JPS6359229B2 - - Google Patents

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JPS6359229B2
JPS6359229B2 JP57029778A JP2977882A JPS6359229B2 JP S6359229 B2 JPS6359229 B2 JP S6359229B2 JP 57029778 A JP57029778 A JP 57029778A JP 2977882 A JP2977882 A JP 2977882A JP S6359229 B2 JPS6359229 B2 JP S6359229B2
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    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/04Auxiliary arrangements, e.g. for control of pressure or for circulation of fluids
    • H01M8/04082Arrangements for control of reactant parameters, e.g. pressure or concentration
    • H01M8/04089Arrangements for control of reactant parameters, e.g. pressure or concentration of gaseous reactants
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/06Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues
    • H01M8/0606Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants
    • H01M8/0612Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants from carbon-containing material
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30Hydrogen technology
    • Y02E60/50Fuel cells

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  • Sustainable Energy (AREA)
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は燃料電池装置を操作する方法に関する
ものである。
燃料電池装置においては、高い燃料電池効率を
得るために、装置の燃料電池を高いプロセスガス
圧力で操作する傾向があつた。このことは例えば
米国特許第3972731、第3973993、第3976506およ
び第3976507号明細書に述べられている。しかし
ながら、プロセスガスの圧力を高くすることは、
現在まで意図されているように燃料電池装置を操
作する場合には、ある種の不利がある。したがつ
て、現在の装置では酸化体プロセスと燃料プロセ
スガスとの圧力は実質的に同じ(例えば、圧力差
が通例約0.07Kg/cm2(約1psi)よりも小さい)に
維持される。したがつて燃料電池の操作圧力を増
大させることは一般に両方のプロセスガスの圧力
を増大させることによつて実施される(例えば、
前述の米国特許明細書を参照)。燃料ガスの圧力
は装置の燃料処理装置すなわち装置の燃料ガスリ
フオーマーに使用される水蒸気の圧力によつて決
定されるから、燃料プロセスガスの圧力を増大さ
せるには水蒸気の圧力を増大させる必要がある。
燃料処理したがつてリフオーミング反応に必要な
水蒸気の圧力を増大させるには、高い電池操作温
度が必要になる。なぜならば、燃料電池が消費す
る熱は一般に水蒸気生成に使用されるからであ
る。しかしながら、燃料電池の温度が増大する
と、燃料電池の寿命は短くなる。
本発明者等により、装置の別のところから導か
れる排出酸化体ガスおよびより高温のガスに応答
しかつ熱交換により排出酸化体ガスの温度を増大
させる補助熱交換器の使用により燃料電池の温度
を増大させることなく、高圧の水蒸気の生成を可
能にする装置が研究されている。この高温の酸化
体ガスは、所要の高圧(例えば、約2.1から14
Kg/cm2(約30から200psia)の範囲の圧力)の燃
料プロセスガスを生成するのに必要な圧力の水蒸
気を生成する水蒸気生成器に加えられる。
前述の装置は高い燃料電池の圧力を可能にする
一つの方法を意図するものであるが、他の技術も
さらに研究されている。
本発明の目的は長期間高圧で効率よく燃料電池
装置を操作しうる方法を提供することである。
本発明によれば、正極部、負極部及びその間に
電解液を備えた燃料電池を含む燃料電池装置にお
いて、第1の圧力で該正極部に酸化体プロセスガ
スを供給し該第1の圧力よりも低い第2の圧力で
前記負極に燃料プロセスガスを供給しこの際該燃
料プロセスガスの生成のために燃料及び水蒸気の
供給を行うに当たり、前記第1および第2の圧力
の差を約0.7Kg/cm2(約10psi)よりも大きくする
と共に前記燃料プロセスガスの供給に際して前記
正極部からの排出ガスの一部と水とを熱交換関係
におき前記第2の圧力以上の圧力で前記水蒸気を
生成することを特徴とする燃料電池装置を操作す
る方法が得られる。この場合約0.7Kg/cm2は酸化
体ガスによる水蒸気の生成に有意義な改善が得ら
れる下限を示す。
本発明の原理によれば、前述およびその他の目
的が燃料電池装置において実現される。この燃料
電池装置においては、異なつた圧力の燃料および
酸化体ガスがそれぞれ装置の燃料電池の正極(カ
ソード)部および負極(アノード)部に供給さ
れ、燃料ガスの圧力は酸化体ガスの圧力よりも低
く、酸化体ガスの圧力は燃料電池の効率を高める
ために高く維持される。
燃料ガスの圧力を低くすると、リフオーミング
反応において低い圧力の水蒸気を使用することが
できる。したがつて、水蒸気を生成するために使
用する排出酸化体ガスの温度を低くすることがで
き、したがつて低温で燃料電池を操作することが
でき、燃料電池の寿命が伸びる。さらに、リフオ
ーミング反応を低い圧力で行うことができ、平衡
メタン含有量を減少させることができ、したがつ
て装置の効率が増大する。
以下添付の図面を用いて本発明をさらに詳細に
説明する。
図に示すように、燃料電池装置1は燃料電池1
0を含んでいる。電池10はリン酸電池であると
するが、本発明の原理は他の型の燃料電池例えば
溶融炭酸塩電池および固体酸化物電池に拡張する
ことができる。負極部2と正極部3は電解液保持
マトリツクス50により連絡しており、また燃料
および酸化体入力管5および6からそれぞれ燃料
プロセスガスおよび酸化体プロセスガスを受取
る。酸化体ガスは酸化体供給源管7および8から
導かれる。7には排出管9につながる排出酸化体
ガスの一部が送られ、8は酸化体供給源11から
の酸化体ガスをこれが圧縮機12で加圧された後
に受取る。
管9からの排出酸化体ガスは、管7にはいる前
に、これらの管の間にある熱交換器13を通り、
また13には水供給源14からの水も加えられ
る。熱交換器13からは、燃料プロセスガスを作
るための新しい供給燃料の処理に使用される水蒸
気が出てくる。より詳しく言うと、生成された水
蒸気は、管15を通じて、結合された高温−低温
変換器17の高温部16に通される。ここで形成
される高温水蒸気は次に管18にはいり、管22
から受取られる加圧された新しい供給燃料ととも
に共通管21に導かれる。管22は燃料供給源2
3とつながつており、23の燃料は既に圧縮機2
4で加圧され、熱交換器25で予熱されている。
管21内の燃料と水蒸気の混合物は、熱交換器
26で加熱されたあと、燃料処理装置またはリフ
オーマー27に送られる。27からは燃料プロセ
スガスが送り出され、その圧力は水蒸気の圧力に
依存する。リフオーマー27からの燃料プロセス
ガスは熱交換器26と25および変換器17の高
温部16と低温部41を通過する。低温部41を
通る水供給源42からの水および構成要素26,
25および16を通る成分は燃料プロセスガスを
冷却する。冷却されたガスは、それからさらに、
水供給源20からの水を受取る熱交換器28によ
つて、所要の燃料電池入力温度にまで冷却され
る。
リフオーマー27にはバーナー31からの反応
熱が供給され、31には管32を通じて管22内
の燃料の一部、管33を通じて新しい加圧酸化体
供給物の一部、および管34を通じて排出燃料プ
ロセスガスの一部が供給される。あとの二つのガ
スはそれぞれの熱交換器36および37によつて
予熱され、これらの熱交換器にはバーナー31の
加熱ガスも供給される。それから、このガスは共
通管38で管39の排出酸化体ガスと混合され、
この混合ガスは装置からの排出のためにターボ膨
張機45に送られる。
装置1の通常の操作においては、管5内の燃料
プロセスガスの圧力および管6内の酸化体プロセ
スガスの圧力は実質的に同一の値に維持される
(すなわち、通常の使用において、これらの圧力
の差は約0.07Kg/cm2(約1psi)よりも小さい)そ
のためには交換器13からの水蒸気が十分な量か
つ圧力を有することが必要であり、新しい供給熱
料と一緒にリフオーマー27に導かれたときに、
酸化体ガスの圧力に実質的に等しい圧力の燃料プ
ロセスガスを形成するようにしなければならな
い。これを実行するためには、交換器13に導か
れる排出酸化体ガスの量と温度は所要の量と圧力
の水蒸気を供給するのに十分なものでなければな
らない。
高い燃料電池性能を与えるために酸化体ガスの
必要圧力を増大させると、交換器13からの水蒸
気の圧力も増大させてリフオーミング反応で供給
される燃料プロセスガスの圧力を増大させるよう
にしなければならない。水蒸気の圧力の増大は排
出酸化体ガスの量および/または温度の増大によ
つてもたらされる。この性質の増大はある程度緩
和することができるが、必要な圧力が約2.1Kg/
cm2(約30psia)を越えると、排出酸化体ガスに必
要な量および/または温度は高圧での操作で得ら
れる利益を相殺するように働き始める。
本発明の原理によれば、高圧燃料電池操作の利
益は、排出酸化体ガスの量および/または温度を
増大させることによる有害な効果なしに実現する
ことができる。これは、高圧操作の利益を得るた
めに必要な高い酸化体ガス圧力および在来の電池
で使用されるよりも低い圧力より好ましくはプロ
セスガス生成のために電池排出酸化体ガスに必要
な量と温度との制限が他に認められるほどの装置
性能の低下を引起すことなく実施されるような圧
力を用いて本装置を操作することによつて達成さ
れる。この目的のために、図の装置においては、
圧縮機12から送り出され管8を通じて管6に導
かれる酸化体ガスの圧力P1は第1の圧力値にあ
り、一方熱交換器13により生成される水蒸気の
圧力および管9内の排出酸化体ガスの温度と量に
よつて決定される管5内の燃料プロセスガスの圧
力P2は低い圧力値にある。
圧力P1の値はできるだけ大きくするのが好ま
しく、その最大値は一般に圧縮機12の操作によ
つて決定され、また12は管38内の排出ガス流
の膨張から引出されるエネルギーに依存してい
る。このエネルギーが圧縮機12の運転に使用さ
れるからである。普通、この圧力値の好ましい範
囲は2.1から14Kg/cm2(30から200psia)である。
さらに、圧力P1とP2との差は、負極部2と正極
部3とを分離する電解液保持マトリツクス50に
よつて支え得る圧力差に適合するものでなければ
ならない。本発明においては、圧力差としては
0.7から3.5Kg/cm2(10から50psi)が予想されてい
る。
リン酸燃料電池に対する前述の範囲の圧力差を
支えるマトリツクスは一層の炭化ケイ素および一
層の炭素から作ることができる。炭素を含む層は
約500Åより小さい粒子径および約100m2/gより
大きな表面積を有する。そのような場合、負極部
および正極部の疎水性電極は炭素担体上に触媒を
有することができる。この炭素担体はマトリツク
スの炭素含有量と同じ粒子径および表面積を有す
る。この型のマトリツクス構造では、約3.5Kg/
cm2(約50psi)までの圧力差支持能力が期待され
る。
前述のように、電池の燃料および酸化体ガスに
対して圧力P1およびP2を使用することは、その
ような二つのガスに対して実質的に同じ圧力を必
要とする従来の燃料電池装置に対して付随的な効
果も持つている。例えば、熱交換器13における
リフオーミング反応水蒸気を生成するのに必要な
排出酸化体ガスの温度と量とは、必要な水蒸気の
圧力と同様に、小さくなる。したがつて、燃料電
池温度を所要の大きさに保つことができ、一方リ
フオーマーの特性に対する制限は緩和することが
できる。したがつて、全般的により簡単でより効
率的な装置が作られる。
前述の本発明の特徴は以下に述べる例によつて
さらに良く理解することができるであろう。電池
酸化体および燃料ガスをそれぞれ約3.5Kg/cm2
よび約2.1Kg/cm2(約50psiaおよび約30psia)と
し、温度を176.7℃(350〓)として、電池を操作
すると、2.1Kg/cm2(30psia)の酸化体ガスを生
じる、熱交換器13からリフオーマー27に供給
される水蒸気の圧力は、40%の損失を仮定して、
約3.5Kg/cm2(約50psia)である。電池温度176.7
℃(350〓)で排出酸化体ガスからこの圧力で生
成される水蒸気の量は次の式で計算できる。
Q=Kg/hr水蒸気/Kg/hrガス=Cp(t0−tp)/
△H ここで、 △Hは水蒸気の潜熱 Cpは酸化体ガスの熱容量 t0は酸化体ガスの初期温度 tpは水蒸気飽和温度tsに等しい温度。
tsは水蒸気の圧力および小さな差分すなわちピン
チ温度に依存する。
3.5Kg/cm2(50psia)の水蒸気に対して、ts
138℃(281〓)、△Hは2.17×106J/Kg
(924Btu/lb)、Cpは1.18×103J/Kg℃
(0.28Btu/lb〓)である。ピンチ温度を11.1℃
(20〓)と仮定すると、生成される水蒸気の量は、 Q=0.28(350−301)/924 Q=0.015 である。
しかしながら、もしこの燃料電池が従来技術に
よつて操作されると、すなわち必要な酸化体およ
び燃料ガスが両方とも約3.5Kg/cm2(約50psia)
で操作すると、3.5Kg/cm2(50psia)の水蒸気を
生成するのに必要な水蒸気の圧力は、同じ損失を
仮定すると、約5.8Kg/cm2(約83psia)となるで
あろう。この圧力の水蒸気に対してはtsは157.2℃
(315〓)、△Hは2.11×106J/Kg(899Btu/lb)
である。再び、ピンチ温度を11.1℃(20〓)、操
作温度を176.7℃(350〓)と仮定すると、生成さ
れる水蒸気の量は0.005に過ぎない。これは前述
の例の1/3である。
このように、酸化体および燃料ガスの圧力が実
質的に同じであると、本発明の異なつた圧力で操
作する場合と較べると、少い量の水蒸気しか生成
されない。さらに、両方の場合に、同じ量の水蒸
気を生成するためには、実質的に同じ圧力を使用
する場合の操作温度は大きくしなければならず、
これは電池の寿命に有害である。前述の特定の例
において、同じ量の水蒸気を得るためには、同じ
圧力を使用する場合電池の温度を195℃(383〓)
に上昇させなければならないであろう。この18.3
℃(33〓)だけ高い温度では、電池寿命はかなり
減少しうる。したがつて、負極を正極よりも1.4
Kg/cm2(20psi)だけ低い圧力で操作すると、低
い操作温度のために燃料電池の寿命はかなり伸び
ることになる。本発明の効果はこのように明らか
である。
さらに注意すべきことは、本発明における低圧
でリフオーマーを操作する能力により、燃料電池
10に対してリフオーマーによつて生成される燃
料内の平衡メタン含有量が低くなるという効果が
さらに与えられるということである。メタンは一
般に燃料電池反応において不活性ガスとして働く
が、高い発熱量を有するので、メタン含有量が減
少すると、燃料電池をより効率的に操作すること
ができる。また、低圧により、次の反応によりリ
フオーマー内で炭素が生成する傾向が低下する。
2CO→C+CO2 最後に、燃料電池10それ自身において、燃料
ガスの低い圧力はCOの有害作用という点から効
果を持つ。なぜならば、有害作用はCOの分圧に
依存するからである。
すべての場合において、前述の構成は本発明の
応用を示す多くの可能な特定実施型を単に説明す
るだけのものであると理解すべきである。本発明
の意図と範囲を逸脱することなく、本発明の原理
に従つて、数多くの変形された他の構成を用意に
工夫することができる。
【図面の簡単な説明】
添付の図面は本発明の原理に基づく燃料電池装
置を示すものである。 図中、1は燃料電池装置、2は陽極部、3は陰
極部、5は燃料入力管、6は酸化体入力管、7,
8は酸化体供給源管、9は排出管、10は燃料電
池、11は酸化体供給装置、12は圧縮機、13
は熱交換器、14は水供給源、15は管、16は
17の高温部、17は高温−低温変換器、18は
管、20は水供給源、21は共通管、22は管、
23は燃料供給源、24は圧縮機、25,26は
熱交換器、27はリフオーマー、28は熱交換
器、31はバーナー、32,33,34は管、3
6,37は熱交換器、38は共通管、39は管、
41は17の低温部、42は水供給源、45はタ
ーボ膨張機、50は電解液保持マトリツクス。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 正極部、負極部及びその間に電解液を備えた
    燃料電池を含む燃料電池装置において、第1の圧
    力で該正極部に酸化体プロセスガスを供給し該第
    1の圧力よりも低い第2の圧力で前記負極に燃料
    プロセスガスを供給しこの際該燃料プロセスガス
    の生成のために燃料及び水蒸気の供給を行うに当
    たり、前記第1および第2の圧力の差を約0.7
    Kg/cm2(約10psi)よりも大きくすると共に前記
    燃料プロセスガスの供給に際して前記正極部から
    の排出ガスの一部と水とを熱交換関係におき前記
    第2の圧力以上の圧力で前記水蒸気を生成するこ
    とを特徴とする燃料電池装置を操作する方法。 2 前記第1及び第2の圧力の差が約3.5Kg/cm2
    (約50psi)よりも小さい特許請求の範囲第1項記
    載の方法。 3 前記第1の圧力が2.1から14Kg/cm2(30から
    200psia)の範囲内にある特許請求の範囲第1項
    記載の方法。 4 前記燃料電池が前記正極部と負極部との間に
    リン酸電解液を含む特許請求の範囲第1項記載の
    方法。 5 前記第2の圧力が前記第1の圧力よりも十分
    低く、前記水蒸気を生成するために前記正極部か
    らの排出ガスに必要な温度が、前記第2の圧力が
    前記第1の圧力に実質的に等しいときに必要とな
    る温度よりも低い特許請求の範囲第1項に記載の
    方法。 6 前記第1および第2の圧力の前記差が最大で
    ある特許請求の範囲第5項に記載の方法。 7 前記燃料電池が前記正極部と負極部との間に
    リン酸電解液を含む特許請求の範囲第2項に記載
    の方法。
JP57029778A 1981-03-11 1982-02-25 Method of operating fuel battery and device used therefor Granted JPS57158964A (en)

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JPS57158964A JPS57158964A (en) 1982-09-30
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US (1) US4362788A (ja)
EP (1) EP0061068B1 (ja)
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BR (1) BR8201296A (ja)
CA (1) CA1161110A (ja)
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