍ以下であってもよく、５ｎｍ以上１００ｎｍ以下であってもよい。保護層１６が薄ければ薄いほど、高い発光効率を達成できる。保護層１６が薄ければ薄いほど、蛍光体層２０と基板１０との間の距離が短いため、保護層１６は、優れた熱伝導性を有する。保護層１６の厚さは、５０ｎｍ以下であってもよく、２０ｎｍ以下であってもよい。
種結晶層１８は、蛍光体層２０を形成するための下地層として機能する。すなわち、種結晶層１８は、マトリクス２１の結晶成長過程における種結晶として機能する。種結晶層１８としては、例えば、結晶性のＺｎＯが好適に用いられる。種結晶層１８がＺｎＯの多結晶によって構成されているとき、マトリクス２１は、ＺｎＯの多結晶でありうる。種結晶層１８に含まれるＺｎＯには、他の元素が添加されていてもよい。ＺｎＯにＧａ、Ａｌ、Ｂなどの元素が添加されているとき、ＺｎＯは、低い電気抵抗を有する。種結晶層１８の材料は、種結晶層１８がマトリクス２１の種結晶として機能する限り、特に限定されない。種結晶層１８は、亜鉛化合物などから形成されたアモルファスのＺｎ化合物又はアモルファスのＺｎＯを含んでいてもよい。種結晶層１８は、ＺｎＯ以外の材料を含んでいてもよい。種結晶層１８の形状としては、薄膜の形状が好適である。種結晶層１８の形状は、種結晶層１８がマトリクス２１の種結晶として機能する限り、特に限定されない。種結晶層１８の形状は、粒子状などの不連続な形状であってもよい。種結晶層１８の厚さは、５ｎｍ以上２０００ｎｍ以下であってもよく、５ｎｍ以上２００ｎｍ以下であってもよい。種結晶層１８が薄ければ薄いほど、蛍光体層２０と基板１０との間の距離が短いため、優れた熱伝導性が得られる。
蛍光体層２０において、蛍光体粒子２２は、マトリクス２１に分散されている。図１において、蛍光体粒子２２は、互いに離れている。ただし、蛍光体粒子２２は、互いに接していてもよい。蛍光体粒子２２は、石垣のように積まれていてもよい。
蛍光体粒子２２は、励起光を受けて蛍光を放射する。蛍光体粒子２２の材料は、特に限定されない。種々の蛍光物質が蛍光体粒子２２の材料として使用されうる。具体的には、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＹＡＧ）、Ｙ３（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅ（ＧＹＡＧ）、Ｌｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＬｕＡＧ）、（Ｓｉ，Ａｌ）６（Ｏ，Ｎ）８：Ｅｕ（β−ＳｉＡｌＯＮ）、（Ｌａ，Ｙ）３Ｓｉ６Ｎ１１：Ｃｅ（ＬＹＳＮ）、Ｌｕ２ＣａＭｇ２Ｓｉ３Ｏ１２：Ｃｅ（ＬＣＭＳ）などの蛍光物質が使用されうる。蛍光体粒子２２は、互いに異なる組成を有する複数の種類の蛍光体粒子を含んでいてもよい。蛍光体粒子２２の材料は、波長変換部材１００から放射されるべき光の色度に応じて選択される。
蛍光体粒子２２の平均粒径は、例えば、０．１μｍ〜５０μｍの範囲にある。蛍光体粒子２２の平均粒径は、例えば、次の方法によって特定することができる。まず、波長変換部材１００の断面を走査電子顕微鏡で観察する。得られた電子顕微鏡像において、特定の蛍光体粒子２２の面積を画像処理によって算出する。算出された面積と同じ面積を有する円の直径をその特定の蛍光体粒子２２の粒径（粒子の直径）とみなす。任意の個数（例えば５０個）の蛍光体粒子２２の粒径をそれぞれ算出し、算出値の平均値を蛍光体粒子２２の平均粒径とみなす。本開示において、蛍光体粒子２２の形状は限定されない。蛍光体粒子２２の形状は、球状であってもよく、鱗片状であってもよく、繊維状であってもよい。本開示において、平均粒径の測定方法は、上記の方法に限定されない。
マトリクス２１は、ＺｎＯを含む。ＺｎＯは、透明性及び熱伝導性の観点から、マトリクス２１の材料に適している。ＺｎＯは、高い熱伝導性を有する。そのため、ＺｎＯがマトリクス２１の材料として使用されているとき、蛍光体層２０の熱を外部に容易に逃がすことができる。マトリクス２１は、ＺｎＯを主成分として含んでいてもよい。マトリクス２１は、実質的にＺｎＯからなっていてもよい。ただし、マトリクス２１は、ＺｎＯの他に不純物を含んでいてもよい。
マトリクス２１の材料としてのＺｎＯは、詳細には、ＺｎＯの単結晶又はＺｎＯの多結晶である。ＺｎＯは、ウルツ鉱型の結晶構造を有する。結晶成長によってマトリクス２１を形成したとき、マトリクス２１は、種結晶層１８の結晶構造に応じた結晶構造を有する。すなわち、種結晶層１８として、ｃ軸に配向したＺｎＯの多結晶を用いたとき、マトリクス２１は、ｃ軸に配向したＺｎＯの多結晶を有する。「ｃ軸に配向したＺｎＯ」とは、基板１０の主面１１に平行な面がｃ面であることを意味する。マトリクス２１がｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶を含むとき、蛍光体層２０の内部において光散乱が抑制され、高い光出力を達成できる。
ｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶は、ｃ軸に配向した複数の柱状の結晶粒を含む。ｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶において、ｃ軸方向の結晶粒界が少ない。「柱状の結晶粒がｃ軸に配向している」とは、ｃ軸方向のＺｎＯの成長がａ軸方向のＺｎＯの成長よりも速く、基板１０の上に縦長のＺｎＯ結晶粒が形成されていることを意味する。ＺｎＯ結晶粒のｃ軸は、基板１０の法線方向に平行である。ＺｎＯがｃ軸配向の結晶であるかどうかは、ＸＲＤ測定（２θ／ωスキャン）によって確認できる。ＸＲＤ測定結果から得られたＺｎＯの回折ピークにおいて、ＺｎＯのｃ面に起因する回折ピークが、ＺｎＯのｃ面以外に起因する回折ピークよりも大きい強度を有する場合、ＺｎＯがｃ軸配向の結晶であると判断できる。特許文献１（国際公開第２０１３／１７２０２５号）は、ｃ軸に配向したＺｎＯ多結晶によって構成されたマトリクスを詳しく開示している。
蛍光体層２０は、フィラー粒子をさらに有していてもよい。蛍光体層２０において、フィラー粒子は、マトリクス２１に分散されている。フィラー粒子に励起光が照射されたとき、フィラー粒子は、蛍光の光を放射しないか、無視できる強度の蛍光の光のみを放射する。フィラー粒子の材料、形状及び添加量は、必要とする色度に応じて適宜調節される。
フィラー粒子は、例えば無機粒子であり、典型的には金属酸化物を含む。フィラー粒子は、実質的に金属酸化物からなっていてもよい。金属酸化物の多くは、化学的に安定であり、蛍光を殆ど放射しないので、フィラー粒子の材料として適している。一例において、フィラー粒子は、Ａｌ２Ｏ３粒子、ＳｉＯ２粒子及びＴｉＯ２粒子から選ばれる少なくとも１つを含む。
フィラー粒子の平均粒径は、例えば、０．１μｍ〜２０μｍの範囲にある。フィラー粒子の平均粒径は、例えば、蛍光体粒子２２の平均粒径よりも小さい。蛍光体粒子２２の平均粒径Ｄ１に対するフィラー粒子の平均粒径Ｄ２の比率（Ｄ２／Ｄ１）は、例えば、０．０１〜０．９０の範囲にある。フィラー粒子の平均粒径は、蛍光体粒子２２の平均粒径と同じ方法によって測定されうる。フィラー粒子の形状は、球状であってもよく、鱗片状であってもよく、繊維状であってもよい。蛍光体粒子２２の体積をＶ１と定義する。フィラー粒子の体積をＶ２と定義する。このとき、Ｖ２／（Ｖ１＋Ｖ２）の値は、例えば、０．１〜０．９の範囲にある。
次に、波長変換部材１００の製造方法を説明する。図２、図３Ａから図３Ｉは波長変換部材１００の製造方法を示す図である。
まず、図２及び図３Ａに示すように、基板３０を準備する。図３Ａは、図２に示す基板３０のＩＩＩＡ−ＩＩＩＡ線に沿った断面図である。基板３０の材料は、上述した基板１０の材料と同じである。図３Ａにおいて、基板３０の主面３１である上面は、複数の第１領域３１ａと第２領域３１ｂとを含む。第２領域３１ｂは、複数の第１領域３１ａのそれぞれを囲んでいる。複数の第１領域３１ａのそれぞれは、例えば、平面視で円の形状を有する。
次に、図３Ｂに示すように、複数の第１領域３１ａ及び第２領域３１ｂのそれぞれを金属層３２によって被覆する。詳細には、基板３０の上に金属層３２を形成する。金属層３２の材料は、上述した金属層１２の材料と同じである。金属層３２を形成する方法としては、蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性プラズマ蒸着法、イオンアシスト蒸着法、スパッタリング法、パルスレーザ堆積法などの気相成膜法が用いられる。次に、複数の第１領域３１ａ及び第２領域３１ｂのそれぞれを誘電体層３４によって被覆する。詳細には、金属層３２の上に誘電体層３４を形成する。誘電体層３４の材料は、上述した誘電体層１４の材料と同じである。誘電体層３４を形成する方法としては、上述した気相成膜法を利用できる。誘電体層３４は、例えば、次の方法によって形成することもできる。まず、誘電体の前駆体を含むゾルを調製する。金属層３２の上に塗膜が形成されるように、金属層３２にゾルを塗布する。塗膜をゲル化させ、焼成することによって、誘電体層３４が得られる。基板３０、金属層３２及び誘電体層３４を備えた積層体として、市販されているものを用いてもよい。
次に、図３Ｃに示すように、複数の第１領域３１ａ及び第２領域３１ｂのそれぞれを保護層３６によって被覆する。詳細には、誘電体層３４の上に保護層３６を形成する。保護層３６の材料は、上述した保護層１６の材料と同じである。保護層３６を形成する方法としては、上述した気相成膜法を利用できる。あるいは、保護層３６は、例えば、次の方法によって形成することもできる。まず、アルミニウムアルコキシドなどの前駆体を含むゾルを調製する。誘電体層３４の上に塗膜が形成されるように、誘電体層３４にゾルを塗布する。塗膜をゲル化させ、焼成することによって、保護層３６が得られる。
次に、図３Ｄに示すように、保護層３６の上にマスク４０を配置する。マスク４０は、ステンレスなどの金属材料でできている。マスク４０は、複数の開口部４１を有している。開口部４１は、マスク４０をその厚さ方向に貫通している貫通孔である。複数の開口部４１は、それぞれ、複数の第１領域３１ａに重なっている。すなわち、マスク４０は、第２領域３１ｂを被覆している。複数の開口部４１を通じて、保護層３６の表面が外部に露出している。マスク４０の厚さは、例えば、作製されるべき種結晶層１８及び蛍光体層２０の厚さに応じて定められる。
次に、図３Ｅに示すように、複数の開口部４１内に、複数の種結晶層１８を形成する。これにより、複数の種結晶層１８を複数の第１領域３１ａの上方にそれぞれ形成できる。複数の種結晶層１８のそれぞれは、例えば、結晶性のＺｎＯ薄膜である。複数の種結晶層１８を形成する方法としては、上述した気相成膜法を利用できる。あるいは、複数の種結晶層１８は、次の方法によって形成できる。まず、亜鉛アルコキシドなどの前駆体を含むゾルを調製する。印刷法によって、ゾルを複数の開口部４１内に塗布し、複数の塗膜を形成する。次に、複数の塗膜を加熱処理する。これにより、複数の種結晶層１８が得られる。加熱処理の温度は、２００℃〜４００℃の範囲にあってもよい。加熱処理の温度は、３００℃以上であってもよい。加熱処理の温度に応じて、種結晶層１８の結晶性が変化する。加熱処理の温度が低いとき、結晶性の低い種結晶が得られる。加熱処理の温度が高いとき、結晶性の高い種結晶が得られる。
次に、図３Ｆに示すように、複数の開口部４１内に、複数の蛍光体層２０の前駆体層２５を形成する。前駆体層２５は、蛍光体粒子２２を含む。複数の前駆体層２５が複数の種結晶層１８の上に配置される。言い換えると、蛍光体粒子２２が複数の種結晶層１８の上に配置される。複数の前駆体層２５は、複数の第１領域３１ａを被覆している。
複数の前駆体層２５は、例えば、次の方法によって形成できる。蛍光体粒子２２を含む分散液を調製する。基板３０を分散液中に配置し、電気泳動法を用いて蛍光体粒子２２を複数の種結晶層１８の上に堆積させる。これにより、複数の前駆体層２５を複数の種結晶層１８の上に形成することができる。基板３０を分散液中に配置し、蛍光体粒子２２を沈降させることによって複数の種結晶層１８の上に複数の前駆体層２５を形成することもできる。蛍光体粒子２２を含む塗布液を用い、印刷法などの厚膜形成方法によって複数の前駆体層２５を複数の種結晶層１８の上に形成することもできる。
次に、図３Ｇに示すように、マスク４０を取り除く。次に、図３Ｈに示すように、蛍光体粒子２２の間にマトリクス２１を形成する。マトリクス２１を形成する方法としては、Ｚｎイオンを含有する溶液を使用した溶液成長法を利用できる。溶液成長法には、大気圧下で行われる化学溶液析出法（chemical bath deposition）、大気圧以上の圧力下で行う水熱合成法（hydrothermal synthesis）、電圧又は電流を印加する電解析出法（electrochemical deposition）などが用いられる。結晶成長用の溶液として、例えば、ヘキサメチレンテトラミン（Hexamethylenetetramine：Ｃ６Ｈ１２Ｎ４）を含有する硝酸亜鉛（Zinc nitrate：Ｚｎ（ＮＯ３）２）の水溶液が用いられる。硝酸亜鉛の水溶液のｐＨは、例えば、５以上７以下である。溶液成長法の詳細は、例えば、特開２００４−３１５３４２号公報に開示されている。溶液成長法によって、複数のマトリクス２１が複数の種結晶層１８の上に結晶成長できる。これにより、複数の蛍光体層２０を複数の第１領域３１ａの上方に形成できる。複数の蛍光体層２０は、複数の第１領域３１ａを被覆している。
マスク４０を取り除いた後に、マトリクス２１を形成する理由を以下に説明する。マトリクス２１を形成するために溶液を加熱した場合、溶液中で気泡が発生することがある。溶液中で発生した気泡は、マスク４０の開口部４１に付着することがある。開口部４１に付着した気泡が前駆体層２５に付着した場合、原料となる溶液中のＺｎイオンが前駆体層２５に十分に供給されない。このとき、得られた蛍光体層に欠陥が生じる可能性がある。
次に、余分な蛍光体粒子２２を取り除く。余分な蛍光体粒子２２とは、マトリクス２１に埋め込まれていない蛍光体粒子２２を意味する。余分な蛍光体粒子２２は、例えば、蛍光体層２０の表面をスポンジなどによって物理的に拭き取る方法、研磨フィルムなどを用いて研磨除去する方法、又は、洗浄操作を行う方法などにより取り除くことができる。洗浄操作では、余分な蛍光体粒子２２を純水で洗い流してもよく、超音波を利用してもよい。
次に、複数の切断線４５に沿って、基板３０、金属層３２、誘電体層３４及び保護層３６を切断する。これにより、複数の蛍光体層２０を互いに分離することができる。図３Ｉに示すように、基板３０、金属層３２、誘電体層３４及び保護層３６を切断することによって、波長変換部材１００が得られる。複数の切断線４５は、第２領域３１ｂに定められている。複数の切断線４５のそれぞれは、基板３０の厚さ方向に延びている。複数の切断線４５のそれぞれは、複数の第１領域３１ａと第２領域３１ｂとの境界付近に定められていてもよい。このとき、得られた波長変換部材１００の基板１０は、第２領域１１ｂを有さない。基板３０、金属層３２、誘電体層３４及び保護層３６の切断は、例えば、市販の切断機によって行うことができる。詳細には、ダイシングブレードを用いたダイシング装置、又は、レーザ光を用いたレーザ加工装置によって、基板３０などを切断できる。
従来の波長変換部材は、保護層を備えていない。そのため、溶液成長法を利用してマトリクスを形成するときに、結晶成長用の溶液が誘電体層の表面に接触する。このとき、誘電体層の上にＺｎＯ粒子が形成されることがある。平面視したときのＺｎＯ粒子の面積は、例えば、３１４μｍ２〜３１４００μｍ２の範囲にある。誘電体層とともにＺｎＯ粒子が切断されたとき、ＺｎＯ粒子の一部が飛散する。飛散したＺｎＯ粒子の一部は、異物として波長変換部材に付着する。波長変換部材の蛍光体層に付着した異物は、波長変換部材の光学特性に悪影響を及ぼすことがある。波長変換部材の基板に異物が付着した場合、波長変換部材を光源に配置するときに基板と支持台との間に異物が入り込み、蛍光体層の表面が傾くこともある。基板と支持台との間に異物が入り込んだとき、放熱が阻害されることによって、蛍光体層の温度が上昇することもある。
ＺｎＯ粒子が形成されるメカニズムは、以下のように推察される。溶液成長法を実施するときに、結晶成長用の溶液中にＺｎＯの結晶核が形成される。溶液中の結晶核が誘電体層の表面に付着する。誘電体層の表面において、結晶核から結晶が結晶成長することによって、ＺｎＯ粒子が形成される。
複数の第１領域だけでなく第２領域もＺｎＯ薄膜によって被覆した場合、ＺｎＯ粒子の生成を抑制することができる。しかし、この場合、溶液成長法によって形成されたマトリクスは、複数の第１領域及び第２領域を被覆する。基板とともにマトリクスが切断されることによって、マトリクスの材料の一部が飛散する。飛散したマトリクスの材料の一部は、異物として波長変換部材に付着する。基板を切断するときに、蛍光体層にクラックが生じることもある。特許文献１及び２には、誘電体層又はマトリクスを切断することについて具体的な開示がない。
本実施形態の製造方法では、結晶成長用の溶液が誘電体層３４に接触しないため、ＺｎＯ粒子の形成が抑制される。詳細には、保護層３６の等電点が７以上であるため、ＺｎＯ粒子の形成が抑制される。すなわち、ＺｎＯの等電点は、典型的には、８．７〜１０．３である。結晶成長用の溶液のｐＨは、典型的には、５〜７である。そのため、結晶成長用の溶液中で、保護層３６及びＺｎＯの結晶核のそれぞれは、正に帯電する。これにより、ＺｎＯの結晶核が保護層３６に付着することを抑制できる。そのため、ＺｎＯ粒子の形成が十分に抑制される。保護層３６の表面のうち、外部に露出した部分に形成されたＺｎＯ粒子の個数は、その部分の面積１ｍｍ２あたり例えば、３０個／ｍｍ２以下である。場合によっては、保護層３６の表面のうち、外部に露出した部分に形成されたＺｎＯ粒子の個数は、その部分の面積１ｍｍ２あたり１０個／ｍｍ２以下である。ＺｎＯ粒子の形成が抑制されるため、基板３０、金属層３２、誘電体層３４及び保護層３６を切断するときに、異物の生成を抑制できる。すなわち、得られた波長変換部材において、異物の付着が抑制される。
（波長変換部材の製造方法の変形例）
図４Ａと図４Ｂは、波長変換部材１００の他の製造方法を示す図である。波長変換部材１００の製造方法において、複数の前駆体層２５は、マスク４０を取り除いた後に形成されてもよい。例えば、図４Ａに示すように、複数の種結晶層１８を形成した後に、マスク４０を取り除く。次に、図４Ｂに示すように、複数の前駆体層２５を複数の種結晶層１８の上に形成する。複数の前駆体層２５を形成する方法としては、例えば、蛍光体粒子２２をパターニングするためのスクリーン版、メタルマスク版などの印刷版を用いた印刷法などの厚膜形成方法を利用できる。
（波長変換部材の製造方法の別の変形例）
波長変換部材１００の製造方法において、マスク４０を用いずに、複数の種結晶層１８を形成してもよい。例えば、保護層３６の上に結晶性のＺｎＯ薄膜を形成する。ＺｎＯ薄膜は、複数の第１領域３１ａ及び第２領域３１ｂのそれぞれを被覆している。ＺｎＯ薄膜を形成する方法としては、上述した印刷法又は気相成膜法を利用できる。次に、ＺｎＯ薄膜をエッチングすることによって、複数の種結晶層１８を形成することができる。エッチングとしては、例えば、ウェットエッチングが挙げられる。エッチング液としては、例えば、塩酸、酢酸、クエン酸などの水溶液を利用できる。
（実施形態２）
図５は、本開示の実施形態２にかかる波長変換部材１１０の概略断面図である。図５に示すように、本実施形態２にかかる波長変換部材１１０の蛍光体粒子２２は、マトリクス２１に局所的に分散している。蛍光体層２０に含まれた蛍光体粒子２２のうち、一部の蛍光体粒子２２の表面が蛍光体層２０の上面から部分的に露出している。以上を除き、波長変換部材１１０の構造は、実施形態１の波長変換部材１００の構造と同じである。したがって、実施形態１の波長変換部材１００と本実施形態の波長変換部材１１０とで共通する要素には同じ参照符号を付し、それらの説明を省略することがある。すなわち、以下の各実施形態に関する説明は、技術的に矛盾しない限り、相互に適用されうる。さらに、技術的に矛盾しない限り、各実施形態は、相互に組み合わされてもよい。
波長変換部材１１０は、次の方法によって作製できる。まず、波長変換部材１００の製造方法と同じ方法によって、保護層３６の上に種結晶層１８を形成する。次に、前駆体層２５の主面の面積が種結晶層１８の主面の面積よりも小さくなるように、前駆体層２５を種結晶層１８の上に形成する。種結晶層１８の主面の面積Ａ１に対する前駆体層２５の主面の面積Ａ２の比率（Ａ２／Ａ１）は、例えば、０．７以上１．０未満である。次に、波長変換部材１００の製造方法と同じ方法によって、マトリクス２１を形成する。これにより、蛍光体粒子２２がマトリクス２１に局所的に分散している蛍光体層２０を得ることができる。マトリクス２１を形成する条件を適宜調整することによって、一部の蛍光体粒子２２の表面が蛍光体層２０の上面から部分的に露出している蛍光体層２０を得ることができる。
（実施形態３）
図６は、本開示の実施形態３にかかる波長変換部材１２０の概略断面図である。図６に示すように、本実施形態３にかかる波長変換部材１２０の蛍光体粒子２２は、マトリクス２１に全体的に分散している。蛍光体層２０に含まれた蛍光体粒子２２のうち、一部の蛍光体粒子２２の表面が蛍光体層２０の側面から部分的に露出している。以上を除き、波長変換部材１２０の構造は、実施形態２の波長変換部材１１０の構造と同じである。
波長変換部材１２０は、次の方法によって作製できる。まず、波長変換部材１００の製造方法と同じ方法によって、保護層３６の上に種結晶層１８を形成する。次に、前駆体層２５の主面の面積が種結晶層１８の主面の面積よりも大きくなるように、前駆体層２５を種結晶層１８の上に形成する。次に、波長変換部材１００の製造方法と同じ方法によって、マトリクス２１を形成する。これにより、一部の蛍光体粒子２２の表面が蛍光体層２０の側面から部分的に露出している蛍光体層２０を得ることができる。
（実施形態４）
図７は、本開示の実施形態４にかかる波長変換部材１３０の概略断面図である。実施形態１の波長変換部材１００は、金属層１２を備えていなくてもよい。図７に示すように、本実施形態４にかかる波長変換部材１３０は、金属層を備えていない。そのため、波長変換部材１３０は、透過型光源に好適に使用されうる。
波長変換部材１３０は、反射防止層１３をさらに備えていてもよい。基板１０の厚さ方向において、反射防止層１３、基板１０、誘電体層１４、保護層１６、種結晶層１８及び蛍光体層２０がこの順番で並んでいる。基板１０は、反射防止層１３及び誘電体層１４のそれぞれに接している。
波長変換部材１３０の基板１０は、例えば、励起光に対して透光性を有する。透過型光源に使用されうる波長変換部材１３０の誘電体層１４は、例えば、基板１０と蛍光体層２０との間に配置されたダイクロイックミラーとして機能する。ダイクロイックミラーは、例えば、カットオフ波長である４７０ｎｍ未満の光を透過し、かつ、４７０ｎｍ以上の波長の光を反射できる。すなわち、ダイクロイックミラーは、励起光を透過し、かつ、蛍光体粒子２２から放射された光を効率的に反射できる。
反射防止層１３は、例えば、４７０ｎｍ未満の光の反射を抑制できる。すなわち、反射防止層１３は、励起光を効率よく透過できる。反射防止層１３の材料としては、誘電体層１４の材料として例示したものが挙げられる。反射防止層１３は、複数の膜によって構成されてもよい。すなわち、反射防止層１３において、複数の膜が積層されていてもよい。複数の膜は、互いに異なる組成を有する。
（光源の実施形態）
図８は、本開示の波長変換部材を用いた光源２００の概略断面図である。光源２００は反射型光源である。図８に示すように、本実施形態の光源２００は、波長変換部材１００及び発光素子５１を備えている。発光素子５１と波長変換部材１００の基板１０との間に波長変換部材１００の蛍光体層２０が位置している。光源２００は、反射型光源である。波長変換部材１００に代えて、図５を参照して説明した波長変換部材１１０及び図６を参照して説明した波長変換部材１２０も使用可能である。これらの波長変換部材１００，１１０及び１２０の組み合わせを光源２００に使用することも可能である。
発光素子５１は、励起光を放射する。発光素子５１は、典型的には、半導体発光素子である。半導体発光素子は、例えば、発光ダイオード（ＬＥＤ）、スーパールミネッセントダイオード（ＳＬＤ）又はレーザーダイオード（ＬＤ）である。
発光素子５１は、１つのＬＤによって構成されていてもよく、複数のＬＤによって構成されていてもよい。複数のＬＤは、光学的に結合されていてもよい。発光素子５１は、例えば、青色光を放射する。本開示において、青色光は、４２０ｎｍ〜４７０ｎｍの範囲のピーク波長を有する光である。
光源２００は、光学系５０をさらに備えている。発光素子５１から放射された励起光の光路上に光学系５０が位置していてもよい。光学系５０は、レンズ、ミラー、光ファイバなどの光学部品を含む。
図９は、本開示の波長変換部材を用いた光源２１０の概略断面図である。光源２１０は透過型光源である。図９に示すように、本実施形態の光源２１０は、波長変換部材１３０及び発光素子５１を備えている。発光素子５１は、波長変換部材１３０の反射防止層１３に向かい合っている。発光素子５１の光が基板１０を透過して蛍光体層２０に到達する。光源２１０は、透過型光源である。
図１０は、本開示の波長変換部材を用いた光源２２０の概略断面図である。光源２２０は透過型光源である。図１０に示すように、本実施形態の光源２２０の光学系５０は、レンズ５２及び光ファイバ５３を含む。光源２２０は、光源２１０の具体例である。レンズ５２は、例えば、集光レンズである。光ファイバ５３は、単一のファイバによって構成されていてもよく、複数のファイバによって構成されていてもよい。光ファイバ５３は、レンズ５２と波長変換部材１３０との間に配置されている。発光素子５１から放射された励起光は、レンズ５２によって集光する。集光した光が光ファイバ５３の一端に入射する。光ファイバ５３に入射した光は、光ファイバ５３の他端から出射される。光ファイバ５３から出射された光が波長変換部材１３０に到達する。
（照明装置の実施形態）
図１１は、本開示の光源を用いた照明装置３００の概略構成図である。図１１に示すように、本実施形態の照明装置３００は、光源２００及び光学部品５５を備えている。光源２００に代えて、図９を参照して説明した光源２１０も使用可能である。光学部品５５は、光源２００から放射された光を前方に導くための部品であり、具体的には、リフレクタである。光学部品５５は、例えば、Ａｌ、Ａｇなどの金属膜又は表面に誘電体層が形成されたＡｌ膜を有する。光源２００の前方には、フィルタ５６が設けられていてもよい。フィルタ５６は、光源２００の発光素子からのコヒーレントな青色光が直接外部に出ないように、青色光を吸収又は散乱させる。照明装置３００は、いわゆるリフレクタータイプであってもよく、プロジェクタータイプであってもよい。照明装置３００は、例えば、車両用ヘッドランプである。
図１２は、本開示の光源を用いた照明装置３１０の概略断面図である。図１２に示すように、本実施形態の照明装置３１０は、光源２２０及び光学部品５７を備えている。光学部品５７は、光源２２０から放射された光を外部に導くための部品であり、具体的には、光ファイバである。光学部品５７は、単一のファイバによって構成されていてもよく、複数のファイバによって構成されていてもよい。光源２２０から放射された光は、光ファイバ（光学部品５７）の一端に入射する。光ファイバに入射した光は、光ファイバの他端から出射される。照明装置３１０は、例えば、内視鏡用ライトである。
本開示を実施例に基づき、具体的に説明する。ただし、本開示は、以下の実施例によって何ら限定されるものではない。
（実施例１）
まず、基板、金属層及び誘電体層を備えた積層体を準備した。積層体としては、Ａｇミラー（京浜光膜工業社製）を用いた。Ａｇミラーにおいて、基板は、シリコンでできていた。金属層は、Ａｇでできていた。誘電体層では、複数の膜が積層されていた。詳細には、誘電体層の厚さ方向において、Ａｌ２Ｏ３膜、ＳｉＯ２膜、ＴｉＯ２膜及びＳｉＯ２膜がこの順番で並んでいた。複数の膜のうち、基板から最も離れた膜（外部に露出した表面を有する膜）は、ＳｉＯ２膜であった。基板の主面は、複数の第１領域と、複数の第１領域のそれぞれを囲んでいる第２領域とを含んでいた。誘電体層及び金属層のそれぞれは、複数の第１領域及び第２領域を被覆していた。
次に、誘電体層の上に、保護層を形成した。保護層は、気相成膜法によって作製した。保護層は、Ａｌ２Ｏ３でできていた。保護層の厚さは、２０ｎｍであった。保護層は、複数の第１領域及び第２領域を被覆していた。
次に、保護層の上に、金属製のマスクを配置した。マスクは、複数の開口部を有していた。複数の開口部は、それぞれ、基板の主面の複数の第１領域に重なっていた。次に、複数の開口部内に、複数の種結晶層であるＺｎＯ薄膜を形成した。複数の種結晶層は、気相成膜法によって作製した。複数のＺｎＯ薄膜を成膜するときの基板の温度は、３００℃であった。種結晶層は、ＺｎＯの多結晶膜であった。ＺｎＯの多結晶は、ｃ軸配向であった。種結晶層の厚さは、１５０ｎｍであった。ＺｎＯ薄膜を形成した後、金属製のマスクを取り外した。
次に、種結晶層まで配置した基板の上に、金属製のマスクを配置した。詳細には、保護層の上に、金属製のマスクを配置した。マスクは、複数の開口部を有していた。複数の開口部は、それぞれ、基板の主面の複数の第１領域に重なっていた。すなわち、複数の開口部は、複数の種結晶層に重なっていた。次に、蛍光体粒子を含む塗布液を準備した。蛍光体粒子の材料は、ＹＡＧであった。蛍光体粒子の平均粒径は、４．３μｍであった。印刷法によって塗布液を複数の種結晶層の上に塗布した。これにより、複数の前駆体層を複数の種結晶層の上に形成した。複数の前駆体層を形成した後、金属製のマスクを取り外した。
次に、基板からマスクが取り外された状態で、溶液成長法によって、複数のＺｎＯ薄膜の上に結晶質のマトリクスを作製した。マトリクスとなるＺｎＯの溶液成長法として、化学浴析出法を用いた。ＺｎＯ成長溶液として、硝酸亜鉛（０．１ｍｏｌ／Ｌ）と、ヘキサメチレンテトラミン（０．１ｍｏｌ／Ｌ）とが溶解した水溶液を準備した。ＺｎＯ成長溶液にアンモニア水を添加することによって、ＺｎＯ成長溶液のｐＨの値を６．５に調整した。アンモニア水におけるアンモニアの濃度は、２８質量％であった。容器に収容されたＺｎＯ成長溶液に、蛍光体粒子が配置された基板を浸漬させた。このとき、基板の主面は、容器の底面に対して垂直であった。ＺｎＯ成長溶液の温度を８０℃に保持することによって、蛍光体粒子同士の間に、ｃ軸配向のＺｎＯマトリクスを結晶成長させた。次に、ＺｎＯ成長溶液から基板を取り出し、純水によって基板を洗浄した。次に、複数の蛍光体層の表面を研磨及び洗浄することによって、余分な蛍光体粒子を取り除いた。これにより、複数の蛍光体層が得られた。複数の蛍光体層は、複数の第１領域の上方に形成されていた。蛍光体層の厚さは、３０μｍであった。蛍光体層には、異物が付着していなかった。次に、複数の蛍光体層が互いに分離するように、第２領域に定められた複数の切断線に沿って、基板、金属層、誘電体層及び保護層を切断した。このようにして、実施例１の波長変換部材を得た。
（実施例２）
保護層の厚さを５０ｎｍにしたことを除き、実施例１と同じ方法によって、実施例２の波長変換部材を得た。
（比較例１）
保護層を形成しなかったことを除き、実施例１と同じ方法によって、比較例１の波長変換部材を得た。
（比較例２）
マスクを用いずにＺｎＯ薄膜を形成したことを除き、比較例１と同じ方法によって、比較例２の波長変換部材を得た。比較例２の波長変換部材において、ＺｎＯ薄膜及びマトリクスは、それぞれ、第１領域及び第２領域を被覆していた。蛍光体粒子は、第１領域の上方に配置されていた。
（顕微鏡による観察）
実施例及び比較例の波長変換部材の表面を顕微鏡によって観察した。顕微鏡としては、ＫＥＹＥＮＣＥ社製のデジタルマイクロスコープＶＨ−５０００を用いた。得られた顕微鏡画像を図１３〜１６に示す。図１５からわかるとおり、比較例１の波長変換部材では、蛍光体層の周囲に、ＺｎＯ粒子が数多く生成していた。ＺｎＯ粒子は、誘電体層の上に位置していた。比較例１では、誘電体層とともにＺｎＯ粒子が切断されたため、得られた波長変換部材には、異物が付着していた。図１６からわかるとおり、比較例２の波長変換部材では、ＺｎＯ粒子の生成が抑制されていた。しかし、第２領域の上方には、蛍光体層とほとんど同じ厚さを有するマトリクスが形成されていた。そのため、比較例２の波長変換部材では、誘電体層とともにマトリクスが切断されたことに伴い、蛍光体層にクラックが生じていた。比較例２では、マトリクスが切断されたときに、マトリクスの一部が飛散した。飛散したマトリクスの一部は、異物として波長変換部材に付着していた。これらに対して、図１３及び図１４からわかるとおり、実施例１及び２の波長変換部材では、ＺｎＯ粒子の生成が抑制されていた。
次に、実施例１、２及び比較例１の波長変換部材について、ＺｎＯ粒子の個数を数えた。これらの波長変換部材において、複数のＺｎＯ粒子が互いに接することによって、複数のＺｎＯ粒子が一体化していることがあった。複数のＺｎＯ粒子が一体化した粒子については、その粒子を構成しているＺｎＯ粒子の個数を数えた。実施例１において、保護層の表面のうち、第２領域の上方に位置している部分に形成されたＺｎＯ粒子の個数は、その部分の面積１ｍｍ２あたり３．４個／ｍｍ２であった。実施例２において、保護層の表面のうち、第２領域の上方に位置している部分に形成されたＺｎＯ粒子の個数は、その部分の面積１ｍｍ２あたり３．１個／ｍｍ２であった。これに対して、比較例１において、誘電体層の表面のうち、第２領域の上方に位置している部分に形成されたＺｎＯ粒子の個数は、その部分の面積１ｍｍ２あたり１０９個／ｍｍ２であった。実施例１及び２では、ＺｎＯ粒子の生成が抑制され、ＺｎＯ粒子及びマトリクスが切断されないため、波長変換部材に対する異物の付着が抑制されていた。
（ＺｎＯ粒子の観察結果）
次に、比較例１の波長変換部材の表面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）によって観察した。得られたＳＥＭ画像を図１７に示す。図１７は、誘電体層５１４の上に形成された複数のＺｎＯ粒子５０１と、蛍光体層５２０の一部とを示している。図１７からわかるとおり、複数のＺｎＯ粒子５０１のそれぞれは、半球状であった。
次に、誘電体層５１４の表面付近において、当該表面に平行な断面が得られるように、ＺｎＯ粒子５０１を切断した。そのＺｎＯ粒子５０１の切断面をＳＥＭによって観察した。得られたＳＥＭ画像を図１８に示す。図１８からわかるとおり、ＺｎＯ粒子５０１の断面の中心５０１Ｃ付近から放射状にＺｎＯの結晶が成長していた。
（高温試験）
波長変換部材のマトリクスを溶液成長法で形成した場合、マトリクスは、水などの不純物を含んでいることがある。そのため、波長変換部材が加熱された場合、不純物が揮発し、マトリクスが収縮することがある。これにより、保護層と種結晶層との境界、又は、誘電体層と種結晶層との境界に応力が生じる。この応力によって、基板から種結晶層及び蛍光体層が剥離することがある。そのため、高温試験によって、基板からの蛍光体層の剥離しやすさを評価することができる。以下では、実施例１、２及び比較例１の波長変換部材について高温試験を行った結果を示す。
（測定例１）
まず、実施例１の波長変換部材を２つ焼成炉内に配置した。焼成炉内の温度は、２０℃であった。次に、焼成炉内の温度を２００℃／ｈの速度で設定温度まで上昇させた。設定温度は、２２０℃であった。焼成炉内の温度を設定温度に１時間維持した。次に、焼成炉内の温度を２００℃／ｈの速度で２０℃まで低下させた。
次に、焼成炉から取り出した波長変換部材を用いて、反射型光源（図８参照）を作製した。反射型光源は、波長変換部材の基板を保持するための金属製の筐体を有していた。ファンによって筐体を空冷しながら、波長変換部材に励起光を照射した。励起光源として、ＬＤを用いた。励起光の波長は、４４６ｎｍであった。励起光の照射面積は、０．２０６ｍｍ２であった。ＬＤの出力は、０．２１Ｗであった。このときの蛍光体層の表面の温度を赤外線サーモグラフィによって測定した。次に、ＬＤの出力を変更し、再度、蛍光体層の表面の温度を測定した。赤外線サーモグラフィとしては、ＦＬＩＲ Ｔ６４０（フリアーシステムズジャパン社製）を用いた。用いた波長変換部材をサンプル１及び２と定義する。ＬＤの出力の値と、その値での蛍光体層の表面の温度（℃）とを表１に示す。
（測定例２）
実施例１の波長変換部材の代わりに、実施例２の波長変換部材を用いたことを除き、測定例１と同じ方法によって、測定例２の高温試験を行った。用いた波長変換部材をサンプル３及び４と定義する。高温試験の後に、波長変換部材に対して励起光を照射した。得られた結果を表１に示す。
（測定例３）
実施例１の波長変換部材の代わりに、比較例１の波長変換部材を用いたことを除き、測定例１と同じ方法によって、測定例３の高温試験を行った。用いた波長変換部材をサンプル５及び６と定義する。高温試験の後に、波長変換部材に対して励起光を照射した。得られた結果を表１に示す。
表１の結果からわかるとおり、実施例１、２及び比較例１の波長変換部材（サンプル１〜６）では、ＬＤの出力を２．９８Ｗに変更した場合であっても、蛍光体層の表面の温度が１００℃を下回った。この結果から、サンプル１〜６では、蛍光体層の熱を基板に逃がすことができていると推察される。すなわち、サンプル１〜６において、蛍光体層は、基板から剥離しなかった。
（測定例４）
設定温度を３００℃に変更したことを除き、測定例１と同じ方法によって、測定例４の高温試験を行った。用いた波長変換部材をサンプル７及び８と定義する。高温試験の後に、波長変換部材に対して励起光を照射した。ＬＤの出力の値と、その値での蛍光体層の表面の温度（℃）とを表２に示す。得られた結果を表２に併せて示す。
（測定例５）
実施例１の波長変換部材の代わりに、実施例２の波長変換部材を用いたことを除き、測定例４と同じ方法によって、測定例５の高温試験を行った。用いた波長変換部材をサンプル９及び１０と定義する。高温試験の後に、波長変換部材に対して励起光を照射した。得られた結果を表２に示す。
（測定例６）
実施例１の波長変換部材の代わりに、比較例１の波長変換部材を用いたことを除き、測定例４と同じ方法によって、測定例６の高温試験を行った。用いた波長変換部材をサンプル１１及び１２と定義する。高温試験の後に、波長変換部材に対して励起光を照射した。得られた結果を表２に示す。
表２の結果からわかるとおり、実施例１及び２の波長変換部材（サンプル７〜１０）では、ＬＤの出力を２．９８Ｗに変更した場合であっても、蛍光体層の表面の温度が１００℃を下回った。すなわち、サンプル７〜１０において、蛍光体層は、基板から剥離しなかった。これに対して、比較例１の波長変換部材（サンプル１１及び１２）では、ＬＤの出力を１．４６Ｗに変更したときに、蛍光体層の表面の温度が１００℃を超えた。この結果から、サンプル１１及び１２では、蛍光体層の熱を基板に逃がすことができていないと推察される。すなわち、サンプル１１及び１２において、蛍光体層は、基板から剥離した。詳細には、種結晶層が誘電体層から剥離した。表２の結果からわかるように、実施例１及び２の波長変換部材では、比較例１の波長変換部材と比べて、基板からの蛍光体層の剥離が抑制されていた。すなわち、種結晶層と保護層との間の接着力は、種結晶層と誘電体層との間の接着力よりも大きいことがわかる。
（測定例７）
設定温度を４００℃に変更したことを除き、測定例１と同じ方法によって、測定例７の高温試験を行った。用いた波長変換部材をサンプル１３及び１４と定義する。高温試験の後に、波長変換部材に対して励起光を照射した。ＬＤの出力の値と、その値での蛍光体層の表面の温度（℃）とを表３に示す。得られた結果を表３に併せて示す。
（測定例８）
実施例１の波長変換部材の代わりに、実施例２の波長変換部材を用いたことを除き、測定例７と同じ方法によって、測定例８の高温試験を行った。用いた波長変換部材をサンプル１５及び１６と定義する。高温試験の後に、波長変換部材に対して励起光を照射した。得られた結果を表３に示す。
（測定例９）
実施例１の波長変換部材の代わりに、比較例１の波長変換部材を用いたことを除き、測定例７と同じ方法によって、測定例９の高温試験を行った。用いた波長変換部材をサンプル１７及び１８と定義する。高温試験の後に、波長変換部材に対して励起光を照射した。得られた結果を表３に示す。
表３の結果からわかるとおり、実施例１及び２の波長変換部材（サンプル１３〜１６）において、ＬＤの出力を２．９８Ｗに変更した場合であっても、蛍光体層の表面の温度が１００℃を下回った。すなわち、サンプル１３〜１６において、蛍光体層は、基板から剥離しなかった。このように、本開示の波長変換部材によれば、蛍光体層が基板から剥離することを十分に抑制できる。
本開示において、「上面」「上方」等の方向を示す用語は波長変換部材の構成部材の相対的な位置関係でのみ決まる相対的な方向を示し、鉛直方向等の絶対的な方向を示すものではない。
本開示の波長変換部材は、例えば、シーリングライトなどの一般照明装置；スポットライト、スタジアム用照明、スタジオ用照明などの特殊照明装置；ヘッドランプなどの車両用照明装置；プロジェクタ、ヘッドアップディスプレイなどの投影装置；医療用又は工業用の内視鏡用ライト；デジタルカメラ、携帯電話機、スマートフォンなどの撮像装置；パーソナルコンピュータ（ＰＣ）用モニター、ノート型パーソナルコンピュータ、テレビ、携帯情報端末（ＰＤＸ）、スマートフォン、タブレットＰＣ、携帯電話などの液晶ディスプレイ装置などにおける光源に利用することができる。
１０，３０ 基板
１１，３１ 主面
１１ａ，３１ａ 第１領域
１１ｂ，３１ｂ 第２領域
１２，３２ 金属層
１４，３４ 誘電体層
１６，３６ 保護層
１８ 種結晶層
２０ 蛍光体層
２１ マトリクス
２２ 蛍光体粒子
５１ 発光素子
５５，５７ 光学部品
１００，１１０，１２０，１３０ 波長変換部材
２００，２１０，２２０ 光源
３００，３１０ 照明装置

Claims (11)

  1. 基板と、
    酸化亜鉛を含むマトリクスと前記マトリクスに埋め込まれた蛍光体粒子とを有し、前記基板によって支持された蛍光体層と、
    前記基板と前記蛍光体層との間に配置された誘電体層と、
    前記蛍光体層と前記誘電体層との間に配置され、等電点が７以上である保護層と、
    を備えた、波長変換部材。
  2. 前記基板の主面は、第１領域と第２領域とを含み、
    前記誘電体層及び前記保護層のそれぞれは、前記第１領域及び前記第２領域を被覆し、
    前記蛍光体層は、前記第１領域及び前記第２領域のうち、前記第１領域のみを被覆している、請求項１に記載の波長変換部材。
  3. 前記保護層は、Ａｌ２Ｏ３、Ｓｉ３Ｎ４、Ｙ２Ｏ３、ＮｉＯ及びＬａ２Ｏ３からなる群より選ばれる少なくとも１つを含む、請求項１又は２に記載の波長変換部材。
  4. 前記保護層は、Ａｌ２Ｏ３を主成分として含む、請求項３に記載の波長変換部材。
  5. 前記基板と前記誘電体層との間に配置された金属層をさらに備えた、請求項１〜４のいずれか１項に記載の波長変換部材。
  6. 前記保護層の厚さは、５ｎｍ以上２００ｎｍ以下である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の波長変換部材。
  7. 発光素子と、
    前記発光素子から照射された励起光を受けて蛍光を放射する請求項１〜６のいずれか１項に記載の波長変換部材と、
    を備えた、光源。
  8. 請求項７に記載の光源と、
    前記光源から放射された光を外部に導く光学部品と、
    を備えた、照明装置。
  9. 複数の第１領域と第２領域とを含む上面である主面を備え、かつ、誘電体層によって前記複数の第１領域及び前記第２領域のそれぞれが被覆された基板を準備することと、
    前記複数の第１領域と前記第２領域とを被覆する保護層を形成することと、
    酸化亜鉛を含む複数のマトリクスと前記複数のマトリクスに埋め込まれた蛍光体粒子とをそれぞれ有する複数の蛍光体層を前記複数の第１領域の上方にそれぞれ形成することと、
    前記複数の蛍光体層が互いに分離するように、前記第２領域に定められた複数の切断線に沿って、前記基板と前記誘電体層と前記保護層とを切断することと、
    を含む、波長変換部材の製造方法。
  10. 前記複数の蛍光体層を形成することは、
    前記複数の第１領域をそれぞれ被覆するように前記保護層の上に酸化亜鉛を含む複数の種結晶層を形成することと、
    前記複数の種結晶層の上に前記複数の蛍光体粒子をそれぞれ配置することと、
    前記複数の種結晶層から前記複数のマトリクスを結晶成長させることと、
    を含む、請求項９に記載の波長変換部材の製造方法。
  11. 前記種結晶層から前記マトリクスを結晶成長させることは、前記種結晶層から前記マトリクスを溶液成長法によって結晶成長させることを含む、請求項１０に記載の波長変換部材の製造方法。
JP2019539129A 2017-08-28 2018-08-07 波長変換部材、光源、照明装置及び波長変換部材の製造方法 Active JP6982746B2 (ja)

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