JPWO2013057987A1 - フィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物およびフィルムコンデンサ - Google Patents

Abstract

耐電圧性および耐熱性が高くかつ誘電損失の低い、フィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物を提供する。フィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物は、有機材料Ａと有機材料Ｂとを含む混合物であり、有機材料Ａは、互いを架橋する反応性基（たとえば、ＯＨ、ＮＣＯ）を持つ少なくとも２種類の有機材料成分Ａ１，Ａ２，…から構成され、有機材料Ｂは、有機材料Ａと反応し得る反応性の部位を持たず、温度１２５℃での誘電損失tanδが０．３％以下である。有機材料Ａおよび有機材料Ｂは、好ましくは、ともに芳香環Ｒを持つ。混合物のガラス転移点は、１３０℃以上であり、好ましくは、２８０℃以下である。この誘電体樹脂組成物によれば、耐熱性および絶縁破壊強度を高く、かつ誘電損失を小さくすることができる。

Description

この発明は、フィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物およびそれを用いて構成されるフィルムコンデンサに関するもので、特に、上記樹脂組成物から得られる誘電体樹脂フィルムの耐電圧性および耐熱性を向上させかつ誘電損失を低減するための改良に関するものである。

コンデンサの一種として、可撓性のある樹脂フィルムを誘電体として用いながら、樹脂フィルムを挟んで互いに対向する第１および第２の対向電極を配置した構造のフィルムコンデンサがある。フィルムコンデンサは、通常、上述の誘電体としての樹脂フィルムを巻回してなる略円柱状の形態をなしており、当該円柱の互いに対向する第１および第２の端面上には、それぞれ、第１および第２の外部端子電極が形成されている。そして、前述した第１の対向電極は第１の外部端子電極と電気的に接続され、第２の対向電極は第２の外部端子電極と電気的に接続されている。

上述のフィルムコンデンサのための誘電体樹脂フィルムとして、たとえば特開平１０‐１１９１２７号公報（特許文献１）には、二軸配向ポリプロピレンフィルムが提案され、また、この二軸配向ポリプロピレンフィルムを誘電体樹脂フィルムとして用いた、耐熱性、耐絶縁破壊特性に優れたフィルムコンデンサが提案されている。フィルムコンデンサの誘電体樹脂フィルムの材料として用いられるポリプロピレンは、熱可塑性樹脂であって、通常、その使用温度の上限が８５℃であるが、特許文献１に記載のものでは、１０５℃での絶縁破壊強度を５４０Ｖ／μｍにまで向上させており、より高温での使用を可能としている。

しかしながら、特許文献１に記載の誘電体樹脂フィルムは、上述のように、その保証温度が向上されているものの、あくまでも１０５℃までであって、耐熱性が未だ十分ではない。たとえば１２５℃での絶縁破壊強度は、特許文献１には開示されていない。そのため、より高温環境下で高耐電圧が必要な用途での使用が可能かどうかは不明である。

他方、国際公開第２０１０／１０１１７０号パンフレット（特許文献２）には、熱硬化性樹脂からなる誘電体樹脂フィルムを用いることが記載されている。熱硬化性樹脂からなる誘電体樹脂フィルムは、耐熱性が高く、そもそもの樹脂の絶縁破壊強度が高く、ガラス転移点が保証温度１２５℃以上の樹脂の場合には、高温での絶縁破壊強度が高いという特徴がある。

特に耐電圧性が優れる樹脂として、特許文献２に開示されたポリビニルアセトアセタール（ＰＶＡＡ）とトリレンジイソシアネート（ＴＤＩ）との混合液を硬化させた樹脂は、絶縁破壊強度が非常に高く、高耐電圧が必要な用途で使用可能である。

一方で、近年の電子機器の高周波化により、電子部品の高周波での特性が良好であることが要求されるようになってきている。コンデンサにおける主な問題は、高周波での誘電損失、すなわちtanδ（誘電正接）である。誘電損失tanδは、低い方が好ましく、零であることが理想である。この値が高いと、エネルギー損失やそれに伴う発熱が生じ、高周波回路の動作が不安定となる、寿命が短くなるなどの問題を招く。上述したＰＶＡＡ／ＴＤＩは、誘電損失tanδが、２５℃、１ｋＨｚにおいて０．７５％と高く、発熱が問題となる用途では使用が困難であるという問題がある。

以上のことからわかるように、高温での絶縁破壊強度が高く、かつ、tanδが０．５％以下の材料は、従来、実現されてなかった。

次に、特開２０１０−８７５０７号公報（特許文献３）には、２層の誘電体層を備え、第１の誘電体層をポリエチレンテレフタレートまたはポリプロピレンから構成し、第１の誘電体層のすぐ上に、第２の誘電体層として、熱可塑性樹脂と熱硬化性樹脂との混合物からなるコーティング層を設けた、フィルムコンデンサが提案されている。

しかし、特許文献３に記載の構造では、耐熱性や電気的特性については、２層の誘電体層のうち、より悪い性能を有する方の誘電体層に支配されることになる。よって、特許文献３に記載の技術は、耐熱性や電気的特性を向上させるためのものとしては十分ではない。

特開平１０−１１９１２７号公報 国際公開第２０１０／１０１１７０号パンフレット 特開２０１０−８７５０７号公報

そこで、この発明の目的は、上述したような問題を解決し得るもので、耐電圧性および耐熱性が高くかつ誘電損失の低い、フィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物を提供しようとすることである。

この発明の他の目的は、上述したフィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物を用いて構成されるフィルムコンデンサを提供しようとすることである。

この発明は、フィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物にまず向けられるものであって、上述した技術的課題を解決するため、次のような構成を備えることを特徴としている。

すなわち、この発明に係るフィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物は、第１の有機材料と第２の有機材料とを含む混合物であり、第１の有機材料は、互いを架橋する反応性基を持つ少なくとも２種類の有機材料成分から構成され、第２の有機材料は、第１の有機材料と反応し得る反応性の部位を持たず、温度１２５℃での誘電損失tanδが０．３％以下であり、混合物のガラス転移点は、１３０℃以上であることを特徴としている。この誘電体樹脂組成物によれば、耐熱性および絶縁破壊強度を高く、かつ誘電損失を小さくすることができる。

この発明に係るフィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物において、第１の有機材料および第２の有機材料は、ともに芳香環を持つことが好ましい。これにより、混合物のガラス転移温度が上がり、耐熱性がより高くなり、高温であっても絶縁破壊電圧を維持することが可能になる。

混合物のガラス転移点は、２８０℃以下であることが好ましい。これにより、当該誘電体樹脂組成物を用いて構成した巻回型のフィルムコンデンサのセルフヒーリング性を問題なく機能させることができる。

この発明に係るフィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物において、好ましくは、第１および第２の有機材料の合計１００重量部に対する第２の有機材料の配合比率が、２０重量部以上かつ８０重量部以下である。この好ましい実施態様によれば、誘電損失tanδを０．５％と低く、１２５℃での絶縁破壊強度を２５０Ｖ／μｍ以上と高くすることができる。

上述した第１の有機材料と第２の有機材料とは、共通の有機溶剤に溶解し得るものであることが好ましい。このことは、絶縁破壊強度の向上に寄与する。

第１の有機材料を構成する少なくとも２種類の有機材料成分および第２の有機材料のうちのいずれか少なくとも１種の重量平均分子量が１００００以上であることが好ましい。これによれば、フィルムに成形されたとき、フィルムにおいて良好な可撓性が引き出され、したがって、フィルムの歩留まり、加工性およびハンドリング性を向上させることができる。

上述の好ましい実施態様において、第１の有機材料は、ポリアセタールおよびポリイソシアネートであり、第２の有機材料は、ポリカーボネート、ポリフェニレンエーテル、ポリスルホンおよびポリアリレートから選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。

より好ましくは、ポリアセタールは、ポリビニルアセトアセタールであり、また、ポリイソシアネートは、トリレンジイソシアネートである。

この発明は、また、上述したフィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物を用いて構成されるフィルムコンデンサにも向けられる。この発明に係るフィルムコンデンサは、上述したフィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物を硬化させてなる誘電体樹脂フィルムと、誘電体樹脂フィルムを挟んで互いに対向する第１および第２の対向電極とを備えることを特徴としている。

この発明によれば、誘電損失tanδの低い熱可塑性樹脂としての第２の有機材料を配することによって、第１の有機材料と第２の有機材料との混合硬化物の誘電損失tanδを抑制するとともに、熱硬化性樹脂としての第１の有機材料を用いて架橋密度を高めることによって耐電圧性を向上させることができる。すなわち、tanδは低いが、耐電圧性および耐熱性が低い熱可塑性樹脂としての第２の有機材料と、耐電圧および耐熱性が高いが、誘電損失tanδが高い熱硬化性樹脂としての第１の有機材料と、を混合することによって、両者の弱点を補完できる混合物としてのフィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物を提供することができる。

上述のように、耐電圧性の高い誘電体フィルムが実現できると、薄層化が可能となり、容量密度の高いフィルムコンデンサを得ることができ、その結果、フィルムコンデンサの小型化を図ることができる。

また、誘電損失tanδを抑制できると、フィルムコンデンサの高周波での使用が可能となる。

この発明に係る誘電体樹脂組成物を用いて構成される一実施形態としてのフィルムコンデンサ１を示す縦断面図である。 この発明に係る誘電体樹脂組成物を構成する第１の有機材料Ａと第２の有機材料Ｂとの混合物についての好ましい実施形態を模式的に示す図である。 実験例１において作製した誘電体樹脂フィルムについての有機材料ＡおよびＢの合計に対する有機材料Ｂの配合比率と絶縁破壊強度との関係を示す図である。 実験例１において作製した誘電体樹脂フィルムについての有機材料ＡおよびＢの合計に対する有機材料Ｂの配合比率とtanδとの関係を示す図である。

図１を参照して、この発明に係る誘電体樹脂組成物を用いて構成されるフィルムコンデンサについて説明する。

図１に示したフィルムコンデンサ１は、巻回型のものであり、簡単に言えば、巻回状態の第１および第２の誘電体樹脂フィルム３および４と、第１または第２の誘電体樹脂フィルム３または４を挟んで互いに対向する第１および第２の対向電極５および６とを備えるとともに、第１および第２の対向電極５および６にそれぞれ電気的に接続される第１および第２の外部端子電極７および８を備えている。

より詳細には、第１の誘電体樹脂フィルム３上に第１の対向電極５が形成され、第２の誘電体樹脂フィルム４上に第２の対向電極６が形成される。このとき、第１の対向電極５は、第１の誘電体樹脂フィルム３の一方側縁にまで届くが、他方側縁にまで届かないように形成される。他方、第２の対向電極６は、第２の誘電体樹脂フィルム４の一方側縁にまで届かないように形成されるが、他方側縁にまで届くように形成される。対向電極５および６は、たとえばアルミニウム膜から構成される。

上述の第１および第２の誘電体樹脂フィルム３および４は、巻回するにあたって、積み重ねた状態とされる。このとき、図１からわかるように、第１の対向電極５における第１の誘電体樹脂フィルム３の側縁にまで届いている側の端部および第２の対向電極６における第２の誘電体樹脂フィルム４の側縁にまで届いている側の端部がともに露出するように、第１の誘電体樹脂フィルム３と第２の誘電体樹脂フィルム４とが互いに幅方向にずらされる。そして、上述のようにして、第１および第２の樹脂フィルム３および４が巻回されることによって、実質的に円柱状のコンデンサ本体９が得られる。

なお、図１に示したフィルムコンデンサ１では、第２の誘電体樹脂フィルム４が第１の誘電体樹脂フィルム３の外側になるように、かつ第１および第２の誘電体樹脂フィルム３および４の各々について、第１および第２の対向電極５および６の各々が内方に向くように巻回されている。

第１および第２の外部端子電極７および８は、上述のようにして得られた実質的に円柱状のコンデンサ本体９の各端面上にたとえば亜鉛を溶射することによって形成される。第１の外部端子電極７は、第１の対向電極５の露出端部と接触し、それによって第１の対向電極５と電気的に接続される。他方、第２の外部端子電極８は、第２の対向電極６の露出端部と接触し、それによって第２の対向電極６と電気的に接続される。

図１では図示されないが、フィルムコンデンサは、円柱状の巻回軸を備えていてもよい。すなわち、巻回軸は、巻回状態の第１および第２の誘電体樹脂フィルムの中心軸線上に配置されるもので、第１および第２の誘電体樹脂フィルムを巻回する際の巻軸となるものである。なお、図示したフィルムコンデンサ１のように、巻回軸を備えない場合には、第１および第２の誘電体樹脂フィルム３および４の巻回体は、楕円または長円のような断面形状となるように押しつぶされ、よりコンパクトな形状とされることがある。

このようなフィルムコンデンサ１に備える誘電体樹脂フィルム３および４が、この発明に係る誘電体樹脂組成物を硬化させて得られたフィルムから構成される。

フィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物は、図２に模式的に示すように、第１の有機材料Ａと第２の有機材料Ｂとを含む混合物である。第１の有機材料Ａは、互いを架橋する反応性基（たとえば、ＯＨ、ＮＣＯ）を持つ少なくとも２種類の有機材料成分Ａ１，Ａ２，…から構成される。第２の有機材料Ｂは、第１の有機材料Ａと反応し得る反応性の部位を持たず、温度１２５℃での誘電損失tanδが０．３％以下である。第１の有機材料Ａおよび第２の有機材料Ｂは、好ましくは、ともに芳香環Ｒを持つ。また、これら混合物のガラス転移点は、１３０℃以上であり、好ましくは、２８０℃以下である。

上記の誘電体樹脂組成物によれば、誘電損失tanδの低い熱可塑性樹脂としての第２の有機材料Ｂを配することによって、第１の有機材料Ａと第２の有機材料Ｂとの混合硬化物の誘電損失tanδを抑制するとともに、熱硬化性樹脂としての第１の有機材料Ａを用いて架橋密度を高めることによって耐電圧性を向上させることができる。すなわち、誘電損失tanδは低いが、耐電圧性および耐熱性が低い熱可塑性樹脂としての第２の有機材料Ｂと、耐電圧および耐熱性が高いが、誘電損失tanδが高い熱硬化性樹脂としての第１の有機材料Ａと、を混合することによって、両者の弱点を補完できる混合物としての誘電体樹脂組成物を提供することができる。

後述する実験例からわかるように、より具体的には、１２５℃での絶縁破壊強度が２２５Ｖ／μｍ以上、かつ１２５℃／１ｋＨｚでの誘電損失tanδが０．５％以下の条件をともに満たすことができる。

このように、図１に示したフィルムコンデンサ１に備える誘電体樹脂フィルム３および４において、１２５℃で２２５Ｖ／μｍ以上と高い絶縁破壊強度が実現されると、誘電体樹脂フィルム３および４の薄層化が可能となり、フィルムコンデンサ１の容量密度を高くすることができ、その結果、フィルムコンデンサ１の小型化を図ることができる。

また、上述のように、誘電体樹脂フィルム３および４において、１２５℃／１ｋＨｚでの誘電損失tanδを０．５％以下にすることができると、フィルムコンデンサ１を高周波で問題なく使用することができる。

また、第１の有機材料Ａと第２の有機材料Ｂとの混合物のガラス転移点の上限値が２８０℃であると、図１に示すような巻回型のフィルムコンデンサ１において、セルフヒーリング性を問題なく機能させることができる。

好ましくは、第１および第２の有機材料ＡおよびＢの合計１００重量部に対する第２の有機材料Ｂの配合比率が、２０重量部以上８０重量部以下である。これによれば、誘電損失tanδを０．５％と低く、１２５℃での絶縁破壊強度を２５０Ｖ／μｍ以上と高くすることができる。

上述した第１の有機材料Ａと第２の有機材料Ｂとは、共通の有機溶剤に溶解し得るものであることが好ましい。このことは、絶縁破壊強度の向上に寄与する。

第１の有機材料Ａを構成する少なくとも２種類の有機材料成分Ａ１，Ａ２，…および第２の有機材料Ｂのうちのいずれか少なくとも１種の重量平均分子量は１００００以上であることが好ましい。これによれば、フィルムに成形されたとき、フィルムにおいて良好な可撓性が引き出され、したがって、フィルムの歩留まり、加工性およびハンドリング性を向上させることができる。

上述の場合において、第１の有機材料は、ポリアセタールおよびポリイソシアネートであり、第２の有機材料は、ポリカーボネート、ポリフェニレンエーテル、ポリスルホンおよびポリアリレートから選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。

より好ましくは、ポリアセタールは、ポリビニルアセトアセタールであり、また、ポリイソシアネートは、トリレンジイソシアネートである。

これら例示された第１の有機材料と第２の有機材料とは、共通の有機溶剤に溶解し得るものでもある。

次に、この発明による効果を確認するため、およびこの発明の好ましい範囲を求めるために実施した実験例について説明する。

［実験例１］
実験例１では、有機材料Ａおよび有機材料Ｂとして、それぞれ、表１の「有機材料Ａ」および「有機材料Ｂ」の各欄に示したものを用いて誘電体樹脂フィルムを作製した。表１の「有機材料Ａ」および「有機材料Ｂ」の各欄において、ＰＶＡＡはポリビニルアセトアセタール、ＴＤＩはトリレンジイソシアネート、ＰＣはポリカーボネート、ＰＰはポリプロピレンをそれぞれ示す。

なお、実験例１では、
・ポリビニルアセトアセタールは、分子量が約１０００００のもの、
・トリレンジイソシアネートは、分子量が約１０００のもの、
・高分子エポキシは、分子量が約５００００のもの、
・ポリカーボネートは、分子量が約４００００のもの、
・ポリプロピレンは、分子量が約１０００００のもの、
・ポリフェニレンエーテルは、分子量が約２００００のもの、
・ポリアリレートは、分子量が約３００００のもの、
・ポリスルホンは、分子量が約５００００のもの、および
・ポリスチレンは、分子量が約５００００のもの
をそれぞれ用いた。

また、用いた有機材料Ｂについての、測定周波数：１ｋＨｚ、測定電圧：１Ｖ、測定温度：１２５℃の条件下で求めた誘電損失tanδは、
・ポリカーボネートで、０．１５％、
・ポリプロピレンで、０．０１％、
・ポリフェニレンエーテルで、０．１５％、
・ポリアリレートで、０．２５％、
・ポリスルホンで、０．３０％、および
・ポリスチレンで、０．２０％
であり、すべて０．３％以下の条件を満たすものであった。

有機材料Ａとして「ＰＶＡＡ／ＴＤＩ」を用い、有機材料Ｂとして「ＰＣ」を用いた試料２〜８について、誘電体樹脂フィルムの製造方法を詳細に説明すると、以下のとおりである。

ポリビニルアセトアセタール粉末を、固形分濃度が７重量％となるようにテトラヒドロフラン溶剤に溶解させた樹脂溶液と、トリレンジイソシアネートおよびポリカーボネート粉末を、固形分濃度が７重量％となるようにテトラヒドロフラン溶剤に溶解させた樹脂溶液とを作製して、有機材料ＡとしてのＰＶＡＡ／ＴＤＩの固形分濃度を５０／５０重量部に固定しながら、有機材料Ａと有機材料Ｂとを表１の「配合比」の欄に示す配合比となるように混合して、混合樹脂溶液を作製した。

次に、ポリエチレンテレフタレート基材上において、コーターを用いて上記混合樹脂溶液をフィルム状に成形し、得られたフィルム状成形体を１８０℃、１時間の条件で熱処理し、試料となる誘電体樹脂フィルムを得た。

試料２〜８以外の試料について試料２〜８の場合と比較して説明すると、試料１では、試料２〜８の場合と同じ有機材料ＡであるＰＶＡＡ／ＴＤＩを用いながら、有機材料Ａのみで誘電体樹脂フィルムを作製した。

試料９では、試料２〜８の場合と同じ有機材料ＢであるＰＣを用いながら、有機材料Ｂのみで誘電体樹脂フィルムを作製した。

試料１０では、有機材料Ｂとして、ＰＣに代えて、ＰＰを用いながら、有機材料Ｂのみで誘電体樹脂フィルムを作製した。

試料１１では、有機材料Ａとして、ＰＶＡＡ／ＴＤＩを用いながら、有機成分Ａのみで誘電体樹脂フィルムを作製した。

試料１２〜１８では、有機材料Ａとして、ＰＶＡＡ／ＴＤＩにおけるＰＶＡＡに代えて、高分子エポキシを用いたことを除いて、試料２〜８の場合とそれぞれ同様の方法により、誘電体樹脂フィルムを作製した。

試料１９では、有機材料Ｂとして、ＰＣに代えて、ポリフェニレンエーテルを用いたことを除いて、試料４の場合と同様の方法により、誘電体樹脂フィルムを作製した。

試料２０では、有機材料Ｂとして、ＰＣに代えて、ポリアリレートを用いたことを除いて、試料４の場合と同様の方法により、誘電体樹脂フィルムを作製した。

試料２１では、有機材料Ｂとして、ＰＣに代えて、ポリスルホンを用いたことを除いて、試料４の場合と同様の方法により、誘電体樹脂フィルムを作製した。

試料２２では、有機材料Ｂとして、ＰＣに代えて、ポリスチレンを用いたことを除いて、試料４の場合と同様の方法により、誘電体樹脂フィルムを作製した。

次に、以上のようにして得られた各試料に係る誘電体樹脂フィルムについて、表１に示すように、誘電率、誘電損失、ガラス転移点、および絶縁破壊強度を求めた。

誘電率および誘電損失（tanδ）は、誘電体樹脂フィルムの両面にＡｌ電極を形成し、ＬＣＲメーター（４２８４Ａ：アジレント社製）を用いて、測定周波数：１ｋＨｚ、測定電圧：１Ｖ、測定温度：１２５℃の条件下で求めた。

ガラス転移点は、示差熱型熱量分析装置を用いて測定したもので、たとえば試料２のように、有機材料Ａと有機材料Ｂとの混合物である場合には、混合物のガラス転移点とし、たとえば試料９のように、有機材料Ａまたは有機材料Ｂ単独である場合には、単独のガラス転移点とした。なお、混合物の場合には、貯蔵弾性率がガラス転移点との関係で、２段階に減衰し、１回目の減衰時のガラス転移点Ｔｇ１と、２回目の減衰時のガラス転移点Ｔｇ２とが存在するが、表１では、ガラス転移点Ｔｇ１を記載した。

絶縁破壊強度については、両面にＡｌ電極を形成した５ｍｍ×２０ｍｍサイズの誘電体樹脂フィルム片を評価用試料とした。評価用試料の両面の電極間に、電界強度２５Ｖ／μｍ刻みに昇圧しながら電圧を印加し、各電界強度を１０分間保持する電界印加試験を８５℃下と１２５℃下とで実施した。各電界強度となる電圧印加後の静電容量を測定することによって、誘電体樹脂フィルムの破壊の有無を確認した。各試料について試料総数を２０個とし、破壊が認められた試料数をその破壊が生じた電界強度とともに記録し、ワイブル分布で故障頻度５０％となる値を絶縁破壊強度の平均値として採用した。

表１の「総合評価」では、有機材料Ａと有機材料Ｂとの混合物であって、混合物のガラス転移点が１３０℃以上の条件を満たし、誘電損失が０．５％以下で、かつ、絶縁破壊強度が１２５℃において２５０Ｖ／μｍ以上の試料については、良好であるとして「◎」で表示した。

また、有機材料Ａと有機材料Ｂとの混合物であって、混合物のガラス転移点が１３０℃以上の条件を満たし、誘電損失は０．５％以下であるが、絶縁破壊強度が１２５℃で２２５Ｖ／μｍ以上かつ２５０Ｖ／μｍ未満の試料については、やや良好であるとして「○」で表示した。

また、有機材料Ａと有機材料Ｂとの混合物でない試料および／または混合物のガラス転移点が１３０℃以上の条件を満たさない試料については、この発明の範囲外であるとして「×」で表示した。

表１に示した試料１〜９では、有機材料Ａおよび有機材料Ｂを共通にしながら、有機材料Ｂの配合比が０〜１００重量部の範囲で異ならされている。表１に示した絶縁破壊強度および誘電損失（tan δ）は、それぞれ、図３および図４でも確認することができる。

「総合評価」が「×」の試料１、９、１０、および１１は、有機材料Ａと有機材料Ｂとの混合物ではない点で、この発明の範囲外である。特に、試料１および１１では、誘電損失が０．５％を超えた。

「総合評価」が「×」の試料２２は、混合物のガラス転移点が１３０℃以上の条件を満たさない点で、この発明の範囲外であり、また、絶縁破壊強度が１２５℃で２５０Ｖ／μｍ未満であった。

これらに対して、「総合評価」が「○」または「◎」である試料２〜８、および１２〜２１は、誘電損失が０．５％以下で、混合物のガラス転移点が１３０℃以上の条件を満たし、また、絶縁破壊強度が１２５℃で２２５Ｖ／μｍ以上であった。

特に、「総合評価」が「◎」である試料２〜７、１２〜１７、および１９〜２１は、有機材料ＡおよびＢの合計１００重量部に対する有機材料Ｂの配合比率が、２０重量部以上かつ８０重量部以下であるため、この条件を満たさない試料８および１８と比べて、混合物のガラス転移点がより高くなり、絶縁破壊強度が１２５℃で２５０Ｖ／μｍ以上、より具体的には２７５Ｖ／μｍ以上の値を示した。

［実験例２］
実験例２では、有機材料ＡおよびＢの重量平均分子量が誘電体樹脂フィルムのハンドリング性に及ぼす影響を屈曲試験によって評価した。すなわち、試料となる短冊状の誘電体樹脂フィルムを、その両端面を合わせるように折り曲げた際に破断が生じるか否かを評価した。

実験例２では、表２に示すように、有機材料Ａとして、ＰＶＡＡ（ポリビニルアセトアセタール）およびＴＤＩ（トリレンジイソシアネート）を用い、有機材料Ｂとして、ＰＣ（ポリカーボネート）を用いた。用意されたＰＶＡＡ、ＴＤＩおよびＰＣの重量平均分子量は表２に示すとおりであった。そして、実験例１における試料４の場合と同様の配合比を採用しながら、同様の操作を経て、試料となる誘電体樹脂フィルムを得た。この誘電体樹脂フィルムから、５０ｍｍ×１０ｍｍの平面寸法を有しかつ５μｍの厚み寸法を有する、試料となる短冊状のフィルムを得た。

各試料について、試料数を１０個とし、屈曲試験の結果、破断が生じた試料の個数をカウントした。表２の「屈曲試験」の欄において、破断した試料の数が０個の場合には「◎」、１個以上かつ５個以下の場合には「○」、５個よりも多い場合には「×」とそれぞれ表示した。ただし、今回の試験では「×」となるものはなかった。

表２に示すように、有機材料ＡのうちのＰＶＡＡの重量平均分子量が９０００、ＴＤＩが１０００であり、有機材料ＢとしてのＰＣについても重量平均分子量が９０００である試料３４では、２個の試料において破断が生じ、「○」と評価されたが、有機材料ＡおよびＢの少なくとも一方、より具体的は、ＰＶＡＡ、ＴＤＩおよびＰＣのうちの少なくとも１つについて、重量平均分子量が１００００である試料３１〜３３では、いずれの試料においても破断が生じず、「◎」と評価された。

このことから、誘電体樹脂フィルムのハンドリング性の点では、有機材料Ａを構成する複数の有機材料成分のいずれか、または有機材料Ｂが、重量平均分子量が１００００以上であるという条件を満たすことが好ましいことがわかる。

なお、上記実験例２では、有機材料ＡとしてのＰＶＡＡ／ＴＤＩの固形分濃度が５０／５０重量部であったが、１００重量部の有機材料Ａに関し、重量平均分子量が１００００以上の有機材料成分が３０重量部以上配合されていることが好ましいことがわかっている。

［実験例３］
この発明では、有機材料ＡおよびＢの混合物のガラス転移点の上限値を、好ましくは、２８０℃と規定した。これは、ガラス転移点が高すぎると、誘電体樹脂フィルムを巻回型のフィルムコンデンサに適用したとき、セルフヒーリング性が機能しないという問題があるためである。

セルフヒーリング(自己回復機能)機能とは、一度絶縁破壊したフィルム部位において発生したジュール熱により電極金属が飛散し、破壊部がオープンモードになることによって、絶縁復帰する機能のことである。一般的に、セルフヒーリング機能は、有機材料のガラス転移点および軟化点が高すぎる場合には、セルフヒーリングが機能しにくいと言われている。

実験例３は、セルフヒーリング性の観点から、ガラス転移点の好ましい上限値を２８０℃とすることが妥当であることを確認するために実施した。

実験例３では、表３に示すように、有機材料Ａとして、ＰＶＡＡ（ポリビニルアセトアセタール）およびＴＤＩ（トリレンジイソシアネート）の双方、またはエポキシ樹脂を用い、有機材料Ｂとして、ＰＣ（ポリカーボネート）、ポリスルホン、およびポリイミドのいずれかを用いた。そして、実験例１における試料４の場合と同様の配合比を採用しながら、同様の操作を経て、試料となる誘電体樹脂フィルムを得た。

実験例１の場合と同様の方法により、混合物のガラス転移点を求めるとともに、セルフヒーリング性を評価した。その結果が表３に示されている。表３の「セルフヒーリング性」の欄において、「○」はセルフヒーリング性が機能したことを示し、「×」はセルフヒーリング性が機能しなかったことを示している。

表３に示すように、混合物のガラス転移点が１５２℃の試料４１、および混合物のガラス転移点が２７５℃の試料４２では、セルフヒーリング性が機能したが、混合物のガラス転移点が２９０℃の試料４３では、セルフヒーリング性が機能しなかった。このことから、ガラス転移点の上限値を、好ましくは、２８０℃とすることが妥当であることがわかる。

１ フィルムコンデンサ
３，４ 誘電体樹脂フィルム
５，６ 対向電極
Ｒ 芳香環

Claims (10)

1. 第１の有機材料と第２の有機材料とを含む混合物であり、
   前記第１の有機材料は、互いを架橋する反応性基を持つ少なくとも２種類の有機材料成分から構成され、
   前記第２の有機材料は、前記第１の有機材料と反応し得る反応性の部位を持たず、温度１２５℃での誘電損失tanδが０．３％以下であり、
   前記混合物のガラス転移点は、１３０℃以上である、
   フィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物。
2. 前記第１の有機材料および前記第２の有機材料は、ともに芳香環を持つ、請求項１に記載のフィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物。
3. 前記混合物のガラス転移点は、２８０℃以下である、請求項１または２に記載のフィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物。
4. 前記第１および第２の有機材料の合計１００重量部に対する前記第２の有機材料の配合比率が、２０重量部以上かつ８０重量部以下である、請求項１ないし３のいずれかに記載のフィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物。
5. 前記第１の有機材料と前記第２の有機材料とは、共通の有機溶剤に溶解し得るものである、請求項１ないし４のいずれかに記載のフィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物。
6. 前記第１の有機材料を構成する少なくとも２種類の有機材料成分および前記第２の有機材料のうちのいずれか少なくとも１種の重量平均分子量が１００００以上である、請求項１ないし５のいずれかに記載のフィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物。
7. 前記第１の有機材料は、ポリアセタールおよびポリイソシアネートであり、前記第２の有機材料は、ポリカーボネート、ポリフェニレンエーテル、ポリスルホンおよびポリアリレートから選ばれる少なくとも１種である、請求項６に記載のフィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物。
8. 前記ポリアセタールは、ポリビニルアセトアセタールである、請求項７に記載のフィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物。
9. 前記ポリイソシアネートは、トリレンジイソシアネートである、請求項７または８に記載のフィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物。
10. 請求項１ないし９のいずれかに記載のフィルムコンデンサ用誘電体樹脂組成物を硬化させてなる誘電体樹脂フィルムと、
    前記誘電体樹脂フィルムを挟んで互いに対向する第１および第２の対向電極と
    を備える、フィルムコンデンサ。

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