JPWO2016152861A1 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
負極は、負極活物質が、負極結着剤により一体化された負極活物質層として集電体上に積層された構造を有する。負極活物質は、充放電に伴いリチウムイオンを可逆的に吸蔵、放出可能な材料である。
5.0μm<D50G<25.0μm
1.0μm<D50S<15.0μm
であることが好ましい。また、D50G/D50Sが0.6〜5.0の範囲内であることでも好ましい。上記粒径の範囲内とすることで好ましいサイクル特性を得ることができる。これは、上記の範囲において、電解液の浸み込み性や浸透性が特に向上するためである。電解液の浸み込み性が特に優れることで、電解液中の添加剤の効果が発現しやすくなると推測される。メジアン径の測定はレーザ回折・散乱式粒度分布測定装置によって実施することができる。
正極は、充放電に伴いリチウムイオンを可逆的に吸蔵、放出可能な正極活物質を含み、正極活物質が正極結着剤により一体化された正極活物質層として集電体上に積層された構造を有する。
(但し、0≦x<1、0<y≦1.2、MはCo、Al、Mn、Fe、Ti及びBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である。)
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池の電解液としては特に限定されないが、電池の動作電位において安定な非水溶媒と支持塩を含む非水電解液が好ましい。
セパレータは、正極および負極の導通を抑制し、荷電体の透過を阻害せず、電解液に対して耐久性を有するものであれば、いずれであってもよい。具体的な材質としては、ポリプロピレンおよびポリエチレン等のポリオレフィン、セルロース、ポリエチレンテレフタレート、ポリイミド、ポリフッ化ビニリデンならびにポリメタフェニレンイソフタルアミド、ポリパラフェニレンテレフタルアミドおよびコポリパラフェニレン3,4’−オキシジフェニレンテレフタルアミド等の芳香族ポリアミド(アラミド)等が挙げられる。これらは、多孔質フィルム、織物、不織布等として用いることができる。
本実施形態によるリチウムイオン二次電池は、通常の方法に従って作製することができる。積層ラミネート型のリチウムイオン二次電池を例に、リチウムイオン二次電池の製造方法の一例を説明する。まず、乾燥空気または不活性雰囲気において、正極および負極をセパレータを介して対向配置して、前述の電極素子を形成する。次に、この電極素子を外装体(容器)に収容し、電解液を注入して電極に電解液を含浸させる。その後、外装体の開口部を封止してリチウムイオン二次電池を完成する。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池を複数組み合わせて組電池とすることができる。組電池は、例えば、本実施形態に係るリチウムイオン二次電池を2つ以上用い、直列、並列又はその両方で接続した構成とすることができる。直列および/または並列接続することで容量および電圧を自由に調節することが可能になる。組電池が備えるリチウムイオン二次電池の個数については、電池容量や出力に応じて適宜設定することができる。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池またはその組電池は、車両に用いることができる。本実施形態に係る車両としては、ハイブリッド車、燃料電池車、電気自動車(いずれも四輪車(乗用車、トラック、バス等の商用車、軽自動車等)のほか、二輪車(バイク)や三輪車を含む)が挙げられる。なお、本実施形態に係る車両は自動車に限定されるわけではなく、他の車両、例えば電車等の移動体の各種電源として用いることもできる。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池またはその組電池は、蓄電装置に用いることができる。本実施形態に係る蓄電装置としては、例えば、一般家庭に供給される商用電源と家電製品等の負荷との間に接続され、停電時等のバックアップ電源や補助電力として使用されるものや、太陽光発電等の、再生可能エネルギーによる時間変動の大きい電力出力を安定化するための、大規模電力貯蔵用としても使用されるものが挙げられる。
<リチウムイオン二次電池の作製>
結着剤としてポリフッ化ビニリデン(PVdF)を正極活物質の質量に対し3質量%、これ以外の残部は層状リチウムニッケル複合酸化物(LiNi0.8Co0.15Al0.05O2)を、攪拌混合に優れた自転公転式3軸ミキサーを用いてNMP中に均一に分散させて正極スラリーを調製した。厚さ20μmのアルミニウム箔の正極集電体にコーターを用いて正極スラリーを均一に塗布し、NMPを蒸発させて乾燥後、裏面も同様にコーティングし、乾燥後ロールプレスにて密度を調整し、集電体の両面に正極活物質層を作製した。単位面積当たりの正極活物質層の質量は、50mg/cm2であった。
45℃の恒温槽中で300回の充放電サイクル試験を行い、その容量維持率を測定し、寿命を評価した。充電は、1Cの定電流充電を上限電圧4.2Vまで行い、続いて4.2Vで定電圧充電を行い、総充電時間を2.5時間で行った。放電は、1Cで定電流放電を2.5Vまで行った。充放電サイクル試験後の容量を測定し、充放電サイクル試験前の容量に対する割合を算出した。結果を表1に示す。
電池の作製に用いたものと同様に作製した、アスペクト比確認用の負極を切断し、その断面をSEMにて観察した。20個のランダムに選択した人造黒鉛粒子および20個のランダムに選択したSiO粒子の数平均のアスペクト比をそれぞれ求めた。結果を表1に示す。
メジアン径を、レーザ回折散乱法による粒度分布測定装置により測定した。本実施例でセル評価に用いた人造黒鉛材の50%累積径D50Gは14μm、本実施例でセル評価に用いたSiO材の50%累積径D50Sは5μmと測定された。結果を表1に示す。
負極中の黒鉛材の結晶性について、レーザラマン分光測定装置を用いて測定した。レーザの励起波長は、532.15nmを用いて露光時間は20秒の2回の積算とした。G/D比について結果を表1に示す。
各実施例において粒子形状が実施例1と異なり、表1に記載される通りのアスペクト比を有するSiO粒子と人造黒鉛粒子を使用し、実施例1と同様に負極を作製した。また層状リチウムニッケル複合酸化物についてもLiを1molとしたときの各金属のモル比率(%)を表1の通りとした、式LiαNiβCoγMnδO2またはLiαNiβCoγAlδO2で表されるリチウムニッケル複合酸化物を正極活物質として使用した。それ以外は実施例1と同様にリチウムイオン二次電池を作製し、容量維持率の測定およびSEMによる断面の観察からアスペクト比の算出を人造黒鉛、SiOそれぞれについて同様に行った。また人造黒鉛粒子およびSiO粒子の粒径、黒鉛のラマン分光G/D比も同様に測定した。結果を実施例1に加えて表1に示す。
各比較例において粒子形状が実施例1〜17と異なり、表2に記載される通りのアスペクト比を有するSiO粒子と人造黒鉛粒子を使用し、実施例1と同様に負極を作製した。これ以外は実施例1と同様にしてリチウムイオン二次電池を作製し、容量維持率の測定およびSEMによる断面の観察からアスペクト比を人造黒鉛、SiOそれぞれについて同様に算出した。また人造黒鉛およびSiO粒子の粒径、人造黒鉛のラマン分光G/D比も同様に測定した。結果を表2に示す。
20 電池要素
25 セパレータ
30 正極
40 負極
Claims (6)
- 負極が、黒鉛および組成がSiOx(ただし、0<x≦2)で表されるケイ素酸化物を含み、前記黒鉛の粒子数平均のアスペクト比をAGとし、前記ケイ素酸化物の粒子数平均のアスペクト比をASと定義したとき、AG/ASが0.6以上1.6以下の範囲内である、リチウムイオン二次電池。
- 前記黒鉛のメジアン径をD50Gおよび前記ケイ素酸化物のメジアン径をD50Sとしたとき、D50G/D50Sが0.6〜5.0の範囲内である、請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記黒鉛が、ラマン分光分析で1300〜1400cm−1のピーク強度Dに対する1550〜1650cm−1のピーク強度Gの比(G/D)が2.0〜5.0の範囲内である、請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池を搭載したことを特徴とする車両。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池を用いたことを特徴とする蓄電装置。
- 電極素子と電解液と外装体とを有するリチウムイオン二次電池の製造方法であって、
正極と、負極とを、セパレータを介して対向配置して電極素子を作製する工程と、
前記電極素子と、電解液と、を外装体の中に封入する工程と、
を含み、
前記負極が、黒鉛および組成がSiOx(ただし、0<x≦2)で表されるケイ素酸化物を含み、前記黒鉛の粒子数平均のアスペクト比をAGとし、前記ケイ素酸化物の粒子数平均のアスペクト比をASと定義したとき、AG/ASが0.6以上1.6以下の範囲内である、リチウムイオン二次電池の製造方法。
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