JPWO2017149991A1 - 積層型非水電解質二次電池 - Google Patents

Abstract

積層型非水電解質二次電池は、外装体に収容され、交互に配置される複数の正極及び複数の負極と、セパレータとを含む積層電極群を有する。セパレータは、正極及び負極の間に配置される複数の中間要素を有するつづら折り形状のつづら折り部を含む。セパレータは、つづら折り部に連続する部分において、積層電極群の外側に延出され、積層電極群の周囲の少なくとも一部を覆うように配置される覆い部を有する。

Description

本開示は、積層型非水電解質二次電池に関する。

一対の電極が複数積層されてなる積層電極群を備えた積層型非水電解質二次電池が知られている。かかる二次電池の一例としては、正極、負極、及びセパレータを複数有し、正極及び負極がセパレータを介して交互に積層されたリチウムイオン電池が挙げられる。リチウムイオン電池において積層型の電極構造を採用することによって、充放電に伴う電極の膨張収縮による応力が電極積層方向に均一に発生し易く、例えば巻回型の電極構造と比べて電極体の歪みを小さくでき、電池反応の均質化、電池の長寿命化等を実現し易い。

特許文献１には、積層型の二次電池において、各積層電極群につづら折り状のセパレータが分かれて設けられる構成が記載されている。複数の正極及び複数の負極の間には、セパレータの複数の部分が配置される。正極及び負極は、セパレータを介して交互に積層される。

特許文献２には、積層型の二次電池において、積層電極群の中央に、電極群を支持する矩形板状の電極群支持体が配置され、電極群支持体の電池蓋側の突起が電池蓋に形成された溝部に嵌合される構成が記載されている。これにより、電極群支持体が電池容器内で位置決めされ、電極群が電池内部で移動することが避けられると記載されている。

特開２０１２−２５６６１０号公報 特開２００６−６６３１９号公報

積層型の二次電池では、外部から振動または衝撃が加わった場合に、積層された電極の間での位置ずれである積層ずれが生じる可能性がある。例えば特許文献１に記載された構成では、正極板及び負極板が、電極積層方向を含んで直交する３方向のいずれの方向のずれに対しても、固定されていない。これにより、振動及び衝撃によって、積層ずれが生じやすい。積層ずれが生じた場合には、正極板または負極板が外装体に衝突する可能性があるので、短絡防止及び耐久性向上の面から改良の余地がある。

電池内部で積層電極を固定する技術として、特許文献２に記載された構成があるが、この構成では、電極群支持体に剛性を持たせるために電極群支持体にある程度大きな厚みを持たせる必要がある。また、電極群支持体では、電解液などの非水電解質を保持することができない。これにより、電池容量が減少し、かつ、非水電解質の保持量も減少する可能性がある。

本開示の一態様である積層型非水電解質二次電池は、外装体に収容され、交互に配置される複数の正極及び複数の負極と、セパレータとを備える積層電極群であって、セパレータは、正極及び負極の間に配置される複数の中間要素を有するつづら折り形状のつづら折り部を含む積層電極群を備える。セパレータは、つづら折り部に連続する部分において、積層電極群の外側に延出され、積層電極群の周囲の少なくとも一部を覆うように配置される覆い部を含む。

本開示の一態様によれば、電池容量及び非水電解質の保持量を過度に減少させることなく、積層された電極の間での位置ずれを抑制できる積層型非水電解質二次電池を実現できる。

実施形態の１例である積層型非水電解質二次電池の外観を示す斜視図である。 図１のＩＩ−ＩＩ断面を概略的に示す図である。 図１のＩＩＩ−ＩＩＩ断面を概略的に示す図である。 セパレータの覆い部を形成する中間部を電極群から外側に延出させた状態を示している図３に相当する図である。 蓋板に固定された端子に接続された２つの電極群を含む電極端子接続構造を製造する方法の１例において、２つの電極群を横方向に広げて、かつセパレータにおいて、電極群から延出される余り部を折り重ねた状態を示す斜視図である。 図５に示す状態から２つの電極群を電極積層方向に対面するように起こして、かつセパレータの余り部をＵ字形に起こした状態を示す斜視図である。 実施形態の別例において、図３に対応する図である。 図７Ａに示す構成において、セパレータの覆い部を形成する余り部を電極群から外側に延出させた状態を示している図７Ａに相当する図である。 実施形態の別例において、図３に対応する図である。 実施形態の別例において、図３に対応する図である。 実施形態の別例において、図３に対応する図である。 実施形態の別例において、図３に対応する図である。 実施形態の別例を示す図である。

以下、実施形態の１例である積層型非水電解質二次電池について詳細に説明する。実施形態の説明で参照する図面は、模式的に記載されたものであり、図面に描画された構成要素の寸法比率などは、現物と異なる場合がある。具体的な寸法比率等は、以下の説明を参酌して判断されるべきである。本明細書において「略〜」との記載は、略同一を例に挙げて説明すると、完全に同一はもとより、実質的に同一と認められるものを含む意図である。また、「端部」の用語は対象物の端及びその近傍を意味するものとする。また、以下で説明する形状、材料、個数などは説明のための例示であって、二次電池の仕様により変更が可能である。以下では同様の構成には同一の符号を付して説明する。

以下で説明する積層型非水電解質二次電池は、例えば電気自動車またはハイブリッド車の駆動電源、または系統電力のピークシフト用の定置用蓄電システムに利用される。定置用蓄電システムは、例えば太陽光発電、風力発電等の出力変動を抑制するための用途や夜間に電力を蓄電して昼間に利用される。

以下、図１〜図６を用いて、実施形態の一例である積層型非水電解質二次電池１０について詳説する。以下では、積層型非水電解質二次電池１０は二次電池１０と記載する。図１は、二次電池１０の外観を示す斜視図である。図２は、図１のＩＩ−ＩＩ断面を概略的に示す図である。図３は、図１のＩＩＩ−ＩＩＩ断面を概略的に示す図である。以下では、説明の便宜上、ケース１２の蓋板１４側を上、蓋板１４と反対側を下として説明する。

二次電池１０は、外装体としてのケース１２と、ケース１２の内部に収容された発電要素としての電極体３０とを備える。ケース１２の内部には、後述する非水電解質に相当する電解液６０（図３）が収納されている。ケース１２の上端部において、長手方向一端部（図１の右端部）から負極端子１６が突出し、長手方向他端部（図１の左端部）から正極端子１７が突出する。

電極体３０は、２つの積層電極群である第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５を含み、２つの積層電極群３１，３５が隙間Ｇをあけて対面している。２つの積層電極群３１，３５は、電気的に並列接続されており、上記の電解液６０に浸された状態でケース１２の内部に配置される。

第１積層電極群３１は、電極体３０において、電極積層方向Ｘの一方側（図２の右側、図３の上側）に配置される。第２積層電極群３５は、電極体３０において、電極積層方向Ｘの他方側（図２の左側、図３の下側）に、第１積層電極群３１に隣り合って配置される。

第１積層電極群３１は、交互に配置される複数の正極３２及び複数の負極３３と、セパレータ４０の一部とを含み、正極３２及び負極３３が、セパレータ４０の一部を介して交互に積層された所謂積層型の電極構造である。

第２積層電極群３５は、交互に配置される複数の正極３６及び複数の負極３７と、セパレータ４０の他の一部とを含み、正極３６及び負極３７が、セパレータ４０の他の一部を介して交互に積層された所謂積層型の電極構造である。１枚のセパレータ４０は、第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５の両方に配置される。また、第２積層電極群３５の正極３６は第２正極に相当し、負極３７は第２負極に相当する。

図３に示すように、セパレータ４０は、それぞれがつづら折り形状の第１つづら折り部４１及び第２つづら折り部４２と、２つのつづら折り部４１，４２の間に連続する部分に形成される覆い部４３とを含む。第１つづら折り部４１は、第１積層電極群３１の正極３２及び負極３３の間に配置される複数の平面状の中間要素４１ａと、隣り合う中間要素４１ａを連結する連結部４１ｂとを有する。第２つづら折り部４２は、第２積層電極群の正極３６及び負極３７の間に配置される複数の平面状の中間要素４２ａと、隣り合う中間要素４２ａを連結する連結部４２ｂとを有する。第２積層電極群３５の正極３６及び負極３７の間に配置される中間要素４２ａは、第２中間要素に相当する。

セパレータ４０には、イオン透過性及び絶縁性を有する多孔性シートが用いられる。二次電池１０の好適な一例は、リチウムイオン電池である。覆い部４３は、各つづら折り部４１，４２に連続する部分において、各積層電極群３１，３５の外側に延出され、電極体３０の周囲をほぼ全周にわたって覆うように巻かれて配置される。これにより、後述のように、電池容量及び電解液の保持量（保液量）を過度に減少させることなく、積層された電極の間での位置ずれを抑制できる。覆い部４３については、後で詳しく説明する。

図１に示すように、ケース１２は、略箱形状のケース本体１３の上端開口部を封口体としての蓋板１４で塞ぐことにより形成される。ケース本体１３及び蓋板１４は、例えばアルミニウムを主成分とする金属から形成される。また、ケース本体１３と蓋板１４とは、溶接によって結合される。

二次電池１０では、ケース１２が正極３２，３６及び負極３３，３７から絶縁されており、電気的に中性極の状態となっている。図２に示すように、電極体３０の下端とケース本体１３の底板部１３ａとの間には、絶縁板１５が配置されてもよい。また、電極体３０の正極３２，３６及び負極３３，３７とケース本体１３の周壁部１３ｂとの間には、後述のセパレータ４０の覆い部４３が配置される。これにより、正極３２，３６及び負極３３，３７の積層ずれが発生して正極及び負極とケース本体１３との間で短絡が発生することはない。なお底板部１３ａ上の絶縁板１５を省略して、上端が開口した箱形状のホルダの内側に電極体３０が収容されるようにしてもよい。

電極体３０の各積層電極群３１，３５を構成する正極３２，３６及び負極３３，３７は、例えばいずれも平面視略矩形形状を有する。各正極３２，３６の長手方向（図２の紙面の表裏方向）における他端部（図２の裏側端部）には正極タブ３２ａ、３６ａ（後述する図５、図６参照）が設けられ、各負極３３，３７の長手方向一端部（図２の表側端部）には負極タブ３３ａ，３７ａが設けられる。実施形態では、各積層電極群３１，３５の長手方向に直交する幅方向（図２の上下方向）における一端（図２の上端）から正極タブ３２ａ、３６ａ及び負極タブ３３ａ，３７ａが延出している。

正極３２，３６は、例えば矩形状の正極芯材と、当該芯材上に形成された正極合材層とで構成される。正極芯材には、アルミニウムなどの正極の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。正極タブは、例えば正極芯材の一部を突出させて形成されており、正極芯材と一体化している。また、正極芯材上には、正極合材層の正極活物質層が形成される。正極合材層は、正極活物質の他に、導電材及び結着材を含み、正極芯材の両面に形成されていることが好適である。正極３２，３６は、例えば正極芯材上に正極活物質、結着材等を含む正極合材スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させた後、圧延して正極合材層を正極芯材の両面に形成することにより作製できる。

正極活物質には、例えばリチウム含有複合酸化物が用いられる。リチウム含有複合酸化物は、特に限定されないが、一般式Ｌｉ_1+xＭ_aＯ_2+b（式中、ｘ＋ａ＝１、−０．２＜ｘ≦０．２、−０．１≦ｂ≦０．１、Ｍは少なくともＮｉ、Ｃｏ、Ｍｎ、及びＡｌのいずれかを含む）で表される複合酸化物であることが好ましい。好適な複合酸化物の一例としては、Ｎｉ−Ｃｏ−Ｍｎ系、Ｎｉ−Ｃｏ−Ａｌ系のリチウム含有複合酸化物が挙げられる。

負極３３，３７は、例えば矩形状の負極芯材と、当該芯材上に形成された負極合材層とで構成される。負極芯材には、銅などの負極の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。負極タブ３３ａ、３７ａは、例えば負極芯材の一部を突出させて形成されており、負極芯材と一体化している。また、負極芯材上には、負極合材層の負極活物質層が形成される。負極合材層は、負極活物質の他に、結着材を含むことが好適である。負極３３，３７は、例えば負極芯材上に負極活物質、結着材等を含む負極合材スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させた後、圧延して負極合材層を負極芯材の両面に形成することにより作製できる。

負極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵放出可能な材料であればよく、一般的には黒鉛が用いられる。負極活物質には、ケイ素、ケイ素化合物、又はこれらの混合物を用いてもよく、ケイ素化合物等と黒鉛等の炭素材料を併用してもよい。ケイ素化合物等は、黒鉛等の炭素材料と比べてより多くのリチウムイオンを吸蔵できることから、負極活物質にこれらを適用することで電池の高エネルギー密度化を図ることができる。ケイ素化合物の好適な一例は、ＳｉＯ_x（０．５≦ｘ≦１．５）で表されるケイ素酸化物である。また、ＳｉＯ_xは粒子表面が非晶質炭素等の導電被膜で覆われていることが好ましい。

電解液６０は、非水溶媒と、非水溶媒に溶解した電解質塩とを含む液状電解質である。非水溶媒には、例えばエステル類、エーテル類、ニトリル類、アミド類、及びこれらの２種以上の混合溶媒等を用いることができる。非水溶媒は、これら溶媒の水素の少なくとも一部をフッ素等のハロゲン原子で置換したハロゲン置換体を含んでいてもよい。電解質塩は、リチウム塩であることが好ましい。

各積層電極群３１，３５の各負極３３，３７の幅方向一端部から延出される負極タブ３３ａ，３７ａは、それぞれ電極積層方向Ｘに積み重なってタブ積層体３４，３８を形成する。各タブ積層体３４，３８は、図２に示す負極集電板５０の電極積層方向Ｘの両側面に、それぞれ溶接により接合される。負極集電板５０は、金属板により形成され負極端子１６に電気的に接続される。これにより、複数の負極３３，３７は、負極端子１６に電気的に接続される。なお、負極集電板は、金属板によりＬ字形に形成されて、水平方向に沿う上端板部に負極端子１６の下端部が接続され、上下方向に沿う下側板部の両側面にタブ積層体３４，３８が接合されてもよい。

各積層電極群３１，３５の各正極３２，３６の幅方向一端部から延出される正極タブ３２ａ、３６ａ（図５、図６参照）も、負極タブ３３ａ、３７ａと同様に電極積層方向に積み重なってタブ積層体（図示せず）を形成する。正極タブ３２ａ、３６ａのタブ積層体は、正極集電板（図示せず）に溶接により接合される。正極集電板も、負極集電板と同様に、金属板により形成される。正極集電板は、正極端子１７（図１）に電気的に接続される。これにより、複数の正極３２，３６は、正極端子１７に電気的に接続される。

図２に示すように、ケース１２の上端部に設けられる蓋板１４の両端部には、負極端子１６及び正極端子１７（図１）をそれぞれ挿入する貫通孔１４ａが形成される。負極端子１６及び正極端子１７は、蓋板１４の貫通孔１４ａにそれぞれ挿入された状態で、中間部材１８ａ、１８ｂを介して蓋板１４に固定される。負極端子１６及び正極端子１７において、蓋板１４より上側に突出した部分には上側結合部材１９がネジ結合等により固定される。上側結合部材１９と蓋板１４との間には中間部材１８ａが挟まれる。中間部材１８ａ、１８ｂは、ガスケットとすることができる。負極端子１６と蓋板１４との間はガスケットとしての中間部材により絶縁される。

また、負極端子１６の下端部は、負極集電板５０に電気的に接続される。一方、この負極集電板５０と蓋板１４との間には、絶縁材料製の絶縁部材２０が配置されて絶縁される。また、正極端子１７と蓋板１４との間も中間部材により絶縁される。正極端子１７の下端部は、正極集電板に電気的に接続される。正極集電板と蓋板１４との間にも、負極集電板５０と同様に絶縁部材が配置される。これにより、ケース１２は、正極３２，３６及び負極３３，３７から絶縁される。

負極端子１６側、または正極端子１７側、またはそれらの両側には電流遮断機構が形成されてもよい。電流遮断機構としては、例えば電池内の内圧が上昇した際に電流を遮断する感圧式の電流遮断機構を用いることができ、例えば正極集電板と正極端子１７の接続経路に設置することができる。電流遮断機構としては、感圧式の電流遮断機構の他にヒューズ等を用いてもよい。

さらに、図３に示すように、セパレータ４０の覆い部４３は、第１つづら折り部４１及び第２つづら折り部４２の対向する側の一端に連続し、両側部分が重なる状態で折り曲げられた余り部４４により形成される。余り部４４は、第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５の周囲のほぼ全周に巻かれて、この周囲のほぼ全周を覆う。また、余り部４４の先端部が、余り部４４の根元部である図３でαの丸で囲んだ部分に接続される。例えば余り部４４の先端部と根元部とが、絶縁テープまたは熱溶着で結合される。これにより、覆い部４３が形成される。

図４を用いて、正極３２，３６及び負極３３，３７の間と、２つの積層電極群３１，３５の周囲とにセパレータ４０を配置する方法を説明する。図４は、セパレータ４０の覆い部４３（図３）を形成する余り部４４を積層電極群３１，３５から外側に延出させた状態を示している図３に相当する図である。

セパレータ４０は、まず両側に第１つづら折り部４１及び第２つづら折り部４２を有する形状とする。第１つづら折り部４１は、第１積層電極群３１の正極３２及び負極３３の間に中間要素４１ａが配置されるように、つづら折り状に形成される。第２つづら折り部４２は、第２積層電極群３５の正極３６及び負極３７の間に中間要素４２ａが配置されるように、つづら折り状に形成される。このとき、２つの積層電極群３１，３５の積層方向両端に配置される負極３３，３７の外側には、各つづら折り部４１，４２の平面状の端部４１ｃ、４２ｃが配置され、その負極３３，３７の外側を覆う。

そして、セパレータ４０において、第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５の間に配置されるつづら折り部４１，４２の端部に連続して、第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５の間から延出した余り部４４が形成される。余り部４４は、正極３２，３６及び負極３３，３７の長手方向（図４の左右方向）に伸びる。余り部４４は、平面状の薄いシートがＵ字形に曲げられて、その両端がつづら折り部４１，４２の端に連結された形状である。そして、図４に矢印Ｐで示す方向に余り部４４が曲げられて、第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５の周囲に、一方向（図４で矢印Ｑで示す方向）に巻き付けられる。そして、図３に示すように、余り部４４の先端部が余り部４４の根元部に絶縁テープ等で結合されることにより、覆い部４３が形成される。これにより、覆い部４３は、第１つづら折り部４１及び第２つづら折り部４２から連続して、両側部分が重なる状態で折り曲げられた余り部４４が、２つの積層電極群３１，３５の周囲のほぼ全周を覆うように配置されることにより形成される。

図５は、蓋板１４に固定された端子１６，１７に接続された２つの積層電極群３１，３５を含む電極端子接続構造を製造する方法の１例を示す図である。図５では、２つの積層電極群３１，３５を横方向に広げて、かつセパレータ４０において、積層電極群３１，３５から延出される余り部４４を折り重ねた状態を斜視図で示している。図６は、図５に示す状態から２つの積層電極群３１，３５を電極積層方向Ｘに対面するように起こして、かつセパレータ４０の余り部４４をＵ字形に起こした状態を示す斜視図である。

図２に示したように、負極集電板５０及び正極集電板（図示せず）のそれぞれには、負極タブ３３ａ、３７ａ及び正極タブ３２ａ、３６ａが接合される。この場合において、図５に示すように２つの積層電極群３１，３５を平面に沿うように、横方向に広げた状態で、各タブ３３ａ、３７ａ、３２ａ、３６ａを、対応する集電板に溶接することができる。このとき、正極集電板は正極端子１７に接続され、負極集電板５０（図２）は負極端子１６に接続された状態で、各集電板が蓋板１４に固定されている。図５では、上側結合部材１９（図２）及び中間部材１８ａ（図２）の図示を省略している。各タブ３３ａ、３７ａ、３２ａ、３６ａは、対応する集電板において、蓋板１４の幅方向（図５の左右方向）における両側面に溶接されてもよいが、対応する集電板の下側面に溶接されてもよい。

また、セパレータ４０のつづら折り部４１，４２（図３）は、中間要素４１ａ、４２ａ（図３）が各積層電極群３１，３５の正極及び負極の間に配置されるようにつづら折り状に形成される。余り部４４は、各つづら折り部４１，４２から連続して外側に延出して、平面状に折り重ねられている。このとき、余り部４４は、第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５の長手方向の一端（図５の紙面の表側端）から外側に延出されて、Ｕ字形の平面状に折り曲げられる。余り部４４の両端部分は、平行な直線状に延伸し、余り部４４の中間部は、余り部４４の両端部分の延伸方向（図５の紙面の表裏方向）に対し傾斜した折れ線Ｐ１、Ｐ２で折り曲げられて、両端部分に対し直交する方向に伸びる。

次いで、図６に示すように、第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５が電極積層方向Ｘに対面するように起こされた状態で、余り部４４は、両側部分が対面するようにＵ字形に形成される。このとき、図５で形成された折れ線Ｐ１，Ｐ２は、図６の直線部Ｑ１，Ｑ２に相当し、直線部Ｑ１，Ｑ２を挟んだ両側部分が平面に沿うように起こされる。

そして、この状態から第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５を接近させて余り部４４の両側部分を重ね合わせた状態で、余り部４４を第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５の周囲に巻き付ける。そして、余り部４４を、第１積層電極群３１及び前記第２積層電極群３５の周囲のほぼ全周を覆うように配置し、その先端部を根元部に結合することにより、覆い部４３（図３）を形成する。なお、２つの積層電極群３１，３５を電極積層方向Ｘに対面させた状態で、集電板にタブを溶接で接合する場合には、図５の状態を経ることなく、図６の状態から余り部を周囲に巻くこともできる。

上記の二次電池１０によれば、２つの積層電極群３１，３５のそれぞれに配置されたつづら折り部４１，４２と、つづら折り部４１，４２の間の覆い部４３とが１枚のセパレータ４０でつながっている。また、覆い部４３が２つの積層電極群３１，３５の周囲に巻かれることにより、積層された正極及び負極の間の位置ずれを抑制できる。さらに、覆い部４３は、外側のケース１２に対して絶縁性を有し、かつ、外部から加わった衝撃を吸収する機能を有する。これにより、二次電池１０の外部から加わる振動及び衝撃が、内部の積層電極群３１，３５に伝達されることを抑制できるので、耐振動性及び耐衝撃性が高い構造を実現できる。

さらに、セパレータ４０が電解液６０を保持でき、セパレータ４０から積層電極群３１，３５の内部へ電解液６０を浸透させることができる。これにより、セパレータ４０に覆い部４３を設けた分、電解液６０の保持量を大きくできる。また、実施形態では、特許文献２に記載された構成と異なり、厚みの大きい電極群支持体を用いて電池内部で積層電極群を固定する必要がない。これにより、電池容量及び電解液６０の保持量を過度に減少させることなく、積層された電極の間での位置ずれを抑制できる。

また、覆い部４３は、両側部分が重なる状態で折り曲げられた余り部４４が、積層電極群３１，３５の周囲のほぼ全周を覆うように配置されることにより形成される。これにより、積層電極群３１，３５の周囲は、セパレータ４０が２重に重なった部分で覆われるので、耐振動性及び耐衝撃性をより高くできる。

図７Ａは、実施形態の別例において、図３に対応する図である。図７Ｂは、図７Ａに示す構成において、セパレータ４０の覆い部４３ａ、４３ｂを形成する余り部４４ａ、４４ｂを積層電極群３１，３５から外側に延出させた状態を示している図である。図７Ａに示す構成では、図１から図６に示した構成において、セパレータ４０が第１覆い部４３ａ及び第２覆い部４３ｂを有する。第１覆い部４３ａ及び第２覆い部４３ｂは、各つづら折り部４１、４２との連続部から、第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５の周囲に逆方向に巻かれている。２つの覆い部４３ａ、４３ｂの先端部は、図７Ａにαの丸で囲った部分で結合される。

第１覆い部４３ａは、第１余り部４４ａにより形成される。第１余り部４４ａは、第１つづら折り部４１のうち、第１積層電極群３１の一端側である、第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５の間を通って正極３２，３６及び負極３３，３７の長手方向（図７Ａの左右方向）に伸びる部分の一端に接続される。第１余り部４４ａは、両側部分が重なるように折り曲げられる。第１覆い部４３ａは、第１余り部４４ａが第１積層電極群３１の周囲を覆うように一方（図７Ａの矢印Ｒ１方向）に巻かれて配置されることにより形成される。

第２覆い部４３ｂは、第２余り部４４ｂにより形成される。第２余り部４４ｂは、第２つづら折り部４２のうち、第２積層電極群３５の一端側である、第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５の間を通って正極３２，３６及び負極３３，３７の長手方向（図７Ａの左右方向）に伸びる部分の一端に接続される。第２余り部４４ｂは、両側部分が重なるように折り曲げられる。第２覆い部４３ｂは、第２余り部４４ｂが第２積層電極群３５の周囲を覆うように、第１覆い部４３ａの巻方向とは逆方向（図７Ａの矢印Ｒ２方向）に巻かれて配置されることにより形成される。第１覆い部４３ａの根元部と、第２覆い部４３ｂの根元部とは外周側部分で連結される。そして、第１覆い部４３ａ及び第２覆い部４３ｂの先端部が、絶縁テープ等で結合される。

図７Ａの構成において、セパレータ４０を形成する場合には、図７Ｂに示すように、第１つづら折り部４１及び第２つづら折り部４２からそれぞれ連続して、電極積層方向Ｘの逆方向に向かうように延出した２つの余り部４４ａ、４４ｂを形成する。そして、２つの余り部４４ａ、４４ｂの一方の余り部４４ａを、第１積層電極群３１の外側に一方側（図７Ｂの矢印Ｒ１方向）に巻くことで第１覆い部４３ａ（図７Ａ）が形成される。また、２つの余り部４４ａ、４４ｂの他方の余り部４４ｂを、第２積層電極群３５の外側に他方側（図７Ｂの矢印Ｒ２方向）に巻くことで第２覆い部４３ｂ（図７Ａ）が形成される。そして、第１覆い部４３ａ及び第２覆い部４３ｂの先端部が結合される。その他の構成及び作用は、図１から図６の構成と同様である。

図８は、実施形態の別例において、図３に対応する図である。図８に示す構成では、図７Ａ、７Ｂに示した構成において、セパレータ４０の第１覆い部４３ｃ及び第２覆い部４３ｄが、第１覆い部４３ａ及び第２覆い部４３ｂ（図７Ａ）より短くなっている。第１覆い部４３ｃは、第１積層電極群３１において、正極３２，３６及び負極３３，３７の長手方向の一端の外側（図８の右側）に配置され、電極積層方向Ｘに伸び、この一端を覆っている。また、セパレータ４０の第２覆い部４３ｄは、第２積層電極群３５において、正極及び負極の長手方向の一端の外側に配置され、電極積層方向Ｘに伸び、この一端を覆っている。

また、セパレータ４０は、第３覆い部４３ｅ及び第４覆い部４３ｆを有する。第３覆い部４３ｅは、第１つづら折り部４１において、第１積層電極群３１の外端に配置される部分から連続して第１積層電極群３１を一方側（図８の矢印Ｓ１方向）に巻いている。第４覆い部４３ｆは、第２つづら折り部４２において、第２積層電極群３５の外端に配置される部分から連続して第２積層電極群３５を他方側（図８の矢印Ｓ２方向）に巻いている。そして第３覆い部４３ｅ及び第４覆い部４３ｆの先端部（図８にα１の丸で囲った部分）が結合される。また、第３覆い部４３ｅの根元部と第１覆い部４３ｃの先端部とが、図８にα２の丸で囲った部分で結合される。さらに、第４覆い部４３ｆの根元部と第２覆い部４３ｄの先端部とが、図８にα３の丸で囲った部分で結合される。その他の構成及び作用は、図１から図６の構成、または、図７Ａ、図７Ｂの構成と同様である。

図９は、実施形態の別例において、図３に対応する図である。図９に示す構成では、図１から図６に示した構成において、セパレータ４０の覆い部が２つの積層電極群３１，３５の間から延出されていない。図９に示す構成では、つづら折り部４５が、連続して第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５の正極３２，３６及び負極３３，３７の間を通過している。また、セパレータ４０は、第１覆い部４６ａ及び第２覆い部４６ｂを有する。第１覆い部４６ａは、セパレータ４０において、つづら折り部４５のうち、第１積層電極群３１の一端側（図９の上端側）に配置される一端Ｔ１から連続し、両側部分が重なるように折り曲げられる。第１覆い部４６ａは、図９に破線Ｕで囲んだ部分で示している。第１覆い部４６ａは、第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５を、図９に矢印Ｖ１で示す方向に巻いて、第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５の周囲の一部を覆うように配置される。第１覆い部４６ａの先端部は、第２積層電極群３５の正極３６及び負極３７の電極積層方向Ｘに対し直交する方向である長手方向一端部（図９の右端部）を覆うように、電極積層方向Ｘに伸びて配置される。

一方、第２覆い部４６ｂは、セパレータ４０において、第１覆い部４６ａの根元部の一端Ｔ２から連続し、先端側で両側部分が重なるように折り曲げられた部分によって形成される。第２覆い部４６ｂは、先端側部分が第１積層電極群３１の正極３２及び負極３３の電極積層方向Ｘに対し直交する方向である長手方向一端部（図９の右端部）を覆うように、電極積層方向Ｘに伸びて配置される。そして、第１覆い部４６ａ及び第２覆い部４６ｂの先端部が、図９にαの丸で囲った部分で結合される。その他の構成及び作用は、図１から図６の構成と同様である。

図１０は、実施形態の別例において、図３に対応する図である。図１０に示す構成では、図９に示した構成において、つづら折り部４５は、第１積層電極群３１及び第２積層電極群３５の電極積層方向Ｘの両端を覆うように正極３２，３６及び負極３３，３７の長手方向（図１０の左右方向）に伸びた端部４５ａ、４５ｂを有する。また、セパレータ４０は、第１覆い部４７ａ及び第２覆い部４７ｂを有する。第１覆い部４７ａは、セパレータ４０において、つづら折り部４５のうち、第１積層電極群３１の一端側に配置される端部４５ａの一端Ｔ３に接続される。第１覆い部４７ａは、両側部分が重なるように折り曲げられ、正極３２，３６及び負極３３，３７の長手方向一端部（図１０の左端部）を覆うように電極積層方向Ｘに伸びて配置される。

一方、第２覆い部４７ｂは、セパレータ４０において、つづら折り部４５のうち、第１積層電極群３１の他端側に配置され、かつ、第２積層電極群３５の他端側に配置される端部４５ｂの他端Ｔ４に接続される。第２覆い部４７ｂは、両側部分が重なるように折り曲げられ、正極及び負極の長手方向他端部（図１０の右端部）を覆うように電極積層方向Ｘに伸びて配置される。

そして、第１覆い部４７ａの先端部とつづら折り部４５の他端部の側面とが、図１０にα１の丸で囲った部分で結合される。また、第２覆い部４７ｂの先端部とつづら折り部４５の一端部の側面とが、図１０にα２の丸で囲った部分で結合される。また、第１覆い部４７ａ及び第２覆い部４７ｂは、各積層電極群３１，３５に対し電極積層方向Ｘには積層されない。

上記の構成によれば、２つの積層電極群３１，３５が積層されてなる部分の積層方向外端において、セパレータ４０が二重に重ね合わされた重ね合わせ部が存在しない。これにより、二次電池の内部の限られた空間内において、電極体３０の電極積層方向Ｘに正極３２，３６及び負極３３，３７の積層数を多くできる。これにより、二次電池でのエネルギー密度の向上を図れる。その他の構成及び作用は、図１から図６の構成、または図９の構成と同様である。

図１１は、実施形態の別例において、図３に対応する図である。図１１に示す構成では、図１０に示した構成において、第１覆い部４７ａにおいて、正極３２，３６及び負極３３，３７の長手方向一端より外側（図１１の左側）で、先端側部分が外側に半分程度まで折り返されることにより第１折り返し部４８ａが形成される。また、第１覆い部４７ａの根元部の一端に接続された部分が外側に伸び、その伸びた部分が半分程度まで折り返されることにより第２折り返し部４８ｂが形成される。そして、第１折り返し部４８ａ及び第２折り返し部４８ｂの先端部（図１１にα１の丸で囲んだ部分）が結合される。また、第１覆い部４７ａにおいて、第１折り返し部４８ａの根元周辺部と、つづら折り部４５の他端部の側面とが、図１１にα２の丸で囲った部分で結合される。

一方、第２覆い部４７ｂにおいて、正極及び負極の長手方向他端より外側（図１１の右側）で、先端側部分が外側に半分程度まで折り返されることにより第３折り返し部４８ｃが形成される。また、第２覆い部４７ｂの根元部の一端に接続された部分が外側に伸び、その伸びた部分が半分程度まで折り返されることにより第４折り返し部４８ｄが形成される。そして、第３折り返し部４８ｃ及び第４折り返し部４８ｄの先端部（図１１にα３の丸で囲んだ部分）が結合される。また、第２覆い部４７ｂにおいて、第３折り返し部４８ｃの根元周辺部と、つづら折り部４５の一端部の側面とが、図１１にα４の丸で囲った部分で結合される。

上記の構成によれば、セパレータ４０において、電極体３０の電極積層方向Ｘに対し直交する方向である長手方向端部に配置されるセパレータ４０の重ね合せ数を大きくできるので、耐振動性及び耐衝撃性の向上を図れる。その他の構成及び作用は、図１０の構成と同様である。

図１２は、実施形態の別例を示す図である。図１２は、図４に示す構成において、セパレータ４０の余り部４４の延出部分であって第１積層電極群３１と第２積層電極群３５との間に正極板３９が挿入されている。正極板３９は、各積層電極群３１，３５を構成する正極３２，３６と同様に構成され、正極集電板（図示せず）に正極タブ（図示せず）が接合される。上記の構成によれば電池容量を増加させることができる。その他の構成及び作用は、図３、図４の構成と同様である。

また、上記の各実施形態では、電極体３０が２つの積層電極群３１，３５を含む構成を説明した。一方、図５、図６の構成を除く上記の各例の構成において、電極体が積層電極群を１つのみ含み、すべての正極タブ及び負極タブが、それぞれ対応する集電板の一方面に集合されて溶接される構成と組み合わせることができる。例えば、セパレータの覆い部により、１つの積層電極群の周囲の一部または全周を覆うように巻くこともできる。また、電極体が３つ以上の積層電極群を含む構成でも、セパレータの覆い部により、周囲の一部または全周を覆うように巻くこともできる。

また、上記の各実施形態では、非水電解質が液状の電解液である場合を説明したが、非水電解質は、ゲル状ポリマー等を用いた固体電解質であってもよい。この場合でも、非水電解質の保持容量を大きくして長期サイクルにおける性能を向上できる。

また、上記の実施形態では、外装体が金属製のケース１２である場合を説明したが、外装体として、２枚のラミネートフィルムの周縁部を接合してなるフィルム外装体を用いて二次電池を形成するいわゆるパウチ型としてもよい。

本発明は、積層型非水電解質二次電池に利用できる。

１０ 積層型非水電解質型二次電池（二次電池）
１２ ケース
１３ ケース本体
１３ａ 底板部
１３ｂ 周壁部
１４ 蓋板
１４ａ 貫通孔
１５ 絶縁板
１６ 負極端子
１７ 正極端子
１８ａ，１８ｂ 中間部材
１９ 上側結合部材
２０ 絶縁部材
３０ 電極体
３１ 第１積層電極群（積層電極群）
３２ 正極
３２ａ 正極タブ
３３ 負極
３３ａ 負極タブ
３４ タブ積層体
３５ 第２積層電極群
３６ 正極
３６ａ 正極タブ
３７ 負極
３７ａ 負極タブ
３８ タブ積層体
３９ 正極板
４０ セパレータ
４１ 第１つづら折り部（つづら折り部）
４１ａ 中間要素
４１ｂ 連結部
４１ｃ 端部
４２ 第２つづら折り部
４２ａ 中間要素
４２ｂ 連結部
４２ｃ 端部
４３ 覆い部
４３ａ 第１覆い部
４３ｂ 第２覆い部
４３ｃ 第１覆い部
４３ｄ 第２覆い部
４３ｅ 第３覆い部
４３ｆ 第４覆い部
４４ 余り部
４４ａ 第１余り部
４４ｂ 第２余り部
４５ つづら折り部
４５ａ，４５ｂ 端部
４６ａ 第１覆い部
４６ｂ 第２覆い部
４７ａ 第１覆い部
４７ｂ 第２覆い部
４８ａ 第１折り返し部
４８ｂ 第２折り返し部
４８ｃ 第３折り返し部
４８ｄ 第４折り返し部
５０ 負極集電板
６０ 電解液

Claims (4)

1. 外装体に収容され、交互に配置される複数の正極及び複数の負極と、セパレータとを備える積層電極群であって、前記セパレータは、前記正極及び前記負極の間に配置される複数の中間要素を有するつづら折り形状のつづら折り部を含む積層電極群を備え、
   前記セパレータは、前記つづら折り部に連続する部分において、前記積層電極群の外側に延出され、前記積層電極群の周囲の少なくとも一部を覆うように配置される覆い部を含む、積層型非水電解質二次電池。
2. 請求項１に記載の積層型非水電解質二次電池において、
   前記積層電極群は、第１積層電極群であり、
   前記第１積層電極群に隣り合って配置された第２積層電極群であって、交互に配置される複数の第２正極及び複数の第２負極を備える第２積層電極群を備え、
   前記セパレータは、前記第２正極及び前記第２負極の間に配置される複数の第２中間要素を有するつづら折り形状の第２つづら折り部を含み、
   前記覆い部は、前記つづら折り部及び前記第２つづら折り部から連続して両側部分が重なる状態で折り曲げられた余り部が、前記第１積層電極群及び前記第２積層電極群の周囲の少なくとも一部を覆うように配置されることにより形成される、積層型非水電解質二次電池。
3. 請求項１に記載の積層型非水電解質二次電池において、
   前記覆い部は、前記セパレータにおいて、前記つづら折り部のうち、前記積層電極群の一端側に配置される一端に接続され、両側部分が重なるように折り曲げられ、前記積層電極群の周囲の少なくとも一部を覆うように配置されることにより形成される、積層型非水電解質二次電池。
4. 請求項３に記載の積層型非水電解質二次電池において、
   前記覆い部は、電極積層方向に対し直交する方向の一端部を覆うように配置され、
   前記セパレータは、前記つづら折り部のうち、前記積層電極群の他端側に配置される他端に接続され、両側部分が重なるように折り曲げられた第２覆い部を有し、
   前記第２覆い部が、前記電極積層方向に対し直交する方向の他端部を覆うように配置され、
   前記覆い部及び前記第２覆い部は、前記積層電極群に対し前記電極積層方向に積層されない、積層型非水電解質二次電池。

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