JPS638990B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

本発明は、硬化性ポリオルガノシロキサン組成
物に関し、特に比較的低温で硬化し、プライマー
を使用することなく金属およびプラスチツクなど
の基材に対して強固に接着する、硬化性シリコー
ンゴム組成物に関する。 ヒドロシリル基とケイ素原子に結合したビニル
基との反応によつて硬化するシリコーンゴムはす
でによく知られている。この種のシリコーンゴム
は、耐熱性、電気絶縁性などにすぐれており、ま
たシリカなどの充填剤を配合したものは自己消化
性を有するために、電気・電子部品のポツテイン
グ、コイルの含浸などに用いられている。 しかしながら、このようなシリコーンゴムは接
着性を有しないために、電気・電子部品のポツテ
イングなどに用いた場合、部品とシリコーンゴム
の間に生じた間隙から湿気が浸入し、これが原因
で部品の腐食や絶縁不良を起こすという欠点があ
つた。 そこで、シリコーンゴムを、このような電気・
電子部品に接着させるために、各種のプライマー
が開発されている。しかし、これらのプライマー
を用いることは、プライマーの処理や乾燥に要す
る工程が追加されるために、煩雑である。 また、多くのプライマーはトルエン、酢酸エチ
ル、および／またはアルコール類のような溶剤を
使用するために、プラスチツク製部品の表面を痛
めたり、塗料を溶かす怖れがあり、またその引火
性や毒性に対する配慮が必要になる。 そこで、本発明者らは研究を重ねた結果、後記
する(A)及び(B)から成る白金触媒含有組成物に更に
(C)一般式 （式中、Q¹，Q²は直鎖状又は分岐状のアルキ
レン基、R⁴は炭素数１〜４のアルキル基を示
す。）で表わされる基およびヒドロシリル基を有
する有機ケイ素化合合物を添加することにより、
70℃での低温加熱でも十分な自己接着性を有する
ポリオルガノシロキサン組成物が得られることを
見出したが（特開昭54−48853号公報参照）、上記
組成物は、金属に対する接着性はすぐれている
が、プラスチツクに対しては、エポキシ樹脂、フ
エノール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリブチレン
テレフタレート樹脂などにはよく接着するが、近
年その耐熱性、強靭性により広範に使用されつつ
あるポリカーボネート樹脂に対する接着性が不十
分であつた。 そこで本発明者らは、さらに研究を重ねた結
果、第４成分として、少なくとも１個以上のヒド
ロキシ基を有するポリオルガノシロキサンを添加
することにより、ポリカーボネート樹脂に対する
接着が改善されるばかりか、従来、接着させるこ
とが不可能であつたような、熱可塑性樹脂である
ポリプロピレンをも接着し得ることを見出し、本
発明をなすに至つた。 すなわち本発明は、 (A) 一般式 （式中、R¹はアルケニル基、R²は脂肪族不
飽和結合を含まぬ置換または非置換の１価炭化
水素基、ａは１および２から選ばれた数、ｂは
０、１および２から選ばれた数で、ａ＋ｂが
１、２および３から選ばれた数を示す）で表わ
される単位を分子中に少くとも２個有し、ケイ
素原子に結合せるヒドロキシ基を実質的に有し
ないポリオルガノシロキサン、100重量部、 (B) 一般式 （式中、R³は置換または非置換の１価炭化
水素基、ｃは０、１および２から選ばれた数、
ｄは１および２から選ばれた数で、ｃ＋ｄが
１、２および３から選ばれた数を示す）で表わ
される単位を有し、かつケイ素原子に結合した
水素原子を分子中に少くとも３個有するポリオ
ルガノハイドロジエンシロキサンを(A)のポリオ
ルガノシロキサン中のR¹1個に対してケイ素原
子に結合した水素原子の量が0.5〜4.0個になる
ような量、 (C) ケイ素原子に結合した水素原子を分子中に少
くとも１個と、一般式 （式中、Q¹，Q²は直鎖状または分岐状のア
ルキレン基、R⁴は炭素数１〜４のアルキル基
を示す）で表わされる基を分子中に少くとも１
個有する有機ケイ素化合物、１〜10重量部、 (D) 一般式 （式中、R⁵は置換または非置換の１価炭化
水素基、ｅは０〜２で表わされる数）で表わさ
れる単位を分子中に少なくとも１個有するポリ
オルガノシロキサン0.5〜100重量部、および (E) 白金および白金化合物から選ばれた触媒を白
金として、(A)のポリオルガノシロキサンに対し
て0.1〜100ppm から成るポリオルガノシロキサン組成物に関す
るものである。 本発明に用いられる(A)のポリオルガノシロキサ
ンは、ケイ素原子に結合せるアルケニル基を１分
子中に少くとも２個有し、かつ、ケイ素原子に結
合せるヒドロキシ基を実質的に有しないもので、
直鎖状のポリオルガノシロキサンでも分岐状のポ
リオルガノシロキサンでもよく、またこれらの混
合物でもよい。前記一般式におけるR¹としては、
ビニル基、アリル基、１―ブテニル基、１―ヘキ
セニル基などが例示されるが、合成のしやすさか
らビニル基が最も有利である。R²および他のシ
ロキサン単位のケイ素原子に結合した有機基とし
ては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル
基、アシル基、ヘキシル基、ドデシル基などのア
ルキル基、フエニル基のようなアリール基、β―
フエニルエチル基、β―フエニルプロピル基のよ
うなアラルキル基が例示され、さらに、クロロメ
チル基、３，３，３―トリフレオロプロピル基な
どの置換炭化水素基も例として挙げられる。これ
らのうち合成のしやすさ、硬化後の良好な物理的
性質を保つのに必要なポリオルガノシロキサンの
重合度をもちながら硬化前の低い粘度を保持する
点から、メチル基が最も好ましく、特に耐熱性、
耐寒性、耐放射線性を要し、または高い屈折率を
要する用途には、ポリオルガノシロキサンのケイ
素原子に結合せる有機基の総数の40モル％までの
範囲で、フエニル基を含むものが推奨される。ま
た、機械的性質のすぐれていることを必要とする
用途には、(A)のうちの５重量％以上が、分岐した
シロキサン鎖をもつものであることが好ましい。
上記の

【式】単位 （式中、R¹，R²，ａおよびｂは前述のとおり）
で表わされる単位は、オルガノシロキサンの分子
鎖の末端、途中のいずれに存在しても、またその
双方に存在してもよいが、硬化後の組成物にすぐ
れた機械的性質を与えるためには、少くとも末端
に存在することが好ましい、また、組成物を注
型、ポツテイング、被覆、含浸などに用いるのに
好ましい性質、特に硬化前の適度の流れ性と硬化
後のすぐれた物理的性質を得るために、25℃にお
ける粘度が50〜100000cP、特に100〜10000cPの
範囲であることが好ましい。粘度がこれ以下だ
と、硬化後に十分な伸びや弾性が得られず、粘度
がこれ以上では注型やポツテイングその他の作業
における作業性が著しく阻害されるからである。
ただし、室温で硬化する接着剤として用いる場合
は、10000cP以上の高粘度のものを用いても、な
んら問題ない。 (A)のポリオルガノシロキサンとしては、CH₂＝
CHR² ₂SiO〔R² ₂SiO〕_oSiR² ₂CH＝CH₂（式中、R²は前
述のとおり、ｎは20〜5000の数を示す）で表わさ
れるものが例示される。 本発明に用いられる(B)成分のポリオルガノハイ
ドロシロキサンは、架橋により組成物を網状化す
るために、ケイ素原子に結合せる水素原子を一分
子中に少くとも３個有することが必要である。
R³ならびにその他のシロキシ単位のケイ素原子
に結合した有機基としては、前述の(A)成分におけ
るR²と同様なものが例示されるが、合成の容易
さから、メチル基が最も好ましい。かかるポリオ
ルガノハイドロジエンシロキサンは、直鎖状、分
岐状、および環状のいずれであつてもよく、また
これらの混合物でもよい。(B)のポリオルガノハイ
ドロジエンシロキサンとして、（CH₃）₂HSiO_1/2単
位とSiO₂単位から成り、ケイ素原子に結合した
水素原子の含有量が0.3〜1.2重量％のものは好ま
しいものである。 又、(B)のポリオルガノハイドロジエンシロキサ
ンとしては、一般式 R⁶（CH₃）₂SiO〔（CH₃）HSiO〕_p〔（CH₃）₂SiO〕_q
Si（CH₃）₂R⁶ （式中、R⁶は水素原子またはメチル基、ｐは
１〜100ただしR⁶がメチル基のときｐは３〜100、
ｑは０〜100の数を示す）で表わされるものが例
示される。 (B)成分の使用量は、(A)成分中のアルケニル基１
個に対し、(B)成分中のケイ素原子に結合した水素
原子が0.5〜4.0個、好ましくは1.0〜3.0個となる
ような量が良い。これよりも水素原子が少なすぎ
ると組成物の硬化が十分に進行せず、硬化後の組
成物の硬さが低くなるし、多すぎると硬化後の組
成物の物理的性質と耐熱性が低下するからであ
る。 本発明に用いられる(C)の有機ケイ素化合物は、
本発明のポリオルガノシロキサン組成物を自己接
着性にする、本発明の必須成分である。これはケ
イ素原子に結合した水素原子を分子中に少くとも
１個有するとともに、さらに、一般式 （式中、Q¹，Q²およびR⁴は前述のとおり）で
表わされる基を分子中に少くとも１個有するもの
で、通常、シラン誘導体またはポリシロキサン誘
導体であるが、合成のしやすさからは、Si―Ｈ結
合と

【式】が別個の シロキサン単位に含まれるポリシロキサン骨格を
もつものであることが好ましい。Q¹は合成の容
易さと耐加水分解性から、炭素原子数２個または
それ以上の炭素鎖から成る炭化水素基、特に一般
式

【式】（式中、R⁷は水素原子またはメ チル基から選ばれる１価の基を示す）で表わされ
るものが好ましい。またQ²は耐加水分解性から、
炭素原子数３個またはそれ以上の炭素鎖から成る
炭化水素基、特にトリメチレン基が好ましい。
R⁴は炭素数１〜４のアルキル基を示すが、良好
な接着性を与える点では、メチル基およびエチル
基が好ましい。このような側鎖を含むシロキサン
単位は、分子中の一部Si―Ｈ結合にアクリル酸ま
たはメタクリル酸のトリアルコキシシリルプロピ
ルエステルを付加せしめるなどの方法で合成する
ことができる。 (C)の有機ケイ素化合物としては、（CH₃）
HSiO単位および一般式 （式中、R⁴は炭素数１〜４のアルキル基、R⁷
は水素原子またはメチル基から選ばれる１価の基
を示す）で表わされる単位を有するもの、又環状
ポリシロキサン骨格をもつものが好ましい。 (C)成分の使用量は、(A)成分100重量部あたり１
〜10重量部の範囲である。１重量部以下では十分
な接着力が得られず、10重量部以上では、硬化し
て得られる弾性体の機械的性質が劣るからであ
る。 本発明に用いられる(D)のポリオルガノシロキサ
ンは、前記(C)成分とともに本発明のポリオルガノ
シロキサン組成物にすぐれた接着性を付与する、
本発明の必須成分である。 これは一分子中に少くとも１個のケイ素原子に
結合せるヒドロキシ基を有するもので、ヒドロキ
シ基の結合したケイ素原子に結合した有機基R⁵、
およびそれ以外のケイ素原子に結合した有機基
R⁸（後述する）は、互に同一でも相異つていても
よく、R²として例示されたもののほか、ビニル
基、アニル基のような脂肪族不飽和基でもさしつ
かえない。合成の容易さと耐熱性から、メチル基
かフエニル基であることが好ましい。このような
ポリオルガノシロキサンとしては、次の(1)〜(4)に
示すような、直鎖状、環状、および分岐状のもの
がある。 (1) HOR⁵ ₂Si〔R⁸ ₂SiO〕mSiR⁸ ₃ (2) HOR⁵ ₂Si〔R⁸ ₂SiO〕mSiR⁵ ₂OH (3) （HO）R⁵SiO単位、またはこれとR⁸ ₂SiO単
位とから成る環状ポリシロキサン (4) 分子中にR⁸SiO_3/2、R⁵SiO（OH）、SiO₂、ま
たはSiO_3/2（OH）単位を含む分岐状ポリシロキ
サン （式中、R⁵およびR⁸は前述のとおり、ｍは８
〜5000の整数）これらのうち、特に(A)成分との相
溶性から、(1)ないし(2)で示される直鎖状、または
若干の分岐を含み、かつR⁵およびR⁸はメチル基、
または(A)成分のフエニル基含有量に近似した比率
のフエニル基と残余のメチル基であることが好ま
しい。(D)成分の使用量は、(A)成分100重量部あた
り0.5〜100重量部、好ましくは５〜50重量部の範
囲である。0.5重量部以下では十分な接着力がえ
られず、また100重量部以上では、硬化して得ら
れる弾性体の機械的性質が低下するためである。 本発明に用いられる(E)成分の白金および白金化
合物は、(A)，(B)および(C)成分の付加反応を進行さ
せるための触媒であり、白金黒、塩化白金酸、塩
化白金酸とオレフインもしくはアルデヒドとの錯
体、塩化白金酸とアルコールとの錯体、塩化白金
酸と不飽和基含有ポリオルガノシロキサンとの錯
体などが例示される。(E)成分の使用量は、(A)成分
に対し、0.1〜100ppm、好ましくは１〜20ppm
（白金として）である。0.1ppm以下では硬化速度
が遅く、また100ppmを越えて用いてもそれだけ
の効果がなく、不経済だからである。 以上(A)〜(E)成分以外に、物理的性質の改善など
のために種々の無機質または有機質充填剤を使用
することはなんらさしつかえない。この充填剤と
しては、煙霧質シリカ、シリカエアロゲル、粉砕
シリカ、けいそう土、酸化鉄、酸化亜鉛、酸化チ
タン、炭酸カルシウム、カーボンブラツクなどが
挙げられる。 これら充填剤などの使用量は本発明の目的を損
れないかぎり任意である。また本発明の組成物
に、公知の反応調節剤、たとえば、１，３，５，
７―テトラビニル―１，３，５，７―テトラメチ
ルオクタシクロシロキサン、アセチレンアルコー
ル、トリアリルイソシアヌレート、アセチレン基
含有シランやシロキサンを配合してもよい。 本発明の組成物は比較的低温の加熱により、各
種基材に密着するため、種々の電子部品などに応
用される。 以下に本発明の実施例を示す。以下の実施例お
よび比較例において、部はすべて重量部を示す。
また記述を簡単にするため、次の略号を用いる。 Me：メチル基、 Et：エチル基 Vi：ビニル基 実施例 １ 760部のトリメチルクロロシラン、141部のメチ
ルビニルジクロロシラン、146部の正ケイ酸エチ
ルをトルエン中で共加水分解し、常法により脱
酸、中和、水洗したのちカセイカリ水溶液で処理
し、酢酸で中和し、水洗、脱水して、ケイ素原子
に結合したヒドロキシ基を実質的に有せず、ケイ
素原子に結合せるビニル基を有する樹脂を得た。 25℃における粘度が4000cPのα，ω―ジビニ
ルポリジメチルシロキサン90部、前述のビニル基
含有樹脂10部、平均粒径5μの粉砕シリカ50部、
25℃における粘度が40cStで、末端がトリメチル
シリル基で封鎖され、各50モル％のジメチルシロ
キサン単位とメチルハイドロジエンシロキシ単位
からポリメチルメチルハイドロジエンシロキサン
４部、第１表に示される量の添加剤、および白金
原子２重量部％を含む塩化白金酸イソプロパノー
ル溶液0.08部を均一に混合して組成物11〜19を調
製した。ただし、組成物12〜19は比較例組成物で
ある。

【表】 ‖
O

【表】 ＼／
O
80mm×25mm×２mmの２枚のポリカーボネート板
を、長辺を10mmだけ重ねて平行に置き、その重ね
た部分の対向する２面に接するように、２枚のポ
リカーボネート板の間に２mmの厚さに組成物の層
を形成せしめ、120℃で１時間加熱し、放冷して
試料を作成した。 このようにして得られた試料を引張試験機に装
着し、10mm／minの引張速度で接着性の試験を行
つた。その結果を第１表に示す。

【表】 ×：界面破壊
実施例 ２ 25℃における粘度が50000cPのα，ω―ジビニ
ルポリジメチルシロキサン80部、実施例１で得ら
れたビニル基含有樹脂20部、平均粒径5μの粉砕
シリカ20部、分子式HMe₂SiO〔MeHSiO〕₂₀
〔Me₂SiO〕₂₀SiMe₂Hで示されるポリメチルハイ
ドロジエンシロキサン４部、分子式HOMe₂SiO
〔MeViSiO〕₅〔Me₂SiO〕₉₅SiMe₂OHで示される
α，ω―ジヒドロキシポリジオルガノシロキサン
15部、分子式 で示される環状シロキサン３部および白金原子２
重量％を含む、塩化白金オクテン錯体のオクタノ
ール溶液0.08部を混合して組成物を調製した。こ
の組成物をポリプロピレン、ポリカーボネート、
およびエポキシ樹脂のそれぞれ50mm×50mm×５mm
の板に塗布し、90℃で３時間加熱して組成物を硬
化せしめた。同様に、鋼、銅、ニツケルメツキ黄
銅のそれぞれ50mm×50mm×２mmの板に塗布し、
120℃で１時間加熱して組成物を硬化せしめた。
これらの試片について接着性を調べたところ、い
ずれも良好な接着性を示した。 実施例 ３ 25℃における粘度が10000cPのα，ω―ジビニ
ルポリジメチルシロキサン85部、実施例１で得ら
れたビニル基含有レジン15部、実施例１で用いた
ポリメチルノハイドロジエンシロキサン４部、実
施例１で用いた添加剤A30部、実施例２で用いた
環状シロキサン３部、および実施例２で用いた白
金錯体溶液0.06部を混合して透明な組成物を調製
した。この組成物を50mm×50mm×２mmのポリカー
ボネート、エポキシ樹脂、ガラスの板の表面に塗
布し、100℃で３時間加熱して硬化せしめ、接着
性を調査したところ、いずれの基材に対しても良
好な接着性を示した。 実施例 ４ α，ω―ジヒドロキシポリジオルガノシロキサ
ンにかえて、分子式Me₃SiO〔Me₂SiO〕₁₂Hで示さ
れるα―メチル―ω―ヒドロキシポリジメチルシ
ロキサン40部を用いたほかは実施例２と同様にし
て、組成物を調製した。この組成物について、実
施例３と同様の方法で各種基材への接着性を調査
したところ、いずれの基材に対しても良好な接着
性を示した。 実施例 ５ 5.4部のトリメチルクロロシラン、191部のジメ
チルジクロロシラン、44.9部のメチルトリクロロ
シランを混合し、過剰の水を用いて共加水分解を
行つた。得られた油状物を塩化水素水溶液層から
分離し、水洗、中和、脱水、過を行つて、ケイ
素原子に結合せるヒドロキシ基を有する油状のポ
リシロキサンを得た。 添加剤として10部の上記ポリシロキサンと３部
の実施例１に用いられた添加剤Ｂを用いるほかは
実施例１と同様にして、組成物を調製した。この
組成物について、実施例３と同様の方法で各種基
材への接着性を調査したところ、いずれの基材に
対しても良好な接着性を示した。 実施例 ６ ８モル％のジフエニルシロキシ単位と残余のジ
メチルシロキシ単位から成り、25℃における粘度
が20000cPのα，ω―ジビニルポリジオルガノシ
ロキサン100部、末端がトリメチルシリル基で封
鎖され、メチルハイドロジエンシロキシ単位から
成る、25℃における粘度が30cStのポリメチルハ
イドロジエンシロキサン３部、10モル％のジフエ
ニルシロキシ単位と残余のジメチルシロキシ単位
から成り、25℃における粘度が4000cpのα，ω
―ジヒドロキシポリオルガノシロキサン30部、実
施例１で用いられた添加剤B2.5部、実施例１で
用いられた塩化白金酸溶液0.1部を均一に混合し
て組成物を調製した。 この組成物について、加熱温度を110℃とした
ほかは実施例３と同様の方法で各種基材への接着
性を調査したところ、いずれの基材に対しても良
好な接着性を示した。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ (A) 一般式 （式中、R¹はアルケニル基、R²は脂肪族不
   飽和結合を含まぬ置換または非置換の１価炭化
   水素基、ａは１および２から選ばれた数、ｂは
   ０、１および２から選ばれた数で、ａ＋ｂが
   １、２および３から選ばれた数を示す）で表わ
   される単位を分子中に少くとも２個有し、ケイ
   素原子に結合せるヒドロキシ基を実質的に有し
   ないポリオルガノシロキサン、100重量部、 (B) 一般式 （式中、R³は置換または非置換の１価炭化
   水素基、ｃは０、１および２から選ばれた数、
   ｄは１および２から選ばれた数で、ｃ＋ｄが
   １、２および３から選ばれた数を示す）で表わ
   される単位を有し、かつケイ素原子に結合した
   水素原子を分子中に少くとも３個有するポリオ
   ルガノハイドロジエンシロキサンを、(A)のポリ
   オルガノシロキサン中のR¹1個に対してケイ素
   原子に結合した水素原子の量が0.5〜4.0個にな
   るような量、 (C) ケイ素原子に結合した水素原子を分子中に少
   なくとも１個と、一般式 （式中、Q¹およびQ²は直鎖状または分岐状
   のアルキレン基、R⁴は炭素数１〜４のアルキ
   ル基を示す）で表わされる基を分子中に少くと
   も１個有する有機ケイ素化合物、１〜10重量
   部、 (D) 一般式 （式中、R⁵は置換または非置換の１価炭化
   水素基、ｅは０〜２で表わされる数）で表わさ
   れる単位を分子中に少なくとも１個有するポリ
   オルガノヒドロキシシロキサン0.5〜100重量
   部、および (E) 白金および白金化合物から選ばれた触媒を白
   金として、(A)のポリオルガノシロキサンに対し
   て0.1〜100ppm から成る硬化性ポリオルガノシロキサン組成
   物。 ２ (A)のR¹がビニル基である、特許請求の範囲
   第１項記載の組成物。 ３ (A)のポリオルガノシロキサンが一般式CH₂＝
   CHR² ₂SiO〔R² ₂SiO〕_oSiR² ₂CH＝CH₂ （式中、R²は前述のとおり、ｎは20〜5000の
   数を示す）で表わされる、特許請求の範囲第１項
   記載の組成物。 ４ (A)のR²がメチル基である特許請求の範囲第
   ３項記載の組成物。 ５ (A)のうちの５重量％以上が、分岐したシロキ
   サン鎖をもつポリオルガノシロキサンである、特
   許請求の範囲第１項記載の組成物。 ６ (B)のポリオルガノハイドロジエンシロキサン
   が、一般式 R⁶（CH₃）²SiO〔（CH₃）HSiO〕_p〔（CH₃）₂SiO〕_q
   Si（CH₃）₂R⁶ （式中、R⁶は水素原子またはメチル基、ｐは
   １〜100ただしR⁶がメチル基のときｐは３〜100、
   ｑは０〜100の数を示す）で表わされる、特許請
   求の範囲第１項記載の組成物。 ７ (B)のポリオルガノハイドロジエンシロキサン
   が、（CH₃）₂HSiO_1/2単位とSiO₂単位から成り、ケ
   イ素原子に結合した水素原子の含有量が0.3〜1.2
   重量％である、特許請求の範囲第１項記載の組成
   物。 ８ (C)の有機ケイ素化合物が、（CH₃）HSiO単
   位および一般式 （式中、R⁴は炭素数１〜４のアルキル基、R⁷
   は水素原子またはメチル基から選ばれる１価の基
   を示す）で表わされる単位を有する、特許請求の
   範囲第１項記載の組成物。 ９ (C)の有機ケイ素化合物が環状ポリシロキサン
   骨格をもつ、特許請求の範囲第１項又は第８項記
   載の組成物。 １０ (D)のポリオルガノヒドロキシシロキサンが
   一般式 HOR⁵ ₂SiO〔R⁸ ₂SiO〕_nSiR⁸ ₃ （式中、R⁵は前述のとおり、R⁸は置換または
   非置換の１価の炭化水素基、ｍは８〜5000の整数
   を示す）で表わされる特許請求の範囲第１項記載
   の組成物。 １１ (D)のR⁵，R⁸がいずれもメチル基である、
   特許請求の範囲第１０項記載の組成物。 １２ (D)のポリオルガノヒドロキシシロキサンが
   一般式 HOR⁵ ₂SiO〔R⁸ ₂SiO〕_nSiR⁵ ₂OH （式中、R⁵，R⁸，ｍは前述のとおり）で表わ
   される特許請求の範囲第１項記載の組成物。 １３ (D)のR⁵，R⁸がいずれもメチル基である、
   特許請求の範囲第１２項記載の組成物。