CN104245089A - 具有氧化抑制剂的用于吸收二氧化碳的胺洗涤液 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于从焚烧系统的烟道气(RG)中分离二氧化碳的方法，其中将作为氧化抑制剂的N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸(31)和/或EDTA(30)混合进具有含胺吸收剂(例如，20)的洗涤液(A)中，使烟道气(RG)与以这样的方式制成的洗涤液(A)接触以吸收其中所含的二氧化碳，并且随后对该洗涤液(A)进行热处理，从而使二氧化碳解吸。本发明还涉及含有含胺吸收剂(例如，20)和作为氧化抑制剂的N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸(31)和/或EDTA(30)的洗涤液(A)。

Description

具有氧化抑制剂的用于吸收二氧化碳的胺洗涤液
本发明涉及一种用于从燃烧装置的烟道气中吸收二氧化碳的洗涤液。本发明进一步涉及通过这种洗涤液从燃烧装置的烟道气中分离二氧化碳的方法。
在燃烧装置，例如在发电的火力发电站的化石燃料的燃烧过程中，所形成的烟道气携带了负担不小的二氧化碳。除了二氧化碳，这样的烟道气中还含有其它燃烧产物，例如氮气、二氧化硫、氧化氮和水蒸气，以及固体颗粒、粉尘和煤烟。在大量分离固体组分之后，通常将烟道气排放到大气中。在适当的情况下，通过催化或湿化学方法，氧化氮和/或二氧化硫也被分离出来。但是，作为地球大气的天然成分，一般将二氧化碳列入排放到大气中的气体。
但是，人为造成的地球大气中的二氧化碳组分的增加是造成地球表面温度上升(被称为气候变化)的主要原因。其原因是，存在于大气中的二氧化碳阻碍了热辐射从地球表面进入太空中，即通常众所周知的温室效应。
因此，在现有的发电厂的背景下，用于从烟道气中除去燃烧后产生的二氧化碳的适当的二级措施已被讨论。作为一种技术可能性，通过使烟道气与已添加了合适的二氧化碳吸收剂的洗涤液接触来实现。现有的最有前景的是含胺吸收剂，其含有用作胺的烷醇胺，特别是更复杂的具有大型烷基的位阻胺(sterically hindered amines)、环胺、氨基酸或氨基酸盐。所使用的胺或是与二氧化碳形成氨基甲酸盐(carbamate)，或是在洗涤液中与二氧化碳间接反应形成碳酸氢盐和质子化的胺。
烟道气与洗涤液的接触造成了，其所含的二氧化碳被溶解在洗涤液中和/或在化学意义上被吸收。不含二氧化碳的烟道气被排放到大气中。可将负荷二氧化碳的洗涤液输送至不同的地方，其中通过将二氧化碳解吸的热处理使该洗涤液再生。然后，可对经分离的二氧化碳进行多级压缩、冷凝和液化。在液体或冷冻状态下，二氧化碳随后可被储存或商业利用。再生的洗涤液可再次从烟道气中吸收二氧化碳。
对于含胺的洗涤液来说，烟道气中相对较高的含氧量会导致不想要的氧化降解(oxidative degradation)。这会伴有降解产物的形成，它们中仅有一些可在解吸过程中被改造(reform)。这样的降解产物导致洗涤液吸收二氧化碳的能力的降低。此外，降解产物会促进腐蚀，并改变洗涤液的流动性。其还会改变洗涤液的pH值，这对含胺洗涤液的吸收能力具有实质性影响。
尽管氨基酸盐本身对氧具有良好的稳定性，但是它们也具有一定的氧降解倾向。在这种情况下，视所使用的具体氨基酸盐而定，降解产物例如可包括一些具有高挥发性的成分，例如氨、甲胺或甲醛。这样的挥发性成分造成了对环境的附加的不期望的负担。
除了所用胺的降解产物，特别是氧化降解产物的所列出的不良后果之外，降解还会导致所使用的吸收剂的损耗。因此，必须不断向所述过程添加吸收剂，从而具有提高分离过程的操作成本的不利影响。
因此，本发明的目的是提供一开始所述类型的洗涤液，并且还提供一种从燃烧装置的烟道气中分离二氧化碳的方法，从而可以在经济上优于现有技术。
关于从燃烧装置的烟道气中吸收二氧化碳用的洗涤液，根据本发明，除了向洗涤液添加含胺的吸收剂之外，还通过向洗涤液添加作为氧化抑制剂的乙二胺四乙酸盐(简称EDTA)和/或N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸(简称bicine)来实现所述目的。因此，所使用的洗涤液除含胺的吸收剂之外还额外包含EDTA和/或N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸。
本发明的基础是考虑到，由烟道气而被引入洗涤液的金属离子造成了胺，特别是氨基酸盐的氧化降解。特别是镍离子和铜离子表现出了针对氨基酸盐的氧化降解的相对较高的催化活性。即使极少量的若干mmol(1/1000mol)的Cu2+和Ni2+已能极大地影响氧化降解过程。铁离子，特别是Fe2+/Fe3+离子具有进而非常有效的催化烷醇胺的氧化降解的不受期望的效果。与氨基酸盐的降解有关的催化活性是存在的，但相当小。
如果额外将EDTA引入洗涤液，那么它就能够作为络合剂结合目前被认为是造成氧化降解的原因的金属离子，从而防止或减慢所使用的胺的降解。但是，通过与铜离子和镍离子形成络合物，N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸也被证明是用于胺的氧化降解的有效抑制剂。
因此，本发明特意设想将EDTA和/或N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸混合到具有含胺吸收剂的洗涤液中。通过添加EDTA和/或N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸，可有效抑制所使用的胺或所使用的含胺吸收剂的氧化降解。其原因是，通过形成金属离子的络合物而造成的“清除”，该金属离子能催化氧化反应且通过烟道气被引入清洗液。
在清洗液的一项有利的实施方式中，包括EDTA和N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸的混合物作为氧化抑制剂。实际上，EDTA和N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸的混合物显示出了比单个物质在其各自的情况下的抑制作用更大的氧化降解抑制作用。
在一项有利的变化方式中，N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸和EDTA的分数总计至少对应于清洗溶液中的催化金属离子的分数。N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸和EDTA的含量总计优选为至少1mMol(1/1000Mol)且至多100mMol。在既定的浓度范围内，存在经济相关的氧化降解的抑制。通过添加EDTA和/或N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸对洗涤液的吸收能力不会明显造成不利影响。
洗涤液优选为水溶液的形式。因其沸点的大小以及从环境方面考虑，并至少因成本而既定使用水。
含胺的洗涤组合物可基本包括单个胺或胺的混合物。所使用可以是伯胺，例如单乙醇胺或二甘醇胺；仲胺，例如二乙醇胺或二异丙醇胺；和叔胺，例如甲基二乙醇胺。还可使用复杂的胺，例如形成氨基甲酸盐的位阻胺(sterically hindered amines)，或环胺。对于位阻胺来说，例如通过氨基上的较大的烷基使氨基甲酸盐的形成受阻，例如对于2-氨基-2-甲基-1-丙醇来说就是这种情况。环胺为例如哌嗪及其衍生物。相反，可使用单氨基酸盐，例如甘氨酸钾盐，或其它氨基酸钾盐。不同氨基酸盐的混合物也可用作吸收剂。
对于氨基酸盐来说，有利的是，使用具有碳取代基的氨基酸盐，所述碳取代基选自包括氢、烷基、羟基烷基和氨基烷基的组。进一步优选，使用具有氮取代基的氨基酸盐，所述氮取代基选自包括氢、烷基、羟基烷基和卤代烷基的组。
在进一步优选的实施方式中，氨基酸盐是金属盐，更具体为碱金属盐。
根据本发明，关于从燃烧装置的烟道气中分离二氧化碳的方法的目的是通过将作为氧化抑制剂的N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸和/或EDTA混合到具有含胺的吸收剂的洗涤液中来实现的，其中随后使烟道气与如此处理的洗涤液接触以吸收所含的二氧化碳，并且之后对该洗涤液进行热处理以解吸二氧化碳。
有利的是，将上述洗涤液用于该方法，和/或对这种洗涤液进行处理。此时，在该洗涤液的从属权利要求中所列的优点可被合理地传送至分离二氧化碳的方法。
通过附图本发明的示例性的实施方式被详述。在附图中：
图1示出了从燃烧装置的烟道气中分离二氧化碳的分离装置的示意图，
图2示出了的氨基酸盐的结构通式，
图3示出了具有与洗涤液上的氧分压的时间分布相关的数个测量曲线的图表，
图4示出了EDTA的结构式，以及
图5示出了N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸的结构式。
图1示出了从燃烧装置的烟道气中分离二氧化碳的分离装置1的示意图。分离装置1包括吸收装置3和解吸装置5，负载的洗涤液A’和再生的洗涤液A分别在管道6、7中于吸收装置3和解吸装置5之间循环。负载有二氧化碳的洗涤液A’通过管道6从吸收装置3被传送进解吸装置5以进行再生。经再生的洗涤液A通过管道7从解吸装置5被输送回吸收装置3中。
解吸装置5分配有再沸器8，在运转的情况下，通过该再沸器将生产用蒸汽(process steam)D传送至燃烧装置以提供热量。通过洗涤液A的回流将该热量引入解吸装置5，以将存在于其中的洗涤液A加热至解吸温度TD，从而引起经溶解的二氧化碳的热解吸。
对于二氧化碳的分离，在运转的情况下，首先在烟道气冷却器9中将燃烧装置的烟道气RG冷却并且之后通过传输装置10将其传送至吸收装置3。其中，冷却的烟道气RG与经再生的洗涤液A逆流接触，从而吸收和/或溶解所包含的二氧化碳。在吸收温度TA时，含胺的洗涤液A具有高的二氧化碳吸收能力。不含二氧化碳的烟道气被排放进大气中。
负载有二氧化碳的洗涤液A’流入解吸装置5中进行再生。在解吸装置5的顶部区域，富含二氧化碳的气体通过气体管道12被转移并被引导穿过热交换器13以及下游的压缩机14。所夹带的气态的二氧化碳在压缩机14中被压缩并以用于进一步的用途，例如，将其注入含水层(aquifer)或使其进入另一种形式的二氧化碳的储存。
所示出的分离装置1特别适用于在蒸汽发电站、燃气涡轮动力机(turbineplant)或(特别是具有煤的整体煤气化(integrated gasification)的)燃气和蒸汽结合的涡轮动力机中使用，特别适用于从烟道气中分离二氧化碳。所述分离装置1特别适用于这种发电厂的现代化建设或改造。
所使用的洗涤液A包括一种胺或两种或多种胺的混合物。所述洗涤液优选包括一种氨基酸盐或多种氨基酸盐。附加地，所述洗涤液混合有作为氧化抑制剂的N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸或EDTA，更优选EDTA和N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸的混合物。以这种方式，有效地阻止或避免了所使用的胺，特别是氨基酸盐的氧化降解。这就降低了对吸收剂的需求，从而整体上降低了分离装置1的运行成本。由于氧化降解受到阻止，因此不会有所产生的挥发性降解产物不受期望地溢出到大气中。通过防止形成这样的降解产物，所述洗涤液的吸收能力也不会受到不利影响。
图2示出了氨基酸盐20的结构通式，根据一项实施方式，其被用作分离装置1的洗涤液A中的吸收剂。在这种情况下，该洗涤液作为水溶液被添加。
所述氨基酸盐20具有碳取代基R并且进一步具有氮取代基R1和R2。碳取代基R是选自包括氢、烷基、羟基烷基和氨基烷基的组的化合物。另外的氮取代基R1和R2选自包括氢、烷基、羟基烷基和卤代烷基的组。所述氨基酸盐20是金属M的盐，更优选碱金属，例如钾或钠的盐，其中羧基基团中的质子被离子形式的金属M所替换。
图3示出了具有数个测量曲线22-26的图表。各个测量曲线22-26对应于氧分压PO2相对于时间t的分布。此处，在一个封闭系统中，观测到了在不同的洗涤液上初始设定的氧分压PO2随时间而减少。这种减少是对洗涤液中的氧消耗，即对所存在的吸收剂的氧化降解的度量.
在所有的实施例中，所使用的洗涤液在各自的情况下是含氨基酸盐的水溶液，在当前的情况下，含浓度为4Mol的肌氨酸(N-甲基甘氨酸)(N-methylglycine)。另外，添加浓度为1mMol的铜离子和镍离子。
测量曲线22示出了由此制备的洗涤液上的氧分压PO2的时间分布。测量曲线23示出了在额外添加了浓度为1mMol的作为氧化抑制剂的N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸的洗涤液上的氧分压PO2的时间分布。测量曲线24对应于额外添加了作为氧化抑制剂的浓度为1mMol的EDTA的洗涤液的情况。测量曲线25对应于其中将洗涤液与作为氧化抑制剂的浓度各为5mMol的EDTA和N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸的混合物混合的实验。最后，测量曲线26对应于在使用不添加金属离子的纯的洗涤液的情况下的分布曲线。
显而易见的是，通过添加金属离子，所分析的洗涤液的氧消耗大幅增加。金属离子催化了所使用的氨基酸盐的氧化降解。测量曲线22和26彼此差异极大。
N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸(曲线23)或EDTA(曲线25)的添加明显降低了氨基酸盐的氧化降解。通过添加EDTA和N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸的混合物，氧分压的分布曲线几乎逼近在使用不含金属离子的洗涤液的情况下的分布曲线。因此，EDTA和N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸的混合物极其有效地抑制了氨基酸盐的氧化降解。
图4和图5分别示出了EDTA 30和N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸31的结构式。

Claims (12)

1.一种用于从燃烧装置的烟道气(RG)中吸收二氧化碳的洗涤液(A)，其包括至少一种含胺的吸收剂(例如20)以及作为氧化抑制剂的N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸(30)和/或EDTA(31)。
2.权利要求1所述的洗涤液(A)，其中所述洗涤液(A)包括作为氧化抑制剂的EDTA(31)和N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸(30)的混合物。
3.权利要求1或2所述的洗涤液(A)，其中所述N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸(30)和EDTA(31)的含量总计为至少1mMol并至多100mMol。
4.上述权利要求中的任一项所述的洗涤液(A)，其中所述洗涤液(A)以水溶液的形式存在。
5.上述权利要求中的任一项所述的洗涤液(A)，其中所述洗涤液(A)包括多种胺(例如20)。
6.上述权利要求中的任一项所述的洗涤液(A)，其中所述洗涤液(A)包括作为胺的烷醇胺和/或形成氨基甲酸盐的位阻胺。
7.上述权利要求中的任一项所述的洗涤液(A)，其中所述洗涤液(A)包括作为胺的氨基酸盐(20)。
8.权利要求7所述的洗涤液(A)，其中所述氨基酸盐(20)具有选自包括氢、烷基、羟基烷基和氨基烷基的组的碳取代基(R)。
9.权利要求7或8所述的洗涤液(A)，其中所述氨基酸盐(20)具有选自包括氢、烷基、羟基烷基和卤代烷基的组的氮取代基(R1,R2)。
10.权利要求7～9中任一项所述的洗涤液(A)，其中所述氨基酸盐(20)是金属(M)盐，特别是碱金属的盐。
11.一种用于从燃烧装置的烟道气(RG)中分离二氧化碳的方法，其中将具有含胺吸收剂(例如20)的洗涤液(A)与作为氧化抑制剂的N,N-双(2-羟乙基)甘氨酸(31)和/或EDTA(30)混合，使烟道气(RG)与以这样的方式制备的洗涤液(A)接触以吸收其中所含的二氧化碳，并且随后对所述洗涤液(A)进行热处理，从而使二氧化碳解吸。
12.权利要求11所述的方法，其中根据权利要求1～10的特征来制备所述洗涤液(A)。
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