JPWO2014098014A1 - 透明電極、及び、電子デバイス - Google Patents
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Abstract
Description
また、本発明の電子デバイスは、上記透明電極を備える。
従って、銀を用いた透明電極において、導電性の向上と光透過性の向上との両立が可能となる。また、この透明電極を用いて、導電性と光透過性とに優れる電子デバイスを構成することができる。
なお、説明は以下の順序で行う。
1.透明電極(第1実施形態)
2.透明電極(第2実施形態)
3.有機電界発光素子(第3実施形態:ボトムエミッション型)
4.有機電界発光素子(第4実施形態:トップエミッション型)
5.有機電界発光素子(第5実施形態:両面発光型)
6.有機電界発光素子(第6実施形態:逆積み構成)
7.照明装置(第7実施形態)
本発明の第1実施形態について説明する。図1に、第1実施形態の透明電極の概略構成図(断面図)を示す。図1に示すように、透明電極10は、AgAl層12と、導電層13とを備えて、基材11上に形成されている。透明電極10は、AgAl層12の一方面上に隣接して導電層13が形成され、AgAl層12の他方面側に基材11を備える。
透明電極10が形成される基材11は、例えばガラス、プラスチック等を挙げることができるが、これらに限定されない。また、基材11は透明であっても不透明であってもよい。透明電極10が、基材11側から光を取り出す電子デバイスに用いられる場合には、基材11は透明であることが好ましい。好ましく用いられる透明な基材11としては、ガラス、石英、透明樹脂フィルムを挙げることができる。また、透明電極10が、基材11とは反対側から光を取り出す電子デバイスに用いられる場合には、基材11は透明であっても、不透明であってもよい。
AgAl層12は、銀(Ag)とアルミニウム(Al)とを含み、Alを50atm%以下含んで構成されている。AgAl層12は、導電層13に隣接して形成された層である。導電層13と接しAgAl層12が形成されることにより、導電層13の主成分である銀と、AgAl層12を構成するAlとの相互作用により、AgAl層12表面における銀原子の拡散距離が減少し、銀の凝集が抑えられる。このため、一般的に、核成長型(Volumer-Weber:VW型)での成長により島状に孤立し易い薄銀層が、単層成長型(Frank- van der Merwe:FM型)の成長によって形成される。従って、AgAl層12に接して、銀を主成分とする導電層13を形成することにより、薄いながらも、均一な厚さの導電層13が得られる。
導電層13は、銀を主成分として構成された層であって、銀又は銀を主成分とした合金を用いて構成され、AgAl層12に隣接して形成された層である。このような導電層13の形成方法としては、塗布法、インクジェット法、コーティング法、ディップ法等のウェットプロセスを用いる方法や、蒸着法(抵抗加熱、EB法等)、スパッタ法、CVD法等のドライプロセスを用いる方法等が挙げられる。なかでも蒸着法が好ましく適用される。また、導電層13は、AgAl層12上に形成されることにより、形成後の高温アニール処理等がなくても十分に導電性を有することを特徴とするが、必要に応じて、形成後に高温アニール処理等を行ったものであってもよい。
以上のように構成された透明電極10は、AgAl層12に隣接させて、銀を主成分とした導電層13を設けた構成である。これにより、AgAl層12に隣接させて導電層13を形成する際には、導電層13を構成する銀原子がAgAl層12を構成するAlと相互作用し、銀原子のAgAl層12表面での拡散距離が減少し、銀の凝集が抑えられる。このため、一般的には核成長型(Volumer-Weber:VW型)での成長により島状に孤立し易い薄銀層が、単層成長型(Frank-van der Merwe:FM型)の成長によって形成されるようになる。したがって、薄いながらも、均一な厚さの導電層13が得られるようになる。
次に、本発明の第2実施形態について説明する。図2に、第2実施形態の透明電極の概略構成図(断面図)を示す。図2に示すように、第2実施形態の透明電極20は、高屈折率層24を備えることのみが、図1に示す第1実施形態の透明電極10と異なる。以下、第1実施形態と同様の構成要素についての重複する詳細な説明は省略し、第2実施形態の透明電極20の構成を説明する。
高屈折率層24は、波長550nmにおける屈折率が2.0以上の層である。高屈折率層24は、導電層13との間にAgAl層12を挟持して設けられ、金属酸化物で構成された層である。このような高屈折率層24には金属酸化物が用いられ、例えば、二酸化チタン(TiO2:n=2.3〜2.4)、酸化ジルコニウム(ZrO2:n=2.4)、酸化カドミウム(CdO:n=2.49)、酸化インジウムスズ(ITO:n=2.1〜2.2)、酸化ハフニウム(HfO2:n=2.1)、五酸化タンタル(Ta2O5:n=2.16)、酸化ニオブ(Nb2O5:n=2.2〜2.4)、酸化セリウム(CeO2:n=2.2)等の光学フィルムに一般的に用いられる高屈折率材料が用いられる。
透明電極20は、AgAl層12及び導電層13に加え、高屈折率層24を有する。このため、透明電極20は、上述の第1実施形態の透明電極の有する効果に加えて、銀を主成分とする導電層13で生じる反射が抑制され、透明電極20における光透過性がさらに向上する。
上述した第1実施形態及び第2実施形態の透明電極は、各種電子デバイスに用いることができる。電子デバイスの例としては、有機電界発光素子、LED(Light Emitting Diode)、液晶素子、太陽電池、タッチパネル等が挙げられ、これらの電子デバイスにおいて光透過性を必要とされる電極部材として、上述の各実施形態の透明電極を用いることができる。
以下では、透明電極の用途の一例として、透明電極をアノード及びカソードとして用いた有機電界発光素子の実施の形態を説明する。
次に、本発明の第3実施形態について説明する。第3実施形態は、電子デバイスの一例として、上述の第2実施形態の透明電極を用いたボトムエミッション型の有機電界発光素子について説明する。図3に、本実施形態の有機電界発光素子の断面構成図を示す。以下にこの図に基づいて有機電界発光素子の構成を説明する。
図3に示す有機電界発光素子30は、透明基板31上に設けられており、透明基板31側から順に、アノードとなる透明電極20、発光機能層32、及びカソードとなる対向電極33が積層されている。このうち、透明電極20として、上述の第2実施形態の透明電極20が用いられている。このため有機電界発光素子30は、発生させた光(以下、発光光hと記す)を、少なくとも透明基板31側から取り出すボトムエミッション型として構成されている。
透明基板31は、上述の図1に示す第1実施形態の透明電極10が設けられる基材のうち、光透過性を有する透明な材料が用いられる。
透明電極20は、上述の実施形態の透明電極20であり、透明基板31側から順に、高屈折率層24、AgAl層12、及び導電層13が順に形成された構成である。ここでは特に、透明電極20を構成する導電層13が実質的なアノードとなる。
対向電極33は、発光機能層32に電子を供給するためのカソードとして機能する導電層であり、金属、合金、有機又は無機の導電性化合物、及びこれらの混合物が用いられる。具体的には、金、アルミニウム、銀、マグネシウム、リチウム、マグネシウム/銅混合物、マグネシウム/銀混合物、マグネシウム/アルミニウム混合物、マグネシウム/インジウム混合物、インジウム、リチウム/アルミニウム混合物、希土類金属、ITO、ZnO、TiO2、SnO2等の酸化物半導体等が挙げられる。
本実施形態の有機電界発光素子に用いられる発光層32cは、発光材料として例えば燐光発光化合物が含有されている。
発光層32cに含有されるホスト化合物としては、室温(25℃)における燐光発光の燐光量子収率が0.1未満の化合物が好ましい。さらに、燐光量子収率が0.01未満である化合物が好ましい。また、ホスト化合物は、発光層32cに含有される化合物の中で、層中での体積比が50%以上であることが好ましい。
ホスト化合物H68〜H79において、x及びyはランダム共重合体の比率を表す。その比率は、例えば、x:y=1:10などとすることができる。
本実施形態の有機電界発光素子に用いることのできる発光材料としては、燐光発光性化合物(燐光性化合物、燐光発光材料ともいう)が挙げられる。
発光層32cに含まれる化合物(燐光発光性化合物)は、下記一般式(1)で表される化合物であることが好ましい。
これらの環はさらに、置換基を有してもよい。置換基の例としては、アルキル基(例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、tert−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基等)、シクロアルキル基(例えば、シクロペンチル基、シクロヘキシル基等)、アルケニル基(例えば、ビニル基、アリル基等)、アルキニル基(例えば、エチニル基、プロパルギル基等)、芳香族炭化水素基(芳香族炭素環基、アリール基等ともいい、例えば、フェニル基、p−クロロフェニル基、メシチル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、アントリル基、アズレニル基、アセナフテニル基、フルオレニル基、フェナントリル基、インデニル基、ピレニル基、ビフェニリル基)、芳香族複素環基(例えば、フリル基、チエニル基、ピリジル基、ピリダジニル基、ピリミジニル基、ピラジニル基、トリアジニル基、イミダゾリル基、ピラゾリル基、チアゾリル基、キナゾリニル基、カルバゾリル基、カルボリニル基、ジアザカルバゾリル基(カルボリニル基のカルボリン環を構成する任意の炭素原子の一つが窒素原子で置き換わったものを示す)、フタラジニル基等)、複素環基(例えば、ピロリジル基、イミダゾリジル基、モルホリル基、オキサゾリジル基等)、アルコキシ基(例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロピルオキシ基、ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基、オクチルオキシ基、ドデシルオキシ基等)、シクロアルコキシ基(例えば、シクロペンチルオキシ基、シクロヘキシルオキシ基等)、アリールオキシ基(例えば、フェノキシ基、ナフチルオキシ基等)、アルキルチオ基(例えば、メチルチオ基、エチルチオ基、プロピルチオ基、ペンチルチオ基、ヘキシルチオ基、オクチルチオ基、ドデシルチオ基等)、シクロアルキルチオ基(例えば、シクロペンチルチオ基、シクロヘキシルチオ基等)、アリールチオ基(例えば、フェニルチオ基、ナフチルチオ基等)、アルコキシカルボニル基(例えば、メチルオキシカルボニル基、エチルオキシカルボニル基、ブチルオキシカルボニル基、オクチルオキシカルボニル基、ドデシルオキシカルボニル基等)、アリールオキシカルボニル基(例えば、フェニルオキシカルボニル基、ナフチルオキシカルボニル基等)、スルファモイル基(例えば、アミノスルホニル基、メチルアミノスルホニル基、ジメチルアミノスルホニル基、ブチルアミノスルホニル基、ヘキシルアミノスルホニル基、シクロヘキシルアミノスルホニル基、オクチルアミノスルホニル基、ドデシルアミノスルホニル基、フェニルアミノスルホニル基、ナフチルアミノスルホニル基、2−ピリジルアミノスルホニル基等)、アシル基(例えば、アセチル基、エチルカルボニル基、プロピルカルボニル基、ペンチルカルボニル基、シクロヘキシルカルボニル基、オクチルカルボニル基、2−エチルヘキシルカルボニル基、ドデシルカルボニル基、フェニルカルボニル基、ナフチルカルボニル基、ピリジルカルボニル基等)、アシルオキシ基(例えば、アセチルオキシ基、エチルカルボニルオキシ基、ブチルカルボニルオキシ基、オクチルカルボニルオキシ基、ドデシルカルボニルオキシ基、フェニルカルボニルオキシ基等)、アミド基(例えば、メチルカルボニルアミノ基、エチルカルボニルアミノ基、ジメチルカルボニルアミノ基、プロピルカルボニルアミノ基、ペンチルカルボニルアミノ基、シクロヘキシルカルボニルアミノ基、2−エチルヘキシルカルボニルアミノ基、オクチルカルボニルアミノ基、ドデシルカルボニルアミノ基、フェニルカルボニルアミノ基、ナフチルカルボニルアミノ基等)、カルバモイル基(例えば、アミノカルボニル基、メチルアミノカルボニル基、ジメチルアミノカルボニル基、プロピルアミノカルボニル基、ペンチルアミノカルボニル基、シクロヘキシルアミノカルボニル基、オクチルアミノカルボニル基、2−エチルヘキシルアミノカルボニル基、ドデシルアミノカルボニル基、フェニルアミノカルボニル基、ナフチルアミノカルボニル基、2−ピリジルアミノカルボニル基等)、ウレイド基(例えば、メチルウレイド基、エチルウレイド基、ペンチルウレイド基、シクロヘキシルウレイド基、オクチルウレイド基、ドデシルウレイド基、フェニルウレイド基ナフチルウレイド基、2−ピリジルアミノウレイド基等)、スルフィニル基(例えば、メチルスルフィニル基、エチルスルフィニル基、ブチルスルフィニル基、シクロヘキシルスルフィニル基、2−エチルヘキシルスルフィニル基、ドデシルスルフィニル基、フェニルスルフィニル基、ナフチルスルフィニル基、2−ピリジルスルフィニル基等)、アルキルスルホニル基(例えば、メチルスルホニル基、エチルスルホニル基、ブチルスルホニル基、シクロヘキシルスルホニル基、2−エチルヘキシルスルホニル基、ドデシルスルホニル基等)、アリールスルホニル基又はヘテロアリールスルホニル基(例えば、フェニルスルホニル基、ナフチルスルホニル基、2−ピリジルスルホニル基等)、アミノ基(例えば、アミノ基、エチルアミノ基、ジメチルアミノ基、ブチルアミノ基、シクロペンチルアミノ基、2−エチルヘキシルアミノ基、ドデシルアミノ基、アニリノ基、ナフチルアミノ基、2−ピリジルアミノ基、ピペリジル基(ピペリジニル基ともいう)、2,2,6,6−テトラメチルピペリジニル基等)、ハロゲン原子(例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子等)、フッ化炭化水素基(例えば、フルオロメチル基、トリフルオロメチル基、ペンタフルオロエチル基、ペンタフルオロフェニル基等)、シアノ基、ニトロ基、ヒドロキシ基、メルカプト基、シリル基(例えば、トリメチルシリル基、トリイソプロピルシリル基、トリフェニルシリル基、フェニルジエチルシリル基等)、リン酸エステル基(例えば、ジヘキシルホスホリル基等)、亜リン酸エステル基(例えばジフェニルホスフィニル基等)、ホスホノ基等が挙げられる。
これらの置換基の一部は、上記の置換基によってさらに置換されていてもよい。また、これらの置換基は複数が互いに結合して環を形成していてもよい。
ここで、アザカルバゾール環とは、上記カルバゾール環を構成するベンゼン環の炭素原子が1つ以上窒素原子で置き換わったものを示す。
これらの環はさらに、先に例示した置換基を有してもよい。
これらの環はさらに、先に例示した置換基を有してもよい。
一般式(1)で表される化合物の中でも、下記一般式(2)で表される化合物であることがさらに好ましい。
これらの基は、無置換でもよく、一般式(1)で例示した置換基を有してもよい。
これらの基は、無置換でもよく、一般式(1)で例示した置換基を有してもよい。
これらの基は、無置換でもよく、一般式(1)で例示した置換基を有してもよい。
これらの環はさらに、一般式(1)で例示した置換基を有してもよい。
ここで、アザカルバゾール環とは、上記カルバゾール環を構成するベンゼン環の炭素原子が1つ以上窒素原子で置き換わったものを示す。
これらの環はさらに、一般式(1)で例示した置換基を有してもよい。
上記一般式(2)で表される化合物の好ましい態様の一つとして、下記一般式(3)で表される化合物が挙げられる。
これらの環はさらに、一般式(1)で例示した置換基を有してもよい。
これらの環はさらに、一般式(1)で例示した置換基を有してもよい。
蛍光発光材料としては、クマリン系色素、ピラン系色素、シアニン系色素、クロコニウム系色素、スクアリウム系色素、オキソベンツアントラセン系色素、フルオレセイン系色素、ローダミン系色素、ピリリウム系色素、ペリレン系色素、スチルベン系色素、ポリチオフェン系色素、又は希土類錯体系蛍光体等が挙げられる。
注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と発光層32cの間に設けられる層のことで、「有機EL素子とその工業化最前線(1998年11月30日エヌ・ティー・エス社発行)」の第2編第2章「電極材料」(123〜166頁)に詳細に記載されており、正孔注入層32aと電子注入層32eとがある。
正孔輸送層32bは、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層32a、電子阻止層も正孔輸送層32bに含まれる。正孔輸送層32bは単層又は複数層設けることができる。
電子輸送層32dは、電子を輸送する機能を有する材料からなり、広い意味で電子注入層32e、正孔阻止層(図示せず)も電子輸送層32dに含まれる。電子輸送層32dは単層構造又は複数層の積層構造として設けることができる。
一般式(4)中におけるAr1は、下記一般式(A)で表される基を表す。
一般式(A)において、Y3で表される基としては、上記6員の芳香族環から導出される基であることが好ましく、さらに好ましくは、ベンゼン環から導出される基である。
一般式(A)において、Y4で表される基としては、上記6員の芳香族環から導出される基であることが好ましく、さらに好ましくは、窒素原子を環構成原子として含む芳香族複素環から導出される基であり、特に好ましくは、Y4がピリジン環から導出される基である。
一般式(A)で表される基の好ましい態様としては、下記一般式(A−1)、(A−2)、(A−3)、又は(A−4)のいずれかで表される基が挙げられる。
上記一般式(4)で表される化合物の中でも、下記一般式(5)で表される化合物が好ましい。以下、一般式(5)で表される化合物について説明する。
上記一般式(5)で表される化合物の中でも、下記一般式(6)で表される化合物が好ましい。
阻止層は、上述のように有機化合物薄膜の基本構成層の他に、必要に応じて設けられる。例えば、特開平11−204258号公報、同11−204359号公報、及び「有機EL素子とその工業化最前線(1998年11月30日エヌ・ティー・エス社発行)」の237頁等に記載されている正孔阻止(ホールブロック)層がある。
補助電極は、透明電極20の抵抗を下げる目的で設けられ、透明電極20の導電層13に接して設けられる。補助電極を形成する材料は、金、白金、銀、銅、アルミニウム等の抵抗が低い金属が好ましい。これらの金属は光透過性が低いため、光取り出し面からの発光光hの取り出しの影響のない範囲でパターン形成される。このような補助電極の形成方法としては、蒸着法、スパッタリング法、印刷法、インクジェット法、エアロゾルジェット法などが挙げられる。補助電極の線幅は、光を取り出す開口率の観点から50μm以下であることが好ましく、補助電極の厚さは、導電性の観点から1μm以上であることが好ましい。
封止材は、有機電界発光素子30を覆うものであって、板状(フィルム状)の封止部材であって接着剤によって透明基板31側に固定されていてもよく、封止層であってもよい。この封止材は、有機電界発光素子30における透明電極20及び対向電極33の端子部分を露出させる状態で、少なくとも発光機能層32を覆う状態で設けられている。また封止材に電極を設け、有機電界発光素子30の透明電極20及び対向電極33の端子部分と、この電極とを導通させるように構成されていてもよい。
尚、ここでの図示は省略したが、透明基板31との間に有機電界発光素子EL及び封止材を挟んで保護層若しくは保護板を設けてもよい。この保護層若しくは保護板は、有機電界発光素子ELを機械的に保護するためのものであり、特に封止材が封止層である場合には、有機電界発光素子ELに対する機械的な保護が十分ではないため、このような保護層若しくは保護板を設けることが好ましい。
ここでは一例として、図3に示す有機電界発光素子30の製造方法を説明する。
以上説明した有機電界発光素子30は、上述の第2実施形態の導電性と光透過性とを兼ね備えた透明電極20をアノードとして用い、この上部に発光機能層32とカソードとなる対向電極33とをこの順に設けた構成である。このため、透明電極20と対向電極33との間に十分な電圧を印加して有機電界発光素子30での高輝度発光を実現しつつ、透明電極20側からの発光光hの取り出し効率が向上することによる高輝度化を図ることが可能である。さらに、所定輝度を得るための駆動電圧の低減による発光寿命の向上を図ることも可能になる。
次に、本発明の第4実施形態について説明する。第4実施形態は、電子デバイスの一例として、上述の第2実施形態の透明電極を用いたトップエミッション型の有機電界発光素子について説明する。図4に、本実施形態の有機電界発光素子の断面構成図を示す。以下にこの図に基づいて有機電界発光素子の構成を説明する。
図4に示す有機電界発光素子40は、基板41上に設けられており、基板41側から順に、アノードとなる対向電極42、発光機能層32、およびカソードとなる透明電極20が積層されている。このうち、透明電極20として、上述の第2実施形態の透明電極20が用いられている。このため有機電界発光素子40は、基板41とは反対側の透明電極20側から発光光hを取り出すトップエミッション型として構成されている。
このような発光機能層32のうち、透明電極20を構成する導電層13の下地となる層、ここでは電子注入層32eは、第3実施形態の有機電界発光素子において説明した材料のうち、有機材料を用いて構成される。好ましくは、窒素含有化合物を用いて構成される。また、導電層13の下地となる層が、電子輸送層または電子輸送性を兼ねた電子注入層であれば、窒素含有化合物として、第3実施形態の有機電界発光素子において電子輸送層32dの材料として説明した一般式(4)〜(6)で示される化合物、その具体例として示した化合物1〜118を好ましく用いる。
以上説明した有機電界発光素子40は、上述の第2実施形態の導電性と光透過性とを兼ね備えた透明電極20をカソードとして用い、この透明電極20における導電層13側に発光機能層32とアノードとなる対向電極42とをこの順に設けた構成である。このため、第3実施形態の有機電界発光素子と同様に、透明電極20と対向電極42との間に十分な電圧を印加して有機電界発光素子40での高輝度発光を実現しつつ、透明電極20側からの発光光hの取り出し効率が向上することによる高輝度化を図ることが可能である。さらに、所定輝度を得るための駆動電圧の低減による発光寿命の向上を図ることも可能になる。
次に、本発明の第5実施形態について説明する。第5実施形態は、電子デバイスの一例として、上述の第2実施形態の透明電極を用いた両面発光型の有機電界発光素子について説明する。図5に、本実施形態の有機電界発光素子の断面構成図を示す。以下にこの図に基づいて有機電界発光素子の構成を説明する。
図5に示す有機電界発光素子50は、透明基板31上に設けられており、透明基板31側から順に、アノードとなる透明電極20A、発光機能層32、及び、カソードとなる透明電極20Bがこの順に積層されている。このうち、透明電極20A,Bは、上述の第2実施形態の透明電極20が用いられ、それぞれを区別するためにアノード側の構成にA、カソード側の構成にBの符号を付している。これにより有機電界発光素子50は、透明基板31側およびこれとは逆側の透明封止材側の両面から発光光hを取り出す両面発光型として構成されている。
以上説明した有機電界発光素子50は、上述の第2実施形態の導電性と光透過性とを兼ね備えた透明電極20をアノードおよびカソードとして用い、この間に発光機能層32を挟持した構成である。このため、第3実施形態の有機電界発光素子と同様に、2つの透明電極20間に十分な電圧を印加して有機電界発光素子50での高輝度発光を実現しつつ、2つの透明電極20側からの発光光hの取り出し効率が向上することによる高輝度化を図ることが可能である。さらに、所定輝度を得るための駆動電圧の低減による発光寿命の向上を図ることも可能になる。
次に、本発明の第6実施形態について説明する。第6実施形態は、電子デバイスの一例として、上述の第3実施形態の有機電界発光素子において、透明基板31側から順にカソード(透明電極20)、発光機能層32、アノード(対向電極42)を設けて積層順を逆にした、ボトムエミッション型の有機電界発光素子について説明する。図6に、本実施形態の有機電界発光素子の断面構成図を示す。以下にこの図に基づいて有機電界発光素子の構成を説明する。
図6に示す有機電界発光素子60は、透明基板31上に設けられており、透明基板31側から順に、カソードとなる透明電極20、発光機能層32、およびアノードとなる対向電極33がこの順に積層されている。このうち、透明電極20として、先に説明した本発明の透明電極20を用いているところが特徴的である。このため有機電界発光素子60は、少なくとも透明基板31側から発光光hを取り出すボトムエミッション型として構成されている。
以上説明した有機電界発光素子60は、上述の第2実施形態の導電性と光透過性とを兼ね備えた透明電極20をカソードとして用い、この上部に発光機能層32とアノードとなる対向電極33とをこの順に設けた構成である。このため、第3実施形態の有機電界発光素子と同様に、透明電極20と対向電極33との間に十分な電圧を印加して有機電界発光素子60での高輝度発光を実現しつつ、透明電極20側からの発光光hの取り出し効率が向上することによる高輝度化を図ることが可能である。さらに、所定輝度を得るための駆動電圧の低減による発光寿命の向上を図ることも可能になる。
上述した各実施形態の有機電界発光素子は、上述したように面発光体であるため各種の発光光源として用いることができる。例えば、家庭用照明や車内照明などの照明装置、時計や液晶用のバックライト、看板広告用照明、信号機の光源、光記憶媒体の光源、電子写真複写機の光源、光通信処理機の光源、光センサーの光源等が挙げられるが、これに限定するものではなく、特にカラーフィルターと組み合わせた液晶表示装置のバックライト、照明用光源としての用途に有効に用いることができる。
[照明装置−1]
本発明の第7実施形態について説明する。第7実施形態は、電子デバイスの一例として上述の各実施形態の有機電界発光素子を用いた照明装置について説明する。
また、照明装置は、例えば有機電界発光素子を複数用いることにより、発光面を大面積化することもできる。この場合、透明基板上に有機電界発光素子を設けた複数の発光パネルを、支持基板上に複数配列する(すなわちタイリングする)ことによって発光面を大面積化する。支持基板は、封止材を兼ねるものであってもよく、この支持基板と、発光パネルの透明基板との間に有機電界発光素子を挟持する状態で各発光パネルをタイリングする。支持基板と透明基板との間には接着剤を充填し、これによって有機電界発光素子を封止してもよい。尚、発光パネルの周囲には、透明電極及び対向電極の端子を露出させておく。
[透明電極の作製]
試料101〜138の各透明電極を、導電性領域の面積が5cm×5cmとなるように作製した。下記表1には、試料101〜138の各透明電極における各層の構成を示した。
以下のようにして、ガラス製の基材上に、下記表1に示すそれぞれの厚さで銀からなる導電層を形成した。
以下のようにして、ガラス製の基材上に、二酸化チタン(TiO2)からなる高屈折率層を30nmの厚さで形成し、この上部に銀からなる導電層を下記表1に示すそれぞれの厚さで形成した。
以下のようにして、ガラス製の基材上に、AgAl層(Al含有率70atm%)を5nmの厚さで形成し、この上部に銀からなる導電層を10nmの厚さで形成した。
導電層の厚さを3nmとした以外は、上記試料107と同様の手順で試料108の各透明電極を得た。
AgAl層を表1に示すAl含有率(50atm%、10atm%、5atm%、1atm%、0.5atm%)にそれぞれ変更した以外は、上記試料108と同様の手順で試料109〜113の各透明電極を得た。
AgAl層を表1に示すAl含有率(70atm%、50atm%、10atm%、5atm%、1atm%、0.5atm%)にそれぞれ変更し、AgAl層の厚さを1nmに変更し、さらに、導電層の厚さを7nmとした以外は、上記試料107と同様の手順で試料114〜119の各透明電極を得た。
AgAl層を表1に示すAl含有率(70atm%、50atm%、10atm%、5atm%、1atm%、0.5atm%)にそれぞれ変更し、AgAl層の厚さを0.5nmに変更し、さらに、導電層の厚さを7.5nmとした以外は、上記試料107と同様の手順で試料120〜125の各透明電極を得た。
基材としてポリエチレンテレフタレート(PET)を用いたこと以外は、上記試料125と同様の手順で試料126の透明電極を得た。
以下のようにして、ガラス製の基材上に、二酸化チタン(TiO2)からなる高屈折率層を30nmの厚さで形成し、この上部にAgAl層(Al含有率10atm%)を5nmの厚さで形成し、さらに銀からなる導電層を3nmの厚さで形成した。
AgAl層を表1に示すAl含有率(5atm%、1atm%、0.5atm%)にそれぞれ変更した以外は、上記試料127と同様の手順で試料128〜130の各透明電極を得た。
AgAl層を表1に示すAl含有率(10atm%、5atm%、1atm%、0.5atm%)にそれぞれ変更し、AgAl層の厚さを0.5nmに変更し、さらに、導電層の厚さを7.5nmとした以外は、上記試料127と同様の手順で試料131〜134の各透明電極を得た。
高屈折率層に用いる材料を酸化ニオブ(Nb2O5)とした以外は、上記試料134と同様の手順で試料135の各透明電極を得た。
高屈折率層に用いる材料を酸化タンタル(Ta2O5)とした以外は、上記試料134と同様の手順で試料136の各透明電極を得た。
高屈折率層に用いる材料を酸化セリウム(CeO)とした以外は、上記試料134と同様の手順で試料137の各透明電極を得た。
導電層に用いる材料をAgAu(Au含有率5atm%)とした以外は、上記試料125と同様の手順で試料138の各透明電極を得た。
上記で作製した試料101〜138の各透明電極について、光透過率、シート抵抗値、及び、保存性を測定した。
光透過率の測定は、分光光度計(日立製作所製U−3300)を用い、試料と同じ基材をベースラインとして行った。
シート抵抗値の測定は、抵抗率計(三菱化学社製MCP−T610)を用い、4端子4探針法定電流印加方式で行った。
保存性の測定においては、高温環境(60℃)下に試料101〜138の各発光パネルを7日間保存した後、文字を表した画像の上部に透明電極が形成された透明基板を重ね合わせ、これらを介しての文字の見えやすさを5段階評価した。5段階評価は、透明電極の電極面に対する方線方向を0°とし0°と45°の2つの角度から行い、これを平均した。
結果を下記表1に合わせて示す。
表1に示す結果から、AgAl層を有していない試料101〜106は、透過率が低いことがわかる。これらは、AgAl層を備えていないことにより、導電層を構成するAgの凝集が起き、導電層の均一性が低下したためである。また、この試料101〜106では、Agの凝集により抵抗値が大きく、導電層を15nmと厚く形成した試料103と試料106以外は、抵抗値が測定できなかった。また、試料103と試料106では、導電層が15nmと厚いため、透過率が他の試料よりも低下している。
しかしながら、AgAl層を設けていない試料101〜106の結果を考慮すると、Al含有層を有していない場合には、Agからなる導電層の形成が困難となる。
さらに、Al含有率を1atm%から0.5atm%に低下させた場合にも、透明電極の特性が向上していることから、AgAl層中のAlの含有率は、0.5atm%未満でも透明電極の特性の向上が可能であると考えられる。このため、Al含有率は、AgAl層上に形成されるAgを主成分とする導電層の膜均一性が維持できる限り、小さいことが好ましい。
この結果から、高屈折率層を有することにより、透明電極の透過率が向上することがわかる。
実施例1で作製した透明電極の試料101〜138を、アノードとして発光機能層の下部に設けたボトムエミッション型の有機電界発光素子の試料201〜238を作製した。図7を参照し、作製手順を説明する。尚、下記表2には、試料201〜238の有機電界発光素子に用いた透明電極の構成を示している。各有機電界発光素子の試料201〜238には、試料番号の下2ケタが一致する実施例1の各試料101〜138の透明電極を用いた。
(透明電極の形成)
先ず、試料201〜238の作製において、透明な無アルカリガラス製又はポリエチレンテレフタレート(PET)製の透明基板71の上部に、各透明電極72を形成した。各透明電極72の形成は、実施例1の試料101〜138と同様の手順で行った。
まず、正孔輸送注入材料として下記構造式に示すα−NPDが入った加熱ボートに通電して加熱し、α−NPDよりなる正孔注入層と正孔輸送層とを兼ねた正孔輸送・注入層73を、透明電極72上に形成した。この際、蒸着速度0.1nm/秒〜0.2nm/秒、厚さ20nmとした。
次に、先に構造式を示したホスト材料H4の入った加熱ボートと、先に構造式を示した燐光発光性化合物Ir−4の入った加熱ボートとを、それぞれ独立に通電し、ホスト材料H4と燐光発光性化合物Ir−4とよりなる発光層74を、正孔輸送・注入層73上に形成した。この際、蒸着速度がホスト材料H4:燐光発光性化合物Ir−4=100:6となるように、加熱ボートの通電を調節した。また厚さ30nmとした。
次に、正孔阻止材料として下記構造式に示すBAlqが入った加熱ボートに通電して加熱し、BAlqよりなる正孔阻止層75を、発光層74上に形成した。この際、蒸着速度0.1nm/秒〜0.2nm/秒、厚さ10nmとした。
その後、電子輸送材料として先に構造式を示した化合物10の入った加熱ボートと、フッ化カリウムの入った加熱ボートとを、それぞれ独立に通電し、化合物10とフッ化カリウムとよりなる電子注入層と電子輸送層とを兼ねた電子輸送・注入層76を、正孔阻止層75上に形成した。この際、蒸着速度が化合物10:フッ化カリウム=75:25になるように、加熱ボートの通電を調節した。また厚さ30nmとした。
以上の後には、発光機能層が形成された透明基板71を、真空蒸着装置の第2真空槽内に移送し、第2真空槽内を4×10−4Paまで減圧した後、第2真空槽内に取り付けられたアルミニウムの入った加熱ボートを通電して加熱した。これにより、蒸着速度0.3nm/秒で厚さ100nmのアルミニウムからなる対向電極77を形成した。この対向電極77は、カソードとして用いられる。以上により透明基板71上に、ボトムエミッション型の有機電界発光素子70を形成した。
その後、有機電界発光素子70を、厚さ300μmのガラス基板からなる封止材で覆い、有機電界発光素子70を囲む状態で、透明封止材と透明基板71との間に接着剤(シール材)を充填した。接着剤としては、エポキシ系光硬化型接着剤(東亞合成社製ラックストラックLC0629B)を用いた。透明封止材と透明基板71との間に充填した接着剤に対して、ガラス基板(透明封止材)側からUV光を照射し、接着剤を硬化させて有機電界発光素子70を封止した。
試料201〜238で作製した有機電界発光素子70について、駆動電圧および色度差を測定した。この結果を下記表2に合わせて示す。
表2に示す結果から、AgAl層を有していない試料201〜206は、導電層を15nmと厚く形成した試料203と試料206を除き、発光が得られないことが確認された。これらは、使用した透明電極の抵抗値が高く電極として機能しなかったためである。
また、試料203及び試料206の有機電界発光素子は、導電層が厚さ15nmと厚く電極として機能するため、5V以下の低い駆動電圧により発光が得られることが確認された。しかしながら、試料203及び試料206の有機電界発光素子は、導電層が厚く形成されているため、視野角による色度差が0.15と大きいことが確認された。
さらに、試料207は、同じAl含有率の試料208、試料214、及び、試料220に比べて色度差が0.07と大きい。これは、試料207のAgAl層と導電層との合計厚さが15nmであり、他の試料よりも大きいためである。
Claims (7)
- アルミニウムを50atm%以下含むAgAl層と、
前記AgAl層に隣接して設けられた銀を主成分とする導電層とを備える
透明電極。 - 前記AgAl層と前記導電層との合計の厚さが15nm以下である請求項1に記載の透明電極。
- 前記AgAl層の厚さが5nm以下である請求項2に記載の透明電極。
- 前記導電層との間に前記AgAl層を狭持して設けられた高屈折率層を備える請求項1に記載の透明電極。
- 前記高屈折率層が、二酸化チタン又は酸化ニオブから構成されている請求項4に記載の透明電極。
- 請求項1に記載の透明電極を備える
電子デバイス。 - 有機材料から構成される発光層を備える請求項6記載の電子デバイス。
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