JPWO2011077742A1 - 偏光性拡散フィルムおよびその製造方法、ならびに偏光性拡散フィルムを含む液晶表示装置 - Google Patents

偏光性拡散フィルムおよびその製造方法、ならびに偏光性拡散フィルムを含む液晶表示装置 Download PDF

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Abstract

本発明の目的は、良好な偏光選択性および拡散性を有するフィルムと、それを容易に製造する手段とを提供することである。すなわち、本発明の偏光性拡散フィルムは、固有複屈折が0.1以上の、実質的に1種類の結晶性樹脂からなる偏光性拡散フィルムであって、可視光線に対する全光線透過率が50〜90%であり、可視光線に対する透過ヘイズが15〜90%であり、可視光線に対する透過偏光度が20〜90%である。

Description

本発明は、偏光性拡散フィルムおよびその製造方法、ならびに偏光性拡散フィルムを含む液晶表示装置に関する。
液晶表示装置は、コンピューター、テレビおよび携帯電話などの表示装置として幅広く用いられているが、表示特性の更なる向上や、消費電力を低減させたいという要求がある。これら要求に対する手段として、光源からの光を適度に拡散させること、光源の光利用効率を向上させることがある。光源からの光を適度に拡散させると、液晶表示装置の視野角を広げることができたり、輝度などの面内均一性を高めたりすることが可能となる。また、光源の光利用効率が高くなると、液晶表示装置の全体の輝度を高めて明るい画質を得ること、消費電力を低減させることが可能となる。
偏光aを透過する一方、偏光aと直交する偏光bを反射する反射偏光子、およびこの反射偏光子を含む液晶表示装置が開示されている(特許文献1を参照)。この液晶表示装置は、表示面側から順に、液晶セル、反射偏光子、バックライトおよび拡散反射板を備える。この液晶表示装置のバックライトから発せられた光のうち、偏光aは反射偏光子を透過して表示光となり、一方、偏光bは反射偏光子で反射されて反射光となる。反射偏光子で反射された偏光bは、拡散反射板で反射されるとともに、偏光状態がランダム化されて、偏光aと偏光bとを含む光となる。ランダム化された光のうち、偏光aは、反射偏光子を透過して表示光となり、偏光bは再び反射光となる。このようにして、バックライトから発せられた光の利用効率を高めるとされている。この反射偏光子は、ポリエチレンナフタレートからなるフィルムAと、酸成分としてナフタレンジカルボン酸およびテレフタル酸等を用いたコポリエステルからなるフィルムBとが多層に重ね合わされた多層フィルムである。
他の反射偏光子として、第1の透明樹脂で構成された連続相に、第2の透明樹脂が粒子状または所定の形状に分散してなるシートであって、偏光aを透過し、偏光aと直交する偏光bを反射するシートが開示されている(特許文献2および9を参照)。このシートは、二種類の異なる樹脂の混合物を押出成形して得られる。
また、ヘイズ異方性を付与したライトガイド用のフィルムやシートが開示されている(特許文献3〜5を参照)。このフィルムの端面から入射された非偏光のうち、特定偏光のみが散乱出射するので、フィルム端面から照射された光の利用効率を高めうる。このフィルムは、フィラーを含有するか、またはフィラーを含有しないポリエチレンナフタレートなどのフィルムを一軸延伸して得られる。
さらに、結晶化された未配向の樹脂(ポリエチレンテレフタレート樹脂など)を二軸延伸配向して、容器用途の樹脂物品を得る方法が記載されている(特許文献6を参照)。
一方、液晶表示装置にとって重要な特性の一つに、正面輝度がある。正面輝度を向上させる手段として、光学フィルム(例えば反射偏光子)の表面形状をプリズム形状とすることで、フィルム表面からの出射角度を調整することが知られている(特許文献7および8を参照)。
特表平9−506985号公報 特開2003−075643号公報 特開平11−281975号公報 特開2001−264539号公報 特開2001−49008号公報 特表2005−531445号公報 特開2007−272052号公報 特開2007−206569号公報 特表2000−506989号公報
特許文献1に記載の反射偏光子は、フィルムAと、これとは化学構造の異なるフィルムBとを多層に重ね合わせた積層体であるため、製造方法が複雑であり、コストを低減することが困難であった。また、拡散性能を付与するために、拡散機能を有する部材または層を、貼合や塗装などによりさらに形成する必要があった。また、特許文献2および9に記載のシートはポリマーアロイにより製造されるため、製造方法が複雑であり、また、偏光特性や拡散性能を緻密に制御することが困難であった。
特許文献3〜5に記載されたフィルムまたはシートは、比較的光学特性を制御しやすい方法で製造されうるが、フィルムまたはシートの端面から入射された光を導光するための部材である。よって、特許文献3〜5に記載されたシートは、シート表面から入射される光のうちの特定偏光を透過させる性能は有さず、その透過光を拡散させる機能もない。その理由は、延伸前のフィルムの結晶化度が小さく、また透過ヘイズも小さいためでありうる。特許文献6では、結晶化樹脂を延伸して、その透明性を高めているが、偏光性や拡散性は不十分であった。特許文献7および8に記載のフィルムは、二種類の異なる樹脂により得られるため、製造方法が複雑であり、偏光特性や拡散性能を緻密に制御することが困難であった。
すなわち従来、フィルム表面から入射される光のうち特定方向の直線偏光を透過する一方、それと直交する直線偏光を効率よく反射し(つまり「偏光選択性」を有する)、かつ拡散性を有するフィルムが望まれていた。ところが、性能および製造容易性の両面において満足のいくフィルムは提供されていない。
また、そのようなフィルムを、容易にかつ高い製造効率で製造することが望まれている。
本発明は、偏光選択性および拡散性を有するフィルムと、それを容易に製造する手段とを提供することを目的とする。また、偏光選択性および拡散性を有するフィルムを、高い製造効率で製造することを目的とする。さらに本発明は、偏光選択性および拡散性を有するフィルムを用いることで、明瞭な画像を広視野角で見ることができる液晶表示装置;すなわち、正面方向から測定される輝度と斜め方向から測定される輝度の両方が高い液晶表示装置を提供すること;それにより、輝度が向上した分、消費電力が低減された液晶表示装置を提供することを目的とする。
本発明者らは、微小な海島構造(明暗構造)を高密度に形成して、島部(明部)と海部(暗部)の界面量を多くすれば、偏光性拡散フィルムの透過偏光度と透過ヘイズを高められること、さらに全光線反射率と反射偏光度も高められるので、不要な偏光成分を偏光性拡散フィルムで反射させて入射光として再利用できること(光の利用効率を高められること)を見出した。
また、微小な海島構造(明暗構造)を高密度に形成するためには、延伸前の結晶化シートにおいて、(延伸後に島状の明部となる)微小な結晶部を多く形成することが重要であることを見出した。また、微小な結晶部を有する延伸前の結晶化シートは、特定の色相や散乱特性を有することを見出した。
さらに、製造効率を向上させるために、ポリエステル樹脂などの結晶性樹脂からなるフィルムの結晶化速度を大きくすること;そのために、核剤を添加することを試みた。その結果、添加する核剤を特定の核剤とすることによって、得られるフィルムの偏光性と拡散性のバランス(特に偏光性)を損なうことなく、結晶性樹脂の結晶化速度を高められること、それによりフィルムの製造効率を高められることを見出した。
さらに、微小な海島構造を高密度に形成することによって高い透過偏光度と適度な透過ヘイズを有する偏光性拡散フィルムを含む液晶表示装置は、正面方向から測定される輝度と斜め方向から測定される輝度のいずれもが高いことを見出した。本発明は、このような知見に基づいてなされたものである。
本発明の第1は、以下の偏光性拡散フィルムに関する。
[1] 固有複屈折が0.1以上の、実質的に1種類の結晶性樹脂からなる偏光性拡散フィルムであって、可視光線に対する全光線透過率が50〜90%であり、可視光線に対する透過ヘイズが15〜90%であり、かつ可視光線に対する透過偏光度が20〜90%である、偏光性拡散フィルム。
[2] 可視光線に対する全光線透過率が50〜80%であり、可視光線に対する全光線反射率が20〜50%であり、かつ可視光線に対する反射偏光度が50〜95%である、[1]に記載の偏光性拡散フィルム。
[3] フィルムの厚さを100μmとしたときの、拡散反射率が11〜50%である、[2]に記載の偏光性拡散フィルム。
[4] 前記偏光性拡散フィルムは、一軸延伸樹脂フィルムであって、前記一軸延伸樹脂フィルムの結晶化度は、8〜40%であり、前記一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向に対して垂直な切断面のTEM像(撮像範囲のフィルム厚さ方向の距離は0.1μm、かつ撮像面積は77μm)で海島構造が観察され、前記海島構造の海部と島部とが実質的に同一の組成で構成され、前記海島構造の二値化画像における島部の平均粒径が0.1〜0.8μmであり、かつ前記島部は、撮像面積77μmあたり200〜1200個存在する、[2]または[3]に記載の偏光性拡散フィルム。
[5] 前記偏光性拡散フィルムは、グリフィン法で算出されるHLB値が1〜7.5であるカルボン酸とアルカリ金属との塩をさらに含み、前記結晶性樹脂100質量部に対する前記塩の含有量が0.005〜0.4質量部である、[1]に記載の偏光性拡散フィルム。
[6] 前記カルボン酸が脂肪族カルボン酸である、[5]に記載の偏光性拡散フィルム。
[7] 前記カルボン酸が芳香環を1つ以上有するものである、[5]または[6]に記載の偏光性拡散フィルム。
[8] 前記カルボン酸塩がモンタン酸ナトリウムまたは安息香酸ナトリウムである、[5]〜[7]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルム。
[9] 前記偏光性拡散フィルムは、下記式(I)または式(II)で表されるバルビツル酸構造を有する化合物をさらに含み、前記結晶性樹脂100質量部に対する前記式(I)または式(II)で表される化合物の含有量が0.005〜10質量部である、[1]に記載の偏光性拡散フィルム。
(式(I)中のR〜R、ならびに式(II)中のR〜RおよびR〜Rは、それぞれ独立して水素原子、炭素数1〜10の置換もしくは未置換のアルキル基、炭素数1〜10の置換もしくは未置換のアルコキシ基、炭素数3〜30の置換もしくは未置換の環状基、または−NH−R(RはRと同じもの、または炭素数2〜20のカルボン酸誘導体を表す)を表す。Lは、酸素原子または硫黄原子を表す。)
[10] 前記偏光性拡散フィルムは、下記式(III)で表される安息香酸ヒドラジド化合物または下記式(IV)で表されるイソシアヌレート化合物をさらに含み、前記結晶性樹脂100質量部に対する前記式(III)または式(IV)で表される化合物の含有量が0.005〜10質量部である、[1]に記載の偏光性拡散フィルム。
(式(III)中、
Qは、炭素数1〜12のアルキレン基、炭素数2〜12のアルケニレン基、炭素数3〜8のシクロアルキレン基、エーテル結合を有する炭素数4〜20のアルキレン基、またはシクロアルキレン基を有する炭素数5〜20のアルキレン基を表し、nは0または1の整数を表す。
〜R10は、それぞれ独立して水素原子、ヒドロキシ基、ハロゲン原子、炭素数1〜12のアルキル基、炭素数3〜8のシクロアルキル基、炭素数6〜18のアリール基、炭素数7〜20のアリールアルキル基、または炭素数7〜20のアルキルアリール基を表し、RとRまたはRとR10とが結合して5〜8員環を形成してもよい。)
(式(IV)中、
11〜R13は、それぞれ独立して水素原子、炭素数1〜10のアルキル基、炭素数2〜10のアルケニル基、または炭素数2〜10のアシル基を表し、X〜Xは、それぞれ独立して水素原子、炭素数1〜8のアルキル基、炭素数3〜8のシクロアルキル基、炭素数6〜18のアリール基、または炭素数7〜12のアリールアルキル基を表す。)
[11] 前記偏光性拡散フィルムは、下記式(V)で表されるスルホンアミド化合物の金属塩をさらに含み、前記結晶性樹脂100質量部に対する前記式(V)で表される化合物の含有量が0.005〜10質量部である、[1]に記載の偏光性拡散フィルム。
〔式(V)中、RおよびR’は、それぞれ独立して水素原子、ハロゲン原子、アルカリ金属原子、アミノ基、炭素数1〜10の置換もしくは未置換のアルキル基、炭素数1〜10の置換もしくは未置換のアルコキシ基、または炭素数3〜30の置換もしくは未置換の環状基を表し、RとR’が連結して環を形成してもよい。
nは、1または2の整数を表し、nが1の場合、Mはアルカリ金属原子またはAl(OH)を表し;nが2の場合、Mは2価の金属原子、Al(OH)または連結基(炭素数1〜12のアルキレン基、炭素数2〜12のアルケニレン基、炭素数3〜8のシクロアルキレン基、エーテル結合を有する炭素数4〜20のアルキレン基、シクロアルキレン基を含む炭素数5〜20のアルキレン基または炭素数6〜12のアリーレン基)を表す。Mが連結基である場合は、R’はアルカリ金属原子である。〕
[12] 前記式(V)におけるMは、アルカリ金属原子である、[11]に記載の偏光性拡散フィルム。
[13] フィルム厚さを100μmとしたときの、透過偏光度が30〜90%である、[2]〜[12]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルム。
[14] 結晶化度が8〜40%である、[2]〜[13]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルム。
[15] 前記結晶性樹脂は、ポリエステル系樹脂、芳香族ポリエーテルケトン樹脂、または液晶性樹脂である、[2]〜[14]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルム。
[16] 前記結晶性樹脂は、ポリエチレンテレフタレートである、[2]〜[15]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルム。
[17] 前記偏光性拡散フィルムの少なくとも一方の表面が、集光機能を有する表面形状を有する、[2]〜[16]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルム。
[18] 前記集光機能を有する表面形状が、前記偏光性拡散フィルムの表面形状であるか、または前記偏光性拡散フィルムの表面に接する樹脂層の形状である、[17]に記載の偏光性拡散フィルム。
[19] 前記集光機能を有する表面形状が、一次元プリズム、二次元プリズム、またはマイクロレンズである、[17]または[18]に記載の偏光性拡散フィルム。
本発明の第2は、以下の偏光性拡散フィルムの製造方法に関する。
[20] [1]に記載の偏光性拡散フィルムの製造方法であって、固有複屈折が0.1以上の、実質的に1種類の結晶性樹脂からなる非晶状態のシートを得るステップと、前記非晶状態のシートから、JIS Z8722およびJIS Z8729に準拠して測定される、拡散反射光のL表色系における色相bが−25〜−10である結晶化シートを得るステップと、前記結晶化シートを主として一軸方向に延伸するステップと、を含む、偏光性拡散フィルムの製造方法。
[21] [1]に記載の偏光性拡散フィルムの製造方法であって、固有複屈折が0.1以上の、実質的に1種類の結晶性樹脂からなる非晶状態のシートを得るステップと、前記非晶状態のシートから、式(1A)、式(1B)および式(2)から導かれる波長依存性が低い散乱の散乱率D1と、式(1A)、式(1B)および式(3)から導かれる波長依存性が高い散乱の散乱率D2との比D2/D1が1.5以上である結晶化シートを得るステップと、前記結晶化シートを主として一軸方向に延伸するステップと、を含む、偏光性拡散フィルムの製造方法。
(T:非散乱率、λ:波長(nm)、Ttotal:全光線透過率、Tpara:平行光線透過率、Rd:拡散反射率)
(D1:波長依存性が低い散乱の散乱率、C:波長依存性が低い散乱の散乱係数、t’:結晶化シートの厚さ(μm))
(D2:波長依存性が高い散乱の散乱率、k:散乱係数、t’:結晶化シートの厚さ(μm))
[22] [2]〜[4]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルムの製造方法であって、固有複屈折が0.1以上の、実質的に1種類の結晶性樹脂からなる非晶状態のシートを加熱して、結晶化シートを得るステップと、前記結晶化シートを主として一軸方向に延伸するステップと、を含む、偏光性拡散フィルムの製造方法。
[23] [5]〜[8]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルムの製造方法であって、固有複屈折が0.1以上の実質的に1種類の結晶性樹脂からなるとともに、グリフィン法で算出されるHLB値が1〜7.5であるカルボン酸とアルカリ金属との塩をさらに含む非晶状態のシートを加熱して、結晶化シートを得るステップと、前記結晶化シートを主として一軸方向に延伸するステップと、を含む、偏光性拡散フィルムの製造方法。
[24] [9]〜[12]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルムの製造方法であって、固有複屈折が0.1以上の実質的に1種類の結晶性樹脂からなり、前記式(I)〜(V)の少なくともいずれかで表される化合物をさらに含む非晶状態のシートを加熱して、結晶化シートを得るステップと、前記結晶化シートを主として一軸方向に延伸するステップと、を含む、偏光性拡散フィルムの製造方法。
[25] 前記結晶化シートを得るステップでは、下記式(4)で表される温度T1において、結晶化度が3%以上となるまで前記非晶状態のシートを加熱する、[20]〜[24]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルムの製造方法。
Tc−40℃≦T1<Tm−10℃ ・・・(4)(Tc:前記結晶性樹脂の結晶化温度、Tm:前記結晶性樹脂の融点)
[26] 前記結晶化シートの、可視光線に対する透過ヘイズが7〜70%であり、かつ結晶化度が3〜20%である、[20]〜[25]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルムの製造方法。
[27] 前記非晶状態のシートの加熱時間が、5秒〜20分である、[20]〜[26]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルムの製造方法。
本発明の第3は、以下の液晶表示装置等に関する。
[28] (A)液晶バックライト用面光源、(B)少なくとも1つの光学素子および/またはエアギャップ、(C)[1]に記載の偏光性拡散フィルム、ならびに(D)液晶セルを2以上の偏光板で挟んでなる液晶パネルを少なくとも含み、かつ前記(A)から(D)の各部材が、上記の順に配置されており、前記(C)偏光性拡散フィルムの、前記透過偏光度/前記透過ヘイズが1.6以上であり、TCO’03 Displays規格に準拠して測定される斜め30°輝度比が1.40〜1.73である、液晶表示装置。
[29] 前記(C)偏光性拡散フィルムの、可視光線に対する全光線透過率が50〜75%であり、可視光線に対する透過ヘイズが15〜45%であり、可視光線に対する透過偏光度が30〜90%である、[28]に記載の液晶表示装置。
[30] 前記(C)偏光性拡散フィルムの透過ヘイズが15〜38%である、[28]または[29]に記載の液晶表示装置。
[31] 前記液晶表示装置から前記(C)偏光性拡散フィルムを除いた参照用の液晶表示装置の正面輝度を100とした場合に、前記参照用の液晶表示装置の正面輝度に対する、前記液晶表示装置の正面輝度が100〜140である、[28]〜[30]のいずれかに記載の液晶表示装置。
[32] 前記(B)光学素子の少なくとも一つが、前記(C)偏光性拡散フィルムに隣接して配置され、前記(C)偏光性拡散フィルムに隣接して配置された前記(B)光学素子が、集光機能を有する表面形状を有し、かつ前記集光機能を有する表面形状が、一次元プリズム、二次元プリズム、およびマイクロレンズからなる群から選ばれる1種以上であり、前記液晶表示装置から前記(C)偏光性拡散フィルムを除いた参照用の液晶表示装置の正面輝度を100とした場合に、前記参照用の液晶表示装置の正面輝度に対する、前記液晶表示装置の正面輝度が100〜110である、[28]〜[31]のいずれかに記載の液晶表示装置。
[33] 前記(C)偏光性拡散フィルムは、一軸延伸樹脂フィルムであり、前記(C)偏光性拡散フィルムの結晶化度が8〜40%であり、かつ前記一軸延伸樹脂フィルムは、フィルム厚さを100μmとしたときの、可視光線に対する透過ヘイズが10〜40%であり、前記一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向に対して垂直な切断面のTEM像(撮像範囲のフィルム厚さ方向の距離は0.1μm、かつ撮像面積は77μm)で明暗構造が観察され、前記明暗構造の明部と暗部とが実質的に同一の組成で構成される、[28]〜[32]のいずれかに記載の液晶表示装置。
[34] 前記(C)偏光性拡散フィルムの結晶化度が8〜40%であり、前記(C)偏光性拡散フィルムに多色光を照射したときの、交差ニコル下における偏光顕微鏡観察において、明部と暗部とが観察され、前記明部と暗部が、実質的に同一の組成からなり、前記明部は、長軸を有し、かつ各明部の前記長軸が互いに略平行である、[28]〜[33]のいずれかに記載の液晶表示装置。
[35] (A)液晶バックライト用面光源、(B)少なくとも1つの光学素子および/またはエアギャップ、(C)[2]〜[19]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルム、ならびに(D)液晶セルを2以上の偏光板で挟んでなる液晶パネルを少なくとも含み、かつ前記(A)から(D)の各部材が、上記の順に配置されている、液晶表示装置。
[36] 前記(C)偏光性拡散フィルムは、前記(D)液晶パネルに隣接して配置されている、[28]〜[35]のいずれかに記載の液晶表示装置。
[37] 前記(C)偏光性拡散フィルムは、前記(D)液晶パネルを構成する偏光板の光源側保護フィルムを兼ねる、[28]〜[36]のいずれかに記載の液晶表示装置。
[38] 前記(C)偏光性拡散フィルムの反射軸と、前記(D)液晶パネルを構成する偏光板であって前記光源側に配置される偏光板の吸収軸方向とは、ほぼ同じである、[28]〜[37]のいずれかに記載の液晶表示装置。
本発明によれば、偏光選択性および拡散性を有するフィルムと、それを容易に製造する手段とを提供することができる。また、偏光選択性および拡散性を有するフィルムを、高い製造効率で製造することができる。
また、高い全光線反射率と反射偏光度とを有する偏光性拡散フィルムを用いることで、不要な偏光成分を偏光性拡散フィルムで反射させて、入射光として再利用することができる。
さらに、高い透過偏光度と適度な透過ヘイズを有する偏光性拡散フィルムを用いることで、正面方向から測定される輝度と斜め方向から測定される輝度の両方が高い液晶表示装置を提供することができる。
偏光性拡散フィルムの延伸方向に垂直な切断面のTEM写真の一例である。 図1AのTEM写真の二値化画像である。 本発明の偏光性拡散フィルムの、延伸方向に平行な断面の偏光顕微鏡像の一例である。 溶融押出成形機の一例を示す模式図である。 偏光性拡散フィルムの表面形状の一例を示す図である。 偏光性拡散フィルムの表面形状の一例を示す図である。 偏光性拡散フィルムの表面形状の一例を示す図である。 液晶表示装置の構成の一例を示す図である。 液晶表示装置の構成の一例を示す図である。 液晶表示装置の表示機構を説明する図である。 実施例の偏光性拡散フィルムの延伸方向に垂直な切断面のTEM写真の一例である。 図10AのTEM写真の二値化画像である。 実施例の偏光性拡散フィルムの延伸方向に垂直な切断面のTEM写真の一例である。 図11AのTEM写真の二値化画像である。 実施例の偏光性拡散フィルムの延伸方向に垂直な切断面のTEM写真の一例である。 図12AのTEM写真の二値化画像である。 実施例の偏光性拡散フィルムの延伸方向に垂直な切断面のTEM写真の一例である。 図13AのTEM写真の二値化画像である。 液晶表示装置の斜め30°輝度の測定方法を説明する図である。 偏光性拡散フィルムの加熱ロール面近傍の断面TEM像(エンドビュー)である。 偏光性拡散フィルムのエア面近傍の断面TEM像(エンドビュー)である。 偏光性拡散フィルムの表面光拡散層の表面の光学顕微鏡写真である。
1.偏光性拡散フィルム
偏光性拡散フィルムとは、「偏光選択性」と「拡散性」を兼ね備えたフィルムである。偏光選択性とは、特定方向の直線偏光を、これと直交する直線偏光よりも多く透過させ、特定方向の直線偏光と直交する直線偏光をより多く反射する特性をいう。一方、拡散性とは、透過光を拡散させる特性をいう。すなわち、偏光性拡散フィルムとは、特定方向の直線偏光を透過させて拡散させるが、これと直交する直線偏光は反射して光入射側へ戻すことができる。
(全光線透過率)
偏光性拡散フィルムは、一定以上の、可視光線に対する「全光線透過率」または「全光線反射率」を有する。本発明の偏光性拡散フィルムの、可視光線に対する全光線透過率は、50%以上であることが好ましく、55%以上であることがより好ましく、65%以上であることがさらに好ましい。前記全光線透過率は、高いほど好ましいが、フィルム両面での表面反射が生じるため、通常は90%以下、好ましくは80%以下、より好ましくは75%以下になる。ただし、反射防止膜等を設けることによって、さらに全光線透過率を高めることもできる。
前記全光線透過率を50%以上とすることによって、本発明の偏光性拡散フィルムを含む液晶表表示装置の輝度を著しく損なわずに、偏光選択性(偏光反射性)と拡散性の効果によって高輝度化することができる。
本願における可視光線に対する全光線透過率は、全光線透過率の視感平均値であって、以下の手順で求めることができる。
1)分光光度計の積分球の光線入射口側の試験片設置部の手前に偏光解消板をセットし、偏光解消板表面の法線方向から光を入射できるようにする。これにより、試験片であるフィルム表面の法線方向から無偏光の光を入射できるようにする。フィルム表面に、偏光解消板を透過した波長範囲380〜780nmの光を入射させて、10nm毎に全光線透過率を測定する。
2)前記1)で得られた全光線透過データから、JIS R−3106に基づいて、視感平均値の全光線透過率Ttotalを算出する。
3)算出された全光線透過率Ttotalを、フィルム厚さtを100μmとしたときの値(Ttotal@100μm)に変換してもよい。具体的には、以下の式にあてはめればよい。
このように偏光解消板を使用することにより、分光光度計の分光光がある程度偏光しているとしても、それを補正し、フィルム本来の特性を評価することができる。あるいは、偏光解消板を使用しない場合は、全光線透過率Ttotalを、以下のように測定することもできる。
1)フィルム表面に、波長範囲380〜780nmの光を照射して、10nm毎に全光線透過率を測定する。
2)前記1)のフィルムを、フィルム表面を含む平面内で90度回転させて、1)と同様にして全光線透過率を測定する。
3)前記1)と2)で測定した全光線透過率データの各波長での平均値を求めて、平均した全光線透過データを得る。平均した全光線透過データから、視感平均値の全光線透過率Ttotalを算出する。
(全光線反射率)
本発明の偏光性拡散フィルムの、可視光線に対する全光線反射率は、20%以上であることが好ましく、25%以上であることがより好ましい。可視光線に対する全光線反射率が高すぎると、透過させるべき偏光成分までも過剰に反射してしまうため、せいぜい50%以下である。一方、可視光線に対する全光線反射率が20%未満であると、偏光性拡散フィルムを反射する不要な偏光成分が少なくなるため、反射させた光の再利用効率が低下する。
可視光線に対する全光線反射率Rtotalは、以下の手順にて測定できる。
1)分光光度計の積分球の光線入射口の試験片設置部の手前に偏光解消板をセットして、偏光解消板表面の法線方向から光を入射できるようにする。これにより、試験片であるフィルムの法線方向から無偏光の光を入射できるようにする。
2)フィルムを反射測定サンプル取り付け部に取り付けて、無偏光に対する全光線反射率を測定する。上記取り付け部には、副白板(アルミナの完全拡散反射板)が取り付けられている。
3)次いで、フィルム表面に、偏光解消板を透過した波長範囲380〜780nmの光を入射させて、波長10nm毎に全光線反射率を測定する。得られた全光線反射データから、JIS R−3106に基づいて、視感平均値の全光線反射率Rtotalを算出する。
(透過偏光度)
偏光性拡散フィルムの偏光選択性を示す指標の例が「透過偏光度」または「反射偏光度」である。フィルムの透過偏光度とは、偏光Vと、偏光Vに直行する偏光Pのいずれかを、選択的に透過する性質を示す指標である。つまり本発明の偏光性拡散フィルムは、後述するように一軸延伸樹脂フィルムを含むが、その延伸方向(延伸軸)に対して垂直な偏光Vを、延伸方向(延伸軸)に対して平行な偏光Pよりも選択的に透過する性質を有する。「反射軸」とは、その軸に平行な偏光を、その軸に対して垂直な偏光をよりも選択的に反射する軸である。
透過偏光度は、下記式で示される。下記式において、「Tv」は前記延伸軸に対して垂直な偏光Vに対する、フィルムの全光線透過率(%)を示す。一方、「Tp」は前記延伸軸に対して平行な偏光Pに対する、フィルムの全光線透過率(%)を示す。
本発明の偏光性拡散フィルムの、可視光線に対する透過偏光度は、20%以上であることが好ましく、30%以上であることがより好ましく、40%以上であることがさらに好ましく、50%以上であることがさらに好ましい。また、前記透過偏光度は、拡散性との兼ね合いからは90%以下であり、透過性との兼ね合いからは80%以下である。
本発明の偏光性拡散フィルムにとって「単位厚み当たりのフィルムの透過偏光度」も重要なパラメータである。単位厚み当たりのフィルムの透過偏光度が低すぎると、偏光性拡散フィルムの性能を確保するために、フィルムを極端に厚くする必要が生じうる。そのため、フィルムの取り扱いや樹脂必要量の観点から好ましくない。従って、フィルム厚さを100μmとしたときの透過偏光度(透過偏光度@100μm)が、30%以上であることが好ましく、35%以上であることがより好ましく、40%以上であることがさらに好ましい。また、フィルム厚さを100μmとしたときの透過偏光度は、拡散性との兼ね合いから90%以下である。フィルム厚さtを100μmとしたときの透過偏光度は、フィルム厚さtを100μmとしたときのTvおよびTp(Tv@100μmおよびTp@100μm)を式(3)と式(4)から算出して、算出されたTv@100μmおよびTp@100μmを、式(5)にあてはめて求めればよい。
特に、偏光性拡散フィルムを液晶表示装置に適用する場合には、偏光Vに対するフィルムの全光線透過率Tvを、偏光Pに対するフィルムの全光線透過率Tpよりも、10%以上高くすることが好ましい。それにより、液晶表示装置により優れた表示特性を付与することができる。
透過偏光度の測定は、以下の手順にて行えばよい。
1)分光光度計の積分球の試験片設置部の手前に偏光板をセットして、セットされた偏光板表面の法線方向から光を入射できるようにする。これにより、試験片に、偏光板の吸収軸に対して垂直な直線偏光を入射できる。
2)試験片であるフィルムを偏光板に密着させてセットして、偏光線に対する全光線透過率を測定する。
3)まず、試験片であるフィルムの延伸軸を、入射する直線偏光の偏光方向に対して平行とする。波長範囲380〜780nmの直線偏光を照射して、波長10nm毎に全光線透過率を測定する。測定値を、偏光板の全光線透過率で除し、JIS R−3106に基づいて、延伸軸に平行な偏光の全光線透過率Tpを求める。求めたTpを、Tp@100μmに変換してもよい。
4)次に、試験片であるフィルムを、フィルム表面を含む平面内で90度回転させて、試験片であるフィルムの延伸軸を、入射する直線偏光の偏光方向に対して垂直とする。3)と同様に、波長範囲380〜780nmの直線偏光を照射して、波長10nm毎に全光線透過率を測定する。3)と同様に、測定値を、偏光板の全光線透過率で除し、JIS R−3106に基づいて、延伸軸と垂直な偏光の全光線透過率Tvを求める。求めたTvを、Tv@100μmに変換してもよい。
5)得られた全光線透過率TpとTv、またはTp@100μmとTv@100μmを、前記式(2)または式(5)にあてはめて、透過偏光度を算出する。
(反射偏光度)
フィルムの反射偏光度とは、偏光Vと、偏光Vに直行する偏光Pのいずれかを、選択的に反射する性質を示す指標である。偏光性拡散フィルムは、後述するように一軸延伸樹脂フィルムを含むが、その延伸方向(延伸軸)に対して平行な偏光Pを、延伸方向(延伸軸)に対して垂直な偏光Vよりも選択的に反射する性質を有する。つまり、延伸軸に対して垂直な偏光Vを、延伸軸に対して平行な偏光Pよりも選択的に透過することとほぼ同義である。このため、反射偏光度が高いと、透過偏光度も高くなる傾向がある。
反射偏光度も、透過偏光度と同様に、下記式にて算出される。下記式において、「Rv」は延伸軸に対して垂直な偏光Vに対する、フィルムの全光線反射率(%)を示す。一方、「Rp」は延伸軸に対して平行な偏光Pに対する、フィルムの全光線反射率(%)を示す。
RpおよびRvの測定は、以下の手順にて行えばよい。
1)分光光度計の積分球の光線入射口の試験片設置部の手前に偏光板をセットして、セットされた偏光板表面の法線方向から光を入射できるようにする。これにより、試験片であるフィルムに、偏光板の吸収軸に対して垂直な直線偏光を入射できるようにする。そして、試験片であるフィルムをセットする前に、アルミナの完全拡散板をセットした状態でベースラインを測定しておく。これにより、偏光板を透過した直線偏光の入射光を100%としたときの反射率を直接測定することができる。
2)フィルムを反射測定サンプル取り付け部に取り付けて、直線偏光に対する全光線反射率を、以下のように測定する。
3)まずフィルムの延伸軸を、入射する直線偏光の偏光方向に対して平行とする。波長範囲380〜780nmの直線偏光を照射して、波長10nm毎に全光線反射率を測定する。測定値から、JIS R−3106に基づいて、延伸軸に平行な偏光に対する全光線反射率Rpを求める。
4)次に、フィルムを、フィルム表面を含む平面内で90度回転させて、フィルムの延伸軸を、入射する直線偏光の偏光方向に対して垂直とする。3)と同様に、波長範囲380〜780nmの直線偏光を照射して、波長10nm毎に全光線反射率を測定する。3)と同様に、測定値から、JIS R−3106に基づいて、延伸軸と垂直な偏光に対する全光線反射率Rvを求める。
本発明の偏光性拡散フィルムの、可視光線に対する反射偏光度は、50〜95%であることが好ましく、65〜95%であることがより好ましい。可視光線に対する反射偏光度が50%未満であると、全光線反射率が低下したり、透過偏光度も低くなったりしやすいからである。
(透過ヘイズ)
一方、偏光性拡散フィルムの拡散性を示す指標の一つの例が「透過ヘイズ」である。本発明の偏光性拡散フィルムの、可視光線に対する透過ヘイズは、15%以上であることが好ましく、25%以上であることがより好ましい。液晶表示装置の光拡散フィルムに適用したときに、装置に、ムラの低減と均一な輝度を与えるためである。また、前記透過ヘイズは、90%以下であることが好ましい。透過ヘイズが高すぎるフィルムは、高い拡散性を有するものの、光線損失などにより液晶表示装置の輝度を下げるからである。
本発明の偏光性拡散フィルムにとって「単位厚み当たりのフィルムの透過ヘイズ」も重要なパラメータである。単位厚み当たりのフィルムの透過ヘイズが低すぎると、偏光性拡散フィルムの性能を確保するために、フィルムを極端に厚くする必要が生じうる。そのため、フィルムの取り扱いや樹脂必要量の観点から好ましくない。一方、単位厚み当たりのフィルムの透過ヘイズが高すぎると、所望の厚みのフィルムの透過ヘイズが高くなりすぎ、光線損失などにより液晶表示装置の輝度を下げてしまう場合もある。従って、フィルム厚さを100μmとしたときの透過ヘイズ(透過ヘイズ@100μm)が、10〜90%であることが好ましく、15〜80%であることがより好ましい。
透過ヘイズおよび透過ヘイズ@100μmの測定は、以下の手順で行えばよい。
1)分光光度計の光線入射口の試験片設置部の手前に偏光解消板をセットし、偏光解消板表面の法線方向から光を入射できるようにする。これにより、試験片であるフィルム表面の法線方向から無偏光の光を入射できるようにする。フィルム表面に、波長範囲380〜780nmの光を照射して、波長10nm毎に平行光線透過率を測定する。
2)前記1)で得られた平行光線透過データから、JIS R−3106に基づいて、視感平均値の平行光線透過率Tparaを算出する。
3)前記2)算出された平行光線透過率Tparaと、前述の全光線透過率Ttotalから、透過へイズを以下の式(7)から算出する。
4)前記2)で算出された平行光線透過率Tparaを、フィルム厚さtを100μmとしたときの値(Tpara@100μm)に変換する。具体的には、以下の式(8)にあてはめればよい。
5)前記4)で算出されたフィルム厚さtを100μmとしたときの平行光線透過率(Tpara@100μm)と前述のフィルム厚さtを100μmとしたときの全光線透過率(Ttotal@100μm)から、フィルム厚さtを100μmとしたときの透過へイズ(透過ヘイズ@100μm)を以下の式(9)から算出する。
透過ヘイズは、市販のヘイズメータ(曇り度計)によって簡易的に測定することもできる。その場合、ヘイズメータの光線入射口の試験片設置部の手前に偏光解消板をセットし、偏光解消板表面の法線方向から光を入射できるようにする。これにより、試験片であるフィルム表面の法線方向から無偏光の光を入射できる。
後述するように、液晶表示装置の正面輝度と斜め方向輝度とをバランスさせるためには、それに含まれる偏光性拡散フィルムの透過ヘイズは以下のように調整されることが好ましい。すなわち、偏光性拡散フィルムの透過ヘイズは45%以下であることが好ましく、38%以下であることがより好ましい。偏光性拡散フィルムの透過ヘイズが高すぎると、拡散性が高いため、液晶バックライト用面光源およびその直上に配置される光学素子から出射される正面方向の光(画面に対して法線方向の光)を過剰に拡散させて、液晶表示装置の正面輝度を低下させるからである。一方、偏光性拡散フィルムの透過ヘイズは、前述の通り、15%以上であることが好ましく、25%以上であることが好ましい。偏光性拡散フィルムの透過ヘイズが15%未満であると、液晶表示装置の斜め方向の輝度が低くなるからである。フィルム厚さを100μmとしたときの透過ヘイズ(透過ヘイズ@100μm)は、10〜40%であることが好ましく、15〜30%であることがより好ましい。
これに対して、偏光性拡散フィルムの透過偏光度を高くして偏光選択性を高めれば、透過ヘイズが比較的高くても、液晶表示装置の正面輝度を高くすることができる。具体的には、後述のように、正面相対輝度を100以上としつつ、斜め方向の輝度を高める(斜め30°輝度比を低くする)ことができる。つまり、正面相対輝度を100以上としつつ、斜め方向の輝度を高めるための指標の一つとして、透過偏光度/透過ヘイズ(透過偏光度を透過ヘイズで割った値)が1.6以上であることが好ましく、1.67以上であることがより好ましい。
このような透過偏光度/透過ヘイズを有する偏光性拡散フィルムを得るためには、例えば、後述する偏光性拡散フィルムの製造方法の2)結晶化シートを得るステップにおける加熱温度(T1)や加熱時間、延伸前の予熱温度、予熱時間及び延伸ステップにおける延伸温度、および延伸速度などを調整すればよい。
(拡散反射率)
可視光線に対する拡散反射率は、入射光に対する拡散反射光の比率であり、反射性の指標の一つである。拡散反射率は、他の反射特性(例えば正反射率)よりもフィルムの内部構造による影響を受けやすい。本発明の偏光性拡散フィルムの、可視光線に対する拡散反射率Rdは、20〜50%であることが好ましく、25〜50%であることがより好ましく、30〜50%であることがさらに好ましい。拡散反射率が低すぎると、フィルムの界面反射あるいは光散乱が少ないため、不要な偏光成分を反射する性能が低くなる。一方、拡散反射率が高すぎると、高い拡散性を有するものの、透過させるべき有用な偏光成分まで過剰に反射してしまう。フィルム厚さを100μmとしたときの拡散反射率Rd@100μmは、11〜50%であることが好ましく、18〜50%であることがより好ましい。
可視光線に対する拡散反射率Rdの測定は、以下の手順で行えばよい。
1)フィルム表面(両面)に、無色透明なシリコーンオイル(例えばジメチルポリシロキサン)を表面の凸凹をならすように塗布し、試験片を用意する。シリコーンオイルに限らず、無色透明であり、かつフィルム表面になじんで表面の凸凹をなくせるものであればいずれでもよい。これにより、表面状態(凸凹)による拡散反射率への影響をなくすことができる。
2)分光光度計の積分球の光線入射口の手前に偏光解消板をセットし、フィルム表面の法線方向から光を入射できるようにする。これにより、試験片であるフィルム表面に法線方向から無偏光の光を入射できるようにする。また、試験片から正反射した光線の進行方向にライトトラップを設置し、正反射成分を無くすようにする。測定するフィルムを試験片設置部(反射測定用)に設置して、偏光解消板を透過した波長範囲380〜780nmの光を入射させて、10nm毎に拡散反射率を測定する。
3)前記2)で得られた拡散反射データから、JIS R−3106に基づいて、視感平均値の拡散反射率Rdを算出する。
4)算出された拡散反射率Rdを、フィルム厚さt(μm)を100μmとしたときの値(Rd@100μm)に変換してもよい。具体的には、以下の式にあてはめればよい。
このように偏光解消板を用いることにより、分光光度計の分光光がある程度偏光していても、それを補正し、フィルム本来の特性を評価することができる。あるいは、偏光解消板を用いない場合、以下のように測定することができる。
1)フィルム表面に、波長範囲380〜780nmの光を照射して、10nm毎に拡散反射率を測定する。
2)前記フィルムを、フィルム表面を含む平面内で90度回転させて、前記1)と同様にして拡散反射率を測定する。
3)前記1)と前記2)で測定した拡散反射率データの、各波長での平均値を求めて、平均した拡散反射データを得る。平均した拡散反射データから、視感平均値の拡散反射率Rdを算出する。
前述の全光線透過率、全光線反射率、透過偏光度、反射偏光度、透過ヘイズおよび拡散反射率の測定は、例えば、日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計U−4100と、必要に応じて150φ積分球付属装置を用いて行えばよい。
以上の通り、本発明の偏光性拡散フィルムは、可視光線に対する「全光線透過率」、「透過偏光度」および「透過ヘイズ」の3つの光学特性、または可視光線に対する「透過偏光度」、「反射偏光度」、「透過ヘイズ」、「拡散反射率」、「全光線透過率」および「全光線反射率」の6つの光学特性で特徴付けられうる。つまり、本発明の偏光性拡散フィルムにおいて、前記3つの光学特性、または前記6つの光学特性が高次元でバランスされている。特に、「透過偏光度」と「透過ヘイズ」との両立、または「反射偏光度」と「透過ヘイズ」との両立に利点がある。これらのバランスは、後述のフィルムの結晶化度や「結晶性が相対的に高く、分子配向が相対的に強い部分」と「結晶性が相対的に低く、分子配向が相対的に弱い部分」との混在状態により実現されていると考えることができる。
(結晶性樹脂)
本発明の偏光性拡散フィルムは、実質的に1種類の結晶性樹脂からなるフィルムであり、好ましくは一軸延伸樹脂フィルムである。一軸延伸樹脂フィルムが、複数種の異なる樹脂からなる樹脂アロイであると、種類の異なる樹脂同士の間に界面が生じて相分離し易いためである。特に、複数種の樹脂同士の相溶性が低いと、界面の接着力が弱いため、延伸時に界面が剥離してボイドが生じ易くなる。ボイドが生じると、ボイドにおける光線散乱が強くなりすぎて光線損失の原因となり、光拡散性の制御が困難となる。
結晶性樹脂とは、結晶性高分子を含む樹脂であり、結晶質領域の形成が多い樹脂材料である。ここで結晶性樹脂の固有複屈折が、一定以上の値であることが好ましい。
固有複屈折とは「高分子の分子配向性の高さを示すパラメータ」であり、以下の式で示される。下記式において、Δnは固有複屈折;nは平均屈折率;Nはアボガドロ数;ρは密度;Mは分子量;αは分子鎖方向の分極率;αは分子鎖と垂直方向の分極率を示す。
Δn=(2π/9){(n+2)/n}(N・ρ/M)(α−α
固有複屈折が高い樹脂は、延伸やその他の手段で加工したときに、分子が配向して、その複屈折が大きくなる特性を示す。
種々の樹脂の固有複屈折は、例えば特開2004−35347号公報などに記載されている。本発明の偏光性拡散フィルムに含まれる一軸延伸樹脂フィルムの結晶性樹脂の固有複屈折は、0.1以上であることが好ましい。固有複屈折が0.1以上である結晶性樹脂の例には、ポリエステル系樹脂、芳香族ポリエーテルケトン樹脂および液晶性樹脂が含まれる。
固有複屈折が0.1以上であるポリエステル系樹脂の具体例には、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−2,6−ナフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどが含まれ、好ましくはポリエチレンレテフタレートまたはポリエチレン−2,6−ナフタレートである。固有複屈折が0.1以上であるポリエステル系樹脂の具体例には、さらに、前記ポリエステル樹脂の共重合体や、前記ポリステル樹脂にコモノマーとしてイソフタル酸、シクロヘキサンジメタノール、ジメチルテレフタレートなどが0.1mol%以下含まれたものも含まれる。
固有複屈折が0.1以上である芳香族ポリエーテルケトン樹脂の具体例には、ポリエーテルエーテルケトンが含まれる。固有複屈折が0.1以上である液晶性樹脂の具体例には、エチレンテレフタレートとp−ヒドロキシ安息香酸の重縮合体が含まれる。
固有複屈折が0.1以上である結晶性樹脂の主成分は、ポリエチレンテレフタレートであることが好ましい。ポリエチレンテレフタレートの例には、テレフタル酸とエチレングリコールとをモノマー成分とする重縮合体(ホモポリマー);テレフタル酸とエチレングリコール以外のコモノマー成分をさらに含む共重合体(コポリマー)が含まれる。
ポリエチレンテレフタレートのコポリマーにおけるコモノマー成分の例には、ジエチレングリコール、ネオペンチルグリコール、ポリアルキレングリコール、1,3−プロパンジオール、1,4−ブタンジオール、1,4−シクロヘキサンジメタノール等のジオール成分;アジピン酸、セバチン酸、フタル酸、イソフタル酸、2,6−ナフタレンジカルボン酸等のカルボン酸成分;およびジメチルテレフタレート等のエステル成分などが含まれる。
ポリエチレンテレフタレートのコポリマーにおけるコモノマー成分の含有量は、5重量%以下であることが好ましい。一般的に、コモノマー成分は、結晶化を阻害する傾向があるが、上記範囲であれば、後述する明暗構造の形成を阻害しないからである。コモノマー成分は、結晶化を阻害する傾向があるので、結晶性の低い暗部で比較的多く含まれてもよい。なお、暗部と明部にそれぞれ含まれるコモノマー成分等の含有量は、異なっていてもよい。
ポリエステル系樹脂は、主成分とするユニットが同一のホモポリマーとコポリマーの混合物;分子量が異なるホモポリマー同士の混合物;分子量の異なるコポリマー同士の混合物などであってもよい。
ポリエステル系樹脂は、本発明の効果を損なわない範囲で、該ポリエステル樹脂と相溶する異種類の樹脂を含んでもよい。例えば、ポリエステル系樹脂が、ポリエチレンテレフタレートである場合、異種類の樹脂の例には、ポリエチレンナフタレートやポリブチレンテレフタレート等が含まれる。ただし、異種類の樹脂を多く添加しすぎると相分離することがある。このため、異種類の樹脂の含有量は、ポリエチレンテレフタレートに対して5重量%以下であることが好ましい。異種類の樹脂とポリエチレンテレフタレートとの混合による相分離の形成を確実に抑制するために、ナフタレンジカルボン酸等を共重合成分として少量共重合させることが好ましい。
ポリエステル系樹脂のIV値は、0.5〜0.9であることが好ましく、0.6〜0.85であることがより好ましい。樹脂の固有粘度(IV値)とは、溶質(樹脂)1分子が溶液の粘度に寄与する割合の指標であり、溶液の比粘度[(溶液の粘度−溶媒の粘度)/溶媒の粘度]を濃度で割った値を、濃度がゼロの状態に外挿した値である。IV値が低いポリエステル系樹脂は、低分子量であり、柔らかいため延伸し易いが、低すぎても押出し難くなり、製膜性が低下する。これらのことから、ポリエステル系樹脂のIV値が上記の範囲であると、延伸し易く、製膜性も良好となる。
ポリエステル系樹脂のIV値は、0.5gのポリエステル系樹脂ペレットを、100mlのフェノール/テトラクロロエタン混合溶媒(50/50重量比)中に加熱溶解させた後、冷却した得られる試料溶液の、25℃での溶液粘度として測定されうる。
(核剤)
本発明の偏光性拡散フィルムは、前述の通り、実質的に1種類の結晶性樹脂からなるが、微量の核剤をさらに含んでもよい。本発明の偏光性拡散フィルムは、好ましくは実質的に1種類の結晶性樹脂からなる結晶化シートを一軸延伸して得られるフィルムであり、結晶化シートは微量の核剤をさらに含んでもよい。核剤は、主にフィルムの機械的特性等に影響をおよぼす、結晶化速度や結晶サイズを制御しうる。
本発明の偏光性拡散フィルムに含有される核剤は、カルボン酸のアルカリ金属塩であってよい。なお、グリフィン法で算出されるカルボン酸のHLB値は、1〜7.5である。HLB値が上記範囲内であるカルボン酸のアルカリ金属塩を核剤として用いて得られる偏光性拡散フィルムには、結晶性が相対的に高い部分(島部)が、結晶性が相対的に低い部分(海部)中に適度に分散した海島構造が形成され易い。そして、このような海島構造が形成されている本発明の偏光性拡散フィルムは、全光線透過率、透過ヘイズ、および透過偏光度のバランスが顕著に優れている。なお、カルボン酸のHLB値は、グリフィン法により、以下に示す式を用いて算出される値である。
HLB値=20×親水部の式量の総和/分子量
グリフィン法で算出される上記カルボン酸のHLB値が1未満または7.5超であると、得られる偏光性拡散フィルムには、結晶性が相対的に高い部分(島部)が、結晶性が相対的に低い部分(海部)中に分散した海島構造において、好適な島部の分散状態(形状および量)が形成され難くなる。このため、光学特性が低下する傾向にある。
カルボン酸のアルカリ金属塩におけるカルボン酸は、脂肪族カルボン酸および芳香族カルボン酸のいずれであってもよい。脂肪族カルボン酸の具体例としては、ステアリン酸(オクタデカン酸、HLB値:約3.2)、ベヘン酸(ドコサン酸、HLB値:約2.6)、モンタン酸(オクタコサン酸、HLB値:約2.0)等を挙げることができる。なかでも、モンタン酸が好ましい。
前記芳香族カルボン酸は、芳香環を1つ以上有することが好ましい。このような芳香族カルボン酸の具体例としては、安息香酸(HLB値:約7.4)、p−t−ブチル安息香酸(HLB値:約5.1)、トルイル酸(HLB値:約6.6)等を挙げることができる。なかでも安息香酸が好ましい。
カルボン酸のアルカリ金属塩におけるアルカリ金属としては、リチウム(Li)、ナトリウム(Na)、カリウム(K)、ルビジウム(Rb)、セシウム(Cs)等を挙げることができる。なかでも、リチウム(Li)、ナトリウム(Na)が好ましい。
核剤として用いられるカルボン酸のアルカリ金属塩の好適例としては、モンタン酸ナトリウム、安息香酸ナトリウム等を挙げることができる。
核剤として用いられる上記カルボン酸のアルカリ金属塩の含有量は、結晶性樹脂100質量部に対して0.005〜0.4質量部であることが好ましく、0.01〜0.38質量部であることがさらに好ましく、0.03〜0.3質量部であることが特に好ましい。核剤の含有量が0.005質量部未満であると、核剤の添加効果が十分に得られない場合がある。一方、核剤の含有量が0.4質量部超であると、透過偏光度や透過ヘイズの値がむしろ低下する傾向にある。
本発明の偏光性拡散フィルムに含有される核剤は、バルビツル酸構造を有する化合物、安息香酸ヒドラジド化合物、イソシアヌレート化合物、およびスルホンアミド化合物の金属塩等であってもよい。このような核剤は、結晶性樹脂の結晶化速度を効果的に高めることができる。さらに、このような核剤を用いて得られる偏光性拡散フィルムは、結晶性が相対的に高い部分(島部)が、結晶性が相対的に低い部分(海部)中に適度に分散した海島構造が形成され易く、それにより、全光線透過率、透過ヘイズおよび透過偏光度のバランスが顕著に優れる。
バルビツル酸構造を有する化合物は、好ましくは下記式(I)または(II)で表される化合物である。
式(I)のR〜Rおよび式(II)のR〜RおよびR〜Rは、それぞれ独立して、
水素原子;
メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基およびブチル基等の炭素数1〜10の置換もしくは未置換のアルキル基;
メチルオキシ基、エチルオキシ基、プロピルオキシ基、イソプロピルオキシ基、およびブチルオキシ基等の炭素数1〜10の置換もしくは未置換のアルコキシ基;
フェニル基、ナフチル基、ベンジル基およびシクロペンチル基等の炭素数3〜30の置換もしくは未置換の環状基;もしくは
−NH−R(RはRと同じもの、または、アセテート、アクリレートおよびフマレート等の炭素数2〜20のカルボン酸誘導体を表す)を表す。R〜Rは、好ましくはブチル基、シクロペンチル基およびベンジル基であり、R〜Rは、好ましくは水素原子である。Lは、酸素原子または硫黄原子を表す。
式(I)で表される化合物は、好ましくは下記式(I−II)で表され、式(II)で表される化合物は、好ましくは下記式(II−II)または(II−III)で表される。下記式において、R〜R、R〜RおよびLは前述と同様であり、Mは、アルカリ金属原子およびアルカリ土類金属原子等であり、好ましくはナトリウムである。これらの具体的な化合物は、例えば特開2008−7593号公報に記載されている化合物であってよい。
安息香酸ヒドラジド化合物は、好ましくは下記式(III)で表される化合物である。
式(III)中、Qは、
メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブテニレン基、ペンチレン基、ヘキシレン基およびオクタレン基等の炭素数1〜12のアルキレン基;
エチレニレン基、およびプロペニレン基等の炭素数2〜12のアルケニレン基;
シクロヘキシレン基等の炭素数3〜8のシクロアルキレン基;
ジエチルエーテル基およびジプロピルエーテル基等の、エーテル結合を有する炭素数4〜20のアルキレン基;または
メチルシクロヘキシルメチル基等の、シクロアルキレン基を有する炭素数5〜20のアルキレン基;を表し、好ましくは炭素数4〜10のアルキレン基であり、さらに好ましくは炭素数6〜10のアルキレン基である。nは0または1の整数を表す。
式(III)中、R〜R10は、それぞれ独立して
水素原子;ヒドロキシ基;ハロゲン原子;
メチル基、エチル基、プロピル基およびブチル基等の炭素数1〜12のアルキル基;
シクロペンチル基、シクロヘキシル基およびシクロヘプチル基等の炭素数3〜8のシクロアルキル基;
フェニル基、ビフェニル基およびナフチル基等炭素数6〜18のアリール基;
ベンジル基、およびフェニルエチル基等の炭素数7〜20のアリールアルキル基;もしくは
メチルフェニル基、エチルフェニル基、およびプロピルフェニル基等の炭素数7〜20のアルキルアリール基を表し、好ましくは水素原子である。RとRまたはRとR10とが結合して5〜8員環を形成してもよい。たとえば、RとRが、それらが結合しているベンゼン環とともにナフタレン環を形成してもよい。
イソシアヌレート化合物は、好ましくは下記式(IV)で表される化合物である。
式(IV)中、R11〜R13は、それぞれ独立して
水素原子;
メチル基、エチル基、プロピル基およびブチル基等の炭素数1〜10のアルキル基;
ビニル基、プロペニル基、ブテニル基およびペンテニル基等の炭素数2〜10のアルケニル基;あるいは
アセチル基、プロパノイル基およびブタノイル基等の炭素数2〜10のアシル基を表し、好ましくはプロパノイル基である。
式(IV)中、X〜Xは、それぞれ独立して
水素原子;
メチル基、エチル基、プロピル基およびブチル基等の炭素数1〜8のアルキル基;
シクロペンチル基およびシクロヘキシル基等の炭素数3〜8のシクロアルキル基;
フェニル基、ビフェニル基およびナフチル基等の炭素数6〜18のアリール基;または
フェニルメチル基およびフェニルエチル基等の炭素数7〜12のアリールアルキル基を表し、好ましくは水素原子である。これらの具体的な化合物は、例えば特開2006−249304号公報に記載された化合物であってよい。
スルホンアミド化合物の金属塩は、好ましくは下記式(V)で表されるスルホンアミド化合物の金属塩である。
式(V)中、RおよびR’は、それぞれ独立して水素原子、ハロゲン原子、アルカリ金属原子、アミノ基、炭素数1〜10の置換もしくは未置換のアルキル基、炭素数1〜10の置換もしくは未置換のアルコキシ基または炭素数3〜30の置換もしくは未置換の環状基を表す。RとR’が連結して環を形成してもよい。
ハロゲン原子の例には、フッ素、塩素、臭素およびヨウ素が含まれる。
炭素数1〜10の置換もしくは未置換のアルキル基の例には、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、s−ブチル基、t−ブチル基、ペンチル基、イソペンチル基、t−ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、イソオクチル基、2−エチルヘキシル基、t−オクチル基、ノニル基およびデシル基等が含まれる。アルキル基に含まれる一部のメチレン基は、エーテル結合、カルボニル基またはカルボニルオキシ基等で置換されてもよい。置換のアルキル基が有する置換基は、例えばハロゲン原子(フッ素、塩素、臭素およびヨウ素等)およびシアノ基等である。
炭素数1〜10の置換もしくは未置換のアルコキシ基の例には、メチルオキシ基、エチルオキシ基、プロピルオキシ基、イソプロピルオキシ基、ブチルオキシ基、s−ブチルオキシ基、t−ブチルオキシ基、イソブチルオキシ基、ペンチルオキシ基、イソペンチルオキシ基、t−ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基、シクロヘキシルオキシ基、ヘプチルオキシ基、イソヘプチルオキシ基、t−ヘプチルオキシ基、n−オクチルオキシ基、イソオクチルオキシ基、t−オクチルオキシ基、2−エチルヘキシルオキシ基、ノニルオキシ基およびデシルオキシ基等が含まれる。アルコキシ基に含まれる一部のメチレン基は、エーテル結合、カルボニル基またはカルボニルオキシ基等で置換されてもよい。置換のアルコキシ基が有する置換基は、例えばハロゲン原子(フッ素、塩素、臭素およびヨウ素等)およびシアノ基等である。
炭素数3〜30の置換もしくは未置換の環状基は、単環、多環、縮合環または集合環を含む有機基である。環は、芳香環であっても飽和脂肪族環であってもよい。環の炭素原子の一部が、酸素原子、窒素原子および硫黄原子等に置換されていてもよい。置換の環状基が有する置換基は、炭素数1〜5のアルキル基および炭素数1〜5のアルコキシ基等である。
炭素数3〜30の置換もしくは未置換の環状基の例には、フェニル基、ナフチル基、アントラセン基、ビフェニル基、トリフェニル基、2−メチルフェニル(o−トリル、クレジル)基、3−メチルフェニル(m−トリル)基、4−メチルフェニル(p−トリル)基、4−クロロフェニル基、4−ヒドロキシフェニル基、3−イソプロピルフェニル基、4−イソプロピルフェニル基、4−ブチルフェニル基、4−イソブチルフェニル基、4−t−ブチルフェニル基、4−ヘキシルフェニル基、4−シクロヘキシルフェニル基、4−オクチルフェニル基、4−(2−エチルヘキシル)フェニル基、4−ステアリルフェニル基、2,3−ジメチルフェニル(キシリル)基、2,4−ジメチルフェニル基、2,5−ジメチルフェニル基、2,6−ジメチルフェニル基、3,4−ジメチルフェニル基、3,5−ジメチルフェニル基、2,4−ジ−t−ブチルフェニル基、2,5−ジ−t−ブチルフェニル基、2,6−ジ−t−ブチルフェニル基、2,4−ジ−t−ペンチルフェニル基、2,5−ジ−t−ペンチルフェニル基、2,5−ジ−t−オクチルフェニル基、2,4−ジクミルフェニル基、シクロヘキシルフェニル基、2,4,5−トリメチルフェニル(メシチル)基、4−アミノフェニル基、5−ジメチルアミノナフチル基;
ピロール基、フラン基、チオフェン基、イミダゾール基、ピラゾール基、オキサゾール基、イソキサゾール基、チアゾール基、イソチアゾール基、ピリジン基、ピリダジン基、ピリミジン基、ピラジン基、ピペリジン基、ピペラジン基、モルホリン基、6−エトキシ−ベンゾチアゾーリル基、2,6−ジメトキシ−4−ピリミジル基、5−メチル−1,3,4−チアジアゾール−2−イル基、および5−メチル−3−イソキサゾールイル基等が含まれる。特に、フェニル基およびナフチル基が好ましい。
式(V)中、nは1または2の整数を表す。nが1の場合、Mはアルカリ金属原子またはAl(OH)を表す。アルカリ金属原子は、リチウム、ナトリウムまたはカリウムであり、好ましくはナトリウムである。
nが2の場合、Mは2価の金属原子、Al(OH)または連結基を表す。ただし、Mが連結基である場合は、R’はアルカリ金属原子である。2価の金属原子の例には、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、チタニウム、マンガン、鉄、亜鉛、珪素、ジルコニウム、イットリウム、バリウムおよびハフニウム等が含まれる。
連結基の例には、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、メチルエチレン基、ブチレン基、1−メチルプロピレン基、2−メチルプロピレン基、1,2−ジメチルプロピレン基、1,3−ジメチルプロピレン基、1−メチルブチレン基、2−メチルブチレン基、3−メチルブチレン基、4−メチルブチレン基、2,4−ジメチルブチレン基、1,3−ジメチルブチレン基およびペンチレン基等の炭素数1〜12のアルキレン基;
ビニレン基、メチルエテニレン基、プロペニレン基、ブテニレン基、イソブテニレン基、ペンテニレン基およびヘキセニレン基等の炭素数2〜12のアルケニレン基;
シクロプロピレン、1,3−シクロブチレン、1,3−シクロペンチレン、1,4−シクロヘキシレンおよび1,5−シクロオクチレン等の炭素数3〜8のシクロアルキレン基;
エーテル結合を有する炭素数4〜20のアルキレン基;シクロアルキレン基を含む炭素数5〜20のアルキレン基;および炭素数6〜12のアリーレン基等が含まれる。特にメチレン基、1,4−フェニレン基、1,5−ナフタレン基、2,6−ナフタレン基およびビフェニル基等の有機基が好ましい。
式(V)で表されるスルホンアミド化合物の金属塩は、より好ましくは式(VI)〜(VIII)で表されるスルホンアミド化合物の金属塩である。
式(VI)〜(VIII)中、RおよびR’は前記式(V)のRおよびR’と同様に定義される。pは0〜3の整数を表し、Rが2以上ある場合は、相互に同一であっても異なってもよい。X、XおよびXは、アルカリ金属原子を表す。Lは、前記式(V)の連結基と同様に定義される。
式(VI)〜(VIII)で表されるスルホンアミド化合物の金属塩の具体例は、特開2009−96833号公報および特開2007−327028号公報に記載された化合物などが挙げられる。
前述した式(I)または(II)で表されるバルビツル構造を有する化合物、式(III)で表される安息香酸ヒドラジド化合物、式(IV)で表されるイソシアヌレート化合物および式(V)で表されるスルホンアミド化合物の金属塩のなかでも、得られるフィルムのヘイズと偏光度のバランスを損なうことなく、結晶化速度を高められる点等から、上記式(V)で表されるスルホンアミド化合物の金属塩が好ましい。
核剤として用いられる上記バルビツル酸構造を有する化合物、安息香酸ヒドラジド化合物、イソシアヌレート化合物、およびスルホンアミド化合物の金属塩の含有量は、100質量部の結晶性樹脂に対して好ましくは0.005〜10質量部、より好ましくは0.01〜10質量部、より好ましくは0.01〜5質量部、さらに好ましくは0.03〜3質量部、特に好ましくは0.05〜1質量部である。これらの核剤の含有量が0.005質量部未満であると、核剤の添加効果が十分に得られず、10質量部を超えると、得られるフィルムの光学特性を低下させるおそれがあるからである。
結晶化シートに含有される核剤の他の例には、リン酸、亜リン酸及びそれらのエステル並びにシリカ、カオリン、炭酸カルシウム、二酸化チタン、硫酸バリウム、タルク、アルミナ等の無機粒子;その他の各種有機粒子が含まれる。
本発明の偏光性拡散フィルムには、本発明の効果を損なわない範囲で、その他の任意成分や添加剤を含んでもよい。その他の任意成分は、低分子量ワックス、可塑剤、高級脂肪酸およびその金属塩等であり;添加剤は、熱安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、滑剤、耐光剤、アンチブロッキング剤、増粘剤、紫外線吸収剤、蛍光増白剤、顔料、難燃剤および表示装置の画質を調整するための色剤等でありうる。
特に本発明では、核剤を添加するため、酸化防止剤をさらに添加することが好ましい。すなわち核剤の添加により、押出成形時にポリエステル系樹脂の加水分解や変色が生じることがある。このような場合に、酸化防止剤をさらに添加することにより、ポリエステル系樹脂の加水分解や変色を効果的に抑制できる。酸化防止剤の好ましい添加量は、ポリエステル系樹脂に対して0.01〜0.3重量%である。
その他の任意成分および添加剤の含有量は、ポリエステル系樹脂に対して5重量%以下であることが好ましい。その他の任意成分および添加剤は、例えばppmオーダーなどの少量しか含まれない場合は、必ずしもポリエステル系樹脂に対して相溶性を有しなくてもよい。
本発明の偏光性拡散フィルムに含まれる、結晶性樹脂からなる一軸延伸樹脂フィルムの結晶化度は、フィルムの寸法安定性を優先的に得るためには、8〜40%であることが好ましく;高い透過偏光度を優先的に得るためには、8〜30%であることが好ましい。すなわち、熱処理(延伸後に延伸状態を固定するための熱処理)した前記一軸延伸樹脂フィルムは、結晶化度が高くなり、透過偏光度が若干低下するが、高温保存後の光学特性の低下や寸法変化が少ないという利点があるためである。
結晶性樹脂からなる一軸延伸樹脂フィルムの結晶化度は、11〜29%であることがさらに好ましい。前述の所望の全光線透過率、透過ヘイズ、偏光選択性を得るためである。
結晶化度は、密度法による測定やX線回折法による測定から求めることができるが、本発明での結晶化度は、密度法により測定したものである。密度法とは、樹脂の密度から結晶化度を求める方法である。基準とする樹脂の密度は、例えば以下の文献に記載されている。
R.de.P.Daubeny,C.W.Bunn,C.J.Brrown,Proc.Roy.Soc.,A226,531(1954)
樹脂の密度の測定の好ましい例には、密度勾配管法による測定が含まれる。密度勾配管法とはJIS−7112に規定されており、測定溶液の調製以外はJIS−7112に準じて行うことができる。密度勾配管法による密度測定は、例えば、密度勾配管法比重測定用水槽(OMD−6/池田理化工業株式会社)を用いて行えばよい。
また、結晶性樹脂からなる結晶化シートを一軸延伸することによって得たフィルム内には、結晶相と非晶相とが混在する。本発明の偏光性拡散フィルムにおいて、「結晶性が相対的に高い部分」と「非晶性が相対的に高く結晶性が相対的に低い部分」との混在状態は、フィルムを薄切片化して観察した透過型電子顕微鏡(TEM)画像により観察されうる。その混在状態は、フィルムを薄切片化して観察したTEM画像により、「明暗構造」として観察されうる。
TEMで観察される明暗構造とは、TEM画像において「明部」と「暗部」とが混在している構造;具体的には「明部」と「暗部」とが海島を形成している構造をいう。後述の図1Aおよび図1Bに示された本発明の偏光性拡散フィルムのTEM画像では、「明部」が、結晶性が相対的に高い部分であり;「暗部」が、結晶性が相対的に低い部分であると考えられる。TEM像における「明部」と「暗部」の結晶性の比較は、顕微ラマン分析(分解能1μm)で明部と暗部との両方横切るようにスキャンして、ラマンスペクトルを分析して確認されうる。
明部と暗部とは、実質的に同一組成の樹脂(高分子)で構成される。「明部と暗部とが実質的に同一組成の樹脂で構成される」とは、「明部を構成する樹脂」中に「暗部を構成する、異なる組成の樹脂粒子やフィラーなど」がある状態ではなく;両者を構成する成分が、実質的に同一組成の樹脂成分であることを意味する。
図1Aおよび図1Bは、本発明の偏光性拡散フィルムの延伸方向に垂直なフィルム断面TEM像の一例である。図1Aの撮像面積は77μm(撮像範囲のフィルム厚さ方向距離:7μm、延伸方向に垂直な方向の距離:11μm)である。図1Aに示されるように、延伸方向に対して垂直なフィルム断面TEM像には、方向性のない島状の明部か、またはフィルム表面と平行な方向に若干伸びた明部が見られる。
図1Aの延伸方向に垂直なフィルム断面TEM像における、島状の明部の平均粒径の大きさは、特に制限はないが、光学的な効果を実現する観点からは0.1〜0.8μm、好ましくは0.1〜0.6μm、より好ましくは0.1〜0.5μmである。なお、平均粒径0.1μm未満の島相がともに存在していても差し支えない。平均粒径0.1〜0.8μmの明部は、撮像面積77μmあたり200〜1200個存在することが好ましく、300〜800個存在することがより好ましい。このように、微小な島状の明部が高密度に形成されていることで、後述のように高い透過偏光度と透過ヘイズが得られるだけでなく、高い反射偏光度と拡散反射率も得られる。
さらに、本発明の偏光性拡散フィルムは、延伸方向に対して垂直な断面のTEM像(図1A参照)の二値化処理画像(図1B参照:図1AのTEM像を二値化処理した画像)における「明部の面積分率」が、6〜80%であることが好ましく、10〜75%であることがより好ましく、30〜60%であることがさらに好ましく、35〜55%であることが特に好ましい。
TEM像における「明部」と「暗部」とは、必ずしも明らかではいないが、その部分の樹脂の密度や結晶性が異なると考えられる。密度や結晶性が相違するために、その屈折率や、配向性や、複屈折も相違すると考えられる。
フィルムの断面TEM像において、明部が、暗部に分散している場合には、それぞれを構成する樹脂の屈折率の違いから、フィルムの界面反射あるいは光散乱が生じる。したがって、フィルムの断面TEM像において、適度な量の明部が分散していれば、フィルムの透過ヘイズおよび拡散反射率が好適な範囲に調整されうる。
TEM像における「明部」と「暗部」とは、その樹脂の密度・結晶化度の違いから配向性が異なり、延伸後の複屈折に差が生じる。複屈折に差が生じる結果、延伸方向に対して平行な方向と垂直な方向とでは、異なる屈折率差が発生する。そのため、延伸方向に対して平行な偏光に対する反射率や光散乱と、垂直な偏光に対する反射率や光散乱に差が生じる。ポリエチレンテレフタレートのように、正の複屈折を有する結晶性樹脂では、延伸方向に対して平行方向の屈折率差が、垂直方向の屈折率差よりも大きくなるため、延伸方向に対して平行な偏光がより反射、散乱されやすい。
フィルムの断面TEM像における明部と暗部との界面が多いほど、延伸方向に対して平行な偏光と垂直な偏光とで、反射量や散乱量の差が大きくなり、フィルムの透過偏光度および反射偏光度が大きくなる。各明部の面積が大きすぎたり、明部が連結して互いに分離していなかったりすると、暗部との界面が少なくなる。一方、明部と暗部との界面が多すぎると、散乱しすぎて光線損失が増えたり偏光が乱れたりする。従って、フィルムの断面TEM像における明部が、適度な量、適度な形状で分散していれば、フィルムの透過偏光度および反射偏光度が好適な範囲に調整されうる。
本発明の偏光性拡散フィルムにおいて、高い透過偏光度と適度な透過ヘイズを得ること、さらには高い反射偏光度と拡散反射率を得るためには、微細な島部が高密度に形成されることが重要である。つまり、明部と暗部との界面を多くすることで、フィルムの界面反射あるいは光散乱を多くして適度な透過ヘイズと拡散反射率を発現させ、かつ延伸方向に対して平行な偏光と垂直な偏光とで反射量や散乱量の差を大きくして、透過偏光度や反射偏光度を大きくすることができる。明部と暗部の界面量は、例えば結晶性樹脂の種類、核剤の添加、固有粘度(IV値)あるいは後述のヘイズアップ結晶化時の加熱条件などによって調整できる。
一軸延伸樹脂フィルムの断面のTEM画像を得るには、まず一軸延伸樹脂フィルムを切断して薄切片試料を得る。前記切断面を、一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向に対して垂直として、かつフィルムの厚み方向に対して平行とする。薄切片試料は、一般的な手法で得ることができ、例えば樹脂包理されたフィルムサンプルを、ウルトラミクロトームの試料ホルダーに固定し;剃刀刃を用いてトリミングを行い;ガラスナイフあるいは人工サファイヤナイフで面出しをして;ウルトラミクロトームのダイヤモンドナイフで0.1〜1μm厚みの薄切片を切り出す、ことにより得ることができる。
得られた薄切片試料は、任意に染色をされてもよい。例えば、四酸化ルテニウム結晶の入った染色容器に切片試料を入れて、常温で約2時間蒸気染色してもよい。
染色された、または染色されていない薄切片試料の切断面を、透過電子顕微鏡装置にて撮像して、TEM像(エンドビュー像)を得る。透過電子顕微鏡装置の例には、日立ハイテクノロジーズ社製H−7650が含まれる。加速電圧を、数10〜100kV程度に設定することが好ましい。観察倍率を、例えば、約1000〜4000倍とし;観察視野範囲を5〜10000μmとすることが好ましく、10〜1000μmとすることがより好ましい。約5000〜50000倍で画像を出力する。
出力されたTEM画像のピクセル(画素)ごとの明るさと、画像全体の明るさの平均とを得る。全ピクセルの数に対する、平均よりも明るいピクセルの数の比率を「明部の面積分率」とする。
画像処理は、一般に利用されている画像解析ソフト(例えば WayneRasband作成のImageJ 1.32S)を用いて行うことができる。具体的には、TEM画像をJPEGなどの一般的な画像デジタルファイル(グレースケール、例えば256階調)として;ピクセル毎に階調を求めて、ピクセル数と階調とをヒストグラム化してから、二値化処理を行い、二値化処理での閾値以上の階調(明るい)のピクセルを1、閾値未満の階調(暗い)のピクセルを0として;全ピクセル数に対する、値1のピクセルの数を算出して、明部の面積分率とする。
明部の平均粒径は、以下の手順で求めることができる。
1)前記画像処理ソフトにて粒子解析を行い、一定以上の大きさを有する全ての明部の個数と面積分率を算出する。具体的には、径0.035μm未満の円の面積に相当する面積の明部を画像より除去した後、残った明部(径0.035μm以上の円に相当する面積を有する明部)の個数と面積分率を算出する。
2)前記1)で得られた明部の面積分率と、TEM像のスケールとから、(径0.035μm以上の円に相当する面積を有する)明部の面積を算出する。
3)前記2)で得られた明部の面積を、前記1)で得られた明部の個数で除すことで、明部1個あたりの平均面積を算出する。さらに、明部1個あたりの平均面積を、円周率で除した後、平方根を取り2倍にして得られる値を、明部1個あたりを円とみなしたときの直径とし、この直径を「平均粒径」とする。
このように、明部の平均粒径は、径0.035μm以上の円の面積に相当する明部を対象として算出することが好ましい。これにより、二値化画像のコントラストが十分でなかったり、島状の明部の断面形状が円ではなかったりすること等に起因するノイズを除去することができる。
なお、TEM観察状態あるいは画像出力における要因により、実際には同一の明るさを有するにも係わらず、出力された画像においては異なる明るさとして出力されることがある。例えば、画像の左側領域と右側領域とで、実際には同一の明るさを有するにも係わらず、異なる明るさとして出力されたり;画像の左側から右側にいくに従って、実際には同一の明るさを有するにも係わらず、徐々に明るくなる結果として出力されたりすることがある。このような場合には、バックグランド補正を行ってから、ヒストグラム化および二値化処理をして、明部の面積分率を算出することが好ましい。
図2は、結晶性樹脂の一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向に対して平行な切断面に多色光を照射したときの直交ニコル下における偏光顕微鏡写真(観察範囲は約200μm)である。図2に示されるように、延伸方向に平行なフィルム断面の偏光顕微鏡像には、相対的に明るく見える「明部」と;相対的に暗く見える「暗部」とが観察される。「明部」と「暗部」とは海島構造を形成してもよい。明部は、主に延伸方向に伸びた長軸を有する島状でありうる。
交差ニコル(直交ニコルを含む)下における偏光顕微鏡写真において、相対的に明るく見える部分(明部)は、結晶化度および配向度がいずれも高い傾向にあり、相対的に暗く見える部分(暗部)は、結晶化度および配向度がいずれも低い傾向にある。つまり、明部の結晶化度および配向度は、暗部の結晶化度および配向度よりも高い。結晶化度が大きいと配向し易くなり;配向度が大きいと複屈折が大きくなる。したがって、「明部の結晶化度と配向度が暗部のそれよりも大きい」とは、「明部の複屈折が暗部よりも大きい」ことを意味する。
偏光顕微鏡画像は、透過像の入射光側、観察光側にそれぞれ偏光子(偏光フィルム)を配置した装置:NIKON OPTIPHOT−2を用いて観察される。偏光像は、撮影装置:CANON POWERSHOT A650を用いて、対物レンズ:×100、観察倍率:1000倍に設定して撮影される。
一軸延伸樹脂フィルムの偏光顕微鏡画像は、フィルム表面をそのまま観察することにより得られるが、高い分析精度の偏光顕微鏡画像を得るためには、一軸延伸樹脂フィルムを切断して薄切片試料を得ることが好ましい。前記切断面を、一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向に対して平行として、かつフィルムの厚み方向に対して平行とする。薄切片試料は、前述と同様の一般的な手法で得ることができる。一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向に対して平行な切断面を有する切片の厚みは、明暗構造を観察し易くする点から、0.5〜2μmであることが好ましい。
本発明における交差ニコル状態とは、フィルムサンプルを挟む2つの偏光子の偏光軸のなす角が互いに交差する状態(平行ニコルでない状態)をいう。2つの偏光子の偏光軸が交差する状態で、これらの偏光軸の交差する角度を変えて明暗コントラストが最も高くなる角度を探し;その角度(例えば90°など)で明暗像を観察することが好ましい。
2.偏光性拡散フィルムの製造方法
本発明の偏光性拡散フィルムの製造方法は、(1)前述の結晶性樹脂からなる非晶状態のシートを得るステップと、(2)非晶状態のシートから延伸前の結晶化シートを得るステップと、(3)結晶化シートを一軸延伸するステップと、を有する。
(1)非晶状態のシートを得るステップ
前述の結晶性樹脂からなる非晶状態のシートは、市場から入手可能なものでもよいが、溶融押出成形機等の公知のフィルム成形手段により製膜されるものであってもよい。本発明における非晶状態には、少量の結晶部が含まれうる。
非晶状態のシートには、前述の核剤が少量含まれてもよい。このような非晶状態のシートは、結晶性樹脂のペレットと、核剤とを、溶融押出成形機に投入して溶融混練した後、押出成形することにより得られる。
結晶性樹脂に対する核剤の分散状態は、得られるフィルムの特性に大きく影響する。このため、前記核剤の結晶性樹脂に対する分散性を高めるためには、高濃度の核剤を非晶状態のシートを構成する結晶性樹脂と同一種類の結晶性樹脂ペレットと溶融混練して予めマスターバッチとしたものを用いるとよい。また、核剤をマスターバッチとせずにそのまま用いる場合は、投入する前記核剤の平均粒子径および含水率を一定以下とすることが好ましい。すなわち、投入する前記核剤の平均粒子径は、30μm以下であることが好ましく、5μm以下であることがより好ましい。前記核剤の平均粒子径が30μmを超えると、分散性が低く、十分な添加効果が得られ難いからである。
溶融押出成形機は、公知のものであってよく、主として、ペレット状の樹脂を溶融混練する押出機と、溶融混練した樹脂を吐出する成形機とで構成される。
押出機の例には、単軸押出機または二軸押出機などが含まれ、好ましくは単軸押出機である。押出機のシリンダー径および長さには制限はないが、好ましくはシリンダー径D20mm〜150mmの範囲で、L/D(シリンダー長さLとシリンダー径Dの比)が10〜40の範囲である。スクリューの種類は、特に制限されないが、例えばフルフライト型やバリアフライト型等のほか、ダルメージ型、ピン型、パイナップル型およびユニメルト型等であってもよい。
成形機の例には、T−ダイ、サーキュラーダイ等が含まれるが、フィルムの厚さを均一に形成できる点から、好ましくはT−ダイである。樹脂の計量性を高める点で、押出機と成形機の間にギアポンプを設けてもよい。
図3は、溶融押出成形機1の一例を示す模式図である。溶融押出成形機1は、溶融押出機2と、その先端部に装着されるT−ダイ4とを有する。溶融押出機2は、シリンダー2Aと、それに内蔵されるスクリュー2Bと、樹脂ペレットを投入するホッパー6とを有する。これにより、ホッパー6から投入した樹脂ペレットを、溶融押出機2で、樹脂の溶融温度以上で溶融混練した後、溶融樹脂をT−ダイ4から吐出させる。吐出させた溶融樹脂を、キャスティングロール8で冷却固化させることにより、非晶状態のシート9を得ることができる。
(2)延伸前の結晶化シートを得るステップ
延伸前の結晶化シートは、所定の範囲の結晶化度と透過ヘイズを有することが重要である。延伸後のフィルムに適切な透過ヘイズと透過偏光度の両方、あるいは拡散反射率と反射偏光度の両方を付与するためである。
延伸前の結晶化シートの結晶化度は、3%以上であることが好ましく、3〜30%であることがより好ましく、3〜20%であることがさらに好ましい。延伸前の結晶化シートの結晶化度が、このような範囲にあれば、延伸後の樹脂フィルムの結晶化度を、例えば8〜40%、好ましくは8〜30%に設定できるからである。
延伸前の結晶化シートの結晶化度が高すぎると、結晶化シートが硬くなり、大きな延伸応力が必要となる。このため、結晶性が比較的高い部分だけでなく、結晶性が比較的低い部分も配向が強くなる。また、延伸前の結晶化シートの結晶化度が高すぎると、大きい結晶粒が含まれることがある。このため、一軸延伸させて得られたフィルムに、偏光性拡散フィルムとしての所望の光学特性が付与できなかったり、結晶化度が高すぎて延伸自体が困難になったりすることがある。一方、延伸前の結晶化シートの結晶化度が低すぎると、配向する結晶が少なく延伸応力があまりかからない。このため、結晶性が比較的高い部分も配向しにくくなる。
延伸前の結晶化シートの結晶化度は、前述と同様に、密度法による測定から求めることができる。結晶粒の大きさは、偏光顕微鏡による観察により求めることができる。
延伸前の結晶化シートの可視光線に対する透過ヘイズは、7〜70%であることが好ましく、15〜60%であることがより好ましい。延伸後のフィルムの透過ヘイズを適切に調整し、実用的な偏光度を得るためである。延伸前の結晶化シートの透過ヘイズは、前述の偏光性拡散フィルムの透過ヘイズと同様に測定されうる。ただし、延伸前の結晶化シートは光学的異方性をほとんど有さないので、その透過ヘイズの測定は、偏光性拡散フィルムの向きを変えて平均値を求める必要はない。
以上の通り、延伸前の結晶化シートの結晶化度と透過ヘイズを所定の範囲に調整することが重要であり;延伸前の結晶化シートの結晶化度は3〜20%であり、かつ可視光線に対する透過ヘイズは7〜70%であることが好ましい。延伸後のフィルムに高い偏光性と拡散性の両方を付与するためである。
さらに、高い透過偏光度と適度な透過ヘイズとを有する偏光性拡散フィルムを得るためには、延伸前の結晶化シートの色相bが所定の範囲にあることが好ましい。前述の通り、偏光性拡散フィルムの透過偏光度と透過ヘイズは、偏光性拡散フィルムのミクロ構造によって大きく変わる。つまり、微小な結晶部が高密度に形成されたミクロ構造を得ることが重要であり、そのためには延伸前の結晶化シートにおいて、(延伸後に島状の明部となる)微小な結晶部を多く形成しておく必要がある。このように、延伸前の結晶化シートは、微小な結晶部を高密度に有するため、その拡散反射光の色相は青みがかっている。
延伸前の結晶化シートの、JIS Z8722およびJIS Z8729に準拠する、拡散反射光のL表色系における色相bが−25〜−10であることが好ましく、−20〜−14であることがより好ましい。色相bが−25未満であると、延伸前の結晶化シートの青みが強くなり、−10を超えて大きいと、延伸前の結晶化シートは無色に近づく。青みが強すぎる結晶化シートは、小さい結晶粒が多く存在しすぎるため、シートが硬くなり延伸困難になる。一方、無色の結晶化シートは、結晶部が比較的大きいことが示唆される。このため、いずれも延伸後のシートにおいて実用的な透過偏光度や透過ヘイズが得られにくいと考えられる。
延伸前の結晶化シートの、厚さt'を1000μmとしたときの、拡散反射光のL表色系における色相b@1000μmは、−21〜−10であることが好ましい。
延伸前の結晶化シートの、可視光線に対する拡散反射光の色相b、およびフィルム厚さ1000μmとしたときの、可視光線に対する拡散反射光の色相b@1000μmの測定は、以下の手順で行えばよい。
1)分光光度計の積分球に、試験片から正反射した光線の進行方向にライトトラップを設置して、正反射成分を無くすようにする。試験片であるフィルムの厚みは、例えば約600μm程度としうる。このフィルムを試験片設置部(反射測定用)に設置する。そして、波長範囲380〜780nmの光を、フィルムに入射させて、5nm毎に拡散反射率を測定する。
2)前記1)で得られた拡散反射率のデータから、JIS Z8722およびJIS Z8729に準拠した、CIE標準光源(C光源)基準の、拡散反射光のL表色系における色相bを算出する。
3)さらに、フィルム厚さt’を1000μmとしたときの拡散反射光の色相b@1000μmを、以下のようにして算出してもよい。具体的には、前記1)で得られた拡散反射率Rd(λ)の各波長毎のデータを、下記式に当てはめることにより、フィルム厚さを1000μmとしたときの拡散反射率Rd@1000μmのデータを得る。得られた拡散反射率Rd@1000μmのデータから、前記2)と同様にして、フィルム厚みを1000μmとしたときの拡散反射光の色相b@1000μmを算出する。
Rd(λ)@1000μm=Rd(λ)×1000/t’
また、高い透過偏光度と適度な透過ヘイズとを有する偏光性拡散フィルムを得るためには、延伸前の結晶化シートの、波長依存性の低い散乱率D1と波長依存性の高い散乱率D2の比(D2/D1)が所定の範囲にあることが好ましい。延伸前の結晶化シートは、前述の通り、微小な結晶粒を多く有するため、波長範囲380〜780nmの光を入射させたときの光散乱は、波長依存性の低い散乱(幾何光学散乱などの「大粒子散乱」)よりも、波長依存性の高い散乱(「小粒子散乱」または「レイリー散乱」ともいう)の割合が大きい。
延伸前の結晶化シートの、波長依存性の低い散乱率D1と波長依存性の高い散乱率D2の比D2/D1が、1.5以上であることが好ましく、2.5以上であることがより好ましい。延伸前の結晶化シートの散乱比D2/D1が1.5未満であると、延伸前の結晶化シートにおける微小な結晶粒が少なくなる。このため、透過偏光度や透過ヘイズの高い偏光性拡散フィルムが得られにくいと考えられる。
散乱率D1は、式(1A)、式(1B)および式(2)から導かれる散乱率であり、散乱率D2は、式(1A)、式(1B)および式(3)から導かれる散乱率である。式(1A)および式(1B)において、λ:波長(nm)、Ttotal:全光線透過率、Tpara:平行光線透過率、およびRd:拡散反射率である。式(2)において、C:波長依存性が低い散乱の散乱係数、t’:結晶化シートの厚さ(μm)であり、式(3)において、k/λ:式(1A)で得られる値、k:散乱係数、t’:結晶化シートの厚さ(μm)である。
散乱率D1とD2の測定は、以下の手順で行えばよい。
1)延伸前の結晶化シートに、波長範囲380〜780nmの光を照射して、波長10nm毎にTtotal:全光線透過率、Tpara:平行光線透過率、およびRd:拡散反射率をそれぞれ測定する。拡散反射率Rdの測定は、前述の拡散反射光の色相bの測定における1)の手順で行えばよい。
2)前記1)で得られた各波長毎の、Ttotal:全光線透過率、Tpara:平行光線透過率およびRd:拡散反射率を、それぞれ式(1B)に代入して非散乱率Tを算出する。
3)前記2)で得られた非散乱率Tを式(1A)の左辺に代入した値を縦軸とし、1/λを横軸としてプロットを得る。このプロットを、最小二乗法で直線近似することで、切片Cと傾きk(いずれも散乱係数)を算出する。
4)前記3)で得られた切片Cと結晶化シートの厚さt’(μm)を、式(2)に代入して散乱率D1を算出する。同様に、前記3)で得られた傾きk、波長λ(例えば550nm)、および結晶化シートの厚さt’(μm)を、式(3)に代入して、例えば波長550nmにおける散乱率D2を算出する。これにより、散乱比D2/D1を算出する。
前記2)における非散乱率Tは、入射光のうち、拡散成分(拡散透過成分および拡散反射成分)だけでなく、正反射成分および光線損失(吸収)も除かれた、平行光線透過の程度を表すものである。この非散乱率Tは、Tpara:平行光線透過率、Rs:正反射率およびL:光線損失を、下記式に当てはめることにより算出することもできる。
=Tpara/{1−(Rs/100)−(L/100)}
延伸前の結晶化シートの拡散反射光の色相bおよびTtotal:全光線透過率、Tpara:平行光線透過率、およびRd:拡散反射率の測定は、日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計U−4100と、150φ積分球付属装置を用いて行うことができる。
延伸前の結晶化シートの厚みは、(3)延伸ステップによって得ようとする延伸フィルムの厚みと延伸倍率によって主に決められるが、好ましくは50〜2000μmであり、より好ましくは80〜1500μm程度である。
延伸前の結晶化シートは、a)非晶状態の結晶性樹脂シートをヘイズアップ結晶化させることにより得ることができるが、さらに必要に応じて、b)延伸前に予熱することで、さらにヘイズアップ結晶化させて得ることもあり、特に限定されない。あるいは、(2)延伸前の結晶化シートを得るステップではなく、前記(1)非晶状態のシートを得るステップにおいて、ヘイズアップ結晶化させてもよい。
前記(1)非晶状態のシートを得るステップにおいてヘイズアップ結晶化させる方法には、ダイから吐出させた溶融樹脂の冷却速度を小さくして、溶融結晶化させる方法(溶融状態から結晶化させる方法)などが含まれる。溶融樹脂の冷却速度は、例えばキャスティングロールの温度や、キャスティングシートの厚さ等によって調整できる。たとえば、キャスティングロールで冷却されるときの、キャスティングシートの厚さが1000μm程度であると、冷却速度が小さくなるため、溶融結晶化しやすい。
結晶性樹脂からなるシートは、単層であっても、多層であっても構わない。
非晶状態の結晶性樹脂のヘイズアップ結晶化は、非晶状態のポリエステル樹脂シートを、所定の温度および時間で加熱することにより行われる。非晶状態の結晶性樹脂シートの加熱は、非晶状態の結晶性樹脂シートを、延伸装置(例えば、テンター延伸機の予熱ゾーン)にセットして一定の張力がかかった状態で加熱してもよいし、延伸装置以外の加熱手段(例えば、ギアオーブン、加熱ロール、赤外線ヒーターあるいはこれらを組み合わせたもの)などで加熱してもよい。
非晶状態の結晶性樹脂シートを加熱してヘイズアップ結晶化する場合の加熱温度(T1)は、結晶性樹脂の結晶化温度Tcの近傍に設定される。結晶化温度には、通常、冷結晶化温度Tccと溶融結晶化Thcがあるが、本発明における結晶化温度Tcは、冷結晶化温度Tccを意味する。結晶性樹脂の結晶化温度Tcは、通常、結晶性樹脂のガラス転移温度Tgと融解温度Tmとの間の温度範囲(Tg<Tc<Tm)にある。
非晶状態の結晶性樹脂シートをヘイズアップ結晶化させ易くするために、加熱温度(T1)は、「Tc−40℃≦T1<Tm−10℃」であることが好ましく、「Tc−30℃≦T1<Tm−10℃」であることがより好ましい。ポリエチレンテレフタレートの場合、T1は約105〜180℃である。ここで、Tcは結晶性樹脂の結晶化温度であり、Tmは結晶性樹脂の融解温度である。たとえば、ポリエチレンテレフタレートの結晶化温度Tcは、約115〜170℃である。
結晶性樹脂の結晶化温度(Tc)は、シートまたは結晶化していない状態の(過冷却状態にある)結晶性樹脂の示差走査熱量分析(DSC)により求めることが好ましい。示差走査熱量分析(DSC)は、JIS K7122に準拠して行えばよい。結晶性樹脂の融解温度(Tm)も、JIS K7122に従って示差走査熱量分析により求めることが好ましい。ただし、このようにして測定される結晶化温度は、試験片の状態(ペレット状かシート状か)によって異なる場合がある。
非晶状態の結晶性樹脂シートを加熱してヘイズアップ結晶化する場合の加熱時間は、結晶化シートが一定の結晶化度(例えば、3〜20%)と透過ヘイズ(例えば、7〜70%)を満たすように設定されればよい。加熱時間が長いと結晶化度も高くなり、加熱時間が短いと結晶化度も低くなる。非晶状態の結晶性樹脂シートを加熱してヘイズアップ結晶化する場合の加熱時間は、加熱温度(T1)やシートの厚み、シートを構成する樹脂の分子量、添加剤およびコポリマーの種類や量または加熱方法によって異なるが、5秒〜20分であり、好ましくは10秒〜10分である。
例えば、非晶状態のポリエチレンテレフタレートからなるシートを120℃のギアオーブンで加熱処理する場合、加熱時間は、1.5〜10分程度であることが好ましく、1.5〜7分程度であることがより好ましい。また120℃の加熱ロールで加熱する場合は10〜100秒であることが好ましく、より好ましくは15〜60秒である。
ただし、延伸前の予熱をさらに行う場合は、この予熱においても、結晶化シートがさらに結晶化する場合がある。その場合、ヘイズアップ結晶化における加熱時間を、延伸前の予熱を考慮して、適宜短めに設定してもよい。
いずれにしても、ヘイズアップ結晶化のための加熱温度および加熱時間は、加熱方法や、ライン速度および熱風の風量などの影響を考慮して、適宜調整されうる。
前記の通り、ヘイズアップ結晶化されたシートを、さらに延伸前に予熱してもよい。延伸前の予熱とは、延伸装置にセットされたシートを延伸直前に加熱することで、延伸に適した柔らかさにすることである。
延伸前の予熱によっても、結晶化が進行する場合がある。その場合には、ヘイズアップ結晶化の条件(加熱温度や加熱時間)を調整しておくことが好ましい。
延伸前の予熱における予熱温度(T2)は、結晶化シートを延伸に適した柔らかさにするため、ガラス転移温度Tgの近傍温度以上の範囲に設定される。予熱温度(T2)は、後述する延伸温度(T3)と同じであってもよい。例えば、ポリエチレンテレフタレートからなる結晶化シートの場合は、樹脂の粘度や結晶化シートの結晶化度、更にはライン速度や風量によって異なるが予熱温度(T2)を概ね95〜180℃とする。
延伸前の予熱における予熱時間は、延伸開始時の結晶化シートが所定の予熱温度に到達するよう適宜調整され得る。予熱時間が長すぎると、結晶化シートの結晶化度を過剰に(例えば、30%超に)高め、延伸自体を困難にすることがある。一方、延伸前の予熱時間が短すぎると、延伸開始時の結晶化シートの温度が充分高まらないため、延伸応力が高すぎて延伸が困難になる。例えば、ポリエチレンテレフタレートからなる結晶化シートの場合、予熱時間は0.1〜10分であることが好ましい。
いずれにしても、予熱温度(T2)および予熱時間は、ライン速度や熱風の風量などの影響を考慮して、適宜調整されうる。
(3)延伸ステップ
延伸ステップは、「延伸前の結晶化シート」を延伸するステップである。延伸により、透過ヘイズと透過偏光度が制御されたフィルムを得る。
「延伸前の結晶化シート」とは、ヘイズアップ結晶化させて得られるシートであってもよいし;前記ヘイズアップ結晶化後、さらに予熱して得られたシートであってもよい。
結晶性樹脂からなる延伸前の結晶化シートを、一軸延伸する手段は特に限定されない。「一軸延伸」とは、一軸方向の延伸を意味するが、本発明の効果を損なわない程度に、当該一軸方向とは異なる方向に延伸されていてもよい。用いる延伸設備などによっては、一軸方向に延伸しようとしても、当該一軸方向とは異なる方向にも、実質的に延伸されることがある。前記「一軸延伸」には、このような延伸も含まれると解される。
例えば、所望とする延伸方向に対して垂直な方向にも、シートが延伸されることがある。通常、純然たる一軸延伸とは、延伸前のシート原反4辺のうちの相対する2辺だけを固定して、延伸方向に垂直な方向の両端をフリーな状態にして延伸する(「横フリー一軸延伸」ともいう)。横フリー一軸延伸では、延伸に伴い延伸方向に垂直な方向はポアソン変形により収縮する。よって、延伸方向に垂直な方向には延伸されない。
一方、原反の4辺を固定(クランプ)する場合、一方向にのみ原反を延伸しても、延伸方向に垂直な方向の端部は固定されている(「横固定一軸延伸」ともいう)ため収縮できず、延伸方向に垂直な方向にも、僅かではあるが実質的に延伸されたことになる。
前記「一軸延伸」は、横フリー一軸延伸および横固定一軸延伸を含む。横フリー一軸延伸の例には、ロール延伸法等が含まれ、横固定一軸延伸には、上記以外にテンター法による横一軸延伸が含まれる。
一軸延伸の延伸速度は特に限定されないが、5〜500%/秒とすることが好ましく、より好ましくは9〜500%秒、さらに好ましくは9〜300%/秒である。延伸速度とは、初期のサンプル長さをLoとし、時間t後における延伸されたサンプルの長さをLとしたとき、以下の式で表される。延伸速度が速すぎると、延伸応力が増大して設備への負担が大きくなり、結果として均一に延伸し難いことがある。一方、延伸速度が遅すぎると、生産速度が極端に遅くなるため、生産性が低下することがある。
延伸速度(%/sec)=(L−Lo)/Lo/t×100
延伸速度は、延伸前の結晶化シートの結晶化度によって変わりうる。結晶化シートの結晶化度が高くなるほど、フィルムが硬くなって延伸応力が大きくなるため、最適な延伸速度は低くなる傾向がある。
例えば、ポリエチレンテレフタレートからなる結晶化シートを約120℃で延伸する場合、延伸速度は5〜220%/secであることが好ましい。なお、延伸工程の初期から後期にわたって延伸速度は必ずしも一定でなくてもよく、例えば初期は25%/secとし、全体として10%/secとしてもよい。
延伸温度(T3)が高いと、延伸時に結晶化シートにかかる応力が小さいため、結晶性が比較的高い部分ではなく、結晶性が比較的低い部分があまり配向せずに伸びてしまう。延伸温度(T3)が低いと、延伸時に結晶化シートにかかる応力が大きいため、結晶性が比較的高い部分だけではなく、結晶性が比較的低い部分も配向する。例えば、ポリエチレンテレフタレートからなる結晶化シートを延伸する場合、延伸温度(T3)は95〜135℃であることが好ましい。
延伸温度(T3)は、延伸前の予熱における予熱温度(T2)と同じであっても異なってもよい。
延伸倍率も、選択する樹脂に応じて選択され、特に限定されない。ポリエステル系樹脂の場合は、2〜10倍が好ましい。延伸倍率が大きすぎると、延伸切れが発生する可能性が高くなることがあり、小さすぎると十分な分子配向状態が得られないことがある。
延伸ステップにより得られる延伸後のフィルムの厚みは、20〜500μmであり、好ましくは30〜300μmである。薄すぎるフィルムは、十分な剛性を有さず、平面性を保持し難くなり、取り扱いや液晶表示装置への組み込みが困難になる場合がある。一方、厚すぎるフィルムは、ロール形態に巻くことが困難であったり、必要樹脂量が増えて生産性を低下させたりする場合がある。
従来のフィルム製造条件で、結晶性樹脂の原反や結晶化シートを一軸延伸した場合、原反段階で存在する微結晶(一般的にはラメラ晶で構成される球晶)や結晶化シートの球晶の大部分が解体され、一様に分子鎖が引き伸ばされることが多かった。このため、得られる延伸フィルムは、ほぼ均一な配向構造を有し、透明性も高かった。これに対して、本発明の一軸延伸樹脂フィルムは、ポリエステル樹脂を、所定の条件で結晶化させた結晶化シートを一軸延伸して得られることから、前述のような特定の明暗構造が得られる。これにより、所望の光学特性を発現する延伸フィルムを得ることができる。
特に本発明の偏光性拡散フィルムは、微小な島状の明部が高密度に形成されている。このため、高い透過偏光度と適度な透過ヘイズ、あるいは高い反射偏光度と拡散反射率を発現できる。
3.偏光性拡散フィルムの用途
本発明の偏光性拡散フィルムは、好ましくは液晶表示装置の部材として用いられる。本発明の偏光性拡散フィルムを、液晶表示装置内に配設したときに、液晶表示装置の輝度、特に正面輝度を高めるために、本発明の偏光性拡散フィルムの一方の面、または両方の面は、集光機能を有する表面形状を有することが好ましい。通常、一方の面にだけ集光機能を有する形状を有することがより好ましい。例えば、偏光性拡散フィルムを、液晶表示装置の部材として用いる場合には、「偏光板と接する側の表面」に集光機能を有する表面形状を有することが好ましい。
偏光性拡散フィルムの表面形状を、集光機能を有する表面形状とすることにより、偏光選択性により選択的に透過し、拡散性により斜め方向に出射する偏光を正面方向に集めることができるので、正面輝度がより向上する。このように、集光機能と偏光反射特性とを併せもつ偏光性拡散フィルムは、「従来から用いられるプリズムフィルムまたはマイクロレンズフィルムと、偏光性拡散フィルムとを組み合わせる」場合よりも、低コストで正面輝度をより向上させることができる。
一方で、偏光性拡散フィルムの表面を、例えばプリズム状に賦形し、そのプリズム頂角を調整する等して集光性を大きくしすぎると、斜め方向の輝度が低下やすい;即ち、液晶表示装置における斜め30°輝度比が低下しやすい。このため、液晶表示装置における斜め30°輝度比が1.73以下を維持できる程度に、偏光性拡散フィルムの表面形状を調整することが好ましい。
従来から用いられるプリズムフィルムやマイクロレンズフィルムとして一般的なフィルムは、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート(PET)フィルムを表面加工したフィルムである。これらのフィルムと、偏光選択性を有する偏光性拡散フィルムとを組み合わせても、二軸延伸PETフィルムの位相差が大きいため、選択された偏光が二軸延伸PETフィルムを透過するときに、偏光が乱れる。そのため、偏光反射の効果が損なわれる。また、これらのフィルムの配向軸(遅相軸)と、偏光性拡散フィルムの延伸方向とが平行または垂直となるように配置することは、プロセス上困難でもある。このように、プリズムフィルムまたはマイクロレンズフィルムと偏光性拡散フィルムとを組み合わせて用いる場合に比べて、本発明の偏光性拡散フィルムは、コスト低減を実現し、且つ、液晶表示装置の厚みを減らすこともできる。
集光機能を有する表面形状の例には、一次元プリズム状(図4参照)、二次元プリズム状(図5参照)、マイクロレンズ形状(図6参照)、ウェーブ状などが含まれるが、特に限定されない。集光機能を有する表面形状の例には、一次元プリズム状とマイクロレンズ状とを組合せたものや、一次元プリズム状またはウェーブ状の形状が不連続に形成されたものなども含まれる。
一次元プリズムとは、複数の三角柱が列状に配置されている状態をいう(図4参照)。図4には、一次元プリズム状の表面形状を有する偏光性拡散フィルムの、プリズムの稜線に対して垂直な断面図が示される。プリズムピッチP1は等ピッチでも不等ピッチでも良いが約1〜200μmであることが好ましい。プリズム頂角θ1は約60〜140度であることが好ましく、集光性を特に高める場合は約85〜95度であることが好ましい。プリズムの高さh1は約0.4〜110μmであることが好ましい。プリズムの稜線は、偏光性拡散フィルムの一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向に平行に沿っているか、または直交していることが好ましく、直交していることがより好ましい。偏光性拡散フィルムの製造において、一軸延伸樹脂フィルムのシート取り効率を高められるだけでなく、輝度も一層高められる場合があるからである。
二次元プリズムとは、複数の四角錐がマトリクス状に配置されている状態をいう(図5参照)。図5には、二次元プリズム状の表面形状を有する偏光性拡散フィルムの、断面を含む斜視図が示される。四角錐の頂点同士の距離P2は等ピッチでも不等ピッチでも良いが約1〜200μmであることが好ましく;四角錐の底面からの高さh2は約0.4〜110μmであることが好ましい。プリズム頂角θ2は約60〜140度であればよいが、集光性を特に高める場合は約85〜95度であればよい。
マイクロレンズ形状とは、複数の凸レンズがフィルム表面に配置されている状態をいう(図6参照)。凸レンズは、規則性をもって配置されていてもよく、ランダムに配置されていてもよい。規則性をもった配置とは、最密充填されるように配置されることなどをいう。レンズ形状は球面、非球面のいずれかに特に限定されず、形状及び大きさは所望する集光性能および拡散性能に応じて適宜選択される。図6(A)には、マイクロレンズ形状の表面形状を有する偏光性拡散フィルムの上面図が示され;図6(B)には、フィルムの断面図が示される。各マイクロレンズのレンズ径Dは約4〜200μmであることが好ましく、レンズの高さh’は約2〜100μmであることが好ましい。
本発明の集光機能を有する表面形状を備えた偏光性拡散フィルムの厚さは、集光機能を有する表面形状の厚さも合わせて、20〜650μmであることが好ましい。
前記の通り、本発明の偏光性拡散フィルムの表面は、集光機能を有する表面形状を有してもよいが、当該表面形状は、前述の一軸延伸樹脂フィルム自体の表面形状であってもよく;一軸延伸樹脂フィルムの表面に別個に配置された層の形状であってもよい。別個に配置された層は、一軸延伸樹脂フィルムに直接接触している層であることが好ましく;つまり、接着層などを介さずに、直接配置されていることが好ましい。
集光機能を有する表面形状を形成する方法は特に限定されず、慣用の方法を利用することができる。例えば、一軸延伸樹脂フィルム自体の表面形状を、集光機能を有する表面形状にするには、一軸延伸樹脂フィルムの表面に金型を、例えば樹脂のガラス転移温度Tg以上、結晶化温度Tc以下の温度条件で熱プレスして、冷却固化後、金型を剥離することにより形成すればよい。熱プレスは、平板積層プレスのほか、賦形ロールを用いたロールプレス、ダブルベルトプレスなどの方法を用いて行うことができる。
また、一軸延伸樹脂フィルムの表面に別個に配置された層の形状を、集光機能を有する表面形状にするには、一軸延伸樹脂フィルムの表面に、活性エネルギー線硬化樹脂を注入した金型を重ねて密着状態とし;これに活性エネルギー線を照射して樹脂硬化を行い;金型を剥離すればよい。活性エネルギー線硬化樹脂の例には、紫外線硬化樹脂、電子線硬化樹脂などが含まれる。
本発明の偏光性拡散フィルムの表面に、コロナ処理や活性エネルギー線照射、下塗り処理等の公知の易接着処理や、公知の易滑処理を施してもよい。さらに偏光性拡散フィルムの表面に、公知の処理方法により反射防止処理やアンチニュートンリング処理、帯電防止処理、ハードコート処理を施してもよい。帯電防止性やハードコート性は、偏光性拡散フィルムの表面に配置される、前述の活性エネルギー線硬化樹脂や後述の表面光拡散層によって付与されてもよい。
一方、本発明の偏光性拡散フィルムは、その表面に光拡散機能を有する表面光拡散層を有してもよい。表面光拡散層は、深さ(または高さ)が0.1μm〜50μm程度の微小な凸凹を有することが好ましい。このような表面光拡散層を有する偏光性拡散フィルムを用いることで、導光板のパターンやプリズムシートのギラツキ、モワレ、視野角による輝度の急激な変化を隠蔽または低減することができる。
表面光拡散層の例には、1)表面に微細な凸凹形状が付与されたコーティング樹脂層や;2)ビーズまたはフィラー(以下、まとめて「ビーズ」と称する)を含むコーティング樹脂層などが含まれる。ビーズを含むコーティング樹脂層の例には、隣接するシートまたはフィルムとのくっつきやニュートンリング発生を防止するためのバックコーティング層などが含まれる。
1)表面に微細な凸凹形状が付与されたコーティング樹脂層(ビーズを含まないコーティング樹脂層)を構成するコーティング樹脂は、透明樹脂であればよい。そのような透明樹脂の例には、アクリル系樹脂、シリコン系樹脂、メラミン系樹脂、ウレタン系樹脂、アルキド系樹脂、フッ素系樹脂等の熱硬化型樹脂;および紫外線硬化型樹脂などの活性エネルギー線硬化型樹脂が含まれる。
表面に微細な凸凹形状が付与されたコーティング樹脂層は、例えば、表面に微細な凸凹形状を有する金型内面と偏光性拡散フィルム表面との間でコーティング樹脂を硬化させる方法等によって形成される。その場合、金型内面と偏光性拡散フィルム表面との間にコーティング樹脂液を流し込み、偏光性拡散フィルムと密着させた後、硬化させてもよいし;偏光性拡散フィルムの表面にコーティング樹脂液を塗布および乾燥した後、金型内面を押し付けて硬化させてもよい。コーティング樹脂液の塗布方法は、特に制限されず、バーコート法、リバースコート法、グラビアコート法、ダイコート法、およびロールコート法等の公知の塗布方法であってよい。
2)ビーズを含むコーティング樹脂層は、(バインダとしての)コーティング樹脂と、ビーズとを含む。(バインダとしての)コーティング樹脂は、前述と同様のものを使用することができる。ビーズは、無機化合物または有機化合物で構成され、それらは透明であることが好ましい。
透明な無機化合物の例には、シリカが含まれる。透明な有機化合物の例には、PBMA(ポリブチルメタクリレート)およびPMMA(ポリメチルメタクリレート)などのアクリル系樹脂;ポリエチレンなどのポリオレフィン系樹脂;ポリエステル系樹脂;およびポリスチレン系樹脂等が含まれる。
ビーズの表面は、ビーズをコーティング樹脂に分散し易くするために、化学的修飾がされていてもよい。ビーズの粒径は、通常1〜80μmであり、好ましくは3〜50μmである。ビーズの粒径分布は、特に制限されず、単分散であってもよいし、多分散であってもよい。ビーズの種類、粒径およびその粒径分布は、所望の拡散性能を得られるよう適宜選択できる。
ビーズを含むコーティング樹脂層におけるビーズの含有量は、ビーズの粒径や表面形状、求められる透過ヘイズなどによって適宜決められるが、ビーズを含むコーティング樹脂層全体に対して0.1〜80重量%程度とすることができる。
ビーズを含むコーティング樹脂層は、ビーズをコーティング樹脂液に分散させた粒子分散塗布液を、偏光性拡散フィルムの表面に塗布および乾燥後、硬化させる方法等によって形成することができる。粒子分散塗布液の塗布方法は、前述と同様であってよい。
これらの表面光拡散層の透過ヘイズは、2〜95%程度でありうるが、透過ヘイズが高すぎると表面光拡散層の全光線透過率が低下し、低すぎると光拡散機能が不足する。導光板のパターンやプリズムシートのギラツキ、モワレ、および視野角による輝度の急激な変化を低減する必要がある場合には、表面光拡散層の透過ヘイズは、50〜85%程度とすることが好ましい。一方、隣接するシートまたはフィルムとのくっつきやニュートンリング発生を防止する場合には、表面光拡散層の透過ヘイズは、2〜20%程度とすることが好ましい。また、後述するように、導光板から浅い角度で出射した光線を正面方向に起こす(コリメートする)必要がある場合には、表面光拡散層の透過ヘイズは40〜95%程度であることが好ましい。
表面光拡散層の透過ヘイズは、透明なPETフィルム上に表面光拡散層を形成したサンプルの透過ヘイズを、前述と同様の方法で測定することによって求めることができる。
表面光拡散層の厚みは、ビーズを含まないコーティング樹脂層である場合は1〜10μm程度であることが好ましく、ビーズを含むコーティング樹脂層の場合は、ビーズを含めた厚みとして、具体的には1〜90μm程度であることが好ましく、3〜50μm程度であることがより好ましい。
表面光拡散層は、偏光性拡散フィルムの片面に設けられてもよいし、両面に設けられてもよい。表面光拡散層が偏光性拡散フィルムの両面に設けられる場合は、一方の面に設けられる表面光拡散層と、他方の面に設けられる表面光拡散層の、表面形状や透過ヘイズ、材質は異なってもよい。このように、表面光拡散層が偏光性拡散フィルムの両面に設けられる場合は、片面のみに設けられる場合に生じる可能性のある「偏光性拡散フィルムの反り」を抑制することができる。
導光板のパターンやプリズムシートのギラツキ、モワレ、視野角による輝度の急激な変化を隠蔽または低減するためには、偏光性拡散フィルムの光拡散機能を高めるべく、偏光性拡散フィルムの内部ヘイズを高める方法も考えられる。しかしながら、偏光性拡散フィルムの内部ヘイズを高めようとすると、光線損失が増えたり、偏光が乱れたりする。これに対して、偏光性拡散フィルムの表面に、前述のような表面光拡散層を設けることで、透過偏光度を顕著に低下させることなく、外部ヘイズのみを高くすることができる。このため、表面光拡散層を有する偏光性拡散フィルムは、高い透過偏光度と高い透過ヘイズとを有する。
さらに、表面光拡散層を有する偏光性拡散フィルムを導光板の上に配設した場合には、導光板から浅い角度で出射した光線を正面方向に起こす(コリメートする)ことができる。また、拡散シートのみを導光板の上に配設した場合には、正面方向に起こしきれなかった光線も、拡散シートの上に「表面光拡散層を有する偏光性拡散フィルム」をさらに配設することにより、正面方向に起こす(コリメート)することができる。このように、表面光拡散層を有する偏光性拡散フィルムは、液晶表示装置の正面輝度をさらに高めうる。
4.液晶表示装置
本発明の偏光性拡散フィルムは、液晶表示装置に一部材として用いられることが好ましい。具体的に、本発明の液晶表示装置は、(A)液晶バックライト用面光源、(B)少なくとも1の光学素子および/またはエアギャップ、(C)本発明の偏光性拡散フィルム、ならびに(D)液晶セルを2以上の偏光板で挟んでなる液晶パネルを少なくとも含む。ここで、前記(A)から(D)の各部材は、上記の順に配設されている。
(A)液晶バックライト用面光源
液晶バックライト用面光源は、公知の光源を導光板側面に配設したサイドライト(エッジライト)型面光源、あるいは拡散板下に公知の光源を配列させた直下型面光源などでありうる。公知の光源の例には、冷陰極管(CCFL)や熱陰極管(HCFL)、外部電極蛍光管(EEFL)、平面蛍光管(FFL)、発光ダイオード素子(LED)、有機エレクトロルミネッセンス素子(OLED)が含まれる。
(B)光学素子および/またはエアギャップ
光学素子とは、液晶バックライト用面光源からの光を拡散する素子である。前記光学素子の例には、フィラーあるいはビーズ含有のバインダーを塗装した拡散フィルム、プリズムシート、およびマイクロレンズシートが含まれる。
エアギャップとは、液晶バックライト用面光源と本発明の偏光性拡散フィルムの間に設けられる空気層である。この空気層は液晶バックライト用面光源と偏光性反射フィルムとの間の反射界面となり、かつ液晶バックライト用面光源からの光を拡散することができる。エアギャップの例には、プリズムシートの凹部に形成される空気層が含まれる。
(D)液晶セルを2以上の偏光板で挟んでなる液晶パネル
液晶セルは、二枚の基板の間にシールされた液晶を含む装置である。基板は、公知の材料で構成されればよく、その例には、ガラス板、プラスチックフィルムが含まれる。偏光板も公知の材料で構成されていればよく、その例には、二色性色素を用いた二色性偏光板が含まれる。下部偏光板は、(A)面光源側に配置され;上部偏光板は、表示画面側に配置される。下部偏光板の吸収軸と、上部偏光板の吸収軸とは、互いに直交している。
大型の表示画面(例えば20インチ以上)を有する液晶表示装置では、一般的に偏光板の吸収軸が表示画面の横方向と一致していることが多い。一方、中小型の表示画面(例えば20インチ未満)を有する液晶表示装置では、一般的に偏光板の吸収軸を、表示画面の縦横に対して、45°傾けて配置することが多い。
前記(A)〜(D)の各部材は、(A),(B),(C),(D)の順に配置されていることが好ましい。図7は、本発明の液晶表示装置の一例を示す分解図である。図7において(A)サイドライト型の液晶バックライト用面光源は、導光板50と反射シート60と光源70とで構成される。図7には、(C)偏光性拡散フィルム30と、ビーズ塗布型拡散フィルム等の(B)光学素子40とが示される。なお、図7において光学素子40が、複数枚配置される態様もありうるし、配置されない態様もありうる。(D)液晶パネルは、液晶セル10と上部偏光板20と下部偏光板21とで構成される。
図8は、本発明の液晶表示装置の他の例を示す分解図である。(A)サイドライト型の液晶バックライト用面光源に代えて、(A)直下型面光源と、拡散板とが配置された以外は、図8の液晶表示装置とほぼ同様に構成される。(A)直下型面光源は、面内に配列された光源70と、反射シート60とで構成される。拡散板80は、(A)直下型面光源と、拡散フィルム、プリズムシート、マイクロレンズシート等の(B)光学素子40との間に配置される。なお、図8において、光学素子40が、複数枚配置される態様もありうるし、配置されない態様もありうる。
図9は、本発明の液晶表示装置の表示機構を説明する図である。図9において、偏光性拡散フィルム30の延伸軸が、紙面水平となるように配置されている。偏光性拡散フィルム30は、その延伸軸に垂直な偏光を透過させ、延伸軸と平行な偏光を反射する性能を有する。下部偏光板21は、吸収軸が紙面水平となるように配置されている。
光源から発せられた非偏光100は、偏光性拡散フィルム30の延伸軸に平行な偏光方向を有する偏光Pと、偏光性拡散フィルム30の延伸軸に垂直な偏光方向を有する偏光Vとを有する。非偏光100に含まれる偏光Vの多くは、偏光性拡散フィルム30を透過し、偏光V101となる。偏光V101は、下部偏光板21に吸収されずに透過し、表示光となる。偏光V101の大部分は、偏光を維持したまま光線出射方向に拡散しているため、広い視野角において表示光となる。
一方、非偏光100に含まれる偏光Pの一部は、偏光性拡散フィルム30を透過して拡散し、偏光P102となる。偏光P102は、下部偏光板21で吸収される。また、非偏光100に含まれる偏光Pの残りの多くは反射されて、反射された光の多くは偏光P103となる。
偏光P103は、さらに光学素子や反射シート(いずれも図示せず)で反射されるとともに偏光が解消され、反射光104となる。反射光104は、非偏光100として再利用される。本発明の液晶表示装置は、このような機構により、光を再利用できるので、視野角を広げつつ輝度を高くすることが可能となる。
図9に示す装置においては、偏光性拡散フィルム30は、該偏光性拡散フィルム30の反射軸(一軸延伸で作成した場合は、延伸軸)が下部偏光板21の吸収軸とほぼ平行となるように設置されることが好ましい。表示光の量を多くし、かつ光の利用効率を高められるからである。
本発明の液晶表示装置において、(C)偏光性拡散フィルムは、前記(D)液晶パネルに隣接して配置されることが好ましい。このような構成とすると、従来の液晶表示装置において(B)と(D)の間に配置された「上拡散フィルム」などが不要となりうる。すなわち、本発明の液晶用表示装置は、優れた偏光拡散性を有する(C)偏光性拡散フィルムを有するので、上拡散フィルム等の部材を有しなくても、輝度ムラが少なく、かつ輝度が向上されている。
もちろん、(C)偏光性拡散フィルムと(D)液晶パネルの間に、他のフィルムを配置してもよいが、この場合は、当該他のフィルムは、(C)偏光性拡散フィルムから透過した偏光Vを、あまり乱さない、反射しない、または吸収しないフィルムとすることが好ましい。他のフィルムが、「二軸延伸PETフィルムを基材とする光学フィルム」である場合、二軸延伸PETフィルムの配向軸(遅相軸)が、(C)偏光性拡散フィルムの延伸軸と垂直または平行となるように配置する必要がある。
(C)偏光性拡散フィルムは、二つの面で結晶化状態が異なる、具体的には二つの面近傍の海島構造が異なる場合がある。その場合、液晶バックライトの構成によっては、偏光性拡散フィルムの二つの面のうち、海島構造の密度が高いほうの面が(A)液晶バックライト用面光源側となるように配置することが好ましい場合と、(A)液晶バックライト用面光源側と反対側となるように配置することが好ましい場合と、がある。このように、(C)偏光性拡散フィルムの配置態様を適宜選択することにより、後述する、液晶表示装置の正面相対輝度および積分相対輝度を高めることができる。
偏光性拡散フィルムの二つの面のうち、「海島構造の密度が高いほうの面」は、通常、偏光性拡散フィルムの製造過程において、加熱ロールと接していた面であることが多い。加熱ロールと接する面(加熱ロール面)では、加熱ロールと接しない面(エア面)よりもフィルムの表面温度が高くなりやすく、結晶性樹脂シートの結晶化が進みやすいためと考えられる。
偏光性拡散フィルムの二つの面のうち、「海島構造の密度が高いほうの面」は、偏光性拡散フィルムの断面をTEM観察する方法によって特定できる。すなわち、偏光性拡散フィルムの、延伸方向に対して垂直方向に切断した試料片を準備する。次いで、試料片のうち一方のフィルム面近傍の断面をTEM観察する。同様に、試料片のうち他方のフィルム面近傍の断面をTEM観察する。そして、観察される海島構造が高密度であるほうのフィルム面を「海島構造の密度が高いほうの面」と特定する。
また、「海島構造の密度が高いほうの面」は、偏光性拡散フィルムの二つの面のうち、それぞれの面を測定光の入射面側に向けて透過偏光度または反射偏光度を測定した場合に、測定される透過偏光度または反射偏光度が高いほうの面でもある。
「測定される透過偏光度または反射偏光度が高いほうの面」は、具体的には、以下の方法によって特定できる。すなわち、偏光性拡散フィルムを分光光度計のサンプル設置部に設置したときに、偏光性拡散フィルムの一方の面が測定光入射面になるように配置して、偏光性拡散フィルムの光学特性を測定する。同様に、偏光性拡散フィルムの他方の面が測定光入射面となるように配置して、偏光性拡散フィルムの光学特性を測定する。そして、得られた透過偏光度または反射偏光度が高いほうのフィルム面を「透過偏光度または反射偏光度の高いほうの面」と特定する。
本発明の液晶表示装置の「正面相対輝度」は適度に高いことが好ましい。具体的には、本発明の液晶表示装置から偏光性拡散フィルムを除いた参照用の液晶表示装置の正面輝度を100としたときに、参照用の液晶表示装置の正面輝度に対する、本発明の偏光性拡散フィルムを含む液晶表示装置の正面輝度が100〜140であることが好ましい。この、参照用の液晶表示装置の正面輝度を100としたときの、本発明の偏光性拡散フィルムを含む液晶表示装置の正面輝度を、「正面相対輝度」という。
液晶表示装置の正面相対輝度は、以下のようにして求めることができる。
1)(B)集光性を有するシート(集光性シート)を有する液晶表示装置の場合
1−1)(A)液晶バックライト用面光源、(B)集光性シート、(C)偏光反射シートまたは上拡散フィルム、および(D)液晶セルを2以上の偏光板で挟んでなる液晶パネルを、この順に含む液晶表示装置を準備する。(B)集光性シートは、例えばプリズムシートやマイクロレンズシートなどである。
1−2)前記1−1)の液晶表示装置において、(C)偏光反射シートまたは上拡散フィルムを外したものを、参照用の液晶表示装置とする。そして、参照用の液晶表示装置の正面輝度を測定する。
1−3)一方、前記1−1)の液晶表示装置において、(C)偏光反射シートまたは上拡散フィルムの代わりに、(C)本発明の偏光性拡散フィルムを配置したものを、評価用の液晶表示装置とする。そして、評価用の液晶表示装置の正面輝度を測定する。
1−4)前記1−2)で得られた参照用の液晶表示装置の正面輝度を100としたときの、前記1−3)で得られた評価用の液晶表示装置の正面輝度を「正面相対輝度」とする。
2)(B)集光性シートを有しない液晶表示装置の場合
2−1)(A)液晶バックライト用面光源、(B’)少なくとも一以上の光拡散性を有するシート(光拡散性シート)、および(D)液晶セルを2以上の偏光板で挟んでなる液晶パネルを、この順に含む液晶表示装置を準備する(ただし、この液晶表示装置には(B)集光性シートを含まないものとする)。
2−2)前記2−1)の液晶表示装置をそのまま参照用の液晶表示装置とするか、あるいは前記2−1)の液晶表示装置において(B’)光拡散性シートのうち(D)液晶パネルに最も近い拡散性シートを一つだけ外したものを参照用の液晶表示装置とする。そして、参照用の液晶表示装置の正面輝度を測定する。
2−3)一方、前記2−1)の液晶表示装置において、(B’)光拡散性シートと(D)液晶パネルとの間に、(C)本発明の偏光性拡散フィルムを配置したものを、評価用の液晶表示装置とする。そして、評価用の液晶表示装置の正面輝度を測定する。
2−4)前記2−2)で得られた参照用の液晶表示装置の正面輝度を100としたときの、前記2−3)で得られた評価用の液晶表示装置の正面輝度を「正面相対輝度」とする。
すなわち、「正面相対輝度」は、液晶表示装置が「(C)本発明の偏光性拡散フィルム」を含むことで、どの程度正面輝度が向上するかを示す。
液晶表示装置の「正面相対輝度」を高めるためには、一般的には、集光性を有するシート(集光性シート)を用いる方法が挙げられる。集光性シートは、前述した通り、プリズムシート(3M社製BEFなど)およびマイクロレンズシート等でありうる。液晶表示装置の正面相対輝度を効果的に高めるためには、少なくとも一以上の(B)光学素子の表面を、集光性を有する表面形状とすることが好ましい。集光性を有する表面形状は、一次元プリズム、二次元プリズム、およびマイクロレンズからなる群から選ばれる1種以上でありうる。このような表面形状を有する光学素子を含む(B)光学素子を、以下「(B)集光性を有する光学素子」という。
一方で、液晶表示装置の正面相対輝度が高いと、斜め方向に出射する偏光を正面方向に集めやすくなるため、斜め方向の輝度が低下しやすくなる。斜め方向の輝度が低下すると視野角が狭くなる。このため、本発明の液晶表示装置の斜め30°輝度比は、1.40〜1.73であることが好ましい。液晶表示装置の構成によっては、斜め30°輝度比が1.45〜1.73となることもある。
「斜め30°輝度比」は、液晶表示装置の視野角と相関があり、その数値が低いほど、斜め方向から視認あるいは測定できる輝度が高く、視野角が広いことを意味する。斜め30°輝度比は、TCO’03 Displays(Flat Panel Displays ver.3.0 63ページ〜66ページ)の規格に準拠して測定することができる。
液晶表示装置の規格(TCO Displays 5.0)によると、斜め30°輝度比が1.73以下であることが要求される。別の規格(TCO’03 Displays)では、斜め30°輝度比が1.70以下であることが要求される。
液晶表示装置の「斜め30°輝度比」を高めるためには、光拡散性の高いシート(光拡散性シート)を用いる方法が挙げられる。しかしながら、光拡散性シートを含む液晶表示装置は、一般的に正面相対輝度が低い。つまり、集光性シートと光拡散性シートとを組み合わせても、「斜め30°輝度比」と「正面相対輝度」とを高度にバランスさせることは容易ではない。特定の偏光反射シート(3M社製 DBEFなど)を用いることで、液晶表示装置の正面相対輝度を高め、かつ斜め30°輝度比を低くすることも可能であるが、コスト高となる。
そこで、「斜め30°輝度比」と「正面相対輝度」を高度にバランスさせるためには、高い透過偏光度と適度な透過ヘイズとを有する(C)本発明の偏光性拡散フィルムを用いることが好ましい。高い透過偏光度と適度な透過ヘイズを有する(C)本発明の偏光性拡散フィルムとは、好ましくは、前述の透過偏光度/透過ヘイズが1.6以上に調整された(C)本発明の偏光性拡散フィルムである。すなわち、前記(C)本発明の偏光性拡散フィルムは、その高い透過偏光度により、正面輝度を低下させることなく、その適度な透過ヘイズにより、斜め方向の輝度を高める(斜め30°輝度比を低くする)ことができる。その結果、「斜め30°輝度比」と「正面相対輝度」を高度にバランスさせることができる。
また、前記(C)本発明の偏光性拡散フィルムと、(B)集光性を有する光学素子と、を組み合わせることがさらに好ましい。すなわち、(B)集光性を有する光学素子は、集光して正面輝度を高める一方、斜め方向の輝度を低下させる。斜め方向の輝度が低下すると、斜め30°輝度比が高くなる(視野角が狭くなる)。このため、高い透過偏光度と適度な透過ヘイズを有する(C)本発明の偏光性拡散フィルムをさらに組み合わせることで、その高い透過偏光度により、(B)集光性を有する光学素子で高められた正面輝度を低下させることなく、斜め方向の輝度を高める(斜め30°輝度比を低くする)ことができる。
このような、(B)集光性を有する光学素子と、(C)本発明の偏光性拡散フィルムとを有する本発明の液晶表示装置の正面相対輝度は100〜110であり、かつ斜め30°輝度比が1.40〜1.73であることが好ましい。
本発明の液晶表示装置において、(B)集光性を有する光学素子は、(C)偏光性拡散フィルムに隣接して配置されることが好ましい。これは、(B)集光性を有する光学素子と(C)偏光性拡散フィルムとの間に、「拡散性が高い光学素子」が配置されると、(B)集光性を有する光学素子によって集光された光が拡散されてしまい、(B)集光性を有する光学素子を配置する意義が失われるからである。
このように、(B)集光性を有する光学素子と、(C)光学特性が調整された本発明の偏光性拡散フィルムとを含む液晶表示装置は、正面相対輝度が高く、かつ斜め30°輝度比も低い。このため、明瞭な画像をより広い視野で見ることができる液晶表示装置を提供することができる。
前述の通り、(C)偏光性拡散フィルムの表面に一次元プリズムが形成されている場合には、そのプリズムの稜線が、一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向と平行または垂直に配置されることが好ましい。一方、一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向と平行に配置される下側偏光板の吸収軸は、前述の通り一般的に大型の表示画面(例えば20インチ以上)を有する液晶表示装置(例えば液晶テレビ)の表示画面の縦方向と平行に配置されることが多い。
一次元プリズムの稜線が、延伸樹脂フィルムの延伸方向と垂直に配置された場合には、表示画面の横方向と平行となることが多い。一次元プリズムの稜線が、表示画面の横方向と平行であると、斜め横方向の輝度(表示画面の横方向における斜め方向の輝度)の低下が少なくなる。
偏光板の吸収軸を、表示画面の縦横に対して45°傾けて配置する場合には、本発明の偏光性拡散フィルムの表面を、一次元プリズムよりもむしろ、マイクロレンズ形状とすることが好ましい。
また一般に、偏光板はその表面を保護するためにフィルムを有する。しかし、本発明の液晶表示装置においては、(C)偏光性拡散フィルムを、液晶パネルを構成する偏光板であって、光源側に配置される偏光板(下部偏光板)の保護フィルムとしての役割を有しうる。すなわち、本発明の(C)偏光性拡散フィルムは、偏光板と一体化されて「偏光性拡散機能付きの偏光板」とされてもよい。通常、偏光板の偏光子は一軸延伸で製造され、その延伸方向が吸収軸となる。そのため、(C)縦一軸ロール延伸により製造した偏光性拡散フィルムと偏光子とを、ロール・ツー・ロールにて貼り合わせれば、容易に「偏光性拡散機能付きの偏光板」を製造できる。
以上から、本発明の(C)偏光性拡散フィルムを用いると、従来液晶表示装置の構成部材として使用されていた部材を省略できる。部材が省略された液晶用表示装置は、低コストであり、かつ薄型であるという利点がある。
従来の液晶表示装置は、輝度向上、輝度ムラ低減、視野角向上のいずれか、あるいはこれらの全部を達成するために、(A)と(D)の間に次の部材を含んでいる。
1枚または複数枚の拡散フィルム;1枚または複数枚の拡散フィルムと、1枚または複数枚のプリズムシート;あるいは1枚または複数枚の拡散フィルムと、1枚または複数枚のプリズムシートと、1枚の上拡散フィルム。
また、従来の液晶表示装置は、拡散フィルムの代わりにマイクロレンズフィルムを備える場合もあるし、(D)に隣接する偏光反射フィルム(住友スリーエム社製DBEF等)を備える場合もある。
一方、本発明の液晶表示装置は、優れた偏光拡散性を有するフィルムを備えるので、プリズムシートや上拡散フィルム、DBEFなどの部材を備えずとも、高輝度かつ広視野角で輝度ムラの少ない液晶用表示装置となる。しかも、低コストな装置である。
以下において、本発明を、実施例を参照してより詳細に説明する。本発明の範囲は、これらの実施例によって限定して解釈されてはならない。
1.ミクロ構造の検討
(実施例1)
ポリエチレンテレフタレート樹脂(ホモポリマー、DEG含有量:1.65±0.02モル%規格範囲内)のペレットを、フルフライトスクリューを備えたL/D=32の40mmφ単軸押出機にて溶融混練した後、Tダイから吐出させて製膜して、キャスティングシートを得た。Tダイでの押出温度は265℃とした。得られたキャスティングシートの厚みは600μmであった。
得られたキャスティングシートを、ギアオーブンにて温度120℃で3.7分間加熱(ヘイズアップ結晶化)し、延伸前の結晶化シートを得た。
この原反を90mm×90mmの大きさに裁断し、4辺をクランプに挟んで、高分子フィルム二軸延伸装置(岩本製作所社製BIX−703型)にセットした。クランプ間隔は縦・横何れも70mmとした。原反のMD方向を、延伸方向とした。セットされたフィルムを予熱した。予熱温度(T2)を117℃、加熱時間を1.5分とした。その後、延伸倍率5倍に延伸速度24mm/秒で一軸延伸して、偏光性拡散フィルムを得た。延伸は、フィルムの延伸方向に垂直な端を固定して行う、いわゆる横固定延伸とした。得られた偏光性拡散フィルムの厚さは133μmであった。
(実施例2〜6)
ヘイズアップ結晶化の加熱時間と予熱温度(T2)を表1に示されるようにした以外は、実施例1と同様にして一軸延伸して、偏光性拡散フィルムを得た。
(実施例7〜8)
ポリエチレンテレフタレート樹脂のペレットを、ポリエチレンテレフタレート樹脂(ホモポリマー、DEG含有量:1.30±0.10モル%規格範囲内)のペレットに代え、さらにTダイでの押出温度を273℃とした以外は実施例1と同様にしてキャスティングシートを得た。次いで、加熱時間と予熱温度(T2)を表2に示されるように変更した以外は、実施例1と同様にして一軸延伸して、偏光性拡散フィルムを得た。
(実施例9)
ヘイズアップ結晶化の加熱時間と予熱温度(T2)を表2に示されるようにした以外は、実施例7と同様にして一軸延伸して、偏光性拡散フィルムを得た。
(実施例10)
ヘイズアップ結晶化の加熱時間と予熱温度(T2)を表2に示されるようにした以外は、実施例1と同様にして一軸延伸して、偏光性拡散フィルムを得た。
(実施例11)
実施例1のポリエチレンテレフタレート樹脂のペレットを、ポリエチレンテレフタレート樹脂(ホモポリマー、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体含有量:0.1重量%以下、DEG含有量:1.3±0.1モル%)のペレットに代え、さらにTダイでの押出温度を278℃とした以外は実施例1と同様にしてキャスティングシートを得た。このキャスティングシートを、表2に示される条件で加熱した以外は、実施例1と同様にして一軸延伸して、偏光性拡散フィルムを得た。
(実施例12)
実施例1のポリエチレンテレフタレート樹脂を、ポリエチレンテレフタレート樹脂(コモノマー成分:イソフタル酸0.5モル%、シクロヘキサンジメタノール0.4モル%、ジエチレングリコール1.2モル%)に代えた以外は実施例1と同様にして偏光性拡散フィルムを得た。
実施例1〜12で得られた偏光性拡散フィルムの、全光線透過率(Ttotal);透過偏光度およびフィルム厚さを100μmとしたときの透過偏光度;透過ヘイズ;全光線反射率(Rtotal);反射偏光度;拡散反射率;およびフィルム厚さを100μmとしたときの拡散反射率を、それぞれ測定した。また、各実施例における、ヘイズアップ結晶化後で予熱前の「延伸前の結晶化シート」の、透過ヘイズも測定した。これらの測定は、日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計U−4100と、150φ積分球付属装置を用いて行った。
さらに実施例2、8、10〜12では、延伸方向に垂直な切断面をTEM観察した。一軸延伸樹脂フィルムを、その延伸方向に対して垂直かつフィルムの厚み方向に対して平行にウルトラミクロトームのダイヤモンドナイフで切断し、厚み0.1μmの薄切片試料を得た。得られた薄切片試料の切断面を、透過電子顕微鏡装置にて撮像して、TEM像(エンドビュー像)を得た。透過電子顕微鏡装置は、日立ハイテクノロジーズ社製H−7650を用いた。観察倍率を20000倍とし;観察視野範囲を77μm(7μm×11μm)とした。
得られたTEM像を画像解析ソフト(WayneRasband作成のImageJ 1.32S)により二値化した。得られた二値化画像から、撮像面積(77μm)あたりの明部の個数、明部の平均粒径および明部の面積率を求めた。
実施例1〜6の評価結果を表1に、実施例7〜12の評価結果を表2にそれぞれまとめた。また実施例2のTEM像を前述の図1Aに、その二値化画像を前述の図1Bに示し;実施例8のTEM像を図10Aに、その二値化画像を図10Bに示し;実施例10のTEM像を図11Aに、その二値化画像を図11Bに示し;実施例11のTEM像を図12Aに、その二値化画像を図12Bに示し;実施例12のTEM像を図13Aに、その二値化画像を図13Bに示す。
実施例1〜11の偏光性拡散フィルムは、実施例12の偏光性拡散フィルムよりも高い透過偏光度、反射偏光度および全光線反射率を有することがわかる。
また図1A、図10A〜図13AのTEM像の比較から、実施例2、8および10〜11の偏光性拡散フィルムは、実施例12の偏光性拡散フィルムよりも、微小サイズの島部が高密度に形成されていることがわかる。このように、実施例1〜11の偏光性拡散フィルムでは、島状の明部と暗部の界面量が従来よりも多いため、高い透過偏光度または反射偏光度および全光線反射率が得られたものと考えられる。
このうち、実施例8および11の偏光性拡散フィルムでは、TEM像での明部の平均粒径は一見小さいものの、粒子解析により算出された平均粒径は若干大きいことが示されている。これは、微小な島状の明部が細長く繋がった部分が多いため、明部1個あたりの粒径が大きく、かつ個数が少なく算出されたものと考えられる(図10Aおよび図12A参照)。
(実施例13)
ポリエチレンテレフタレート樹脂 三井化学株式会社製J005(ホモポリマー、DEG含有量:1.65±0.02モル%規格範囲内)のペレットを用意した。このポリエチレンテレフタレート樹脂のペレットを、除湿乾燥機(日水加工(株)製ADH750CL)にて温度150℃で4時間熱処理した。
図3に示されるように、フルフライトスクリューを備えたL/D=32の40mmφ単軸押出機にて表3に示されるような条件で溶融混練した後、Tダイから吐出させて製膜して、キャスティングシートを得た。得られたキャスティングシートの厚みは591μmであった。
得られたキャスティングシートを、加熱ロールにて温度120℃で22秒間加熱し、延伸前の結晶化シートを得た。
この原反を90mm×90mmの大きさに裁断し、4辺をクランプに挟んで、高分子フィルム二軸延伸装置(岩本製作所社製BIX−703型)にセットした。クランプ間隔は縦・横何れも70mmとした。原反のMD方向を、延伸方向とした。セットされたフィルムを予熱した。予熱温度(T2)を115℃、加熱時間を1.5分とした。その後、延伸倍率5倍に延伸速度24mm/秒で一軸延伸して、偏光性拡散フィルムを得た。延伸は、フィルムの延伸方向に垂直な端を固定して行う、いわゆる横固定延伸とした。得られた偏光性拡散フィルムの厚さは111μmであった。
(実施例14)
ポリエチレンテレフタレート樹脂(J005 三井化学株式会社製)のペレットに代えて、ポリエチレンテレフタレート樹脂 三井化学株式会社製J125(ホモポリマー、DEG含有量:1.30±0.10モル%規格範囲内)のペレットを用意した。このポリエチレンテレフタレート樹脂のペレットを、除湿乾燥機(日水加工(株)製ADH750CL)にて温度150℃で4時間熱処理した。
次いで、押出条件および結晶化条件を表3に示されるように変更した以外は、実施例13と同様にして延伸前の結晶化シートを得た。
そして、予熱温度(T2)を表3に示されるように変更した以外は、実施例13と同様にして一軸延伸して、偏光性拡散フィルムを得た。
(比較例1)
押出条件および結晶化条件を表3に示されるように変更した以外は、実施例13と同様にして延伸前の結晶化シートを得た。
さらに、延伸温度を微調整した以外は実施例13と同様に、延伸前の結晶化シートを一軸延伸して、偏光性拡散フィルムを得た。
(比較例2)
押出条件および結晶化条件を表3に示されるように変更した以外は、実施例14と同様にして延伸前の結晶化シートを得た。
さらに、延伸温度を微調整した以外は実施例14と同様に、延伸前の結晶化シートを一軸延伸して、偏光性拡散フィルムを得た。
実施例13〜14および比較例1〜2で得られた偏光性拡散フィルムの、全光線透過率(Ttotal);透過偏光度およびフィルム厚さを100μmとしたときの透過偏光度;および透過ヘイズを、それぞれ測定した。また、各実施例および比較例における、ヘイズアップ結晶化後で予熱前の「延伸前の結晶化シート」の、透過ヘイズ、拡散反射光の色相b、厚み規格化後の色相b@1000μmおよび散乱比D2/D1を測定した。拡散反射光の色相bは、全光線透過率Ttotal、平行光線透過率Tpara、および拡散反射率Rdを測定することにより求めた。これらの測定は、日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計U−4100と、150φ積分球付属装置を用いて行った。
実施例13〜14および比較例1〜2の測定結果を表3にまとめた。
実施例13〜14では、得られる結晶化シートの色相bが低く、青みがあることがわかる。また、結晶化シートの散乱比D2/D1も1.5以上と大きく、波長依存性の低い小粒子散乱の割合が多いことがわかる。これらのことから、実施例13〜14で得られる結晶化シートには、微小な結晶部が高密度に形成されていることが示唆される。そして、実施例13〜14で得られる偏光性拡散フィルムは、35%以上もの高い透過偏光度@100μmを発現することがわかる。
これに対して比較例1〜2では、得られる結晶化シートの色相bが高く、青みがないことがわかる。また、結晶化シートの散乱比D2/D1は1.5未満であり、波長依存性の低い小粒子散乱の割合が少ないことがわかる。これらのことから、比較例1〜2で得られる結晶化シートには、微小な結晶部が高密度に形成されておらず、得られる偏光性拡散フィルムの透過偏光度も低いことがわかる。
2.核剤の検討
(実施例15)
ポリエチレンテレフタレート樹脂A(ホモポリマー、DEG含有量:1.65±0.02モル%規格範囲内)のペレットと、該ポリエチレンテレフタレート樹脂Aに対して0.175重量%の核剤(スルホンアミド化合物のナトリウム塩、融点360〜370℃)とを、フルフライトスクリューを備えたL/D=32の40mmφ単軸押出機にて溶融混練した後、Tダイから吐出させて製膜して、キャスティングシートを得た。Tダイでの押出温度は285℃とした。得られたキャスティングシートの厚みは670μmであった。
得られたキャスティングシートを、加熱ロールにて温度120℃で25秒間加熱(ヘイズアップ結晶化)し、延伸前の結晶化シートを得た。
この原反を90mm×90mmの大きさに裁断し、4辺をクランプに挟んで、高分子フィルム二軸延伸装置(岩本製作所社製BIX−703型)にセットした。クランプ間隔は縦・横何れも70mmとした。原反のMD方向を、延伸方向とした。セットされたフィルムを予熱した。予熱温度(T2)を115℃、加熱時間を1.5分とした。その後、延伸倍率5倍に延伸速度24mm/秒で一軸延伸して、偏光性拡散フィルムを得た。延伸は、フィルムの延伸方向に垂直な端を固定して行う、いわゆる横固定延伸とした。得られた偏光性拡散フィルムの厚さは141μmであった。
(実施例16〜17)
核剤の添加量を表4に示されるように変更した以外は、実施例15とほぼ同様にして偏光性拡散フィルムを得た。
(実施例18〜19)
ポリエチレンテレフタレート樹脂Aのペレットを、ポリエチレンテレフタレート樹脂B(ホモポリマー、DEG含有量:1.30±0.10モル%規格範囲内)のペレットに;核剤の添加量を表4に示される値にそれぞれ変更した以外は実施例15とほぼ同様にして偏光性拡散フィルムを得た。
(実施例20)
フルフライトスクリューを備えたL/D=32の40mmφ単軸押出機に代えて、フルフライトスクリューを備えたL/D=28.5の50mmφ単軸押出機を用いた以外は実施例18と同様にして偏光性拡散フィルムを得た。
(比較例3)
核剤を添加せず、加熱時間を表4に示されるように変更した以外は実施例15と同様にして偏光性拡散フィルムを得た。
(比較例4)
核剤を添加せず、加熱時間を表4に示されるように変更した以外は実施例18と同様にして偏光性拡散フィルムを得た。
(実施例21)
核剤を添加せず、加熱時間を表5に示されるように変更した以外は実施例20と同様にして偏光性拡散フィルムを得た。
(実施例22)
核剤として、スルホンアミド化合物のナトリウム塩(融点360〜370℃)に代えて、0.2重量%のナトリウム−2,2’−メチレンビス(4,6−ジ−t−ブチルフェニル)ホスフェート(ADEKA株式会社製 NA11)を用いて、加熱時間を微調整した以外は実施例20と同様にして偏光性拡散フィルムを得た。
(実施例23)
ポリエチレンテレフタレート(ホモポリマー、DEG含有量:1.65±0.02モル%規格範囲内)のペレット100質量部と、核剤としてモンタン酸ナトリウム(クラリアントジャパン株式会社製)0.1質量部とを、フルフライトスクリューを備えたL/D=32の40mmφ単軸押出機にて溶融混練した後、Tダイから吐出させて製膜して、キャスティングシートを得た。Tダイでの押出温度は285℃とした。得られたキャスティングシートの厚みは617μmであった。
得られたキャスティングシートを、加熱ロールにて温度120℃で54秒間加熱(ヘイズアップ結晶化)し、延伸前の結晶化シート(原反)を得た。
得られた原反を90mm×90mmの大きさに裁断し、4辺をクランプに挟んで、高分子フィルム二軸延伸装置(岩本製作所社製、BIX−703型)にセットした。クランプ間隔は縦・横何れも70mmとした。原反のMD方向を、延伸方向とした。セットされたフィルムを予熱した。予熱温度(T2)を115℃、加熱時間を1.5分とした。その後、延伸倍率5倍に延伸速度24mm/秒で一軸延伸して、偏光性拡散フィルムを得た。延伸は、フィルムの延伸方向に垂直な端を固定して行う、いわゆる横固定延伸とした。得られた偏光性拡散フィルムの厚さは124μmであった。
(実施例24〜28)
表6に示す原材料の組成、(1)結晶化の条件、および(2)延伸の条件としたこと以外は、前述の実施例23と同様にして偏光性拡散フィルムを得た。
(比較例5〜6)
表6に示す原材料の組成、(1)結晶化の条件、および(2)延伸の条件としたこと以外は、前述の実施例23と同様にして偏光性拡散フィルムを得た。
各実施例および比較例で得られた偏光性拡散フィルムの、全光線透過率(Ttotal);透過偏光度およびフィルム厚さを100μmとしたときの透過偏光度;および透過ヘイズを、それぞれ測定した。また、各実施例および比較例における、ヘイズアップ結晶化後で予熱前の「延伸前の結晶化シート」の、透過ヘイズも測定した。これらの測定は、日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計U−4100と、150φ積分球付属装置を用いて行った。
実施例15〜19および比較例3〜4の評価結果を表4に、実施例20〜22の評価結果を表5に、実施例23〜28および比較例5〜6の評価結果を表6に、それぞれまとめた。
表4および5に示されるように、核剤としてスルホンアミド化合物の金属塩を添加した実施例15〜20のフィルムは、核剤を添加しなかった比較例3〜4および実施例21のフィルムおよび他の核剤を含む実施例22のフィルムよりも、最終的に得られるフィルムの光学特性(特に透過偏光度)を低下させることなく、短時間で所定のヘイズが発現し、製造効率が高いことがわかる。
さらに実施例15〜17から、核剤の添加量が大きくなると、結晶化速度も大きくなり、製造効率が一層向上することがわかる。
表6に示されるように、核剤としてモンタン酸ナトリウムまたは安息香酸ナトリウムを添加した実施例23〜28の偏光性拡散フィルムは、核剤を添加しなかった比較例5および6の偏光性拡散フィルムに比して優れた光学特性を有するものであることが明らかである。また、実施例23〜28においては、最終的に得られる偏光性拡散フィルムの光学特性(特に透過偏光度)を低下させることなく、短時間で所定のヘイズが発現し、製造効率が高いことがわかる。
さらに、実施例23〜26から、核剤の添加量が多くなるにしたがって結晶化速度も大きくなり、製造効率が一層向上することがわかる。
3.液晶表示装置における正面相対輝度、積分相対輝度および斜め30°輝度の検討
(実施例29)
ポリエチレンテレフタレート(三井化学社製、J125JZD)の樹脂ペレットを、フルフライトスクリューを備えたL/D=28.5の50mmφ単軸押出機にて溶融混練した後、Tダイから吐出させて製膜して、キャスティングシートを得た。Tダイでの押出温度は270℃とした。得られたキャスティングシートの厚みは800μmであった。得られたキャスティングシートを、加熱ロールにて温度120℃で40秒間加熱(ヘイズアップ結晶化)し、延伸前の結晶化シートを得た。
得られた結晶化シートの表面に、シリコーンオイル(信越化学工業株式会社製、ジメチルシリコーンオイル KF−96)を塗布して外部ヘイズをキャンセルし、日本電色工業社製濁度計NDH2000で透過ヘイズを測定した。
前記結晶化シートをテンター延伸機に導き、延伸倍率5.0倍で結晶化原反のTD方向に延伸し厚み約206μmの偏光性拡散フィルムを得た。
(実施例30)
ポリエチレンテレフタレート(三井化学社製、J005)の樹脂ペレットを、フルフライトスクリューを備えたL/D=32の40mmφ単軸押出機にて溶融混練した後、Tダイから吐出させて製膜して、キャスティングシートを得た。Tダイでの押出温度は270℃とした。得られたキャスティングシートの厚みは800μmであった。得られたキャスティングシートを、加熱ロールにて温度120℃で40秒間加熱(ヘイズアップ結晶化)し、延伸前の結晶化シートを得た。
得られた結晶化シートの表面に、シリコーンオイル(信越化学工業株式会社製、ジメチルシリコーンオイル KF−96)を塗布して外部ヘイズをキャンセルし、日本電色工業社製濁度計NDH2000で透過ヘイズを測定した。
前記結晶化シートをテンター延伸機に導き、延伸倍率5.0倍で結晶化原反のTD方向に延伸し厚み約178μmの偏光性拡散フィルムを得た。
(実施例31)
ポリエチレンテレフタレート(三井化学社製、J005)の樹脂ペレットを、フルフライトスクリューを備えたL/D=28の90mmφ単軸押出機にて溶融混練した後、Tダイから吐出させて製膜して、キャスティングシートを得た。Tダイでの押出温度は270℃とした。得られたキャスティングシートの厚みは800μmであった。得られたキャスティングシートを、加熱ロールにて温度120℃で50秒間加熱(ヘイズアップ結晶化)し、延伸前の結晶化シートを得た。
得られた結晶化シートの表面に、シリコーンオイル(信越化学工業株式会社製、ジメチルシリコーンオイル KF−96)を塗布して外部ヘイズをキャンセルし、日本電色工業社製濁度計NDH2000で透過ヘイズを測定した。
前記結晶化シートをテンター延伸機に導き、延伸倍率5.0倍で結晶化原反のTD方向に延伸し厚み約186μmの偏光性拡散フィルムを得た。
(実施例32)
ポリエチレンテレフタレート(三井化学社製、J005)の樹脂ペレットを、フルフライトスクリューを備えたL/D=28の90mmφ単軸押出機にて溶融混練した後、Tダイから吐出させて製膜して、キャスティングシートを得た。Tダイでの押出温度は270℃とした。得られたキャスティングシートの厚みは800μmであった。得られたキャスティングシートを、加熱ロールにて温度120℃で50秒間加熱(ヘイズアップ結晶化)し、延伸前の結晶化シートを得た。
得られた結晶化シートの表面に、シリコーンオイル(信越化学工業株式会社製、ジメチルシリコーンオイル KF−96)を塗布して外部ヘイズをキャンセルし、日本電色工業社製濁度計NDH2000で透過ヘイズを測定した。
前記結晶化シートをテンター延伸機に導き、延伸倍率5.0倍で結晶化原反のTD方向に延伸し厚み約213μmの偏光性拡散フィルムを得た。
(比較例7)
偏光性拡散フィルムの代わりに、上拡散フィルム(ツジデン社製、D117VGZ、透過ヘイズ48%、厚さ214μm)を用いた。
(比較例8)
偏光性拡散フィルムも偏光反射シートも用いなかった。
実施例29〜32で得られた偏光性拡散フィルム、ならびに比較例7で準備した上拡散フィルムの、全光線透過率、透過ヘイズ、および透過偏光度を、前述と同様にして測定した。また、実施例29〜32で得られた偏光性拡散フィルム、比較例7で準備した上拡散フィルムを有する液晶表示装置、および参照用の比較例8の液晶表示装置の、正面相対輝度、積分相対輝度および斜め30°輝度比を、以下の<輝度の評価方法>により測定した。これらの結果を表7に示す。
<輝度の評価方法>
まず、18.5ワイド型液晶表示装置(LG Display Co., Ltd社製、型式:LM185WH1−TLA1、TN方式TFT)を準備した。この液晶表示装置のバックライトユニット(冷陰極管 上下水平1灯(計2灯)サイドライト型)の導光板主面と、液晶パネルとの間には、導光板側から順に、ビーズ塗布型拡散シート(透過ヘイズ85%)、プリズムシート(稜線は水平方向、ピッチ50μm)、および偏光反射シート(3M社製DBEF−D)が配置されていた。この液晶表示装置の構成を以下のように変更したものを準備した。
参照用の液晶表示装置の準備
前記18.5ワイド型液晶表示装置において、偏光反射シートを外した構成を有する液晶表示装置を参照用として準備した(比較例8)。
評価用の液晶表示装置の準備
前記18.5ワイド型液晶表示装置において、偏光反射シートの代わりに、同じシート寸法の実施例29〜32の偏光性拡散フィルムまたは比較例7の上拡散フィルムを配置した液晶表示装置を評価用として準備した。偏光性拡散フィルムは、該偏光性拡散フィルムの延伸軸(反射軸)が、液晶パネルの下部偏光板の吸収軸と略平行となるように配置した。
1)正面相対輝度の測定
1−1)参照用の液晶表示装置の表示面を、水平面に対して垂直となるようにして、色彩輝度計のθステージに設置した。液晶表示装置の表示面の法線方向と、色彩輝度計の測定軸とが一致するときの測定軸を0°と設定した。そして、液晶表示装置の表示面中央部の正面輝度(測定軸0°での輝度)を、色彩輝度計(トプコンテクノハウス社製 BM−7)により測定した。
1−2)一方、評価用の液晶表示装置の正面輝度を、前記1−1)と同様にして測定した。
1−3)前記1−1)で得られた参照用の液晶表示装置の正面輝度を100としたときの、前記1−2)で得られた評価用の液晶表示装置の正面輝度の相対値を「正面相対輝度」として算出した。
2)積分相対輝度の測定
2−1)参照用の液晶表示装置の表示面を、画面横方向(水平方向)に−85°〜+85°の範囲で回転させながら、5°毎に、色彩輝度計により、液晶表示装置の表示面中央部の輝度を測定した。輝度を測定するときの視野角(各角度での測定範囲)は0.1°とした。そして、−85°〜+85°の範囲で、5°刻みに測定された輝度を積算して得られる数値を「積分輝度」とした。
2−2)一方、評価用の液晶表示装置の積分輝度を、前記2−1)と同様にして測定した。
2−3)前記2−1)で得られた参照用の液晶表示装置の積分輝度を100としたときの、前記2−2)で得られた評価用の液晶表示装置の積分輝度の相対値を「斜め相対輝度(積分相対輝度)」として算出した。
3)斜め30°輝度比の測定(TCO’03 Displaysで規定する水平方向の角度依存性の評価)
TCO’03 Displays(Flat Panel Displays ver.3.0 P.63〜66)の規格に準拠して、液晶表示装置(参照用の液晶表示装置および評価用の液晶表示装置)の表示面の法線方向が、色彩輝度計の測定軸(0°)に対して30°となるように傾けたときの、表示面の左右の所定の箇所の輝度を、色彩輝度計により測定した。これにより、液晶表示装置の水平方向の角度依存性を評価した。
図14AおよびBは、「TCO'03 Displays Flat Panel Displays Ver.3.0 2005-10-9」に記載された、斜め30°輝度比の測定方法を説明する図である。具体的には、図14Aに示されるように、液晶表示装置110の表示面に対向する位置に色彩輝度計112(トプコンテクノハウス社製BM−7)を置いた。次いで、前記液晶表示装置110の表示面の法線方向が、色彩輝度計112の測定軸に対して30°となるように水平面内で傾けた。このとき、液晶表示装置の表示面中央部と色彩輝度計との距離は、液晶表示装置の対角寸法×1.5となるようにした(ただし、液晶表示装置の表示面中央部と色彩輝度計との距離は500mm以上とした)。なお、上記18.5ワイド型液晶表示装置(対角18.5ワイド型サイズ)の場合は、液晶表示装置の表示面と色彩輝度計との距離は705mmとなる。
また、図14Bに示されるように、液晶表示装置110の表示面の画面横方向(水平方向)の幅をWとしたとき、測定ポイントとなる「左側所定の位置」を、表示面の横方向の左端からW/10の位置であって、かつ表示面の画面横方向に対して垂直方向(画面縦方向)の中央の位置(画面縦方向の長さをHとしたとき、上端または下端からH/2の位置)とした。同様に、「右側所定の位置」を、表示面の画面横方向の右端からW/10の位置であって、かつ表示面の画面縦方向の中央の位置(上端または下端からH/2の位置)とした。そして、これらの「左側所定の位置」および「右側所定の位置」(まとめて「左右所定の位置」ともいう)を中心とする、縦40mm×横40mmの四角形で囲まれるそれぞれの領域の輝度を、最大輝度(256階調表示の場合は、R(赤)G(緑)B(青)すべて255)に設定し;前記四角形の周囲の背景の輝度を、最大輝度の8割の輝度(RGBすべて204)に設定した。
液晶表示装置の表示面の左側所定位置を測定した輝度をPとし、右側所定位置を測定した輝度をPとしたとき、斜め30°輝度比は、最大値(P、P)/最小値(P、P)として求めた。最大値(P、P)とは、P、Pのうち高いほうの値を意味し、最小値(P、P)とは、P、Pのうち低いほうの値を意味する。そして、図14Aに示されるように、前記液晶表示装置110の表示面の左側を色彩輝度計112から見て奥になるように(遠くなるように)傾けたときの(+)30°斜め輝度比を測定した。同様に、前記液晶表示装置110の表示面の右側を色彩輝度計112からみて奥になるように(遠くになるように)傾けたときの(−)30°斜め輝度比を測定した。得られた(+)30°斜め輝度比と(−)30°斜め輝度比の平均値を「斜め30°輝度比」とした。
表7に示されるように、透過偏光度/透過ヘイズが1.6以上である実施例29〜32の偏光性拡散フィルムを含む液晶表示装置の正面相対輝度および積分相対輝度は、いずれも100以上であり、比較例7および8の偏光性拡散フィルムを含む液晶表示装置の正面相対輝度および積分相対輝度よりも高いことがわかる。また、実施例29〜32の偏光性拡散フィルムを含む液晶表示装置の斜め30°輝度比は、比較例7の上拡散フィルムを含む液晶表示装置の斜め30°輝度比よりも低く、斜め30°輝度比と正面相対輝度とのバランスに優れることがわかる。
4.偏光性拡散フィルムの実装面の検討
(実施例33)
ポリエチレンテレフタレート樹脂 三井化学株式会社製J005(ホモポリマー、DEG含有量:1.65±0.02モル%規格範囲内)のペレットを用意した。このポリエチレンテレフタレート樹脂のペレットを、除湿乾燥機(日水加工(株)製ADH750CL)にて温度150℃で4時間熱処理した。その後、フルフライトスクリューを備えたL/D=28の90mmφ単軸押出機にて272℃で溶融混練した後、Tダイから吐出させて製膜して、キャスティングシートを得た。
得られたキャスティングシートを、加熱ロールにて、119℃で49秒間加熱し、延伸前の結晶化シートを得た。
前記結晶化シートをテンター延伸機に導き、延伸倍率5.0倍で結晶化原反のTD方向に延伸し厚み約176μmの偏光性拡散フィルムを得た。
得られた偏光性拡散フィルムの、全光線透過率(Ttotal);透過偏光度およびフィルム厚さを100μmとしたときの透過偏光度;透過ヘイズ;全光線反射率(Rtotal);反射偏光度を、それぞれ測定した。これらの測定は、日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計U−4100と、150φ積分球付属装置を用いて行った。
これらの測定は、分光光度計に対向する偏光性拡散フィルムの面を変えて、それぞれ行った。すなわち、偏光性拡散フィルムの面には、その製造過程において、加熱ロールと接触していた側の面(加熱ロール面)と、加熱ロールと接触していなかった側の面(エア面)とがある。1)分光光度計と対向する面を偏光性拡散フィルムの加熱ロール面とした場合、2)分光光度計と対向する面を偏光性拡散フィルムのエア面とした場合、のそれぞれについて測定した。これらの結果を表8に示す。
また、実施例33と同条件で作製した偏光性拡散フィルムの、延伸方向と垂直方向に切断して得られる断面(エンドビュー)をTEM観察した。加熱ロール面近傍の断面TEM画像(エンドビュー)を図15Aとし、エア面近傍の断面TEM画像(エンドビュー)を図15Bに示す。
さらに、得られた偏光性拡散フィルムを用いた液晶表示装置の正面相対輝度と積分相対輝度を、前述の<輝度の評価方法>と同様にして行った。すなわち、18.5ワイド型液晶表示装置(LG Display Co., Ltd社製、型式:LM185WH1−TLA1、TN方式TFT)を準備した。そして、この液晶表示装置の構成を、以下のように変更したものを準備した。
1)プリズムシートありの場合
参照用の液晶表示装置の準備
前記18.5ワイド型液晶表示装置において、偏光反射シートを外した構成を有する液晶表示装置を参照用として準備した。
評価用の液晶表示装置の準備
前記18.5ワイド型液晶表示装置において、偏光反射シートの代わりに、同じシート寸法の実施例33の偏光性拡散フィルムを配置した液晶表示装置を評価用として準備した。偏光性拡散フィルムは、該偏光性拡散フィルムの延伸軸(反射軸)が、液晶パネルの下部偏光板の吸収軸と略平行となるように配置した。
2)プリズムシートなしの場合
参照用の液晶表示装置の準備
前記18.5ワイド型液晶表示装置において、偏光反射シートとプリズムシートを外した構成を有する液晶表示装置を参照用として準備した。
評価用の液晶表示装置の準備
前記18.5ワイド型液晶表示装置において、プリズムシートを外し、かつ偏光反射シートの代わりに、同じシート寸法の実施例33の偏光性拡散フィルムを配置した液晶表示装置を評価用として準備した。偏光性拡散フィルムは、該偏光性拡散フィルムの延伸軸(反射軸)が、液晶パネルの下部偏光板の吸収軸と略平行となるように配置した。
そして、1)プリズムシートありの場合、2)プリズムシートなしの場合のそれぞれについて、評価用の液晶表示装置の正面相対輝度および積分相対輝度を、前述の<輝度の評価方法>と同様にして測定した。得られた結果を表8に示す。
表8に示されるように、偏光性拡散フィルムの二つの面のうち、いずれを光源側(光線入射面)となるように配置するかによって、得られる透過偏光度および反射偏光度が異なることがわかる。具体的には、偏光性拡散フィルムの加熱ロール面を光線入射面(光源側)となるように配置したほうが、エア面を光線入射面(光源側)となるように配置したときよりも、透過偏光度および反射偏光度が若干高いことがわかる。
また、図15Aおよび図15Bに示されるように、偏光性拡散フィルムの加熱ロール面近傍(図15A)ほうが、偏光性拡散フィルムのエア面近傍(図15B)よりも海島構造が高密度に形成されていることがわかる。これらのことから、加熱ロール面のほうが、偏光性拡散フィルムのエア面よりも、偏光度が高いことが示唆される。
そして、プリズムシートを含まない液晶表示装置の表示特性は、偏光性拡散フィルムの加熱ロール面を光線入射面(光源側)とするほうが、エア面を光線入射面(光源側)とするよりも、正面相対輝度および積分相対輝度が高いことがわかる。このことから、プリズムシートを含まない液晶表示装置では、偏光性拡散フィルムの加熱ロール面が光源側となるように配置することが好ましいことが示唆される。
5.表面光拡散層の検討
(実施例34)
ポリエチレンテレフタレート樹脂(ホモポリマー、DEG含有量:1.65±0.02モル%規格範囲内)のペレットを、フルフライトスクリューを備えたL/D=28の90mmφ単軸押出機にて溶融混練した後、Tダイから吐出させて製膜して、キャスティングシートを得た。Tダイでの押出温度は272℃とした。得られたキャスティングシートの厚みは800μmであった。
得られたキャスティングシートを、加熱ロールにて、温度130℃で23秒間加熱し、延伸前の結晶化シートを得た。得られた結晶化シートの透過ヘイズは21%であった。
前記結晶化シートをテンター延伸機に導き、延伸倍率5.0倍で結晶化原反のTD方向に延伸し、厚み約173μmの偏光性拡散フィルムを得た。
表面光拡散層の形成
アクリル系光硬化樹脂に、アクリル樹脂ビーズ(材質:ポリブチルメタクリレート、平均粒子径:5μm、透明PETフィルムに塗工したときのヘイズ:9.89%)を3重量%混合して、表面光拡散層用の塗布液を調製した。
得られた表面光拡散層用の塗布液を、前述の延伸フィルムの片面に、バーコータにより塗布した。これにより、厚み5μmの表面光拡散層(このうち、ビーズがない部分の表面光拡散層の厚みは3.5μm)が形成された偏光性拡散フィルムを得た。
(実施例35)
表面光拡散層を形成しなかった以外は実施例34と同様にして偏光性拡散フィルムを得た。
(比較例9)
延伸フィルムの代わりに、厚み188μmの二軸延伸PETフィルム(ポリエチレンテレフタレートフィルム)を用いた以外は実施例14と同様にして拡散フィルムを得た。
実施例34および35で得られた偏光性拡散フィルム、および比較例9のフィルムの、透過ヘイズ;透過偏光度;反射偏光度を測定した。これらの測定は、日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計U−4100と、150φ積分球付属装置を用いて行った。偏光性拡散フィルムの透過ヘイズは、ヘイズメータ(日本電色工業社製 濁度計NDH2000)によっても測定した。これらの結果を表9に示す。
また、実施例34の偏光性拡散フィルムの表面光拡散層の表面を、光学顕微鏡により倍率450倍で観察した。得られた光学顕微鏡写真を、図16に示す。
さらに、実施例34〜35および比較例9で得たフィルムを用いた液晶表示装置の正面相対輝度と積分相対輝度を、前述の4.偏光性拡散フィルムの実装面の検討における、輝度の評価方法と同様にして行った。これらの結果を表9に示す。
表9に示されるように、表面光拡散層を有する実施例34の偏光性拡散フィルムは、高い透過偏光度や反射偏光度を維持しつつ、表面光拡散層を有しない実施例35の偏光性拡散フィルムよりも、高い透過ヘイズを有することがわかる。表面光拡散層を有する偏光性拡散フィルムの透過ヘイズが高いことにより、プリズムシートによるギラツキやモワレが低減していた。
また、プリズムシートを含む液晶表示装置における表示特性は、実施例34および35は同等であったが、プリズムシートを含まない液晶表示装置における表示特性は、表面光拡散層を有する偏光性拡散フィルムを用いた実施例34のほうが、表面光拡散層を有しない偏光性拡散フィルムを用いた実施例35よりも正面相対輝度や積分相対輝度が若干高いことがわかる。
本出願は、2009年12月25日出願の特願2009−295817、2009年12月28日出願の特願2009−297761、2009年12月28日出願の特願2009−297762、2010年3月26日出願の特願2010−073650および2010年6月7日出願の特願2010−129944に基づく優先権を主張する。当該出願明細書および図面に記載された内容は、すべて本願明細書に援用される。
本発明により、フィルムの表面から入射される光から特定偏光を効率よく透過および拡散するとともに、それとは直交する偏光を効率よく反射するフィルムが提供される。このフィルムを用いる液晶表示装置は、高輝度かつ広視野角で輝度ムラの少ない液晶用表示装置となる。
1 溶融押出成形機
2 溶融押出機
2A シリンダー
2B スクリュー
4 T−ダイ
6 ホッパー
8 キャスティングロール
9 非晶状態のシート
10 液晶セル
20 上部偏光板
21 下部偏光板
30 偏光性拡散フィルム
40 光学素子
50 導光板
60 反射シート
70 光源
80 拡散板
100 光源からの非偏光
101 偏光V
102 偏光P
103 偏光P
104 反射光
110 液晶表示装置
112 色相輝度計

Claims (44)

  1. 固有複屈折が0.1以上の、実質的に1種類の結晶性樹脂からなる偏光性拡散フィルムであって、
    可視光線に対する全光線透過率が50〜90%であり、
    可視光線に対する透過ヘイズが15〜90%であり、かつ
    可視光線に対する透過偏光度が20〜90%である、偏光性拡散フィルム。
  2. 可視光線に対する全光線透過率が50〜80%であり、
    可視光線に対する全光線反射率が20〜50%であり、かつ
    可視光線に対する反射偏光度が50〜95%である、請求項1に記載の偏光性拡散フィルム。
  3. フィルムの厚さを100μmとしたときの、拡散反射率が11〜50%である、請求項2に記載の偏光性拡散フィルム。
  4. 前記偏光性拡散フィルムは、一軸延伸樹脂フィルムであって、
    前記一軸延伸樹脂フィルムの結晶化度は、8〜40%であり、
    前記一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向に対して垂直な切断面のTEM像(撮像範囲のフィルム厚さ方向の距離は0.1μm、かつ撮像面積は77μm)で海島構造が観察され、
    前記海島構造の海部と島部とが実質的に同一の組成で構成され、
    前記海島構造の二値化画像における島部の平均粒径が0.1〜0.8μmであり、かつ前記島部は、撮像面積77μmあたり200〜1200個存在する、請求項2に記載の偏光性拡散フィルム。
  5. 前記偏光性拡散フィルムは、
    グリフィン法で算出されるHLB値が1〜7.5であるカルボン酸とアルカリ金属との塩をさらに含み、
    前記結晶性樹脂100質量部に対する前記塩の含有量が0.005〜0.4質量部である、請求項1に記載の偏光性拡散フィルム。
  6. 前記カルボン酸が脂肪族カルボン酸である、請求項5に記載の偏光性拡散フィルム。
  7. 前記カルボン酸が芳香環を1つ以上有するものである、請求項5に記載の偏光性拡散フィルム。
  8. 前記カルボン酸塩がモンタン酸ナトリウムまたは安息香酸ナトリウムである、請求項5に記載の偏光性拡散フィルム。
  9. 前記偏光性拡散フィルムは、
    下記式(I)または式(II)で表されるバルビツル酸構造を有する化合物をさらに含み、
    前記結晶性樹脂100質量部に対する前記式(I)または式(II)で表される化合物の含有量が0.005〜10質量部である、請求項1に記載の偏光性拡散フィルム。
    (式(I)中のR〜R、ならびに式(II)中のR〜RおよびR〜Rは、それぞれ独立して水素原子、炭素数1〜10の置換もしくは未置換のアルキル基、炭素数1〜10の置換もしくは未置換のアルコキシ基、炭素数3〜30の置換もしくは未置換の環状基、または−NH−R(RはRと同じもの、または炭素数2〜20のカルボン酸誘導体を表す)を表す。Lは、酸素原子または硫黄原子を表す。)
  10. 前記偏光性拡散フィルムは、
    下記式(III)で表される安息香酸ヒドラジド化合物または下記式(IV)で表されるイソシアヌレート化合物をさらに含み、
    前記結晶性樹脂100質量部に対する前記式(III)または式(IV)で表される化合物の含有量が0.005〜10質量部である、請求項1に記載の偏光性拡散フィルム。
    (式(III)中、
    Qは、炭素数1〜12のアルキレン基、炭素数2〜12のアルケニレン基、炭素数3〜8のシクロアルキレン基、エーテル結合を有する炭素数4〜20のアルキレン基、またはシクロアルキレン基を有する炭素数5〜20のアルキレン基を表し、nは0または1の整数を表す。
    〜R10は、それぞれ独立して水素原子、ヒドロキシ基、ハロゲン原子、炭素数1〜12のアルキル基、炭素数3〜8のシクロアルキル基、炭素数6〜18のアリール基、炭素数7〜20のアリールアルキル基、または炭素数7〜20のアルキルアリール基を表し、RとRまたはRとR10とが結合して5〜8員環を形成してもよい。)
    (式(IV)中、
    11〜R13は、それぞれ独立して水素原子、炭素数1〜10のアルキル基、炭素数2〜10のアルケニル基、または炭素数2〜10のアシル基を表し、
    〜Xは、それぞれ独立して水素原子、炭素数1〜8のアルキル基、炭素数3〜8のシクロアルキル基、炭素数6〜18のアリール基、または炭素数7〜12のアリールアルキル基を表す。)
  11. 前記偏光性拡散フィルムは、
    下記式(V)で表されるスルホンアミド化合物の金属塩をさらに含み、
    前記結晶性樹脂100質量部に対する前記式(V)で表される化合物の含有量が0.005〜10質量部である、請求項1に記載の偏光性拡散フィルム。
    〔式(V)中、RおよびR’は、それぞれ独立して水素原子、ハロゲン原子、アルカリ金属原子、アミノ基、炭素数1〜10の置換もしくは未置換のアルキル基、炭素数1〜10の置換もしくは未置換のアルコキシ基、または炭素数3〜30の置換もしくは未置換の環状基を表し、RとR’が連結して環を形成してもよい。
    nは、1または2の整数を表し、nが1の場合、Mはアルカリ金属原子またはAl(OH)を表し;nが2の場合、Mは2価の金属原子、Al(OH)または連結基(炭素数1〜12のアルキレン基、炭素数2〜12のアルケニレン基、炭素数3〜8のシクロアルキレン基、エーテル結合を有する炭素数4〜20のアルキレン基、シクロアルキレン基を含む炭素数5〜20のアルキレン基または炭素数6〜12のアリーレン基)を表す。Mが連結基である場合は、R’はアルカリ金属原子である。〕
  12. 前記式(V)におけるMは、アルカリ金属原子である、請求項11に記載の偏光性拡散フィルム。
  13. フィルム厚さを100μmとしたときの、透過偏光度が30〜90%である、請求項2、5および9〜11のいずれか一項に記載の偏光性拡散フィルム。
  14. 結晶化度が8〜40%である、請求項2、5および9〜11のいずれか一項に記載の偏光性拡散フィルム。
  15. 前記結晶性樹脂は、ポリエステル系樹脂、芳香族ポリエーテルケトン樹脂、または液晶性樹脂である、請求項2、5および9〜11のいずれか一項に記載の偏光性拡散フィルム。
  16. 前記結晶性樹脂は、ポリエチレンテレフタレートである、請求項2、5および9〜11のいずれか一項に記載の偏光性拡散フィルム。
  17. 前記偏光性拡散フィルムの少なくとも一方の表面が、集光機能を有する表面形状を有する、請求項2、5および9〜11のいずれか一項に記載の偏光性拡散フィルム。
  18. 前記集光機能を有する表面形状が、
    前記偏光性拡散フィルムの表面形状であるか、または前記偏光性拡散フィルムの表面に接する樹脂層の形状である、請求項17に記載の偏光性拡散フィルム。
  19. 前記集光機能を有する表面形状が、一次元プリズム、二次元プリズム、またはマイクロレンズである、請求項17に記載の偏光性拡散フィルム。
  20. 請求項1に記載の偏光性拡散フィルムの製造方法であって、
    固有複屈折が0.1以上の、実質的に1種類の結晶性樹脂からなる非晶状態のシートを得るステップと、
    前記非晶状態のシートから、JIS Z8722およびJIS Z8729に準拠して測定される、拡散反射光のL表色系における色相bが−25〜−10である結晶化シートを得るステップと、
    前記結晶化シートを主として一軸方向に延伸するステップと、
    を含む、偏光性拡散フィルムの製造方法。
  21. 請求項1に記載の偏光性拡散フィルムの製造方法であって、
    固有複屈折が0.1以上の、実質的に1種類の結晶性樹脂からなる非晶状態のシートを得るステップと、
    前記非晶状態のシートから、式(1A)、式(1B)および式(2)から導かれる波長依存性が低い散乱の散乱率D1と、式(1A)、式(1B)および式(3)から導かれる波長依存性が高い散乱の散乱率D2との比D2/D1が1.5以上である結晶化シートを得るステップと、
    前記結晶化シートを主として一軸方向に延伸するステップと、
    を含む、偏光性拡散フィルムの製造方法。
    (T:非散乱率、λ:波長(nm)、Ttotal:全光線透過率、Tpara:平行光線透過率、Rd:拡散反射率)
    (D1:波長依存性が低い散乱の散乱率、C:波長依存性が低い散乱の散乱係数、t’:結晶化シートの厚さ(μm))
    (D2:波長依存性が高い散乱の散乱率、k:散乱係数、t’:結晶化シートの厚さ(μm))
  22. 請求項2に記載の偏光性拡散フィルムの製造方法であって、
    固有複屈折が0.1以上の、実質的に1種類の結晶性樹脂からなる非晶状態のシートを加熱して、結晶化シートを得るステップと、
    前記結晶化シートを主として一軸方向に延伸するステップと、
    を含む、偏光性拡散フィルムの製造方法。
  23. 請求項5に記載の偏光性拡散フィルムの製造方法であって、
    固有複屈折が0.1以上の実質的に1種類の結晶性樹脂からなるとともに、グリフィン法で算出されるHLB値が1〜7.5であるカルボン酸とアルカリ金属との塩をさらに含む非晶状態のシートを加熱して、結晶化シートを得るステップと、
    前記結晶化シートを主として一軸方向に延伸するステップと、
    を含む、偏光性拡散フィルムの製造方法。
  24. 請求項9に記載の偏光性拡散フィルムの製造方法であって、
    固有複屈折が0.1以上の実質的に1種類の結晶性樹脂からなり、前記式(I)または(II)で表される化合物をさらに含む非晶状態のシートを加熱して、結晶化シートを得るステップと、
    前記結晶化シートを主として一軸方向に延伸するステップと、
    を含む、偏光性拡散フィルムの製造方法。
  25. 請求項10に記載の偏光性拡散フィルムの製造方法であって、
    固有複屈折が0.1以上の実質的に1種類の結晶性樹脂からなり、前記式(III)または(IV)で表される化合物をさらに含む非晶状態のシートを加熱して、結晶化シートを得るステップと、
    前記結晶化シートを主として一軸方向に延伸するステップと、
    を含む、偏光性拡散フィルムの製造方法。
  26. 請求項11に記載の偏光性拡散フィルムの製造方法であって、
    固有複屈折が0.1以上の実質的に1種類の結晶性樹脂からなり、前記式(V)で表される化合物をさらに含む非晶状態のシートを加熱して、結晶化シートを得るステップと、
    前記結晶化シートを主として一軸方向に延伸するステップと、
    を含む、偏光性拡散フィルムの製造方法。
  27. 前記結晶化シートを得るステップでは、
    下記式(4)で表される温度T1において、結晶化度が3%以上となるまで前記非晶状態のシートを加熱する、請求項20〜26のいずれか一項に記載の偏光性拡散フィルムの製造方法。
    Tc−40℃≦T1<Tm−10℃ ・・・(4)
    (Tc:前記結晶性樹脂の結晶化温度、Tm:前記結晶性樹脂の融点)
  28. 前記結晶化シートの、可視光線に対する透過ヘイズが7〜70%であり、かつ結晶化度が3〜20%である、請求項20〜26のいずれか一項に記載の偏光性拡散フィルムの製造方法。
  29. 前記非晶状態のシートの加熱時間が、5秒〜20分である、請求項20〜26のいずれか一項に記載の偏光性拡散フィルムの製造方法。
  30. (A)液晶バックライト用面光源、(B)少なくとも1つの光学素子および/またはエアギャップ、(C)請求項1に記載の偏光性拡散フィルム、ならびに(D)液晶セルを2以上の偏光板で挟んでなる液晶パネルを少なくとも含み、かつ前記(A)から(D)の各部材が、上記の順に配置されており、
    前記(C)偏光性拡散フィルムの、前記透過偏光度/前記透過ヘイズが1.6以上であり、
    TCO’03 Displays規格に準拠して測定される斜め30°輝度比が1.40〜1.73である、液晶表示装置。
  31. 前記(C)偏光性拡散フィルムの、
    可視光線に対する全光線透過率が50〜75%であり、
    可視光線に対する透過ヘイズが15〜45%であり、
    可視光線に対する透過偏光度が30〜90%である、請求項30に記載の液晶表示装置。
  32. 前記(C)偏光性拡散フィルムの透過ヘイズが15〜38%である、請求項30に記載の液晶表示装置。
  33. 前記液晶表示装置から前記(C)偏光性拡散フィルムを除いた参照用の液晶表示装置の正面輝度を100とした場合に、
    前記参照用の液晶表示装置の正面輝度に対する、前記液晶表示装置の正面輝度が100〜140である、請求項30に記載の液晶表示装置。
  34. 前記(B)光学素子の少なくとも一つが、前記(C)偏光性拡散フィルムに隣接して配置され、
    前記(C)偏光性拡散フィルムに隣接して配置された前記(B)光学素子が、集光機能を有する表面形状を有し、かつ
    前記集光機能を有する表面形状が、一次元プリズム、二次元プリズム、およびマイクロレンズからなる群から選ばれる1種以上であり、
    前記液晶表示装置から前記(C)偏光性拡散フィルムを除いた参照用の液晶表示装置の正面輝度を100とした場合に、
    前記参照用の液晶表示装置の正面輝度に対する、前記液晶表示装置の正面輝度が100〜110である、請求項30に記載の液晶表示装置。
  35. 前記(C)偏光性拡散フィルムは、一軸延伸樹脂フィルムであり、
    前記(C)偏光性拡散フィルムの結晶化度が8〜40%であり、かつ
    前記一軸延伸樹脂フィルムは、フィルム厚さを100μmとしたときの、可視光線に対する透過ヘイズが10〜40%であり、
    前記一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向に対して垂直な切断面のTEM像(撮像範囲のフィルム厚さ方向の距離は0.1μm、かつ撮像面積は77μm)で明暗構造が観察され、
    前記明暗構造の明部と暗部とが実質的に同一の組成で構成される、請求項30に記載の液晶表示装置。
  36. 前記(C)偏光性拡散フィルムの結晶化度が8〜40%であり、
    前記(C)偏光性拡散フィルムに多色光を照射したときの、交差ニコル下における偏光顕微鏡観察において、明部と暗部とが観察され、
    前記明部と暗部が、実質的に同一の組成からなり、
    前記明部は、長軸を有し、かつ各明部の前記長軸が互いに略平行である、請求項30に記載の液晶表示装置。
  37. (A)液晶バックライト用面光源、(B)少なくとも1つの光学素子および/またはエアギャップ、(C)請求項2に記載の偏光性拡散フィルム、ならびに(D)液晶セルを2以上の偏光板で挟んでなる液晶パネルを少なくとも含み、かつ
    前記(A)から(D)の各部材が、上記の順に配置されている、液晶表示装置。
  38. (A)液晶バックライト用面光源、(B)少なくとも1つの光学素子および/またはエアギャップ、(C)請求項5に記載の偏光性拡散フィルム、ならびに(D)液晶セルを2以上の偏光板で挟んでなる液晶パネルを少なくとも含み、かつ
    前記(A)から(D)の各部材が、上記の順に配置されている、液晶表示装置。
  39. (A)液晶バックライト用面光源、(B)少なくとも1つの光学素子および/またはエアギャップ、(C)請求項9に記載の偏光性拡散フィルム、ならびに(D)液晶セルを2以上の偏光板で挟んでなる液晶パネルを少なくとも含み、かつ
    前記(A)から(D)の各部材が、上記の順に配置されている、液晶表示装置。
  40. (A)液晶バックライト用面光源、(B)少なくとも1つの光学素子および/またはエアギャップ、(C)請求項10に記載の偏光性拡散フィルム、ならびに(D)液晶セルを2以上の偏光板で挟んでなる液晶パネルを少なくとも含み、かつ
    前記(A)から(D)の各部材が、上記の順に配置されている、液晶表示装置。
  41. (A)液晶バックライト用面光源、(B)少なくとも1つの光学素子および/またはエアギャップ、(C)請求項11に記載の偏光性拡散フィルム、ならびに(D)液晶セルを2以上の偏光板で挟んでなる液晶パネルを少なくとも含み、かつ
    前記(A)から(D)の各部材が、上記の順に配置されている、液晶表示装置。
  42. 前記(C)偏光性拡散フィルムは、前記(D)液晶パネルに隣接して配置されている、請求項30および37〜41のいずれか一項に記載の液晶表示装置。
  43. 前記(C)偏光性拡散フィルムは、前記(D)液晶パネルを構成する偏光板の光源側保護フィルムを兼ねる、請求項30および37〜41のいずれか一項に記載の液晶表示装置。
  44. 前記(C)偏光性拡散フィルムの反射軸と、
    前記(D)液晶パネルを構成する偏光板であって前記光源側に配置される偏光板の吸収軸方向とは、ほぼ同じである、請求項30および37〜41のいずれか一項に記載の液晶表示装置。
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