JPWO2014002470A1 - 燃料処理装置 - Google Patents

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Abstract

外部環境からの温度の影響が小さい燃料処理装置を提供する。具体的には、燃焼部；原料ガスから、硫黄成分を取り除く脱硫部；脱硫された原料ガスと改質水を加熱して、混合ガスを得る蒸発流路；混合ガスから、水素を主成分とする水素含有ガスを生成する改質部；水素含有ガスの一酸化炭素の濃度を低下させる高温変成部；一酸化濃度を低減した水素含有ガス中の一酸化炭素濃度をさらに低下させる発熱系触媒を備える低温変成部を有する燃料処理装置を提供する。蒸発流路は、脱硫部と前記改質部とを連通させ、かつ脱硫部の上方を通過するように配置されており、高温変成部は、改質部と低温変成部とを連通させ、脱硫部の上方に、蒸発流路に沿って設けられる。

Description

本発明は、燃料電池システムに供給する水素を生成する燃料処理装置に関する。
家庭用コージェネレーションシステムなどの燃料電池システムは、水素含有ガスを生成する燃料処理装置と、燃料処理装置で生成された水素含有ガスを利用して発電する燃料電池とを有する。
図７に示すように、従来の燃料電池システム用の燃料処理装置１００は、バーナ２３を備える燃焼部１０２と、燃焼部１０２の周囲を囲むように配置された、都市ガスやＬＰＧ等の炭化水素系燃料などの原料ガスから硫黄成分を取り除く脱硫部１０５と、原料ガスおよび水蒸気を混合する蒸発流路１０８と、混合ガスを６００℃程度の高温で水蒸気改質反応させ、水素を主成分とする水素含有ガスを生成する改質部１０３と、燃料電池の触媒に対して被毒作用のある一酸化炭素をＣＯ変成反応で一酸化炭素濃度を０．５％程度まで低下させる変成部１０６と、選択酸化反応でさらに一酸化炭素濃度を１０ｐｐｍ以下程度まで低下させる選択酸化部１１０とを有する（例えば特許文献１参照）。
脱硫部１０５には、水添脱硫触媒が配置されている。水添脱硫触媒の活性温度との関係より、脱硫部１０５は２５０℃〜３００℃の高温に設定維持されることが好ましい。しかしながら、図７に示すように、脱硫部１０５は燃料処理装置１００の外側に配置されているため、外部環境の影響を受けやすく温度を最適温度に設定維持することが困難であった。最適温度以下で脱硫部１０５を作動し続けると、水添脱硫触媒の活性が弱まり、水添脱硫触媒の耐用年数が短くなる。燃料処理装置の耐用年数が一般に１０年とされていることを考慮すると、外部環境からの温度の影響をより小さくする方法が求められていた。
外部環境からの温度の影響をより小さくする手段としては、燃料処理装置１００（脱硫部１０５）の外周に断熱部を配置することが考えられた。しかし、燃料処理装置１００の外周に更なる断熱材を配置することは燃料電池システム全体が嵩張るという問題があった。また脱硫部１０５への水添脱硫触媒の添加量を多くするという手段も考えられた。しかし、水添脱硫触媒の添加量が多くなり、装置の大型化に加え、燃料処理装置がコスト高となるという問題があった。
また図７に示すように、従来は高温に達する改質部１０３の周囲に、何も部材が配置されない領域Ａが生じることがあった。改質部１０３が露出していると熱が装置外に放出される。熱の放出を抑制するため、装置の外周に断熱材を厚く配置する必要があった。断熱材を配置するほど、装置が嵩高くなるため、装置の小型化が求められていた。また図７に示すように、従来の変成部１０６は一箇所に配置されていた。変成部１０６は、蒸発流路１０８に接する内径側で冷却され、ガスの上流側で主に発熱反応が生じていた。そのため、変成触媒内で温度ムラが生じ、変成触媒の反応効率が低下するという問題があった。そのため触媒の反応効率が高い燃料処理装置が求められていた。
さらに、燃料処理装置の各部材（脱硫部、蒸発部、改質部、変成部など）の配置関係について、種々の提案がなされている。
特許文献２には、改質部を取り囲むように蒸発部を設けた改質装置が開示されている。しかし特許文献２に開示された発明では、改質部からの放熱量を抑えることができても、脱硫部に対する外部環境からの温度影響を軽減することは示唆されていなかった。
特許文献３には、複数の反応器を並列に密着して並べた状態で、外装容器の内部に収容された燃料処理装置が開示されている。しかし特許文献３に開示された発明では、外装容器の内部に充填された粒状断熱材により、外部環境からの温度影響を軽減する構成をとるため、装置の小型化を図ることは困難であった。また脱硫部に対する外部環境からの温度影響を軽減することは示唆されていなかった。そのため、外部環境からの温度の影響が小さい燃料処理装置が求められていた。
また、特許文献４〜９には、燃焼部を中心に、蒸発部、改質部、変成部などを同心円状に配置した燃料処理装置が開示されており；特許文献１０〜１１には、蒸発部、改質部、変成部などを上下に配置した燃料処理装置が開示されている。
特許文献１２には、改質部の周囲に脱硫部を配置することで、脱硫部の温度を適切に調整するとしている。
国際公開第２００９−１５０７９２号 特開２００５−１０４７７６号公報 特開２００９−８８３４６号公報 特開２００４−２８８４３４号公報 特開２００２−３５６３０９号公報 特開２０００−１７８００３号公報 米国特許第７０１４８２２号 国際公開第２００２／０９８７９０号 米国特許公開公報第２００４／０１４４０２９号 特開２００９−８７５８６号公報 米国特許公開公報第２００９／００８７７０５号 米国特許第７３３２００３号公報
本発明は、外部環境からの温度の影響が小さい燃料処理装置を提供することを目的とする。また本発明は、触媒の反応効率が高い燃料処理装置を提供することを目的とする。
本発明の第１の態様は、熱源を備える燃焼部と、原料ガスから、硫黄成分を取り除く脱硫部と、脱硫された前記原料ガスと改質水を加熱して、混合ガスを得る蒸発流路と、前記混合ガスから、水素を主成分とする水素含有ガスを生成する改質部と、前記水素含有ガスの一酸化炭素の濃度を低下させる高温変成部と、前記一酸化濃度を低減した水素含有ガス中の一酸化炭素濃度をさらに低下させる発熱系触媒を備える低温変成部とを有する燃料処理装置に関する。そして、前記蒸発流路は、前記脱硫部と前記改質部とを連通させ、かつ前記脱硫部の上方を通過するように配置されており；前記高温変成部は、前記改質部と前記低温変成部とを連通させ、前記脱硫部の上方に、前記蒸発流路に沿って設けられる。
本発明によれば、触媒の反応効率が高い燃料処理装置が提供される。また、また本発明によれば、外部環境からの温度の影響が小さい燃料処理装置が提供される。
図１は実施形態に係る燃料処理装置の断面図である。 図２は実施形態に係る燃料処理装置の一部として、第一円筒と第二円筒との関係を示す断面図である。 図３は実施形態に係る燃料処理装置の一部（螺旋状の波打傾斜部）の斜視図である。 図４は実施形態に係る燃料処理装置の一部（第三円筒）の斜視図である。 図５は実施形態に係る燃料処理装置の一部（蒸発流路）の拡大断面図である。 図６は実施形態の変形例に係る燃料処理装置の断面図である。 図７は従来の燃料処理装置の断面図である。
以下に、本発明を実施形態とともに説明するが、本発明は以下の実施形態によって限定されない。図中、同一の機能又は類似の機能を有するものについては、同一又は類似の符号を付して説明を省略する。但し、図面は模式的なものである。したがって、具体的な寸法等は以下の説明を照らし合わせて判断するべきものである。また、図面相互間においても互いの寸法の関係や比率が異なる部分が含まれている。
１．燃料処理装置について
本発明の燃料処理装置は、炭化水素ガス（メタンガス）などの原料ガスから水素ガスを生成するための機能部を有する。つまり、本発明の燃料処理装置は、燃焼部と、脱硫部と、蒸発流路と、改質部と、変成部とを有する。変成部は、高温変成部と、低温変成部とを有することが好ましい。さらに、本発明の燃料処理装置は、選択酸化部、アンモニア分解部などを有していてもよい。各機能部の機能については後述する。
図１は、実施形態に係る燃料処理装置１の概略断面図である。燃料処理装置１は、熱源としてのバーナ２３を備える燃焼部２と；原料ガスから、硫黄成分を取り除く脱硫部５と；脱硫された前記原料ガスと改質水を加熱して、原料ガスと水蒸気との混合ガスを得る蒸発流路８と；前記混合ガスから、水素を主成分とする水素含有ガスを生成する改質部３と；前記水素含有ガスの一酸化炭素の濃度を低下させる高温変成部６ａと；前記一酸化濃度を低減した水素含有ガス中の不純物（例えば、一酸化炭素）濃度をさらに低下させる低温変成部６ｂとを有する。
さらに燃料処理装置１は、変成部で変成処理されたガスから、アンモニアガスを除去するアンモニア分解部９や、変成部で変成処理されたガスから、さらに一酸化炭素を除去する選択酸化部１０を有していてもよい。
燃料処理装置１において、改質部３は、燃焼部２を取り囲むように配置されている。脱硫部５は、改質部３を取り囲むように配置されている。蒸発流路８は、改質部３の上端から外側に向かって斜めに傾斜して配置され、かつ脱硫部５の上方を通過するように配置されている。高温変成部６ａは、脱硫部５の上方に配置され、かつ蒸発流路８に沿って設けられている。低温変成部６ｂは、脱硫部５を取り囲むように配置されている。
アンモニア分解部９は、低温変成部６ｂの下側（ガスの流れ方向の下流側）に配置されている。また、選択酸化部１０は、蒸発流路８に沿って設けられているが、低温変成部６ｂよりも外周に配置されている。
各機能部は、互いに連通している。まず、脱硫部５と蒸発流路８とは、図示されない配管で連通されている。脱硫部５と改質部３とは、蒸発流路８で連通されている。改質部３と低温変成部６ｂとは、高温変成部６ａで連通されている。さらに、低温変成部６ｂと選択酸化部１０とは、アンモニア分解部９で連通されている。
また、燃料処理装置１は、燃焼部円筒２２と、第一円筒２１、第二円筒３２と、第三円筒３１と、第四円筒４１と、第五円筒５１と、第六円筒６１と、第七円筒６２と、第八円筒９１と、底部５３（符号は不図示）とを有する。
これらの部材は、燃焼部２を取り囲むように配置される。そのため、これらの部材によって燃焼部２を中心とする同心円状の空間が構成される。それらの空間に、前述の機能部（燃焼部２、脱硫部５、蒸発流路８、改質部３、変成部（高温変成部６ａ、低温変成部６ｂ）、アンモニア分解部９、選択酸化部１０）が配置される。
燃料処理装置１を構成する、燃焼部円筒２２、第一円筒〜第八円筒２１，３２，３１，４１，５１，６１，６２，９１と、底部５３の材質は、金属であることが好ましい。金属は、金型成形が可能であり、各部材が曝される温度に耐えうるものであれば特に制限なく種々の材料を用いることができる。具体的には、例えばステンレス板を用いることができる。
燃料処理装置１は、燃焼部２に、各円筒を同心円状にはめ込むことで製造されうる。蒸発流路８を、改質部３の上端から外側に向かい斜めに傾斜して、脱硫部５、低温変成部６ｂの上方を通過するように配置することで、蒸発流路８と各部とが干渉しないようにすることができる。また、燃料処理装置と外部の装置との接続用配管が、燃料処理装置の底部や側面に配置されているため、装置の組み立て時に各部が干渉し合うことがない。従って、燃料処理装置１は、簡便に製造することができる。
２．燃料処理のフローについて
本発明の燃料処理装置は、炭化水素ガス（メタンガス）などの原料ガスから水素ガスを生成する。その処理フローには、原料ガスの脱硫処理と、改質処理と、変成処理とが、この順で含まれる。変成処理、高温変成と低温変成との２段階に分けて行われることが好ましい。さらにアンモニア分解処理と、選択酸化処理とが含まれていてもよい。
図１に示す燃焼処理装置１における処理フローを説明する。
（脱硫）
燃料処理装置１における、底部５３の窪部５３ｂに設けられた原料ガス供給口から、炭化水素（メタンなど）系燃料を含む原料ガスを供給する。原料ガスは、ＬＰガスや都市ガスなどであってもよい。供給された原料ガスは、脱硫流路５５を通って脱硫部５に搬送され、脱硫部５に充填された水添脱硫触媒と反応する。その結果、原料ガスに含有された硫黄成分を取り除かれる。
（改質）
次に、脱硫された原料ガスを、配管（図示せず）を介して、蒸発流路８に供給する。図示されない配管は、底部本体５３ａに配置された脱硫済原料ガス排出口と、蒸発流路８の一端とを連通させる。一方で、蒸発流路８に供給された改質水が加熱されて、蒸発する。脱硫された原料ガスと蒸発した改質水とは、蒸発流路８を通過しながら混合されて、混合ガスとなる。
得られた混合ガスは、改質触媒が充填された改質部３に搬送される。改質部３において、混合ガスから水素含有ガスが生成される。
（変成：高温変成）
改質部３で生成された水素含有ガスは、改質部３の下端から、流路３５を通って高温変成部６ａ（図５参照）に搬送される。図５に示すように、高温変成部６ａは蒸発流路８に沿って設けられている。搬送された水素含有ガスは、高温変成部６ａに充填された高温変成触媒と反応して、高温変成ガスとなる。
（変成：低温変成）
高温変成ガスは、高温変成部６ａの下端を通過して低温変成部６ｂに搬送される。高温変成ガスは、低温変成部６ｂで再度変成され、その一酸化炭素濃度をさらに低減される。
（アンモニア分解）
低温変成ガスは、低温変成部６ｂを通過して、アンモニア分解部９に搬送される。低温変成ガスは、アンモニア分解部９において、それに含まれるアンモニアガスを除去される。
燃焼処理フローにアンモニア分解処理が含まれない場合には、アンモニア分解部９を配置する領域にまで、低温変成部６ｂを連続して配置することが好ましい。熱が装置の外部に放出することを防止するためである。
（選択酸化）
アンモニアを除去されたガスは、アンモニア分解部９を通過して、流路９５を通って選択酸化部１０に搬送される。アンモニアを除去されたガスは、選択酸化部１０において、それに残存する一酸化炭素ガスを取り除かれて、水素ガスが得られる。
選択酸化部１０は、蒸発流路８に沿って隣接して設けられている。そのため、選択酸化部１０は冷却されやすい環境にある。選択酸化反応は発熱反応であるので、選択酸化反応により生じた熱が蒸発流路８に効率よく吸収されて、選択酸化反応が促進され、かつ反応温度が適温に制御される。
以上のようにして、水素ガスが得られる。得られた水素ガスを、配管（図示せず）を介して、燃料電池スタックに供給することができる。このようにして、燃料処理装置と燃料電池スタックとを含む燃料電池システムが構成される。
３．燃料処理装置の各機能部の機能と配置態様について
以下に、燃料処理装置１の各機能部の機能と配置態様を詳細に説明する。
（燃焼部）
燃焼部２は、燃料処理装置１の熱源としてバーナ２３を作動させることにより、燃料処理装置１全体に熱を供給する。
燃焼部２は、燃焼部円筒２２（符番は不図示）と、燃焼部円筒２２の外周に配置された第一円筒２１（図２参照）と、燃焼部円筒２２の上部に配置された、バーナ２３を備える蓋部２４とから形成されている。
燃焼部円筒２２は、燃焼部円筒本体２２ａと、燃焼部円筒本体２２ａの上部開口部から末広がりに径が広がるロート状の傾斜部２２ｂとを備える。第一円筒２１は、燃焼部円筒本体２２ａの外周に配置された有底の第一円筒本体２１ａと、第一円筒本体２１ａの開口部から燃料処理装置１の最外周まで末広がりに径が広がるロート状（すり鉢状）の第一傾斜部２１ｂとを備える。有底の第一円筒本体２１ａの内部に、燃焼部２が配置される。
第一円筒２１と燃焼部円筒２２の上端は、例えば真空ロウ付けで接合されている。
第一円筒２１と燃焼部円筒２２との間の空間は、燃焼排ガス経路２５を構成する。
（脱硫部）
脱硫部５は、燃料処理装置１に供給される都市ガスなどの炭化水素ガス（原料ガス）から硫黄成分を取り除く。脱硫部５には、（水添）脱硫触媒が充填されている。脱硫触媒に特に制限なく、種々の脱硫触媒を用いることができるが、銅系の触媒を用いることができる。
脱硫部５は、有底の第四円筒４１と第五円筒５１との間に配置される。有底の第四円筒４１は、第三円筒本体３１ａの外周に配置されている。第四円筒４１と第三円筒本体３１ａとの間には断熱材４を備える。第五円筒５１は、第四円筒４１の外周に配置される。
脱硫部５の上端および下端を構成する壁は、ガスが通り抜けられるように主面に貫通孔が設けられたステンレス板などで構成される。ステンレス板は、それぞれ溶接などにより接合されている。
底部５３（符号は不図示）は、平板円盤状の底部本体５３ａと、有底の円筒５３ｂとを備える。有底の円筒５３ｂは、底部本体５３ａの中心部に窪部として配置され、第四円筒４１の底部の外周を囲んでいる。第四円筒４１と円筒５３ｂとの間には、脱硫部５に連通する脱硫流路５５が構成されている。
（蒸発流路、改質部）
蒸発流路８は、脱硫部５で脱硫された原料ガスと、改質水を蒸発して得られる水蒸気とを混合させ、混合ガスを生成する。改質部３は、蒸発流路８と連通し、蒸発流路８で生成された混合ガスから、水素を主成分とする水素含有ガスを生成する。
改質部３では、原料ガスがメタンを主成分とする天然ガスである場合に、燃焼部２による加熱下（例えば６００℃程度）で、メタンと水蒸気とが下記の反応式にて改質反応する。そして、水素と一酸化炭素と、二酸化炭素とを含むガスに改質処理される。
ＣＨ4＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ2 …[化１]
ＣＨ4＋２Ｈ2Ｏ→ＣＯ2＋４Ｈ2 …[化２]
改質部３には改質触媒が充填される。改質触媒は、種々の改質触媒を使用することができ、特に制限されない。改質部３には、改質部３をガスが通気可能になるように、改質触媒が充填されている。例えば、改質部３には、ルテニウム、ニッケル、白金などの改質触媒を保持したセラミック製の多孔質粒状体が充填されている。
改質触媒は、改質時に燃料電池の部品や触媒に影響をもたらすガスを発生しない観点より、白金触媒を用いることが好ましい。一方で、燃料処理装置１のコストを抑える観点からは、高価な白金触媒よりも、安価なニッケル（Ｎｉ）触媒を用いることが好ましい。
改質触媒として、白金触媒に代えてニッケル（Ｎｉ）触媒を使用することで、装置のコストは抑えられる。しかし、原料ガスを水素ガスに改質する際にアンモニアガスが発生することがあるため、水素ガス中にアンモニアガスが混在するという問題が懸念される。水素ガス中にアンモニアガスが混在すると、燃料電池の部材の劣化や、触媒活性の低下が招き易くなるからである。また例えば家庭用コージェネレーションシステムとして用いた場合に悪臭による不快感を与える可能性があるからである。ところが、実施形態に係る燃料処理装置１によれば、アンモニア分解部９を設けたことで、改質触媒としてニッケル触媒を用いた場合であっても、発生したアンモニアガスを分解することができる。そのため、アンモニアガスに起因する問題が解消され、しかも燃料処理装置１全体のコストを抑えることができる。
蒸発流路８は、第一円筒２１（図２参照）と、第一円筒２１の外周に配置された第二円筒３２とにより構成されている。図２には、第一円筒２１と、第二円筒３２とが示される。第二円筒３２は、第一円筒本体２１ａの外周に配置された第二円筒本体３２ａと、第二円筒本体３２ａの上部開口部から燃料処理装置１の最外周まで末広がりに径が広がる波打傾斜部３２ｂとを備える。
図３には、第二円筒３２が示される。波打傾斜部３２ｂには、図３に示すような、螺旋状の流路が設けられている。つまり、波打傾斜部３２ｂは、ロート状の斜面に螺旋状の流路を構成する。
図２に示されるように、第二円筒３２の上端３２ｅと第一円筒２１の上端２１ｃとは接合されている。また第一傾斜部２１ｂと波打傾斜部３２ｂの凸部とは、隙間なく接合されている。接合は、例えば真空ロウ付けで行えばよい。第一傾斜部２１ｂと波打傾斜部３２ｂの凸部とが接合されることで、第一円筒２１と第二円筒３２との隙間に形成される空間が、蒸発流路８を構成する。
第二円筒３２と第一円筒２１との間に構成される改質部３の上端面および下端面には、ガスが通り抜けられるように主面に貫通孔が設けられたステンレス板３２ｃおよび３２ｄが配置される。ステンレス板３２ｃおよび３２ｄは、それぞれ溶接などにより接合されている。
このようにして、第一円筒本体２１ａと第二円筒本体３２ａとの間の空間に、蒸発流路８と連通し、改質触媒を収納可能とする改質部３が配置される。
第二円筒３２の上端３２ｅと第一円筒２１の２１ｃとを接合し、改質部３の上端にステンレス板３２ｃを接合した構造体を反転させ、改質部３に触媒を充填する。その後、ステンレス板３２ｄを接合すれば、改質部３に触媒が充填された構造体を簡便に製造することができる。他の機能部への触媒の充填も、同様の手順で行うことが好ましい。
燃料処理装置１の蒸発流路８を、ロート状の斜面に形成した螺旋状の流路としたことで、蒸発流路８の長さを、従来の燃料処理装置の蒸発流路よりも長くすることができる。蒸発流路８を長くすると、改質水が蒸発しやすくなり、また原料ガスと改質水との混合が十分に行われ易くなる。
さらに、蒸発流路８に隣接して配置された高温変成部６ａと選択酸化部１０とは、蒸発流路８によって冷却されやすくなる。高温変成部６ａと選択酸化部１０とでは、発熱反応が生じる。これらの反応によって発生した熱が、蒸発流路８に効率よく吸収されると、触媒反応が効率よく進行する。また、反応温度が適温に制御される。
第一傾斜部２１ｂと波打傾斜部３２ｂの凸部とをロウ付したことで、蒸発流路８を流れる改質水が、ショートカットすることを防止でき、かつ蒸発流路８内の温度が急激に変化することを防止できる。
従来の燃料処理装置では、内筒および外筒との間に挿入した中筒（流路を構成するワイヤ部材など）を、外筒および内筒に密着させることで、蒸発流路を形成する必要があった。中筒を外筒および内筒に密着させるために、内筒を拡管したり外筒を縮管させたりする必要があった。一方で、実施形態によれば、そのような拡管や縮管を行うことなく、簡便に蒸発流路８を形成することができる。
第一傾斜部２１ｂまたは波打傾斜部３２ｂの傾斜角度θ（図１参照）は、約１５度〜約７５度、好ましくは３０度〜５０度である。
燃料処理装置１は、第一傾斜部２１ｂと波打傾斜部３２ｂとから構成され、傾斜している蒸発流路８を有することで、装置全体の縦横比（Ｙ／Ｘ，図１参照）を０．６〜０．９、好ましくは０．６５〜０．７５程度にすることができる。従来の燃料処理装置の縦横比は、１．６〜３．０程度であった。そのため、燃料処理装置１の使用時の設置安定性は高い。燃料処理装置１の縦横比は、一般に１程度が装置の取り扱いが容易になるとされている。よって、縦横比が１に近づくように、第一傾斜部２１ｂと波打傾斜部３２ｂの傾斜角度θを調整することが好ましい。なお、燃料処理装置１の縦横比（Ｙ／Ｘ）は、２３５／３３０＝０．７１である。
（高温変成部）
高温変成部６ａは、改質部３にて改質生成された水素含有ガスに含まれる一酸化炭素濃度を低減する。改質部３には、高温変成触媒が充填されている。高温変成触媒としては、銅系の触媒を用いることができる。
具体的には、高温変成部６ａにおいて、次式に示されるように水素含有ガス中の一酸化炭素と水蒸気とが反応して、二酸化炭素と水素が生成される。
ＣＯ＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ2＋Ｈ2 …[化３]
高温変成部６ａは、第二円筒３２と第二円筒３２の外周に配置された第三円筒３１とから構成された空間に配置されている。第三円筒３１は、第二円筒本体３２ａの外周に配置された有底の第三円筒本体３１ａと、第三円筒本体３１ａの開口部から末広がりに径が広がるロート状の第二傾斜部３１ｂとを備える（図４参照）。第二円筒本体３２ａと第三円筒本体３１ａとの間に改質部３と連通する流路３５が形成され、螺旋状の波打傾斜部３２ｂと第二傾斜部３１ｂとの間に高温変成流路が形成されている。
図４に示されるように、第二傾斜部３１ｂの一部に流路３１ｃが形成されている。図５に示されるように、流路３１ｃを通り抜けたガスが、流路３１ｄおよび高温変成部６ａを通り抜け、そして折り返し部３１ｅを経て、低温変成部６ｂへと向かうように構成されている。高温変成部６ａは、蒸発流路８の一部に沿って設けられている。
また、図６に示される燃料処理装置のように、高温変成部６ａおよび低温変成部６ｂは連続していてもよい。つまり、高温変成触媒と低温変成触媒との間に空隙を設けずに、連続して配置してもよい。このように連続させる場合には、図５に示すような第二傾斜部の一部である３１ｂ’を省略することができる。それにより、流路３１ｄや折り返し部３１ｅも省略され、簡略化された構成となる。
図６に示される燃焼処理装置は、流路３１ｃのガスが、図中下側から、第に傾斜部３１ｂに沿って高温変成部６ａに進入する。高温変成部６ａに進入したガスは、高温変成部６ａ通過して、高温変成部６ａに連続して配置された低温変成部６ｂに進入する。
（低温変成部、アンモニア分解部）
低温変成部６ｂは、発熱系触媒として低温変成触媒を備えている。アンモニア分解部９は、発熱系触媒としてアンモニア分解触媒を備えている。低温変成触媒、アンモニア分解触媒としては銅系の触媒を用いることができる。
低温変成部６ｂは、第六円筒６１と第七円筒６２との間に構成されている。第六円筒６１は、第五円筒５１の外周に配置されており、その上端が第二傾斜部３１ｂと接している。第七円筒６２は、第六円筒６１の外周に配置されており、上端が第二傾斜部３１ｂと接している。
低温変成部６ｂの上端と下端に対応する部分には、ガスが通り抜けられるように主面に貫通孔が設けられたステンレス板が、溶接などにより接合されている。
アンモニア分解部９も、第六円筒６１と第七円筒６２との間に構成されている。また、アンモニア分解部９は、低温変成部６ｂよりも、ガスの流れ方向に関して下流側に配置されている。
（選択酸化部）
選択酸化部１０は、高温変成部６ａと低温変成部６ｂにおいて変成処理されたガスから、残留している一酸化炭素を除去する。選択酸化部１０には、例えば、ルテニウム系の触媒が充填されている。具体的には、選択酸化部１０において、ルテニウム等の触媒作用によって、１００℃〜２００℃程度の反応温度で変成処理されたガス中に残留する一酸化炭素が、添加された空気中の酸素によって酸化される。
選択酸化部１０は、第七円筒６２と、第七円筒６２の外周に配置された第八円筒９１との間に構成されており、蒸発流路８に沿って設けられている。また、選択酸化部１０は、低温変成部６ｂよりも外周に配置されている。
選択酸化部１０は、第七円筒６２と第八円筒９１との間に構成された流路９５を介して、アンモニア分解部９と連通している。
４．燃料処理装置１の特性について
燃料処理装置１によれば、高温変成部６ａを脱硫部５の近傍に配置することで、脱硫性能を高めることができる。脱硫部５は高温変成部６ａと同等の温度帯（２５０℃〜３００℃）で効率的に機能するが、脱硫部５そのものは発熱しない。そこで、発熱反応を起こす高温変成部６ａの近傍に配置することで、脱硫部５を高温状態に保つことができる。また、高温変成部６ａの上方に蒸発流路８を配置することで、高温変成部６ａからの発熱を蒸発流路８に吸収させ、高温変成部６ａの温度を適切に保ち、高温変成部６ａの反応を促進させることができる。
燃料処理装置１によれば、発熱系触媒を備える低温変成部６ｂやアンモニア分解部９が、脱硫部５よりも外周に配置されている。そのため、燃料処理装置１の外周に配置される断熱材量を軽減しても、脱硫部５に収容された水添脱硫触媒が外部環境の影響を受けづらくなる。
また燃料処理装置１によれば、脱硫触媒の反応効率が向上することで、従来よりも触媒添加量を軽減し、装置を小型軽量化することができる。さらに実施形態に係る燃料処理装置１によれば、反応触媒の活性効率を一定に維持することができるので、装置の信頼性の向上を図ることができる。
燃料処理装置１によれば、装置を作動させた際に、燃焼部２を中心にして燃焼部２から外周に向かって、６００℃から１５０℃の温度領域が構成される。改質部３が約６００℃の温度領域に、脱硫部５が約２５０℃〜３００℃の温度領域に、高温変成部６ａが約３００℃の温度領域に、低温変成部６ｂとアンモニア分解部９とが２００℃の温度領域に、選択酸化部１０が１５０℃の温度領域に配置されている。そのため、各部の触媒にとって好ましい温度領域に、各部が配置されているので、触媒の反応効率が向上する。
改質部が外部環境に露出されていると、改質部の熱が装置外に放出される。従来の燃料処理装置では、熱の放出を防止するために、装置の外周に厚い断熱材を配置する必要があった。一方で、燃料処理装置１によれば、装置の外周側に配置したアンモニア分解部９や選択酸化部１０が断熱効果を果たす。アンモニア分解部９や選択酸化部１０では、低い温度で発熱反応が生じるからである。すなわち、燃料処理装置１によれば、放熱を防止でき、かつ装置の外周に配置される断熱材の厚みを従来よりも薄くすることができるので、装置が小型化できる。
従来の燃料処理装置では、変成部内で温度ムラが生じて、変成触媒の反応効率が低下していた。しかし、燃料処理装置１によれば、従来の変成部に添加されていたと同等の量の変成触媒を高温変成部６ａと低温変成部６ｂの２つに分けて配置することで、変成触媒内での温度ムラを効果的に防止することができる。特に、蒸発流路８に沿って配置された高温変成部６ａに高温変成触媒を配置し、低温変成部６ｂに低温変成触媒を配置することで、温度ムラを効果的に防止することができる。触媒反応により生じた熱が蒸発流路８に効率よく吸収されることで、より効率よく触媒反応を進行させることができるからである。触媒の反応効率が向上することで、触媒添加量を削減することができる。
（その他の実施形態）
実施形態によって本発明を記載したが、この開示の一部をなす論述及び図面はこの発明を限定するものであると理解すべきではない。この開示から当業者には様々な代替実施の形態、実施例及び運用技術が明らかとなろう。
例えば、実施形態において説明した燃料処理装置１を一部に含む燃料電池システムを製造することができる。
燃料処理装置１によれば、燃焼部２の下方の底部５３から、原料ガスを供給することより、燃焼部２からの熱により、原料ガスが予熱される。この燃焼部２からの予熱効果をより効果的に得るために、底部５３の窪部５３ｂの中心部に原料ガス予熱部を形成してもよい。原料ガスを予熱しておくことで、脱硫部５での触媒との反応が効率よく進行するからである。また原料ガス予熱部を形成しておくことで、燃料処理装置１からの熱の放出を防止できるからである。
このように、本発明はここでは記載していない様々な実施の形態等を含むことは勿論である。したがって、本発明の技術的範囲は上記の説明から妥当な特許請求の範囲に係る発明特定事項によってのみ定められるものである。
本発明によれば、触媒の反応効率が高い燃料処理装置が提供される。また本発明によれば、外部環境からの温度の影響が小さい燃料処理装置が提供される。
１ 燃料処理装置
２ 燃焼部
３ 改質部
４ 断熱材
５ 脱硫部
６ａ 高温変成部
６ｂ 低温変成部
８ 蒸発流路
９ アンモニア分解部
１０ 選択酸化部
２１ 第１円筒
２１ａ 第１円筒本体
２１ｂ 第１傾斜部
２１ｃ 上端
２２ａ 燃焼部円筒本体
２２ｂ 傾斜部
２３ バーナ
２４ 蓋部
２５ 燃焼排ガス経路
３１ 第三円筒
３１ａ 第三円筒本体
３１ｂ 第２傾斜部
３１ｃ 流路
３２ 第二円筒
３２ａ 第二円筒本体
３２ｂ 波打傾斜部
３２ｃ ステンレス板
３２ｄ ステンレス板
３２ｅ 上端
４１ 第四円筒
５１ 第五円筒
５３ａ 底部本体
５３ｂ 窪部
５５ 脱硫流路
６１ 第六円筒
６２ 第七円筒
９１ 第八円筒
９５ 流路
１００ 燃料処理装置
１０２ 燃焼部
１０３ 改質部
１０５ 脱硫部
１０６ 変成部
１０８ 蒸発流路
１１０ 選択酸化部
本発明の第１の態様は、熱源を備える燃焼部と、原料ガスから、硫黄成分を取り除く脱硫部と、脱硫された前記原料ガスと改質水を加熱して、混合ガスを得る蒸発流路と、前記混合ガスから、水素を主成分とする水素含有ガスを生成する改質部と、前記水素含有ガスの一酸化炭素の濃度を低下させる高温変成部と、前記一酸化濃度を低減した水素含有ガス中の一酸化炭素濃度をさらに低下させる発熱系触媒を備える低温変成部とを有する燃料処理装置に関する。そして、前記蒸発流路は、前記脱硫部と前記改質部とを連通させ、かつ前記脱硫部の上方を通過するように配置されており；前記高温変成部は、前記改質部と前記低温変成部とを連通させ、前記脱硫部の上方に、前記蒸発流路に沿って設けられる。さらに、前記改質部、前記脱硫部、前記低温変成部は、前記燃焼部を取り囲むように構成され、前記燃焼部から外側に向かって、前記改質部、前記脱硫部、前記低温変成部の順に同心円状に配置されている。

Claims (7)

  1. 熱源を備える燃焼部と、
    原料ガスから、硫黄成分を取り除く脱硫部と、
    脱硫された前記原料ガスと改質水を加熱して、混合ガスを得る蒸発流路と、
    前記混合ガスから、水素を主成分とする水素含有ガスを生成する改質部と、
    前記水素含有ガスの一酸化炭素の濃度を低下させる高温変成部と、
    前記一酸化濃度を低減した水素含有ガス中の一酸化炭素濃度をさらに低下させる発熱系触媒を備える低温変成部と、
    を有し、
    前記蒸発流路は、前記脱硫部と前記改質部とを連通させ、かつ前記脱硫部の上方を通過するように配置されており、
    前記高温変成部は、前記改質部と前記低温変成部とを連通させ、前記脱硫部の上方に、前記蒸発流路に沿って設けられる、燃料処理装置。
  2. 前記改質部、前記脱硫部、前記低温変成部は、前記燃焼部を取り囲むように構成され、前記燃焼部から外側に向かって、前記改質部、前記脱硫部、前記低温変成部の順に同心円状に配置されている、請求項１に記載の燃料処理装置。
  3. 前記低温変成部よりも外周に、前記蒸発流路に沿って設けられた、前記低温変成部と連通する選択酸化部をさらに有する、請求項１に記載の燃料処理装置。
  4. 前記低温変成部の下流に、発熱系触媒としてアンモニア分解触媒を備えるアンモニア分解部を有し、
    前記アンモニア分解部は前記脱硫部の外周に配置された、請求項１に記載の燃料処理装置。
  5. 前記低温変成部および前記高温変成部は連続している、請求項１に記載の燃料処理装置。
  6. 前記燃料処理装置は、
    内部に前記燃焼部が配置される有底の第一円筒本体と、前記第一円筒本体の開口部から前記燃料処理装置の最外周まで末広がりに径が広がるロート状の第一傾斜部と、を備える第一円筒と、
    前記第一円筒本体の外周に配置された第二円筒本体と、前記第二円筒本体の上部開口部から前記燃料処理装置の最外周まで末広がりに径が広がるロート状の斜面に螺旋状の流路が形成された波打傾斜部と、を備える第二円筒と、を有し、
    前記第一傾斜部と前記波打傾斜部の凸部が接して得られる空間が前記蒸発流路を構成し、
    前記第一円筒本体と前記第二円筒本体との間の空間に、前記蒸発流路と連通し改質触媒を収納可能とする前記改質部が配置されている、
    請求項１に記載の燃料処理装置。
  7. 前記低温変成部は、前記発熱系触媒として低温変成触媒を備えている、請求項１に記載の燃料処理装置。
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