JPS648320B2 - - Google Patents
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- JPS648320B2 JPS648320B2 JP55102570A JP10257080A JPS648320B2 JP S648320 B2 JPS648320 B2 JP S648320B2 JP 55102570 A JP55102570 A JP 55102570A JP 10257080 A JP10257080 A JP 10257080A JP S648320 B2 JPS648320 B2 JP S648320B2
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- sulfuric acid
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- gas
- concentrated sulfuric
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/28—Treating solids
- G21F9/30—Processing
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
- Y10S—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y10S422/00—Chemical apparatus and process disinfecting, deodorizing, preserving, or sterilizing
- Y10S422/903—Radioactive material apparatus
Landscapes
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
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- Processing Of Solid Wastes (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は一般に酸消化プロセス、特に可燃性で
かつ低レベルの放射性固体廃棄物の化学的消化に
関するものである。
かつ低レベルの放射性固体廃棄物の化学的消化に
関するものである。
今日の核エネルギー分野では、放射性廃棄物の
処理が重要な課題になつている。というのは、多
くの放射性廃棄物は人体に危害を加えないように
するためには非常に長い間貯蔵しておかなければ
ならないからである。特に課題となつているのは
可燃性でかつ低レベルの放射性固体廃棄物であ
る。なぜなら、これら廃棄物は少量の汚染物を伴
つて比較的多量に廃棄されるからである。本発明
が対象とする代表的な可燃性固体廃棄物は燃料製
造工程で廃棄されるもので、例えば使用済ゴム手
袋、紙、ぼろ、ブラシや各種プラスチツクであ
る。また、原子炉、燃料製造プラント及び燃料再
処理プラントから出る廃イオン交換樹脂の処理も
重要な課題である(例えば、これら廃棄物の量は
原子炉一基につき毎年14m3乃至23m3と算定されて
いる)。
処理が重要な課題になつている。というのは、多
くの放射性廃棄物は人体に危害を加えないように
するためには非常に長い間貯蔵しておかなければ
ならないからである。特に課題となつているのは
可燃性でかつ低レベルの放射性固体廃棄物であ
る。なぜなら、これら廃棄物は少量の汚染物を伴
つて比較的多量に廃棄されるからである。本発明
が対象とする代表的な可燃性固体廃棄物は燃料製
造工程で廃棄されるもので、例えば使用済ゴム手
袋、紙、ぼろ、ブラシや各種プラスチツクであ
る。また、原子炉、燃料製造プラント及び燃料再
処理プラントから出る廃イオン交換樹脂の処理も
重要な課題である(例えば、これら廃棄物の量は
原子炉一基につき毎年14m3乃至23m3と算定されて
いる)。
現在行なわれている方法は、プラスチツク袋で
ライニングした段ボール箱から鋼ドラムにいたる
種々の容器に固体廃棄物を包装し、包装物を坑や
堀に埋めることからなる。この方法では、包装し
た廃棄物を陸送し、そして最終的にはこの廃棄物
を監視されている貯蔵域に保存する。容器が腐食
したり、あるいは不注意による燃焼が起きたりす
る結果、於染物が外界に放出される可能性が潜在
的にある。加えて、燃料再処理プラント及び燃料
製造プラントでは、廃イオン交換樹脂が他の刻分
裂生成物以外にかなりの量のプルトニウムを含ん
でいるため、これら樹脂を直ちに埋設できないこ
とがある。
ライニングした段ボール箱から鋼ドラムにいたる
種々の容器に固体廃棄物を包装し、包装物を坑や
堀に埋めることからなる。この方法では、包装し
た廃棄物を陸送し、そして最終的にはこの廃棄物
を監視されている貯蔵域に保存する。容器が腐食
したり、あるいは不注意による燃焼が起きたりす
る結果、於染物が外界に放出される可能性が潜在
的にある。加えて、燃料再処理プラント及び燃料
製造プラントでは、廃イオン交換樹脂が他の刻分
裂生成物以外にかなりの量のプルトニウムを含ん
でいるため、これら樹脂を直ちに埋設できないこ
とがある。
汚染固体廃棄物の大部分が軽量の嵩張つた可燃
性物質であるため、固体刻廃棄物の灰化が広範囲
にわたつて研究されたが、燃焼の制御が難しく、
これに伴い排ガスシステムが扱いにくくなり、ま
た大きな腐食問題が生じるため保守費が嵩む。固
体廃棄物の機械的圧密も広範囲にわたつて研究さ
れ、この結果容積を1/2乃至1/5にすることができ
たが、一般に固体廃棄物の圧密及び選別は普通の
保護装置よりも費用のかかる特別な人体保護装置
を必要とするため、いくぶんかは費用が高くな
り、またこれら装置では固体廃棄物は不活性な形
にならない。
性物質であるため、固体刻廃棄物の灰化が広範囲
にわたつて研究されたが、燃焼の制御が難しく、
これに伴い排ガスシステムが扱いにくくなり、ま
た大きな腐食問題が生じるため保守費が嵩む。固
体廃棄物の機械的圧密も広範囲にわたつて研究さ
れ、この結果容積を1/2乃至1/5にすることができ
たが、一般に固体廃棄物の圧密及び選別は普通の
保護装置よりも費用のかかる特別な人体保護装置
を必要とするため、いくぶんかは費用が高くな
り、またこれら装置では固体廃棄物は不活性な形
にならない。
一方、セレン触媒と共に硫酸を用いるプロセス
を適用して可燃性でかつ低レベルの放射性廃棄物
の容積を減少させる方法がある。このプロセスは
1965年12月にビエンナで開かれたIAEA(国際原
子力機関)及びENEA(ヨーロツパ原子力機関)
の、中低レベル放射性廃棄物の処理の現状に関す
るシンポジウムの会報「RISQにおける可燃性低
レベル放射性固体廃棄物の処理、デンマーク原子
力委員会研究所」に発表されている。このプロセ
スは容積をほぼ1/60に減少できるか、毒性のきわ
めて強い触媒を使用する必要があり、また反応速
度の制御が難しい。
を適用して可燃性でかつ低レベルの放射性廃棄物
の容積を減少させる方法がある。このプロセスは
1965年12月にビエンナで開かれたIAEA(国際原
子力機関)及びENEA(ヨーロツパ原子力機関)
の、中低レベル放射性廃棄物の処理の現状に関す
るシンポジウムの会報「RISQにおける可燃性低
レベル放射性固体廃棄物の処理、デンマーク原子
力委員会研究所」に発表されている。このプロセ
スは容積をほぼ1/60に減少できるか、毒性のきわ
めて強い触媒を使用する必要があり、また反応速
度の制御が難しい。
低レベルの放射性固体廃棄物を消化する改良シ
ステムが米国特許第3957676号に記載されている。
このプロセスでは、230℃乃至300℃の範囲内の温
度で可燃性固体廃棄物と濃硫酸とを反応させ、こ
れと同時に及び/又はこの後に反応混合物を濃硝
酸か二酸化窒素に接触させて廃棄物を消化する。
このプロセスは、固体廃棄物と硝酸又は二酸化窒
素を回分式(バツチ式)あるいは段階的に添加す
ることによつて実施する。きわめて少ない酸消費
量で容積を1/160程度まで減少でき、従つてかな
りの改良が達成できるが、刻分裂性物質を処理す
るときには幾何学的な制限が加わるので、廃棄物
処理速度が比較的小さく、このため、このプロセ
スの実用価値が減殺されている。
ステムが米国特許第3957676号に記載されている。
このプロセスでは、230℃乃至300℃の範囲内の温
度で可燃性固体廃棄物と濃硫酸とを反応させ、こ
れと同時に及び/又はこの後に反応混合物を濃硝
酸か二酸化窒素に接触させて廃棄物を消化する。
このプロセスは、固体廃棄物と硝酸又は二酸化窒
素を回分式(バツチ式)あるいは段階的に添加す
ることによつて実施する。きわめて少ない酸消費
量で容積を1/160程度まで減少でき、従つてかな
りの改良が達成できるが、刻分裂性物質を処理す
るときには幾何学的な制限が加わるので、廃棄物
処理速度が比較的小さく、このため、このプロセ
スの実用価値が減殺されている。
従つて、本発明の主な目的は、可燃性でかつ低
レベルの放射性廃棄物の処理を制御された形で、
完全かつ費用がかからず、しかもより迅速な形で
実施でき、しかも容積を適当に減少できると同時
に、処理量が比較的高い改良プロセスを提供する
ことにある。
レベルの放射性廃棄物の処理を制御された形で、
完全かつ費用がかからず、しかもより迅速な形で
実施でき、しかも容積を適当に減少できると同時
に、処理量が比較的高い改良プロセスを提供する
ことにある。
本発明によれば、この目的は濃硫酸をほぼ満た
すようにした容器と、この容器に低レベルの放射
性固体廃棄物を搬送する装置と、上記容器からガ
スを除去するガス排出管と、生成スラリ残渣を除
去する装置とを備えた固体廃棄物を化学的に消化
する装置において、上記容器を環状形にして内部
の濃硫酸に対して比較的小さな表面積を与えるよ
うにし、すなわち、放射性固体廃棄物とその上部
に存在するガスとの接触面積を比較的小さくし、
少なくとも1つの導管を容器内に延設させて、濃
硫酸と上記固体廃棄物とが反応しているときに濃
硫酸に濃硝酸又は二酸化窒素を添加できるように
すると共に、撹拌器を容器内に延設させて、上記
固体廃棄物をほぼ完全に浸漬させておくように上
記固体廃棄物を濃硫酸中に浸漬できるようにした
ことを特徴とする低レベルの放射性固体廃棄物を
化学的に消化する装置によつて達成できる。
すようにした容器と、この容器に低レベルの放射
性固体廃棄物を搬送する装置と、上記容器からガ
スを除去するガス排出管と、生成スラリ残渣を除
去する装置とを備えた固体廃棄物を化学的に消化
する装置において、上記容器を環状形にして内部
の濃硫酸に対して比較的小さな表面積を与えるよ
うにし、すなわち、放射性固体廃棄物とその上部
に存在するガスとの接触面積を比較的小さくし、
少なくとも1つの導管を容器内に延設させて、濃
硫酸と上記固体廃棄物とが反応しているときに濃
硫酸に濃硝酸又は二酸化窒素を添加できるように
すると共に、撹拌器を容器内に延設させて、上記
固体廃棄物をほぼ完全に浸漬させておくように上
記固体廃棄物を濃硫酸中に浸漬できるようにした
ことを特徴とする低レベルの放射性固体廃棄物を
化学的に消化する装置によつて達成できる。
本発明による装置においては、反応容器の形状
を環状とすることによつて、放射性固体廃棄物と
その上部に存在するガスとの接触面積を比較的小
さいものとすることができ、さらに放射性固体廃
棄物全体を濃硫酸中に浸漬した状態に保つのに役
立つ。
を環状とすることによつて、放射性固体廃棄物と
その上部に存在するガスとの接触面積を比較的小
さいものとすることができ、さらに放射性固体廃
棄物全体を濃硫酸中に浸漬した状態に保つのに役
立つ。
反応中、発生ガス及び生成スラリ残渣は環状容
器から取出される。本発明の好ましい実施態様で
は、撹拌器は発生ガスを酸化するために使用され
る空気と、炭素スラリ残渣を酸化するために使用
する硝酸又は二酸化窒素とによつて動作するガス
リフト再循環器である。容器は発熱化学反応の熱
を保有して反応温度を220℃乃至330℃の温度範囲
内にほぼ維持できるように構成する。
器から取出される。本発明の好ましい実施態様で
は、撹拌器は発生ガスを酸化するために使用され
る空気と、炭素スラリ残渣を酸化するために使用
する硝酸又は二酸化窒素とによつて動作するガス
リフト再循環器である。容器は発熱化学反応の熱
を保有して反応温度を220℃乃至330℃の温度範囲
内にほぼ維持できるように構成する。
本発明を以下添付図面に例示する目的のみから
示す好適な実施態様について説明する。
示す好適な実施態様について説明する。
本発明の装置は基本的には例えば深さがほぼ
1mで、外径14及び内径12がそれぞれ0.76m
及び0.61mの深い環状容器10で構成される。こ
の容器は、多数の空気リフト循環/撹拌器16を
有し、撹拌器16は容器10の上部カバー18か
ら硫酸がほぼ満たされている環状キヤビテイ17
を実質的に通つて硫酸液面のかなり下方の位置に
まで達している。固体廃棄物を導入するために送
込管20が設けてある。化学的に消化すべき廃棄
物は入口22から漏斗により供給し、ラム24に
よつて送込管20に送込み、ここから濃硫酸が満
たされている環状キヤビテイ17に送り出す。
1mで、外径14及び内径12がそれぞれ0.76m
及び0.61mの深い環状容器10で構成される。こ
の容器は、多数の空気リフト循環/撹拌器16を
有し、撹拌器16は容器10の上部カバー18か
ら硫酸がほぼ満たされている環状キヤビテイ17
を実質的に通つて硫酸液面のかなり下方の位置に
まで達している。固体廃棄物を導入するために送
込管20が設けてある。化学的に消化すべき廃棄
物は入口22から漏斗により供給し、ラム24に
よつて送込管20に送込み、ここから濃硫酸が満
たされている環状キヤビテイ17に送り出す。
廃棄物は環状化学的消化器の上部に入るが、こ
こで再循環器即ち撹拌器17が廃棄物に高流速で
酸溶液を噴霧する。気泡の作用と再循環器によつ
て廃棄物が熱硫酸の表面下に掃引される。廃棄物
と硫酸が反応して、炭素スラリ残渣と発生ガス混
合物が形成される。気泡は空気を供給するが、こ
れは発生ガスを酸化するために使用される。硝酸
または二酸化窒素を反応に加えて、炭素スラリ残
渣を酸化する。硝酸又は二酸化窒素は反応に再循
環器を介して、あるいは別な入口28を介して導
入でき、しかも炭素スラリ残渣を十分に酸化する
のに必要な流量で段階的または連続的に加えるこ
とができる。添加速度は反応に先立ち化学的に消
化すべき廃棄物の性質及び容量から決定できる。
こで再循環器即ち撹拌器17が廃棄物に高流速で
酸溶液を噴霧する。気泡の作用と再循環器によつ
て廃棄物が熱硫酸の表面下に掃引される。廃棄物
と硫酸が反応して、炭素スラリ残渣と発生ガス混
合物が形成される。気泡は空気を供給するが、こ
れは発生ガスを酸化するために使用される。硝酸
または二酸化窒素を反応に加えて、炭素スラリ残
渣を酸化する。硝酸又は二酸化窒素は反応に再循
環器を介して、あるいは別な入口28を介して導
入でき、しかも炭素スラリ残渣を十分に酸化する
のに必要な流量で段階的または連続的に加えるこ
とができる。添加速度は反応に先立ち化学的に消
化すべき廃棄物の性質及び容量から決定できる。
硫酸と廃棄物を密に接触させると、反応がより
完全になると同時に、反応効率が大きくなる。本
発明の廃棄物/酸反応を進行させるのに必要なエ
ネルギー入力は公知方法において必要なそれより
もはるかに小さいことが判明した。
完全になると同時に、反応効率が大きくなる。本
発明の廃棄物/酸反応を進行させるのに必要なエ
ネルギー入力は公知方法において必要なそれより
もはるかに小さいことが判明した。
220℃乃至330℃の許容範囲内に反応温度を維持
するためには、補助加熱コイルを備えた加熱ジヤ
ケツト26で反応容器を取囲むのが望ましい。
230℃未満になると反応速度がかなり低下するが、
220℃をかなり下回ると望ましくない硝化化合物
が生成する恐れがある。従つて、本発明によるプ
ロセスを実施するさいの実際的な下限温度は220
℃である。本発明によるプロセスを硫酸の沸点未
満に維持するために330℃という上限を設定する。
温度を260℃以下の値に維持するのが好ましい。
部分的には断熱体として作用する加熱ジヤケツト
26は反応時に発生する発熱を保守するので、プ
ロセスに加えなければならないエネルギー量を軽
減できる。
するためには、補助加熱コイルを備えた加熱ジヤ
ケツト26で反応容器を取囲むのが望ましい。
230℃未満になると反応速度がかなり低下するが、
220℃をかなり下回ると望ましくない硝化化合物
が生成する恐れがある。従つて、本発明によるプ
ロセスを実施するさいの実際的な下限温度は220
℃である。本発明によるプロセスを硫酸の沸点未
満に維持するために330℃という上限を設定する。
温度を260℃以下の値に維持するのが好ましい。
部分的には断熱体として作用する加熱ジヤケツト
26は反応時に発生する発熱を保守するので、プ
ロセスに加えなければならないエネルギー量を軽
減できる。
本発明のプロセスでは、発生ガスは回収装置3
0に回して連行捕獲された酸があるならばこれを
回収するが、この回収した酸は次に反応キヤビテ
イに戻すことができる。また、プロセスを実施し
ている間、反応物スラリ32を規則的に排して反
応を連続的に行なうこともできる。このスラリは
回収又は残留灰分廃棄システムに回す。
0に回して連行捕獲された酸があるならばこれを
回収するが、この回収した酸は次に反応キヤビテ
イに戻すことができる。また、プロセスを実施し
ている間、反応物スラリ32を規則的に排して反
応を連続的に行なうこともできる。このスラリは
回収又は残留灰分廃棄システムに回す。
上述したように、本発明の改良システムによれ
ば、酸消化プロセスの効率を高めることができ、
しかもこのプロセスに連続的な処理能力を付与す
ることができる。
ば、酸消化プロセスの効率を高めることができ、
しかもこのプロセスに連続的な処理能力を付与す
ることができる。
図は本発明の好ましい実施態様を示す概略図で
ある。 10…環状容器、16…撹拌器(再循環器)、
28…導管。
ある。 10…環状容器、16…撹拌器(再循環器)、
28…導管。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 濃硫酸をほぼ満たすようにした容器と、この
容器に低レベルの放射性固体廃棄物を搬送する装
置と、上記容器からガスを除去するガス排出管
と、生成スラリ残渣を除去する装置とを備えた固
体廃棄物を化学的に消化する装置に於いて、 上記容器を環状形にして内部の濃硫酸に対して
比較的小さな表面積を与えるようにし、少なくと
も1つの導管を容器内に延設させて、濃硫酸と上
記固体廃棄物とが反応しているときに濃硫酸に濃
硝酸又は二酸化窒素を添加できるようにすると共
に、撹拌器を容器内に延設させて、上記固体廃棄
物をほぼ完全に浸漬させておくように上記固体廃
棄物を濃硫酸中に浸漬できるようにし、上記撹拌
器は、上記容器内に延び、空気を使用して同時に
発生ガスを酸化させ、かつ硝酸あるいは二酸化窒
素を使用して炭素スラリを酸化させるガスリフト
再循環器であることを特徴とする低レベルの放射
性固体廃棄物を化学的に消化する装置。 2 上記ガス排気管がその中に上記環状容器から
除去された発生ガスを分離する装置を備えたこと
を特徴とする特許請求の範囲第1項記載の装置。 3 濃硫酸をほぼ満たすようにした容器と、この
容器に低レベルの放射性固体廃棄物を搬送する装
置と、上記容器からガスを除去するガス排出管
と、生成スラリ残渣を除去する装置とを備え、 200℃乃至330℃の範囲内の温度で上記固体廃棄
物を濃硫酸と反応させ、同時に反応混合物を濃硝
酸又は二酸化窒素に接触させ、固体廃棄物を化学
的に消化する装置であつて、上記容器を環状形に
して内部の濃硫酸に対して比較的小さな表面積を
与えるようにし、少なくとも1つの導管を容器内
に延設させて、濃硫酸と上記固体廃棄物とが反応
しているときに濃硫酸に濃硝酸又は二酸化窒素を
添加できるようにすると共に、撹拌器を容器内に
延設させて、上記固体廃棄物をほぼ完全に浸漬さ
せておくように上記固体廃棄物を濃硫酸中に浸漬
できるようにした低レベルの放射性固体廃棄物を
化学的に消化する装置を運転する方法に於いて、 環状反応容器内に硫酸を閉じ込め、この環状容
器内の硫酸中に上記固体廃棄物を送り込み、固体
廃棄物/硫酸混合物に硝酸及び/又は二酸化窒素
を加え、硫酸内で上記固体廃棄物を撹拌して上記
固体廃棄物をほぼ完全に浸漬させておくと共に、
発生ガス及び生成スラリを環状容器から取り出す
ことを特徴とする運転方法。 4 環状容器から発生ガス及び生成スラリを取り
出し、固体廃棄物が消化されるのに従つてほぼ連
続的に所定の速度で硝酸及び/又は二酸化窒素を
加えることを特徴とする特許請求の範囲第3項記
載の運転方法。 5 発生ガスを酸化する空気と、生成炭素スラリ
を酸化する硝酸又は二酸化窒素とを含むガスリフ
ト再循環によつて混合を行うことを特徴とする特
許請求の範囲第3項又は第4項記載の運転方法。
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