JPWO2011118111A1 - 燃料電池システム、及びその制御方法 - Google Patents

Abstract

燃料電池への燃料供給量が、負荷に基づいて決められる第１の設定値Ｑm1よりも小さな第２の設定値Ｑm2に設定される。次に、燃料供給量が第２の設定値Ｑm2に設定された燃料電池の出力電流Ｉfcrが検出される。出力電流Ｉfcrが、軽度劣化判定用の基準値Ｉrefと比較され、その比較結果により燃料電池の劣化が判定される。ここで、燃料電池が劣化していると判定されると、燃料供給量が、第２の設定値Ｑm2よりも大きな第３の設定値Ｑm3に再設定される。

Description

本発明は、燃料電池システムに関し、特に燃料電池システムを高効率化するための技術に関する。

近年、電子機器のポータブル化、コードレス化が急速に進んでいる。そのような携帯型電子機器は、一般に、駆動用電源としての二次電池を含んでいる。そのため、小型かつ軽量で、高エネルギー密度を有する二次電池の開発が要望されている。

しかしながら、二次電池を携帯機器等の駆動用電源として使用するためには充電が必要である。充電をしている間は、その機器を携行して使用することはできない。そこで、燃料を供給するだけで長時間連続して、電源として使用することができる燃料電池が注目されている。

燃料電池は、一般的には、単セルを積層した積層体（セルスタック）の構造を有する。単セルは、アノード及びカソード、並びにこれらの間に介在する電解質膜からなる膜−電極接合体（ＭＥＡ）を含む。セルスタックは、複数のＭＥＡを、間に導電体のセパレータを介在させて積層した構造を有する。セルスタックの積層方向の両端には、エンドプレートが配される。そして、各単セルのアノードには燃料が供給され、カソードには酸化剤が供給される。

そして、燃料電池の中でも、特に直接メタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ）の開発が活発に行われている。ＤＭＦＣは、燃料として、常温で液体であるメタノールを使用する。このため、ＤＭＦＣは、常温常圧で気体である水素等を燃料とする燃料電池と比較して、燃料供給系統を小型化及び軽量化することが容易である。よって、ＤＭＦＣを電源として使用することにより、可搬性に優れた携帯機器を実現できる。また、燃料の補給も容易に行える。

しかしながら、ＤＭＦＣは、酸化還元反応の安定化に時間を要するために、負荷変動に即応して発電量を調節することが困難である。このため、ＤＭＦＣを使用する電源装置では、最大の発電量が得られるポイントで燃料電池を運転し、余剰の電気出力を蓄電池に蓄電しておくことにより、負荷変動に対応するのが望ましい。

このような観点から、燃料電池の電圧及び電流を随時測定し、最大出力が得られる出力電圧及び出力電流で燃料電池を運転する燃料電池システムが提案されている（例えば特許文献１参照）。

特開２００４−１５２７４１号公報

ところが、燃料電池の最大出力を得るためには、燃料電池の出力電圧を最大の出力電圧よりも下げる必要がある（図７参照）。そうすると、出力電流が大きくなり、その結果、アノード過電圧とカソード過電圧とが増加する。よって、燃料電池の過電圧ロスが大きくなり、発電効率が低下する。

一方、過電圧ロスを小さくするために出力電圧を高くすると、燃料電池が劣化したときに、出力が急激に低下する（図８参照）。よって、この場合には、燃料電池を長期間安定的に運転することができなくなる。

そこで、本発明は、燃料電池の劣化度合いを的確に判定しながら、その劣化度合いに応じて運転条件を設定することにより、燃料電池の高効率化及び長期的な電力供給の安定性を実現することを目的とする。

本発明の一局面は、アノード及びカソードを有する燃料電池と、前記アノードに燃料を供給する燃料供給部と、前記カソードに酸化剤を供給する酸化剤供給部と、前記燃料電池の出力電流を検出する電流センサと、を具備した燃料電池システムの制御方法であって、以下の工程を含む制御方法：
（ａ）前記燃料電池への前記燃料供給部による燃料供給量を、負荷に基づいて決められる第１の設定値Ｑm1よりも小さな第２の設定値Ｑm2に設定する工程、
（ｂ）前記燃料供給量が前記第２の設定値Ｑm2に設定された前記燃料電池の出力電流Ｉfcrを検出する工程、
（ｃ）前記出力電流Ｉfcrを、軽度劣化判定用の基準値Ｉrefと比較して、前記燃料電池の劣化を判定する工程、及び
（ｄ）前記燃料電池が劣化していると判定したときに、前記燃料供給量を前記第２の設定値Ｑm2よりも大きな第３の設定値Ｑm3に再設定する工程、に関する。

本発明の別の一局面は、アノード及びカソードを有する燃料電池、前記アノードに燃料を供給する燃料供給部、前記カソードに酸化剤を供給する酸化剤供給部、前記燃料供給部を制御する燃料制御部、前記酸化剤供給部を制御する酸化剤制御部、前記燃料電池の出力電圧を制御する電圧制御部、前記燃料電池の出力電流を検出する電流センサ、(i) 前記燃料供給量と負荷との関係及び (ii) 燃料電池の劣化を示す電流の基準値Ｉrefを格納した記憶部、を具備した燃料電池システムであって、
前記燃料制御部は、上記 (i) の関係に基づいて、前記燃料供給量を、負荷に基づいて決められた第１の設定値Ｑm1に設定し、
前記電圧制御部は、前記燃料供給量が前記第１の設定値Ｑm1に設定されたときに前記燃料電池の発電量Ｗfcを最大とする電圧Ｖfc1、及び、前記電圧Ｖfc1よりも第１の所定割合Pr1だけ大きな電圧Ｖfc2に前記燃料電池の出力電圧を順次に設定し、
電流センサは、前記出力電圧が電圧Ｖfc1に設定されたときの前記燃料電池の出力電流Ｉfc1、及び前記出力電圧が前記電圧Ｖfc2に設定されたときの前記燃料電池の出力電流Ｉfc2をそれぞれ検出し、
前記燃料制御部は、前記Ｉfc1とＩfc2との比に基づいて、前記燃料供給量を前記第１の設定値Ｑm1よりも小さな第２の設定値Ｑm2に設定し、
前記燃料供給量が第２の設定値Ｑm2のときに前記電流センサにより検出される前記燃料電池の出力電流Ｉfcrと基準値Ｉrefとを比較し、
その比較結果に基づいて、前記燃料電池の劣化を判定し、
劣化していると判定したときに、前記燃料供給量を前記第２の設定値Ｑm2よりも大きな第３の設定値Ｑm3に設定する、燃料電池システム、に関する。

本発明によれば、燃料電池の高効率化及び長期的な電力供給の安定性を実現することができる。

本発明の一実施形態に係る燃料電池システムの概略構成を示すブロック図である。 燃料電池システムに使用される燃料電池の構造を模式的に示す、一部拡大断面図である。 制御部が実行する処理のフローチャートである。 制御部が実行する処理のフローチャートである。 実施形態の変形例の制御部が実行する処理のフローチャートである。 実施形態の変形例の制御部が実行する処理のフローチャートである。 燃料電池の電圧−電流特性、及び発電量と電流との関係を表したグラフである。 燃料電池の劣化による電圧−電流特性の変化の様子を示すグラフである。 劣化した燃料電池で燃料供給量を増加させたときの電圧−電流特性の変化の様子を示すグラフである。

本発明の燃料電池システムの制御方法においては、燃料電池の劣化度合いが小さく、比較的少ない燃料供給量で十分な発電量を得ることが可能なときには、燃料供給量が比較的小さな値に設定される。これにより、燃料電池の燃料消費量を抑えることができる。
一方、燃料電池が軽度に劣化して、比較的少ない燃料供給量では十分な発電量が得られなくなると、必要な発電量が得られるように燃料供給量が増加される。これにより、燃料電池が軽度に劣化した後にも、十分な発電量を得られるように燃料電池を運転することができる。

すなわち、本発明の燃料電池システムの制御方法は、アノード及びカソードを有する燃料電池と、アノードに燃料を供給する燃料供給部と、カソードに酸化剤を供給する酸化剤供給部と、燃料電池の出力電流を検出する電流センサと、を具備した燃料電池システムの制御方法であって、以下の工程：
（ａ）燃料電池への燃料供給部による燃料供給量を、負荷に基づいて決められる第１の設定値Ｑm1よりも小さな第２の設定値Ｑm2に設定する工程、
（ｂ）燃料供給量が第２の設定値Ｑm2に設定された燃料電池の出力電流Ｉfcrを検出する工程、
（ｃ）出力電流Ｉfcrを、軽度劣化判定用の基準値Ｉrefと比較して、燃料電池の劣化を判定する工程、及び
（ｄ）燃料電池が劣化していると判定したときに、燃料供給量を第２の設定値Ｑm2よりも大きな第３の設定値Ｑm3に再設定する工程、を含む制御方法に関する。
なお、工程（ｃ）において、劣化と判定しなかった場合には、燃料供給量は、Ｑm2のままで運転が継続される。

ここで、第１の設定値Ｑm1は、燃料電池を、最大の発電量が得られる出力電圧及び出力電流で運転するときの通常の燃料供給量である。従来の燃料電池は、通常、劣化の無い初期から劣化する直前までの全ての期間において、この第１の設定値Ｑm1で運転されている。これに対して、第２の設定値Ｑm2は、劣化の無い初期の燃料電池で、発電効率をより良好にする、好ましくは発電効率を最大とする出力電圧及び出力電流で燃料電池を運転するように設定される、本発明の特徴的な燃料供給量である。

軽度劣化判定用の基準値Ｉrefは、燃料電池の軽度の劣化を判定するための、出力電流についての基準値である。ここで、軽度の劣化とは、燃料供給量を第２の設定値Ｑm2としたままでは負荷に十分な電力を供給できなくなるが、燃料供給量や出力電圧及び出力電流を適切に調節することにより負荷に十分な電力を供給し得る程度の劣化である。

第３の設定値Ｑm3は、出力電圧及び出力電流を適切に調節することにより負荷に十分な電力を供給し得る程度だけ第２の設定値Ｑm2よりも大きな燃料供給量である。

本発明の一形態では、工程（ａ）が、（ｅ）燃料供給量を第１の設定値Ｑm1に設定する工程、（ｆ）燃料供給量が第１の設定値Ｑm1に設定された状態で、燃料電池の出力電圧を、例えば初期の燃料電池で発電量を最大とする電圧Ｖfc1に設定する工程、（ｇ）燃料電池の出力電圧が電圧Ｖfc1であるときの燃料電池の出力電流Ｉfc1を検出する工程、（ｈ）燃料電池の出力電圧を、電圧Ｖfc1よりも第１の所定割合Pr1だけ大きな電圧Ｖfc2に設定する工程、（ｉ）燃料電池の出力電圧が電圧Ｖfc2であるときの燃料電池の出力電流Ｉfc2を検出する工程、及び（ｊ）第２の設定値Ｑm2を、出力電流Ｉfc1とＩfc2との比に基づいて決定する工程、を含む。

第２の設定値Ｑm2は、Ｑm2／Ｑm１＝ａ（Ｉfc2／Ｉfc1）が成り立つように設定することができる。ただし、ａは正の数である。代表的には、第２の設定値Ｑm2は、Ｑm2／Ｑm１＝Ｉfc2／Ｉfc1が成り立つ値である。

この構成によれば、燃料電池の劣化度合いが小さいときには、最大の発電量が得られる出力電圧Ｖfc1よりも高い電圧Ｖfc2で燃料電池が運転され、かつその電圧の操作により生じる出力電流の変動に基づいて燃料供給量が設定される。燃料電池の出力電圧を高くすることにより、出力電流は小さくなり、発電効率は高くなる。よって、電圧Ｖfc2を適切に選択すれば、発電量を殆ど減少させることなく、負荷に応じて決まる燃料供給量Ｑm1よりも小さな燃料供給量Ｑm2で燃料電池を運転することができる。

つまり、燃料電池の劣化度合いが小さいときには、最大の発電量が得られるポイントに出力電圧及び出力電流を設定するのではなく、より発電効率が高くなるポイントに出力電圧及び出力電流を設定する。これにより、燃料電池システムの高効率化が可能となる。

本発明の他の形態では、工程（ｄ）が、（ｋ）燃料供給量を、所定量ΔＱだけ増加させる工程、（ｌ）燃料供給量が所定量ΔＱだけ増加された状態で、燃料電池の出力電圧を、燃料電池の発電量Ｗfcを最大とする電圧Ｖfc3に設定する工程、（ｍ）燃料電池の出力電圧が電圧Ｖfc3であるときの燃料電池の出力電流Ifc3を検出する工程、及び（ｎ）工程（ｌ）及び（ｍ）の結果により求められる燃料電池の発電量Ｗfc3を、負荷により決まる必要電力Ｗmと比較する工程、を含む。ここで、Ｗfc3がＷmに達していれば、そのときの燃料供給量が維持される。一方、Ｗfc3がＷmに達していなければ、燃料供給量が上限値Ｑmxに達するまでの範囲で、工程（ｋ）〜（ｎ）が繰り返し実行される。ここで、燃料供給量が上限値Ｑmxに達してもなお、Ｗfc3がＷmに達しなければ、燃料電池の運転を停止することができる。あるいは、後で説明する重度劣化判定で劣化が検知されないかぎり、燃料供給量：Ｑmxで、燃料電池の運転を継続することもできる。

この構成によれば、燃料電池が軽度に劣化したときには、高効率のポイントではなく、発電量が最大となるポイントで燃料電池を運転するように、出力電圧及び出力電流が設定される。そして、燃料電池の劣化による発電量の減少を補うことができる最小限度で燃料供給量が増加される。これにより、燃料電池が軽度に劣化した後にも、燃料電池の燃料消費量を抑制しながら、負荷に安定的に電力を供給することができる。

本発明の更に別の局面では、（ｏ）電圧Ｖfc3を、重度劣化判定用の基準値Ｖref と比較する工程、が更に実行される。そして、燃料供給量が上限値Ｑmxに達してもなお、Ｖfc3 がＶref を超えなければ、燃料供給部による燃料の供給と、酸化剤供給部による酸化剤の供給とが停止される。

この構成によれば、燃料電池が重度に劣化した結果、発電量が最大となるポイントで燃料電池を運転してもなお出力電圧が基準値を上回らなければ、燃料及び酸化剤の供給が停止される。これにより、燃料電池の劣化が重度に達したときには、その運転を停止することができる。

本発明の更に他の形態では、上記工程（ｏ）の代わりに、（ｐ）前記発電量Ｗfc3を、当該燃料電池システムの運転に最低限必要な電力Ｗmin（Ｗmin＜Ｗm）と比較する工程が更に実行される。ここで、燃料供給量が上限値Ｑmxに達したときに、Ｗfc3がＷminに達していれば、燃料供給量が上限値Ｑmxに維持される。一方、燃料供給量が上限値Ｑmxに達してもなお、Ｗfc3がＷminに達しなければ、燃料供給部による燃料の供給と、酸化剤供給部による酸化剤の供給とが停止される。

この構成によれば、燃料電池の発電量が、燃料電池システムに最低限度必要な電力、つまり燃料電池システムの動作に必要な補助機器に供給する電力を上回っていれば、発電を継続することができる。これにより、燃料電池が重度の劣化状態にあっても蓄電池もしくは負荷への電力供給を維持することができる。

第１の所定割合Pr1は、例えば５〜３０％の値とすることができる。燃料電池１には個体間の特性のばらつきがあるので、Ｐr1を５％未満とすると、効率上昇の効果を得られないことがある。一方、Ｐr1が３０％を超えると、効率上昇の効果は高くなるが、発電量Ｗfcの減少が大きくなりすぎる。その結果、負荷１１が必要とする電力量を供給し得ないことがある。

軽度劣化判定用の基準値Ｉrefは、劣化していない初期の燃料電池を使用してあらかじめ計測された電流Ｉfc2または電流Ｉfcrよりも例えば３〜２０％だけ小さい値とすることができる。燃料電池１の特性のばらつき、及び燃料電池システムの動作に必要な補助機器の性能ばらつきを考慮すると、両者の差異を３％未満とすると、燃料電池が劣化しているものと誤って判断することが考えられる。一方、両者の差異が２０％を超えると、劣化の程度がかなり大きい場合を含むことになり、軽度の劣化とは言えなくなる。

燃料にはメタノールを使用することができる。本発明は、特にメタノールを燃料とする直接メタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ）に適しているからである。しかしながら、本発明は、水素を燃料とする、いわゆる高分子固体電解質燃料電池やメタノール改質型の燃料電池等にも適用できる。

第１の設定値Ｑm1は、例えば負荷に対応した正味の、つまり化学量論上の必要燃料量と、メタノールクロスオーバー（ＭＣＯ）量と、反応しないままに燃料電池から排出される燃料量とに基づいて設定することができる。燃料供給量が多すぎると、ＭＣＯ量と未反応排出分が増加して効率が低下する。反対に、燃料供給量が少なすぎると、必要な発電量が得られなくなる。よって、第１の設定値Ｑm1は、負荷の大きさと、ＭＣＯと、未反応排出分を考慮した、必要最低限の供給量とするのが好ましい。さらに、本発明においては、軽度劣化または重度劣化が検知されたことを警告する工程、を実行することができる。

以下、本発明の実施形態を、直接メタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ）を例に、図面を参照して説明する。なお、本発明は、以下に記載の実施形態に限定されるものではない。

（実施形態１）
図１は、本発明の実施形態１に係る燃料電池システムの概略構成を示すブロック図である。図２は、燃料電池システムに用いる燃料電池の構成を模式的に示す、一部拡大断面図である。

図１に示す燃料電池システムは、燃料電池１と、燃料（図示例の装置ではメタノール）を貯留する燃料タンク４と、燃料タンク４からの燃料と回収部（気液分離部）１０からの水との混合物（メタノール水溶液）を燃料電池１に送る燃料ポンプ（ＦＰ）５と、酸化剤（図示例の装置では空気中の酸素）を燃料電池１に送る酸化剤ポンプ（ＡＰ）６と、燃料電池１の排出物から未反応の燃料及び水を分離して、ポンプ５に供給する回収部１０と、を含む。燃料電池１は、正極端子２及び負極端子３を有している。

燃料電池システムは、さらに、演算部７Ａ、判定部７Ｂ及びメモリ７Ｃを備えた制御部７と、燃料電池１の電気出力を蓄電する蓄電部８と、燃料電池１の電気出力を、電圧を変換して蓄電部８及び負荷１１に送るＤＣ／ＤＣコンバータ９と、燃料電池１の出力電流を検出する電流センサ（ＣＳ）１２と、ＤＣ／ＤＣコンバータ９の出力電圧を検出する電圧センサ（ＶＳ）１３と、を含む。電流センサ１２の検出信号及び電圧センサ１３の検出信号は、制御部７に入力される。電流センサ１２は、ＤＣ／ＤＣコンバータ９と直列となるように、例えば、正極外部端子２とＤＣ／ＤＣコンバータ９とを接続する配線に接続することができる。電流センサ１２に、非接触式の電流センサを使用する場合には、そのセンサを、例えば、正極外部端子２とＤＣ／ＤＣコンバータ９とを接続する配線の近傍に配置することができる。

制御部７は、ＤＣ／ＤＣコンバータ９を制御して、負荷１１への出力電圧と蓄電部８の充放電を制御するとともに、燃料ポンプ５、及び酸化剤ポンプ６を制御して、燃料電池１への燃料供給量及び酸化剤供給量を制御する。このような制御部７は、ＣＰＵ（Central Processing Unit：中央処理装置）、マイクロコンピュータ、ＭＰＵ（Micro Processing Unit：マイクロプロセッサ）、主記憶装置及び補助記憶装置等から構成することができる。

制御部７のメモリ７Ｃ（例えば不揮発性メモリ）には、後述する、燃料供給量に応じた燃料電池１の電圧−電流特性に関するデータと、燃料供給量に応じた燃料電池１の最大発電量に関するデータとが格納されている（図７参照）。

ＤＣ／ＤＣコンバータ９の制御方式は、スイッチングパルスの周波数を一定とし、パルス幅（デューティ比）を調節することで出力電圧を調節する、ＰＷＭ（Pulse Width Modulation：パルス幅変調)制御方式 とするのが、リップル電圧が小さく、かつ早い応答性を得られるので好ましい。したがって、図示例の燃料電池システムでは、ＤＣ／ＤＣコンバータ９には、ＰＷＭ制御方式のＤＣ／ＤＣコンバータ、より具体的には、昇圧コンバータを使用する。

次に、図２を参照して、燃料電池を説明する。燃料電池１は、少なくとも１つのセル（単セル）を含んでいる。図２は、単セルの構造を示している。
単セル１Ａは、起電部である膜電極接合体（ＭＥＡ）２４を有する。なお、燃料電池は、ＭＥＡ２４を複数枚積層して構成されるのが通常であり、この場合には、各ＭＥＡ２４はセパレータ２５及び２６を介して積層される。そして、ＭＥＡ２４の積層体（セルスタック）の積層方向の両端には図示しないアノード側エンドプレート及びカソード側エンドプレートがそれぞれ配置される。

ＭＥＡ２４は、アノード（電極）２１、カソード（電極）２２、並びにアノード２１とカソード２２との間に介在する電解質膜２３とを含む。

アノード２１は、アノード拡散層２１ａ、アノード微多孔層（ＭＰＬ）２１ｂ、及びアノード触媒層２１ｃを含む。アノード触媒層２１ｃが電解質膜２３と接触するように積層され、その上にアノードＭＰＬ２１ｂが積層され、その上に、アノード拡散層２１ａが積層されている。セパレータ２５はアノード拡散層２１ａと接触している。

同様に、カソード２２は、カソード拡散層２２ａ、カソード微多孔層（ＭＰＬ）２２ｂ、及びカソード触媒層２２ｃを含む。カソード触媒層２２ｃが電解質膜２３と接触するように積層され、その上にカソードＭＰＬ２２ｂが積層され、その上に、カソード拡散層２２ａが積層されている。セパレータ２６はカソード拡散層２２ａと接触している。

アノード拡散層２１ａ及びカソード拡散層２２ａは、カーボンペーパー、カーボンフェルト、またはカーボンクロス等から構成することができる。アノードＭＰＬ２１ｂ及びカソードＭＰＬ２２ｂは、ポリテトラフルオロエチレンまたはテトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロピレン共重合体と、カーボンとから構成することができる。

アノード触媒層２１ｃ及びカソード触媒層２１ｃは、白金やルテニウム等の、各電極の反応に適した触媒を含む。触媒は、微粒子にし、炭素質材料の表面に高分散させて、炭素質材料に担持させる。触媒を担持したカーボンをバインダーにより結着することでアノード触媒層２１ｃ及びカソード触媒層２１ｃが形成される。

電解質膜２３は、水素イオンを透過するイオン交換膜、例えばパーフルオロスルホン酸・テトラフルオロエチレン共重合体から構成することができる。
セパレータ２５及び２６は、カーボン材料等の導電体から構成することができる。セパレータ２５のアノード２１と接触する面には、アノード２１に燃料を供給するための燃料流路２５ａが設けられている。一方、セパレータ２６のカソード２２と接触する面には、カソード２２に酸化剤を供給するための酸化剤流路２６ａが設けられている。各流路２５ａ及び２６ａは、例えば、上述した各面に溝を設けて形成することができる。

アノード２１には、燃料であるメタノールを含む水溶液が供給され、カソード２２には、酸化剤である酸素を含む空気が供給される。そして、アノード２１に供給されたメタノール水溶液に由来するメタノール及び水蒸気はアノード拡散層２１ａによりアノード微多孔層２１ｂの全面に拡散され、さらにアノード微多孔層２１ｂを通過してアノード触媒層２１ｃに達する。同様に、カソード２２に供給された空気に含まれる酸素は、カソード拡散層２２ａによりカソード微多孔層２２ｂの全面に拡散され、さらにカソード微多孔層２２ｂを通過してカソード触媒層２１ｃに達する。

また、燃料電池においては、一般に、酸化剤として空気中の酸素が用いられる。この酸化剤もまた、発電量に応じて各単セルのカソードに供給される。

ＤＭＦＣのアノード及びカソードでの反応を、下記反応式（１）及び（２）にそれぞれ示す。
アノード：ＣＨ₃ＯＨ＋Ｈ₂Ｏ→ＣＯ₂＋６Ｈ⁺＋６ｅ^- （１）
カソード：（３／２）Ｏ₂＋６Ｈ⁺＋６ｅ^-→３Ｈ₂Ｏ （２）

上記反応式（１）及び（２）に示すように、アノード２１からは、反応生成物である二酸化炭素、並びに燃料の残分である未反応メタノールの水溶液が排出される。一方、カソード２２からは反応生成物の水（水蒸気）とともに、空気中の窒素及び未反応の酸素が排出される。

燃料電池１のアノード２１に送られた燃料のうち、余剰の燃料は、燃料電池１において消費されることなく、回収部１０から、メタノール水溶液として、燃料ポンプ５に送られる。燃料電池１のアノードで生成される二酸化炭素もまた回収部１０に送られ、回収部１０においてメタノール水溶液から分離されて、外部に放出される。

一方、酸化剤である酸素を含む空気は、酸化剤ポンプ６により加圧されて、燃料電池１のカソードに送られる。燃料電池１のカソードでは水が生成される（前掲の反応式（２）参照）。燃料電池１に供給された空気のうち、余剰のものは、生成された水と混合され、気液混合体として、回収部１０に送られる。回収部１０に送られた空気は、水から分離されて、外部に放出される。

以上のように、燃料電池１から排出される水などの液体成分を、回収部１０を介して循環させることで、燃料であるメタノール水溶液の濃度を調節することができる。その結果、外部から水を供給する必要のないシステムを実現できる。また、反応生成物である水を外部に廃棄する必要のないシステムを実現できる。したがって、長期間に渡ってメンテナンスを行う必要がない、メンテナンスフリーのシステムを実現できる。よって、燃料電池システムの可搬性及び携帯性をさらに向上させることができる。

次に、図３及び図４を参照して、制御部の制御に基づく、燃料電池システムの動作を説明する。図３及び図４は、制御部７が実行する処理のフローチャートである。図３及び図４の処理は、燃料電池システムの起動により開始される。

まず、後述のステップＳ１１２での判定により、燃料電池１の劣化が検知されたか否かを判定する（ステップＳ１０１）。初めは、その判定結果は「否（Ｎｏ）」であり、このため、負荷に基づき予め定められた設定値Ｑm1で燃料をアノードに供給するように燃料供給量Ｑmを設定する。また、酸化剤供給量Ｑaを、設定値Ｑm1と対応する酸化剤供給量の設定値Ｑa1に設定する（ステップＳ１０２）。なお、設定値Ｑm1は、初期の燃料電池１で、後で述べる高効率発電モードにおける発電量が負荷１１の要求電力以上となるように定めることが好ましい。

次に、ＤＣ／ＤＣコンバータ９の出力電圧Ｖoutを、電圧センサ１３により検出する（ステップＳ１０３）。そして、燃料電池１の出力電圧Ｖfcを電圧Ｖfc1とする、ＤＣ／ＤＣコンバータ９のデューティ比を演算する（ステップＳ１０４）。ここで、電圧Ｖfc1は、燃料供給量Ｑm1で、劣化していない初期の燃料電池１の発電量を最大とする電圧である。デューティ比の演算は、演算部７Ａにより行われる。

燃料電池１の出力電圧Ｖfcを電圧Ｖfc1とするためのデューティ比の演算式を下記式（３）に示す。この演算式は、ＤＣ／ＤＣコンバータ９が昇圧コンバータである場合の演算式である。
Ｖout／Ｖfc1＝１／(１−duty) （３）
ただし、duty：デューティ比、である。

ここで、燃料電池１の出力電圧Ｖfcと、出力電流Ｉfcと、発電量Ｗfcとの関係を説明する。
図７に、所定の燃料供給量（例えばＱm1）における、劣化していない初期の燃料電池１の電圧−電流特性（曲線３１）、並びに発電量Ｗfcと出力電流Ｉfcとの関係（曲線３２）をグラフにより示す。

同図の曲線３１により示すように、燃料電池１の出力電圧Ｖfcは、出力電流Ｉfcの増加に伴って減少する。そして、図示例の電圧−電流特性では、燃料電池１の出力電流がＩfcxであり、出力電圧がＶfcxであるときに、燃料電池１の発電量Ｗfcは最大値Ｗfcxに達する。したがって、燃料供給量が例えばＱm1であれば、上記の燃料電池１の電圧−電流特性により、初期の燃料電池１で発電量Ｗfcを最大とする出力電圧：Ｖfc1を求めることができる。または、電圧Ｖfc1は、初期の燃料電池１を使用してあらかじめ計測しておくこともできる。ここで、制御部７のメモリ７Ｃには、電圧Ｖfc1に関する情報が格納されている。

次に、ステップＳ１０４において演算されたデューティ比を、ＤＣ／ＤＣコンバータ９に指示する（ステップＳ１０５）。そして、燃料電池１の出力電圧Ｖfcが電圧Ｖfc1であるときの燃料電池１の出力電流Ｉfc1を電流センサ１２により検出する（ステップＳ１０６）。

次に、燃料電池１の運転モードを高効率発電モードに切り替えるための一連の処理を行う。
まず、燃料電池１の出力電圧Ｖfcを、電圧Ｖfc1よりも第１の所定割合Ｐr1だけ大きな電圧Ｖfc2とするための、ＤＣ／ＤＣコンバータ９のデューティ比を演算部７Ａにより演算する（ステップＳ１０７）。この演算は、下記式（４）に従う。
Ｖout／Ｖfc2＝１／(１−duty) （４）

次に、ステップＳ１０７で演算されたデューティ比を、ＤＣ／ＤＣコンバータ９に指示する（ステップＳ１０８）。そして、出力電圧Ｖfcが電圧Ｖfc2となった燃料電池１の出力電流Ｉfc2を電流センサ１２により検出する（ステップＳ１０９）。

次に、高効率発電モード用の燃料供給量の設定値Ｑm2及び酸化剤供給量の設定値Ｑa2を、設定値Ｑm1及び設定値Ｑa1、並びに出力電流Ｉfc1と出力電流Ｉfc2との比に基づいて演算部７Ａにより演算し、演算されたＱm2及びＱa2を、燃料供給量Ｑm及び酸化剤供給量Ｑaとして設定する（ステップＳ１１０）。その演算式を、下記式（５）及び（６）に示す。
Ｑm2＝Ｑm1×（Ｉfc2／Ｉfc1） （５）
Ｑa2＝Ｑa1×（Ｉfc2／Ｉfc1） （６）
Ｖfc2＞Ｖfc1であれば、図７の曲線３１から明らかなように、Ｉfc2＜Ｉfc1が成立する。よって、設定値Ｑm2は設定値Ｑm1よりも小さな値となる。同様に、設定値Ｑa2は設定値Ｑa1よりも小さな値となる。

ここで、設定値Ｑm2及び設定値Ｑa2を、式（５）及び（６）により演算するのは、燃料電池の燃料供給量（負荷に対応した化学量論上の必要燃料量と、メタノールクロスオーバー量と、反応しないままに燃料電池から排出される燃料量との和）は、燃料電池の出力電流と比例するからである。これと対応して、燃料電池の酸化剤供給量も燃料電池の出力電流と比例するように制御するのが一般的だからである。

次に、燃料供給量がＱm2であり、かつ出力電圧がＶfc2である燃料電池１の出力電流Ｉfcrを電流センサ１２により検出する（ステップＳ１１１）。出力電流Ｉfcrを、軽度劣化判定用の基準値Ｉrefと比較して、出力電流Ｉfcrが基準値Ｉref以下であるか否かを判定部７Ｂにより判定する（ステップＳ１１２）。

ここで、ＩfcrがＩref以下であれば、燃料電池１の軽度劣化が検知されたものとして、ステップＳ１１３以降の処理に進む。ＩfcrがＩrefを超えていれば、燃料電池１が劣化していないものと判断して、上述のステップＳ１１１に戻り、高効率発電モードによる運転を継続する。

ここで、図８を参照して、上述のステップＳ１０７〜Ｓ１１２の処理を、原理的に説明する。
図８は、燃料電池の電圧−電流特性を示すグラフであり、曲線３３は、劣化していない初期の燃料電池１で、燃料供給量をＱm1に設定したときの電圧−電流特性を示す。曲線３４は、初期の燃料電池１で、燃料供給量をＱm2に設定したときの電圧−電流特性を示す。そして、曲線３５は、軽度劣化した燃料電池１で、燃料供給量をＱm2に設定したときの電圧−電流特性を示す。

曲線３３と曲線３４とを比較すれば分かるように、初期の燃料電池１では、出力電流がＩfc1x（Ｉfc1xは、初期の燃料電池１で発電量を最大とする出力電流）よりも小さい一定の電流値（図示例ではＩfc2x）に達するまでは、燃料供給量がＱm1であっても、Ｑm2であっても、電圧−電流特性はほぼ共通している。このため、燃料供給量をＱm1からＱm2に減少させても、出力電圧Ｖfcを適切な電圧（例えばＶfc2）に設定すれば、出力電流が小さくなることで発電効率が高くなるために、発電量Ｗfc（図示例では、Ｖfc2×Ｉfc2x）は、ほぼ、燃料供給量：Ｑm1での最大出力：(Ｖfc1×Ｉfc1x)と等しい値に維持することができる。したがって、初期の燃料電池１では、出力電圧を、最大の発電量が得られる電圧Ｖfc1よりも高めの電圧Ｖfc2に設定することにより、発電量をそれほど減少させることなく燃料供給量を減少させることが可能となる。つまり、高効率発電を行うことが可能となる。

ところが、燃料電池１が劣化すると、電圧−電流特性は、曲線３５のように変化する。その結果、図から明らかなように、燃料電池１の出力電圧Ｖfcを、電圧Ｖfc2に設定したままでは、出力電流ＩfcがＩfc2yまで大幅に減少する。これにより発電量Ｗfcも大幅に減少する。軽度劣化判定用の基準値Ｉrefは、以上の理由により引き起こされる燃料電池１の発電量Ｗfcの減少で、負荷１１への電力供給に支障が生じることを防止することができる値に設定される。

ここで、燃料電池１の出力電圧を、電圧Ｖfc1よりも高めの電圧Ｖfc2に設定するときの第１の所定割合Ｐr1は、５〜３０％とするのが好ましい。燃料電池１には個体間の特性のばらつきがあるので、Ｐr1を５％未満とすると、効率上昇の効果を得られないことがある。一方、Ｐr1が３０％を超えると、効率上昇の効果は高くなるが、発電量Ｗfcの減少が大きくなりすぎる。その結果、負荷１１が必要とする電力量を供給し得ないことがある。

そして、軽度劣化判定用の基準値Ｉrefは、初期の燃料電池１であらかじめ計測した出力電流ＩfcrまたはＩfc2よりも３〜２０％だけ小さい電流とするのが好ましい。燃料電池１の特性のばらつき、及び燃料電池システムの動作に必要な補助機器（例えば、燃料ポンプ５、酸化剤ポンプ６、ＤＣ／ＤＣコンバータ９）の性能ばらつきを考慮すると、両者の差異を３％未満とすると、燃料電池１が劣化しているものと誤って判断することが考えられる。一方、両者の差異が２０％を超えると、劣化の程度がかなり大きい場合を含むことになり、軽度の劣化とは言えなくなる。

上述のステップＳ１１２で軽度劣化が検知されたとき（ステップＳ１１２でＹｅｓ）には、燃料供給量及び酸化剤供給量を、それぞれ、ΔＱmまたはΔＱaだけ増加させる（ステップＳ１１３）。そして、ＤＣ／ＤＣコンバータ９のデューティ比を所定範囲で増減する（ステップＳ１１４）ことにより、ΔＱmだけ燃料供給量Ｑmが増加された燃料電池１の発電量Ｗfcが最大となる電圧Ｖfc3を決定する（ステップＳ１１５）。ここで、ΔＱmは、設定値Ｑm1と設定値Ｑm2との差よりも十分に小さい値である。ΔＱaは、設定値Ｑa1と設定値Ｑa2との差よりも十分に小さい値である。

このとき、負荷１１がＬＥＤ（Light Emitting Diode：発光ダイオード）等を使用した警告灯を備える場合には、その警告灯を点灯させたり、負荷１１が液晶モニタ等の表示部を備える場合には、その表示部にエラー表示させたりする等により、ユーザーに燃料電池１が軽度劣化したことを警告しても良い。

次に、電圧Ｖfc3が、重度劣化判定用の基準値Ｖrefを上回っているか否かを判定部７Ｂにより判定する（ステップＳ１１６）。基準値Ｖref は、電圧Ｖfc2の３５〜４５％の電圧とするのが好ましい。上記比率が３５％を下回ると、ＤＣ／ＤＣコンバータ９の昇圧比が大きくなりすぎて、ＤＣ／ＤＣコンバータ９の変換効率が低下するとともに、過電圧ロスが著しく大きくなることがある。一方、上記比率が４５％を上回ると、燃料電池１の発電能力が使用に耐えない程度まで低下していない段階で、重度劣化と誤判定することがある。

ステップＳ１１６の判定結果が「否定（Ｎｏ）」であれば、燃料電池１が重度劣化している可能性があり、後で説明するステップＳ１２０に進む。ステップＳ１２０の判定結果が「肯定（Ｙｅｓ）」であれば、燃料電池１が重度劣化しているものとして、ＤＣ／ＤＣコンバータ９の動作を停止する（ステップＳ１２１）ことにより燃料電池１の発電を停止する。そして、燃料ポンプ５および酸化剤ポンプ６を停止して、燃料電池１への燃料供給と酸化剤供給とを停止し（ステップＳ１２２）、処理を終了する。このとき、負荷１１がＬＥＤ等を使用した警告灯を備える場合には、その警告灯を点灯させたり、負荷１１が液晶モニタ等の表示部を備える場合には、その表示部にエラー表示させたりする等により、ユーザーに燃料電池１の交換を促しても良い。

ステップＳ１１６の判定結果が「肯定（Ｙｅｓ）」であれば、燃料電池１の重度劣化が検知されないものとして、電流センサ１２により、そのときの出力電流Ｉfc3を検出する（ステップＳ１１７）。次に、Ｖfc3とＩfc3とから燃料電池１の発電量Ｗfc3を算出する（ステップＳ１１８）。

次に、算出された発電量Ｗfc3が、負荷１１が必要とする電力Ｗm以上であるか否かを判定部７Ｂにより判定する（ステップＳ１１９）。ここで、ＷfcがＷm以上であれば（ステップＳ１１９でＹｅｓ）、ステップＳ１０１に戻る。このとき、ステップＳ１０１では、ステップＳ１１２で劣化が検知されていると判定されるので、ステップＳ１０１からステップＳ１１７に進み、電圧Ｖfc3での燃料電池１の運転を継続する。

Ｗfc3がＷm未満であれば（ステップＳ１１９でＮｏ）、燃料供給量Ｑmが所定の上限値Ｑmxに達しているか否かを判定する（ステップＳ１２０）。

ここで、燃料供給量が所定の上限値Ｑmxに達していれば（ステップＳ１２０でＹｅｓ）、燃料供給量をこれ以上増量することはできないので、ステップＳ１２１以降の処理に進み、燃料電池１の発電を停止する。燃料供給量が所定の上限値Ｑmxに達していなければ（ステップＳ１２０でＮｏ）、ステップＳ１１３に戻る。なお、燃料供給量が所定の上限値Ｑmxに達したときにＷfc3がＷm未満であっても、ステップＳ１１６で電圧Ｖfc3が重度劣化判定用の基準値Ｖref以下であると判定されない限り、上限値Ｑmxでの燃料電池１の運転を継続することもできる。

このようにして、燃料供給量が上限値に達するまでの範囲内で、Ｗfc3がＷm以上となるまで、燃料供給量及び酸化剤供給量をΔＱmまたはΔＱaずつ増加させる。このように、燃料供給量に上限を設定するのは、燃料供給量の増加に伴って、燃料であるメタノールが水とともにアノード側から電解質膜を通過してカソード側に浸透してしまうメタノールクロスオーバー（ＭＣＯ）が増大するからである。メタノールクロスオーバーが増大すると、燃料がカソードで直接燃焼してしまうために、燃料ロスが大きくなり効率が低下する。また、カソード電位も低下する。燃料供給量の上限値Ｑmxは以上の見地から決まるものである。なお、ステップＳ１１２で劣化が検知されていることと、Ｗfc3がＷm以上となったときの燃料供給量とをメモリ７Ｃに記憶させておき、燃料電池１の運転を止めた後に再び燃料電池１の運転を開始するときには、その燃料供給量で燃料電池１の運転を開始してもよい。

次に、図９を参照して、上述のステップＳ１１２〜Ｓ１２２の処理を、原理的に説明する。
図９は、図８と同様のグラフであり、曲線３５は、ステップＳ１１２で劣化が検知された燃料電池１で、燃料供給量をＱm2に設定したときの電圧−電流特性、曲線３６は、その燃料電池１で、燃料供給量を上限までの範囲で十分な供給量（Ｑm3とする）に増加させたときの電圧−電流特性をそれぞれ示す。

曲線３５と曲線３６との比較から明らかなように、燃料供給量をＱm2からＱm3に単に増加させても、出力電圧がＶfc2のままでは、発電量は、（Ｖfc2×Ｉfc2y）から殆ど増加しない。ただし、Ｉfc2yは、軽度劣化している燃料電池１で、燃料供給量をＱm2に設定するとともに、出力電圧を電圧Ｖfc2に設定したときの出力電流である。したがって、ステップＳ１１３で燃料供給量をΔＱmだけ増加させたときには、ステップＳ１１４でＤＣ／ＤＣコンバータ９のデューティ比を所定範囲で増減させて、その燃料供給量で発電量が最大となる出力電圧Ｖfc3（Ｖfc3＜Ｖfc2）を探る必要がある。その結果、燃料供給量の増量に応じて、効果的に発電量を増加させることができる。

以上説明したように、図３及び図４の処理によれば、燃料電池１が劣化していないときには、出力電圧を最大の発電量を得られる電圧よりも高めに設定して、燃料電池１を燃料供給量の少ない高効率モードで運転する。一方、燃料電池１が軽度劣化して、発電量が所定程度以上減少すると、出力電圧を最大の発電量を得られる電圧に設定するとともに、必要な発電量が得られるまで燃料供給量を徐々に増加させる。そして、燃料供給量を所定の上限値まで増加させても必要な発電量が得られない場合には、燃料電池１の運転を停止する。

以上の処理により、初期の燃料電池１では、燃料供給量をできる限り少なくして、燃料電池１の運転コストを小さくすることができる。一方、燃料電池１に軽度の劣化が生じたときには、劣化の程度に応じて、必要な発電量が得られる最小限度で燃料供給量を増加させることにより、燃料消費量を抑えながら、燃料電池１の運転を継続することが可能となる。

（実施形態２）
次に、本発明の実施形態２を説明する。実施形態２は、実施形態１を改変したものであり、制御部７の実行する制御が実施形態１と異なるだけである。以下に、その異なる部分だけを説明する。

図５及び図６に、実施形態２の燃料電池の制御部が行う処理をフローチャートで示す。図５の処理（ステップＳ２０１〜Ｓ２１１）は、図３の処理（ステップＳ１０１〜Ｓ１１１）と同じ内容であるので、説明は省略する。

図６のステップＳ２１２〜Ｓ２１５では、図４のステップＳ１１２〜Ｓ１１５と同様の処理により、電圧Ｖfc3を設定する。
次に、電流センサ１２により、そのときの出力電流Ｉfc3を検出する（ステップＳ２１６）。そして、電圧Ｖfc3と電流Ｉfc3とから燃料電池１の発電量Ｗfc3を算出する（ステップＳ２１７）。

次に、算出された発電量Ｗfc3と、負荷１１が必要とする電力Ｗmとを比較し（ステップＳ２１８）、Ｗfc3がＷm以上であれば（ステップＳ２１８でＹｅｓ）、ステップＳ２０１に戻る。このとき、ステップＳ２０１では、ステップＳ２１２で劣化が検知されていると判定されるので、ステップＳ２０１からステップＳ２１６に進む。一方、Ｗfc3がＷm未満であれば（ステップＳ２１８でＮｏ）、燃料供給量Ｑmが所定の上限値Ｑmxに達しているか否かを判定する（ステップＳ２２０）。ここで、ＱmがＱmxに達していない場合には（ステップＳ２２０でＮｏ）、ステップＳ２１３へ戻る。一方、ＱmがＱmxに達していれば（ステップＳ２２０でＹｅｓ）、燃料供給量をこれ以上増量することはできないので、さらにＷfc3が燃料電池システムの運転に最低限必要な電力Ｗmin、つまり燃料電池システムの動作に必要な補助機器が必要とする電力を上回っているか否かを判定する（ステップＳ２１９）。Ｗfc3がＷminを上回っていなければ（ステップＳ２１９でＮｏ）、ＤＣ／ＤＣコンバータ９の動作を停止する（ステップＳ２２１）ことにより燃料電池１の発電を停止する。

そして、燃料ポンプ５および酸化剤ポンプ６を停止して、燃料電池１への燃料供給と酸化剤供給とを停止し（ステップＳ２２２）、処理を終了する。このとき、負荷１１がＬＥＤ等を使用した警告灯を備える場合には、その警告灯を点灯させたり、負荷１１が液晶モニタ等の表示部を備える場合には、その表示部にエラー表示させたりする等により、ユーザーに燃料電池１の交換を促しても良い。

Ｗfc3がＷminを上回っていれば（ステップＳ２１９でＹｅｓ）、ステップＳ２１６へ戻る。

このようにして、燃料供給量が上限値に達するまでの範囲内で、Ｗfc3がＷm以上になるまで燃料供給量及び酸化剤供給量をΔＱmまたはΔＱaずつ増加させる。また、Ｗfc3がＷm以上にならない場合にも、Ｗfc3がＷmin以上である限り発電を継続する。これにより、蓄電部８への充電を継続することができる。

なお、ステップＳ２１２で劣化が検知されていることと、Ｗfc3がＷm以上となったときの燃料供給量とをメモリ７Ｃに記憶させておき、燃料電池１の運転を止めた後に再び燃料電池１の運転を開始するときには、その燃料供給量で燃料電池１の運転を開始してもよい。Ｗfc3がＷmを下回り、かつＷminを上回っている場合には、燃料電池１の運転を止めた後に再び燃料電池１の運転を開始するときに、燃料供給量をＱmxに設定して燃料電池１の運転を開始してもよい。

また、本実施形態では、ＤＭＦＣを例に説明したがこれに限られず、セルスタックと同様の発電素子を用いる燃料電池であれば本発明の構成に適用できる。例えば、水素を燃料とする、いわゆる高分子固体電解質燃料電池やメタノール改質型の燃料電池などにも適用できる。また、燃料電池の制御方式は定電圧制御方式を例に説明したが、定電流制御方式においても実現できる。また、ＤＣ／ＤＣコンバータ９は昇圧コンバータを例に説明したがこれに限られず、降圧コンバータ、昇降圧コンバータ、または反転コンバータを使用することもできる。

本発明の燃料電池システムは、バックアップ用の電源システムや、パーソナルコンピュータ等の様々な電子機器の電源システムとして幅広く有用である。

１ 燃料電池
５ 燃料ポンプ
６ 酸化剤ポンプ
７ 制御部
７Ａ 演算部
７Ｂ 判定部
８ 蓄電部
９ ＤＣ／ＤＣコンバータ
１１ 負荷
１２ 電流センサ
１３ 電圧センサ
２１ アノード
２２ カソード

Claims (12)

1. アノード及びカソードを有する燃料電池と、前記アノードに燃料を供給する燃料供給部と、前記カソードに酸化剤を供給する酸化剤供給部と、前記燃料電池の出力電流を検出する電流センサと、を具備した燃料電池システムの制御方法であって、以下の工程を含む制御方法：
   （ａ）前記燃料電池への前記燃料供給部による燃料供給量を、負荷に基づいて決められる第１の設定値Ｑm1よりも小さな第２の設定値Ｑm2に設定する工程、
   （ｂ）前記燃料供給量が前記第２の設定値Ｑm2に設定された前記燃料電池の出力電流Ｉfcrを検出する工程、
   （ｃ）前記出力電流Ｉfcrを、軽度劣化判定用の基準値Ｉrefと比較して、前記燃料電池の劣化を判定する工程、及び
   （ｄ）前記燃料電池が劣化していると判定したときに、前記燃料供給量を前記第２の設定値Ｑm2よりも大きな第３の設定値Ｑm3に再設定する工程。
2. 前記工程（ａ）が、
   （ｅ）前記燃料供給量を前記第１の設定値Ｑm1に設定する工程、
   （ｆ）前記燃料供給量が前記第１の設定値Ｑm1に設定された状態で、前記燃料電池の出力電圧を、前記燃料電池の発電量を最大とする電圧Ｖfc1に設定する工程、
   （ｇ）前記燃料電池の出力電圧が前記電圧Ｖfc1であるときの前記燃料電池の出力電流Ｉfc1を検出する工程、
   （ｈ）前記燃料電池の出力電圧を、前記電圧Ｖfc1よりも第１の所定割合Pr1だけ大きな電圧Ｖfc2に設定する工程、
   （ｉ）前記燃料電池の出力電圧が前記電圧Ｖfc2であるときの前記燃料電池の出力電流Ｉfc2を検出する工程、及び
   （ｊ）前記第２の設定値Ｑm2を、前記出力電流Ｉfc1とＩfc2との比に基づいて決定する工程、を含む請求項１記載の燃料電池システムの制御方法。
3. 前記工程（ｄ）が、
   （ｋ）前記燃料供給量を、所定量ΔＱだけ増加させる工程、
   （ｌ）前記燃料供給量が所定量ΔＱだけ増加された状態で、前記燃料電池の出力電圧を、前記燃料電池の発電量Ｗfcを最大とする電圧Ｖfc3に設定する工程、
   （ｍ）前記燃料電池の出力電圧が前記電圧Ｖfc3であるときの前記燃料電池の出力電流Ifc3を検出する工程、及び
   （ｎ）前記工程（ｌ）及び（ｍ）の結果により求められる前記燃料電池の発電量Ｗfc3を、前記負荷により決まる必要電力Ｗmと比較する工程、を含み、
   Ｗfc3がＷmに達していれば、そのときの前記燃料供給量を維持する一方、Ｗfc3がＷmに達していなければ、前記燃料供給量が上限値Ｑmxに達するまでの範囲で、前記工程（ｋ）〜（ｎ）を繰り返し実行する、請求項１または２記載の燃料電池システムの制御方法。
4. 更に、（ｏ）前記電圧Ｖfc3を、重度劣化判定用の基準値Ｖref と比較する工程、を含み、
   前記燃料供給量が前記上限値Ｑmxに達してもなお、Ｖfc3 がＶref を超えなければ、前記燃料供給部による燃料の供給と、前記酸化剤供給部による酸化剤の供給とを停止する、請求項３記載の燃料電池システムの制御方法。
5. 更に、（ｐ）前記発電量Ｗfc3を、当該燃料電池システムの運転に最低限必要な電力Ｗmin（Ｗmin＜Ｗm）と比較する工程、を含み、
   前記燃料供給量が上限値Ｑmxに達したときに、Ｗfc3がＷminに達していれば、前記燃料供給量を前記上限値Ｑmxに維持する一方、前記燃料供給量が前記上限値Ｑmxに達してもなお、Ｗfc3がＷminに達しなければ、前記燃料供給部による燃料の供給と、前記酸化剤供給部による酸化剤の供給とを停止する、請求項３記載の燃料電池システムの制御方法。
6. 前記第１の所定割合Pr1が、５〜３０％である、請求項２〜５のいずれか１項に記載の燃料電池システムの制御方法。
7. 前記軽度劣化判定用の基準値Ｉrefが、初期の前記燃料電池における前記電流Ｉfcrまたは前記電流Ｉfc2よりも３〜２０％だけ小さい、請求項１〜６のいずれか１項に記載の燃料電池システムの制御方法。
8. 前記燃料がメタノールを含む、請求項１〜７のいずれか１項に記載の燃料電池システムの制御方法。
9. 前記第１の設定値Ｑm1が、前記負荷に対応した化学量論上の必要燃料量と、メタノールクロスオーバー量と、反応しないままに前記燃料電池から排出される燃料量とに基づいて設定される、請求項８記載の燃料電池システムの制御方法。
10. 更に、（ｑ）前記軽度劣化が検知されたことを警告する工程、を含む、請求項１〜９のいずれか１項に記載の燃料電池システムの制御方法。
11. 更に、（ｒ）前記重度劣化が検知されたことを警告する工程、を含む、請求項４〜１０のいずれか１項に記載の燃料電池システムの制御方法。
12. アノード及びカソードを有する燃料電池、前記アノードに燃料を供給する燃料供給部、前記カソードに酸化剤を供給する酸化剤供給部、前記燃料供給部を制御する燃料制御部、前記酸化剤供給部を制御する酸化剤制御部、前記燃料電池の出力電圧を制御する電圧制御部、前記燃料電池の出力電流を検出する電流センサ、(i) 前記燃料供給量と負荷との関係及び (ii) 燃料電池の劣化を示す電流の基準値Ｉrefを格納した記憶部、を具備した燃料電池システムであって、
    前記燃料制御部は、上記 (i) の関係に基づいて、前記燃料供給量を、負荷に基づいて決められた第１の設定値Ｑm1に設定し、
    前記電圧制御部は、前記燃料供給量が前記第１の設定値Ｑm1に設定されたときに前記燃料電池の発電量Ｗfcを最大とする電圧Ｖfc1、及び、前記電圧Ｖfc1よりも第１の所定割合Pr1だけ大きな電圧Ｖfc2に前記燃料電池の出力電圧を順次に設定し、
    電流センサは、前記出力電圧が電圧Ｖfc1に設定されたときの前記燃料電池の出力電流Ｉfc1、及び前記出力電圧が前記電圧Ｖfc2に設定されたときの前記燃料電池の出力電流Ｉfc2をそれぞれ検出し、
    前記燃料制御部は、前記Ｉfc1とＩfc2との比に基づいて、前記燃料供給量を前記第１の設定値Ｑm1よりも小さな第２の設定値Ｑm2に設定し、
    前記燃料供給量が第２の設定値Ｑm2のときに前記電流センサにより検出される前記燃料電池の出力電流Ｉfcrと基準値Ｉrefとを比較し、
    その比較結果に基づいて、前記燃料電池の劣化を判定し、
    劣化していると判定したときに、前記燃料供給量を前記第２の設定値Ｑm2よりも大きな第３の設定値Ｑm3に設定する、燃料電池システム。

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