JPWO2006033253A1 - 膜電極複合体およびその製造方法、ならびに燃料電池、電子機器 - Google Patents
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Abstract
Description
また本発明における多孔質基体は、撥水性の表面を有するのが好ましい。
空孔率(%)=(1−(多孔質基体の比重/素材比重))×100
により算出することができる。このような多孔質基体を用いると、特に液体燃料を用いる場合には、燃料極における多孔質基体7a,17aに毛細管力を持たせることにより、効率のよい燃料供給が可能となるという利点がある。
燃料極および空気極の基体として、厚み0.6mmのセルロース系多孔質基体(シルバー社製)を用いた。0.06φ、150メッシュのNiメッシュ(ニラコ社製)に1μmの厚さで金鍍金を施したものを取り出し電極として用いた。多孔質基体と取り出し電極をプレス圧10kgf/cm2で10秒間プレスすることにより、取り出し電極が多孔質基体に埋め込まれた形で固定された電極基材を作成した。
燃料極および空気極の多孔質基体として、厚さ0.26mmのカーボンペーパー(GDL21AA、SGLカーボン社製)を用いた以外は実施例1と同様にして、膜電極複合体を作成した。実施例1と同様の条件で測定したところ、出力電圧は0.39Vであった。
電極基材の取り出し電極が固定された面と逆側の面にスラリーを塗布して触媒層を形成し、その面と電解質膜をホットプレスにて一体化した以外は、実施例2と同様にして、膜電極複合体を作製した。実施例1と同様の条件で測定したところ、出力電圧は0.30Vであった。
基体として0.3mmのPTFE製のシートを用い、出来上がった膜電極複合体からPTFE製のシートを剥離したこと以外は実施例1と同様にして、膜電極複合体を作製した。実施例1と同様の条件で測定したところ出力電圧は0.36Vであり、良好な結果が得られた。
燃料極および空気極の基体の表面に、希釈用の溶媒である水50重量部に対して、炭素粉末としてバルカンXC−72(キャボット社製)10重量部、エポキシ樹脂5重量部を攪拌ビーズミルにて混合してなるスラリーをスクリーン印刷法で塗布し、60℃に設定された熱処理装置にて2時間、希釈用溶媒を乾燥することにより導電接着層を形成したセルロース系多孔質基体を用い、その導電接着層と同一表面上に0.06φ、150メッシュのNiメッシュ(ニラコ社製)に1μmの厚さで金鍍金を施した取り出し電極をプレス圧10kgf/cm2で10秒間プレスすることにより、固定した以外は実施例1と同様に行い、膜電極複合体を作製した。実施例1と同様の条件で測定したところ出力電圧は0.39Vであった。
空気極側のカーボンペーパーの表面に0.06φ、150メッシュのNiメッシュ(ニラコ社製)に1μmの厚さで金鍍金を施した取り出し電極をプレス圧10kgf/cm2で10秒間プレスすることにより固定した後に、希釈用の溶媒である水100重量部に対して、炭素粒子としてバルカンXC−72(キャボット社製)10重量部、PTFE5重量部を攪拌ビーズミルにて混合してなるカーボンブラック分散液を取り出し電極と同一表面上に塗布し、120℃に設定された熱処理装置に1時間入れて塗膜を乾燥させ、電気炉にて360℃で30分間加熱することにより撥水性を付与させた電極基材を用いた以外は実施例2と同様に行い、膜電極複合体を作製した。実施例1と同様の条件で測定したところ出力電圧は0.40Vであり、良好な結果が得られた。
触媒層形成工程において、スラリー塗布を行った直後の電極基材を、85℃に設定された熱処理装置に入れて、急速にカーボン層内の溶媒を除去させ第1の触媒層を形成した。また、電解質膜に換えて、第2の触媒層を有するCCMを用いた。なお、CCMは、上記スラリーをPTFE製のシート上にバーコータを用いて均一に塗布し、乾燥して溶媒を飛ばした後に、膜厚175μmのナフィオン膜(デュポン社製)の両面に温度135℃、圧力10kgf/cm2で4分間(予熱2分、プレス2分)ホットプレス法で熱圧着し、キャリアシートを剥離することによって作製した。このCCMの両面に、前記触媒層形成工程で作成した触媒層の形成された電極基材を温度135℃、圧力10kgf/cm2で5分間(予熱2分、プレス3分)ホットプレスすることにより膜電極複合体を形成した。なお、上述した以外の工程は、実施例5と同様にして行った。触媒層の空隙率を測定するため、この膜電極複合体の1つを包埋用エポキシ樹脂(応研商事社製)に含浸した後、室温にて12時間乾燥し、中央部を切断した。走査型電子顕微鏡(日本電子社製、JSM−5000)により加速電圧10kV、倍率4000倍にて観察し、第1の触媒層、第2の触媒層それぞれの断面SEM写真を得た。これらのSEM写真をスキャナにて取り込み、解析ソフト(Image−Pro PLUS、プラネトロン社製)によって2値化を行い、面積比率を計算する画像処理を行うことによって空隙率を計算したところ、第1の触媒層、第2の触媒層の空隙率は、それぞれ42%、35%であった。また実施例1と同様にして測定された出力電圧は、0.42Vであり、良好な結果が得られた。
CCMと電極基材をホットプレスにて一体化する工程の前処理として、CCM上の第2の触媒層表面に型番3のバーコータ(RKプリントコートインスツルメント社製)を用いて上から下へ1回、左から右へ1回走査して格子状の傷をつけた以外は実施例6と同様にして、膜電極複合体を作製した。なお、ホットプレスを行う前に第2の触媒層表面を走査型共焦点レーザ顕微鏡で観察したところ、0.31mmの間隔で最高深さ1μm、最高線幅2μmの傷がついていることが確認された。実施例1と同様にして測定された出力電圧は0.42Vであり、良好な結果が得られた。また、1000時間連続通電後の出力電圧は0.41Vであった。実施例6との比較により、安定した出力を確保できていることが確認された。
Claims (19)
- 電解質膜に触媒層、取り出し電極が順次積層され一体化して形成されている膜電極複合体。
- 電解質膜に触媒層、取り出し電極、多孔質基体が順次積層され一体化して形成されている、請求項1に記載の膜電極複合体。
- 取り出し電極が開孔部を有し、当該開孔部に多孔質基体および触媒部から選ばれる少なくともいずれかが入り込んでいることを特徴とする、請求項2に記載の膜電極複合体。
- 多孔質基体が導電性を有する、請求項2に記載の膜電極複合体。
- 多孔質基体が撥水性の表面を有する、請求項2に記載の膜電極複合体。
- 取り出し電極が開孔部を有し、当該開孔部に触媒層が入り込んでいることを特徴とする、請求項1に記載の膜電極複合体。
- 取り出し電極が接着層を介して触媒層と一体化していることを特徴とする請求項1に記載の膜電極複合体。
- 触媒層が、電解質膜に遠い方から第1の触媒層、第2の触媒層の順で構成されていることを特徴とする請求項1に記載の膜電極複合体。
- 第1の触媒層の空隙率が第2の触媒層の空隙率よりも高いことを特徴とする、請求項8に記載の膜電極複合体。
- 取り出し電極が、Ti、Au、Ag、Pt、Nb、Ni、Cu、Si、WおよびAlからなる群より選ばれる少なくとも1つの元素を含むことを特徴とする、請求項1に記載の膜電極複合体。
- 取り出し電極が、表面に導電性耐腐食処理を施されている金属メッシュまたは打ち抜き加工金属板であることを特徴とする、請求項1に記載の膜電極複合体。
- 取り出し電極が、インクジェット印刷法、CVD法、蒸着法、鍍金法、ゾルゲル法、スパッタ法またはスクリーン印刷法により形成されたものである、請求項1に記載の膜電極複合体。
- 請求項1〜12のいずれかに記載の膜電極複合体を平面方向に配列し電気的配線を施した燃料電池。
- 請求項13に記載の燃料電池を搭載したことを特徴とする電子機器。
- 基体の一方の面に取り出し電極を固定し、電極基材を作成する工程と、
取り出し電極上に触媒層を形成する工程と、
触媒層が形成された電極基材を電解質膜に一体化する工程とを有する、膜電極複合体の製造方法。 - 前記触媒層が形成された電極基材を電解質膜に一体化する工程が、触媒層が形成された電極基材を、触媒層が転写された電解質膜であるCCM(Catalyst Coated Membrane)に一体化する工程であることを特徴とする、請求項15に記載の膜電極複合体の製造方法。
- 基体として、取り出し電極と接合する側の面に撥水層を形成した多孔質基体を用いることを特徴とする、請求項15に記載の膜電極複合体の製造方法。
- 基体として、取り出し電極と接合する側の面に導電層を形成した多孔質基体を用いることを特徴とする、請求項15に記載の膜電極複合体の製造方法。
- 電極基材と電解質膜とを一体化する工程の前処理として、接着する触媒層面と電解質膜面のうち少なくともいずれか一方の面に凹凸を形成する工程を含むことを特徴とする、請求項15に記載の膜電極複合体の製造方法。
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