JPWO2011036712A1 - 炭酸ガス吸収液 - Google Patents
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Abstract
本発明は、アルカノールアミンの酸化劣化物であるBICINEの生成を抑制する炭酸ガス吸収液に関するものである。この炭酸ガス吸収液は、アルカノールアミンと、一般式[化1]または[化2]で表される硫黄アミノ酸と、を含有することを特徴としている。
Description
本発明は、プラントなどから発生する排気ガスを回収するための炭酸ガス吸収液に関する。
昨今の地球温暖化問題への関心および規制強化の背景を受けて、石炭火力発電所からの炭酸ガス排出量の削減は急務となっている。炭酸ガス排出量の削減方法としては、発電所の高効率化による排出量の低減と共に、化学吸収剤による炭酸ガスの回収が大きな注目を浴びている。
具体的な化学吸収剤としては、アミンによる吸収が古くから研究されている。この場合、例えば、炭酸ガスを含む吸収塔内で、アルカノールアミン水溶液を単独又はピペラジンなどの反応促進剤と混合した状態で接触させて炭酸ガスを吸収させた後、その炭酸ガス吸収液を加熱して、脱離塔で炭酸ガスを脱離回収している。ここでアルカノールアミンとしては、モノエタノールアミン(以下、MEAと記載する)やメチルジエタノールアミン(以下、MDEAと記載する)などが用いられている。
しかしながら、アルカノールアミンが酸化劣化して吸収液が酸性になると、炭酸ガスの吸収で利用されるアルカリ度の損失をもたらし、またその劣化物によって吸収塔に用いられる炭素鋼の腐食を起こすなど多くの課題が残されている。
これらの課題を解決すべく、反応系に酸化防止剤を添加することで吸収液の酸化劣化の低減が試みられている(例えば、特許文献1)。酸化防止剤として、チオ硫酸塩などのフリーラジカル捕捉剤を反応系に添加することで、MEAの劣化速度を遅くする発明である。
しかしながら、アルカノールアミンの酸化劣化物であって炭素鋼を腐食するとされるN,N−ビス−(2−ヒドロキシメチル)グリシン(以下、BICINEと記載する)に対する効果的な対策について開示はなく、依然として吸収液の劣化防止には課題が残っている。
本発明は上記問題に鑑み、アルカノールアミンの酸化劣化物であるBICINEの生成を抑制する炭酸ガス吸収液を提供することを目的とする。
本発明によれば、アルカノールアミンの酸化劣化物であるBICINEの生成を抑制する炭酸ガス吸収液を提供することができる。
以下に、本発明の内容を詳細に示す。
(炭酸ガス吸収液)
最初に、本態様における炭酸ガス吸収液について説明する。本発明の一態様に係る炭酸ガス吸収液は、アルカノールアミンと、下記一般式[化1]または[化2]で表される硫黄アミノ酸と、を含有することを特徴としている。以下、それぞれの構成要素について説明する。なお、本態様の炭酸ガス吸収液は必要に応じて、吸収性能を補足するピペラジン、エチルアミノピペラジン、2−メチルピペラジン等の含窒素化合物、pH調整剤等その他の化合物を任意の割合で含有させることができる。
最初に、本態様における炭酸ガス吸収液について説明する。本発明の一態様に係る炭酸ガス吸収液は、アルカノールアミンと、下記一般式[化1]または[化2]で表される硫黄アミノ酸と、を含有することを特徴としている。以下、それぞれの構成要素について説明する。なお、本態様の炭酸ガス吸収液は必要に応じて、吸収性能を補足するピペラジン、エチルアミノピペラジン、2−メチルピペラジン等の含窒素化合物、pH調整剤等その他の化合物を任意の割合で含有させることができる。
<アルカノールアミン>
アルカノールアミンは、主として炭酸ガスの吸収に寄与するものである。アルカノールアミンは炭酸ガス吸収性能を示すとともに、以下に詳述する炭酸ガスの回収方法に起因して、水溶性を示すものであればよい。なお本態様における「水溶性」とは水に対して溶解できることを意味し、具体的には水99重量部に対して1重量部以上溶解できることを意味する。
アルカノールアミンは、主として炭酸ガスの吸収に寄与するものである。アルカノールアミンは炭酸ガス吸収性能を示すとともに、以下に詳述する炭酸ガスの回収方法に起因して、水溶性を示すものであればよい。なお本態様における「水溶性」とは水に対して溶解できることを意味し、具体的には水99重量部に対して1重量部以上溶解できることを意味する。
アルカノールアミンとしては、トリエタノールアミン(以下、TEAと記載する)、MDEA、ジエタノールアミン(以下、DEAと記載する)、ジイソプロプロパノールアミン(以下、DIPAと記載する)、ジグリコールアミン(以下、DGAと記載する)、MEA、アミノメチルプロパノール(以下、AMPと記載する)が好ましい。炭酸ガスの吸収量が大きいことに加え、沸点が低く蒸発しにくいので、炭酸ガスを分離、放出する際の消費エネルギーが低減されるためである。
<硫黄アミノ酸>
硫黄アミノ酸は本態様の炭酸ガス吸収液において、主として上述のアルカノールアミンの酸化劣化の防止に寄与するものである。硫黄アミノ酸は酸素の存在下では、硫黄原子に酸素が結合し、硫黄アミノ酸自身が酸化することで、アルカノールアミンの酸化劣化を防止する。
硫黄アミノ酸は本態様の炭酸ガス吸収液において、主として上述のアルカノールアミンの酸化劣化の防止に寄与するものである。硫黄アミノ酸は酸素の存在下では、硫黄原子に酸素が結合し、硫黄アミノ酸自身が酸化することで、アルカノールアミンの酸化劣化を防止する。
硫黄アミノ酸は一般式[化1]または[化2]で表され、具体的にはシステイン、シスチン、メチオニン、グルタチオンが挙げられる。上記硫黄アミノ酸の中でもシステイン、シスチンが特に好ましい。大量生産に適し、入手が比較的容易であるためである。
<アルカノールアミンと硫黄アミノ酸の含有割合>
本態様において、アルカノールアミンと硫黄アミノ酸とのそれぞれの含有割合は、アルカノールアミン5〜60重量部に対して、硫黄アミノ酸0.1〜1.0重量部の範囲であることが好ましい。これによって、本態様の炭酸ガス吸収液における炭酸ガスの吸収とアルカノールアミンの酸化劣化の低減とを両立させることができる。
本態様において、アルカノールアミンと硫黄アミノ酸とのそれぞれの含有割合は、アルカノールアミン5〜60重量部に対して、硫黄アミノ酸0.1〜1.0重量部の範囲であることが好ましい。これによって、本態様の炭酸ガス吸収液における炭酸ガスの吸収とアルカノールアミンの酸化劣化の低減とを両立させることができる。
ただし、アルカノールアミンと硫黄アミノ酸との割合について、本発明の作用効果を奏する限り、上記範囲に限定されるものではない。
(炭酸ガスの回収方法)
次に、本態様の炭酸ガスの回収方法について説明する。
次に、本態様の炭酸ガスの回収方法について説明する。
最初に、アルカノールアミン及び硫黄アミノ酸を水と混合して水溶液を調整する。この際、アルカノールアミン及び硫黄アミノ酸と水との混合比は、アルカノールアミン5〜60重量部に対して、水を40〜95重量部とすることが好ましい。
また、水溶液のpHは7以上14以下であることが好ましい。これによって、水溶液における炭酸ガスの吸収量を増大させることができる。なお、この条件は、上述したTEA、MDEA、DMAEの場合は、必然的に満足するが、必要に応じてpH調整剤等を混合させることもできる。
次いで、水溶液に対して炭酸ガスを含有する気体を接触させ、炭酸ガスを吸収させる。この際、炭酸ガスを含有する前記気体と水溶液とが接触することができればよく、例えば、気泡攪拌槽、気泡塔によるガス分散型吸収装置、スプレー塔、噴霧室、スクラバー、濡れ壁塔、充填塔による液分散型吸収装置等、既存の炭酸ガス吸収設備を用いることができる。炭酸ガスの吸収効率の観点から、充填材を充填した炭酸ガス吸収塔を用いた吸収が好ましい。
炭酸ガス回収時の反応温度は炭酸ガスを吸収することができればいかなる温度でも構わないが、吸収速度、及び吸収効率の観点から25℃以上、70℃以下であることが好ましい。また、加熱操作に加えて、減圧操作や膜分離の操作を併用することもできる。
以下に実施例を示す。また、表1に実施例と比較例における成分およびBICINEの生成量を記載する。
(実施例1)
アルカノールアミンとしてTEA30重量部、反応促進剤としてピペラジン10重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン0.1重量部を水50重量部に溶解させ、10mLの水溶液とした。水溶液のpHは約12であった。得られた水溶液を130℃で加熱し、炭酸ガス約50%、酸素50%の混合ガスを流速1.0L/minで8時間通気した。1時間後及び8時間後の吸収液の出口炭酸ガス濃度は一定であり、炭酸ガスを吸収していることを確認した。
アルカノールアミンとしてTEA30重量部、反応促進剤としてピペラジン10重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン0.1重量部を水50重量部に溶解させ、10mLの水溶液とした。水溶液のpHは約12であった。得られた水溶液を130℃で加熱し、炭酸ガス約50%、酸素50%の混合ガスを流速1.0L/minで8時間通気した。1時間後及び8時間後の吸収液の出口炭酸ガス濃度は一定であり、炭酸ガスを吸収していることを確認した。
水溶液をLC/MS(アジレントテクノロジー製)で分析したところ、BICINEの含有量は28ppmであった。
(実施例2)
硫黄アミノ酸としてシステイン1.0重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは11ppmであった。
硫黄アミノ酸としてシステイン1.0重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは11ppmであった。
(実施例3)
アルカノールアミンとしてMDEA45重量部、反応促進剤としてピペラジン5.0重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは19ppmであった。
アルカノールアミンとしてMDEA45重量部、反応促進剤としてピペラジン5.0重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは19ppmであった。
(実施例4)
アルカノールアミンとしてMDEA45重量部、反応促進剤としてピペラジン5.0重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン1.0重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは検出されなかった。
アルカノールアミンとしてMDEA45重量部、反応促進剤としてピペラジン5.0重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン1.0重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは検出されなかった。
(実施例5)
アルカノールアミンとしてDEA50重量部、反応促進剤としてエチルアミノピペラジン5.0重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは31ppmであった。
アルカノールアミンとしてDEA50重量部、反応促進剤としてエチルアミノピペラジン5.0重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは31ppmであった。
(実施例6)
アルカノールアミンとしてDEA50重量部、反応促進剤としてエチルアミノピペラジン5.0重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン1.0重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは18ppmであった。
アルカノールアミンとしてDEA50重量部、反応促進剤としてエチルアミノピペラジン5.0重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン1.0重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは18ppmであった。
(実施例7)
アルカノールアミンとしてDIPA30重量部、反応促進剤として2−メチルピペラジン10重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは31ppmであった。
アルカノールアミンとしてDIPA30重量部、反応促進剤として2−メチルピペラジン10重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは31ppmであった。
(実施例8)
反応促進剤は用いず、アルカノールアミンとしてDGA40重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは11ppmであった。
反応促進剤は用いず、アルカノールアミンとしてDGA40重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは11ppmであった。
(実施例9)
反応促進剤は用いず、アルカノールアミンとしてMEA30重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは14ppmであった。
反応促進剤は用いず、アルカノールアミンとしてMEA30重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは14ppmであった。
(実施例10)
反応促進剤は用いず、アルカノールアミンとしてAMP30重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは25ppmであった。
反応促進剤は用いず、アルカノールアミンとしてAMP30重量部、硫黄アミノ酸としてシステイン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは25ppmであった。
(実施例11)
アルカノールアミンとしてTEA30重量部、反応促進剤としてピペラジン10重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは20ppmであった。
アルカノールアミンとしてTEA30重量部、反応促進剤としてピペラジン10重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは20ppmであった。
(実施例12)
アルカノールアミンとしてTEA45重量部、反応促進剤としてピペラジン10重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン1.0重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは5ppmであった。
アルカノールアミンとしてTEA45重量部、反応促進剤としてピペラジン10重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン1.0重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは5ppmであった。
(実施例13)
アルカノールアミンとしてMDEA45重量部、反応促進剤としてピペラジン5.0重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは13ppmであった。
アルカノールアミンとしてMDEA45重量部、反応促進剤としてピペラジン5.0重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは13ppmであった。
(実施例14)
アルカノールアミンとしてMDEA45重量部、反応促進剤としてピペラジン5.0重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン1.0重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは検出されなかった。
アルカノールアミンとしてMDEA45重量部、反応促進剤としてピペラジン5.0重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン1.0重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは検出されなかった。
(実施例15)
アルカノールアミンとしてDEA50重量部、反応促進剤としてエチルアミノピペラジン5.0重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは22ppmであった。
アルカノールアミンとしてDEA50重量部、反応促進剤としてエチルアミノピペラジン5.0重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは22ppmであった。
(実施例16)
アルカノールアミンとしてDEA50重量部、反応促進剤としてエチルアミノピペラジン5.0重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン1.0重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは15ppmであった。
アルカノールアミンとしてDEA50重量部、反応促進剤としてエチルアミノピペラジン5.0重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン1.0重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは15ppmであった。
(実施例17)
アルカノールアミンとしてDIPA30重量部、反応促進剤として2−メチルピペラジン10重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは26ppmであった。
アルカノールアミンとしてDIPA30重量部、反応促進剤として2−メチルピペラジン10重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは26ppmであった。
(実施例18)
反応促進剤は用いず、アルカノールアミンとしてDGA40重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは7ppmであった。
反応促進剤は用いず、アルカノールアミンとしてDGA40重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは7ppmであった。
(実施例19)
反応促進剤は用いず、アルカノールアミンとしてMEA30重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは10ppmであった。
反応促進剤は用いず、アルカノールアミンとしてMEA30重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは10ppmであった。
(実施例20)
反応促進剤は用いず、アルカノールアミンとしてAMP30重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは12ppmであった。
反応促進剤は用いず、アルカノールアミンとしてAMP30重量部、硫黄アミノ酸としてシスチン0.1重量部を用いて、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは12ppmであった。
(比較例1)
硫黄アミノ酸を用いずに、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは283ppmであった。
硫黄アミノ酸を用いずに、実施例1と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは283ppmであった。
(比較例2)
硫黄アミノ酸を用いずに、実施例3と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは173ppmであった。
硫黄アミノ酸を用いずに、実施例3と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは173ppmであった。
(比較例3)
硫黄アミノ酸を用いずに、実施例5と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは528ppmであった。
硫黄アミノ酸を用いずに、実施例5と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは528ppmであった。
(比較例4)
硫黄アミノ酸を用いずに、実施例7と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは211ppmであった。
硫黄アミノ酸を用いずに、実施例7と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは211ppmであった。
(比較例5)
硫黄アミノ酸を用いずに、実施例8と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは74ppmであった。
硫黄アミノ酸を用いずに、実施例8と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは74ppmであった。
(比較例6)
硫黄アミノ酸を用いずに、実施例9と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは45ppmであった。
硫黄アミノ酸を用いずに、実施例9と同様の実験を行ったところ、水溶液中のBICINEは45ppmであった。
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