JPS635372B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

本発明は歯磨に関する。 水溶性染料で染色された歯磨は不透明歯磨及び
透明もしくは半透明歯磨剤いずれも広く商業的に
受け入れられるようになつた。しかしながら、染
料は応々にして不安定であり色が経時的に褪せて
しまうことがある。 透明及び半透明歯磨は研磨剤としてコロイド状
または沈降シリカまたはアルミノケイ酸ナトリウ
ムのようなケイ酸質物質を用いて一般に製造され
る。このような物質は歯磨基剤の屈折率がそれと
容易に適合できる屈折率1.44〜1.47を有する。所
望ならばケイ酸質物質を研磨剤として含有する歯
磨は二酸化チタンのような顔料を歯磨中に少量含
有させることにより不透明化できる。 ケイ酸質研磨剤及びフツ化ナトリウムまたはモ
ノフルオロリン酸ナトリウムのようなアルカリ金
属フツ化物またはモノフルオロリン酸アルカリ金
属塩を含有する歯磨を例えば青、緑または赤に染
色すると、これらの色は褪せやすい。 本発明はケイ酸質研磨剤及びアルカリ金属フツ
化物またはモノフルオロリン酸アルカリ金属塩を
含有する被染色歯磨の褪色を低下させることがで
きる。 本発明に従えば、歯磨は少なくとも70％の実験
的SiO₂含量、１〜35ミクロンの範囲の粒径、実
質的に無定形のＸ線構造及び1.44〜1.47の屈折率
を有するケイ酸質研磨剤５〜50％、アルカリ金属
フツ化物及びモノフルオロリン酸アルカリ金属塩
から選択された、0.01〜１％のフツ素を与える化
合物、水溶性かつ無毒性の赤色もしくは黄色のモ
ノアゾ色素または青色のトリアリールメタン色素
0.0007〜0.05％、及びモノフルオロリン酸アルカ
リ金属塩が存在するときは安息香酸及び／または
フイチン酸であり、アルカリ金属フツ化物が存在
するときは安息香酸である、褪色を防止ないし減
少させる添加剤0.05〜0.5％を含有する歯磨ビヒ
クルを含む。 他に特記しない限り、百分率は全て歯磨の重量
によりまた部も重量による。 高シリカ含量の研磨剤の割合は歯磨の５〜50
％、好ましくは10〜30％、例えば15〜25％の範囲
である。研磨剤の１例は1.44〜1.47の屈折率を有
し、少なくとも70％のシリカ、10％以下のアルミ
ナ、20％以下の水分及び10％以下の酸化ナトリウ
ムを含有する無定形のアルミノケイ酸アルカリ金
属またはアルカリ土類金属塩である。典型的には
この物質は１〜35μ、好ましくは２〜20ミクロ
ン、例えば２〜４ミクロンの範囲の粒径を有す
る。好ましい水分は1000℃における強熱により測
定して10〜20％であり、酸化ナトリウムの典型的
な含量は５〜10％である。一般に、研磨剤は0.2
ｇ／c.c.以下、例えば0.07〜0.12ｇ／c.c.の粗嵩密度
を有する。研磨剤の他の好適なタイプは好ましく
は20ミクロン未満で１ミクロンを越す平均粒径、
少なくとも200m²／ｇ、好ましくは少なくとも300
m²／ｇの表面積及び少なくとも0.15ｇ／cm³、好ま
しくは少なくとも0.30ｇ／cm³の嵩密度を有する多
孔性無定形無水ケイ酸であり、例えば脱水シリカ
ヒドロゲル（すなわちキセロゲル）、好ましくは
よく知られた標準密度または中級密度タイプのも
のである。このような無定形無水ケイ酸研磨剤の
例は「シロイド（Syloid）63」、「シロイド72」及
び「シロイド74」〔シロイド（SYLOID）は商標
である〕であり、これらはその製造者である
Grace，Davison Chemical Companyにより出
版された「The Davison Family of Svloid
Silicas」に記載されている。Monsanto社の「サ
ントセル（Santocel）100」（SANTOCELは商標
である）もまた好適な歯用研磨剤である。「シロ
イド72」は約４ミクロンの平均粒径、約340m²／
ｇの表面積及び約1.77ｇ／cm³の嵩密度を有する。
「シロイド63」の場合、対応する数字は約９ミク
ロン、約675m²／ｇ及び0.4ｇ／cm³である。「サン
トセル100」の銘柄は約239m²／ｇの表面積及び約
0.24ｇ／cm³の嵩密度を有する。これらの無定形無
水ケイ酸は単一でまたは混合物として用いること
ができる。 また本発明の歯磨は口腔の保護と衛生、例えば
エナメル質の酸中溶解度減少及び虫歯からの保護
に対して有利な効果を有するフツ素含有化合物と
してアルカリ金属フツ化物またはモノフルオロリ
ン酸アルカリ金属塩を含有する。例としては、フ
ツ化ナトリウム、フツ化アリウム、モノフルオロ
リン酸ナトリウム及びモノフルオロリン酸カリウ
ムが含まれる。これらの物質は水中にフツ素含有
イオンを解離即ち放出するが、無毒で効果的な量
で存在して0.01〜１％の範囲のその水溶性フツ素
含量を与える。 食品用染料が歯磨を染色するのに通常用いられ
る。このような染料は水溶性かつ無毒である。赤
及び黄色の染料の多くはモノアゾ部分を有してい
ることを特徴とし、青色染料はトリアリールメタ
ン部分を有することを特徴とする。このような色
素にはAmaranth（F.D.＆Ｃ Red No.２）；
Ponceau4R（Food Red No.７）；Red2G（Food
Red No.10）；Carmosine（Food Red No.３）；F.
D.及びＣ YEllow No.６；Edicol Supra
Tartarizine Ｎ（F.D.＆Yellow No.５）；F.D.＆
Ｃ Blue1；Patent Blueが含まれる。このよう
な色はカラーインデツクスで更に詳しく確認され
る。これらは歯磨に所望の被染色質を与えるのに
充分な量、すなわち歯磨の0.0007〜0.05％用いら
れる。典型的にはこれらは歯磨中に希水溶液、例
えば水中0.1〜10％の染料、好ましくは0.5〜５％
で配合され、歯磨中の染料の好ましい量は0.0007
〜0.006％である。より好ましくは、赤または黄
色染料は１〜５％の溶液で歯磨の0.002〜0.006％
の範囲の量で用いられ、青色染料は0.5〜１％の
溶液で歯磨の0.0007〜0.002％の範囲の量で用い
られる。 安息香酸及びフイチン酸はモノフルオロリン酸
アルカリ金属塩が存在するとき染色した歯磨の色
特性を安定化させ、安息香酸はアルカリ金属フツ
化物が存在するときやはり安定効果があることが
見出された。安息香酸は酸化防止剤であり、フイ
チン酸はキレート剤である。しかしながら、アス
コルビン酸のような酸化防止剤及び酒石酸及びエ
チレンジアミン酒石酸のようなキレート剤はフツ
素供給剤を含有するケイ酸質歯磨による色特性を
安定化させる能力と同様な能力を有していない。
モノフルオロリン酸アルカリ金属塩を含有する歯
磨においてフイチン酸は少ない量の方が褪色を低
下させるのにより効果的であるらしいことには注
目すべきである。添加剤の望ましい量は0.05〜
0.5％、好ましくは安息香酸では0.1〜0.4％（最も
好ましくは0.1〜0.2％）及び好ましくはフイチン
酸では0.05〜0.3％である。 ケイ酸質研磨剤物質の銘柄には内張りしていな
いアルミニウム練歯磨容器と相容性がないものが
ある。安息香酸及びフイチン酸はこのような銘柄
のケイ酸質研磨剤物質を含有する歯磨に内張りし
ていないアルミニウム練歯磨容器との相容性を与
える点で更に利点を有する。 歯磨は典型的にはゲルまたは液体ビヒクルを含
有する練歯磨であり、アルミニウムチユーブまた
は鉛チユーブのような折りたたみ可能なチユーブ
から押出すことができるコンシステンシーを有す
る塊となつているのが好ましい。ビヒクルは液体
及び固体を含有する。一般に液体部分は水、グリ
セリンまたはソルビトール及びこれらの適当な混
合物からなる。水及び保湿剤、例えばグリセリン
またはソルビトール水溶液またはポリエチレング
リコールの混合物を用いるのが通常有利である。
液体の総含量は一般に、視覚的に澄明な歯磨の20
〜94.44％の範囲であり、典型的には０〜30％の
水、０〜80％のグリセリン及び０〜80％のソルビ
トールからなる。好ましくは、０〜20％の水、15
〜40％のグリセリン及び０〜50％のソルビトール
が歯磨中に存在する。 ビヒクルの液体部分において、ソルビトールは
好適には1.45の屈折率を有する70％の水溶液とし
て用いられる。グリセリン単独またはソルビトー
ル溶液との混合物は実質的にこの望ましい屈折率
を変化させない。なぜならばグリセリンは1.47の
屈折率を有するからである。かくして、ソルビト
ール及び実質的な量のグリセリンの水性混合物は
研磨剤の屈折率と著しく満足できる釣合を与え
る。 ビヒクルの固体部分は天然または合成ガムまた
はガム状物質のようなゲル化剤、例えばアイルラ
ンドコケ、トラガカントガム、カルボキシメチル
セルロースアルカリ金属塩、ヒドロキシエチルカ
ルボキシメチルセルロース、ポリビニルピロリド
ン、でんぷん、水溶性親水性コロイド状カルボキ
シビニル重合体、例えば「カルボポール
（Carbopol）934」及び「カルボポール940」
（CARBOPOLは商標である）として市販されて
いるもの及び合成無機ケイ酸含有粘土、例えば
「ラポナイト（Laponite）CP」及び「ラポナイト
SP」（LAPONITEは商標である）として市販さ
れているものである。これら「ラポナイト」の銘
柄は（Si₈Mg_5.1Li_0.6O₂₄）^0.6-Na⁺ _0.6の式で表わさ
れる。ビヒクルの固体部分は歯磨剤の10％以下の
量、好ましくは0.5〜５％の量で存在する。
「Laponit」の銘柄を用いるとき、これは好まし
くは１〜５％の量で使用される。 有機界面活性剤は増加された予防作用を得るた
めかつ口腔内に歯磨の徹底的な完全な分散の達成
を助けるため本発明の歯磨中に存在できる。有機
界面活性剤は性質がアニオン性、ノニオン性、両
性またはカチオン性でよく、組成物に洗浄性と起
泡性を与える洗浄性物質を界面活性剤として用い
るのが好ましい。このような洗浄剤の好適なタイ
プは水溶性高級脂肪酸モノグリセリドモノスルフ
エート、例えばモノ硫酸化モノグリコシド水素添
加ヤシ油脂肪酸のナトリウム塩、高級アルキル硫
酸塩、例えばラウリル硫酸ナトリウム、アルキル
アリールスルホン酸塩、例えばドデシルベンゼン
スルホン酸ナトリウム、オレフインスルホン酸
塩、例えばオレフイン基が12〜21個の炭素原子を
有しているオレフインスルホン酸ナトリウム、高
級アルキルスルホンアセテート、１，２−ジヒド
ロキシプロパンスルホネートの高級脂肪酸エステ
ル及び低級脂肪族アミノカルボン酸化合物の実質
的に飽和された高級脂肪族アシルアミド、例えば
脂肪酸、アルキルまたはアシル基中に12〜16個の
炭素を有するものである。最後に挙げたアミドの
例はＮ−ラウロイルサルコシン及びＮ−ラウロイ
ル、Ｎ−ミリストイルまたはＮ−バルミトイルサ
ルコシンのナトリウム、カリウム及びエタノール
アミン塩であつて、これら化合物の効果を実質的
に低下させる傾向のある石けんまたは同様の高級
脂肪酸物質が実質的に無いものでなければならな
い。これらのサルコシン化合物を本発明の歯磨剤
中に用いることは特に有利である。なぜならば、
これらの物質は歯のエメメル質の酸溶液中の溶解
度をある程度低下させるのに加え、炭水化物の分
解による口腔内の酸形成を防止するのに長期に亘
る顕著な効果を示すからである。 他の特に好適な界面活性物質にはノニオン性活
性剤、例えば１モルのソルビタンモノステアレー
トと約60モルのエチレンオキシドの縮合物、エチ
レンオキシドと、プロピレングリコールのプロピ
レンオキシド縮合物との縮合物（「プルロニクス
（Pluronics）」PLURONICは商標である）及び
両性活性剤、例えば「ミラノール（Miranol）
C₂M」（MIRANOLは商標である）として入手で
きる四級化イミダゾール誘導体がある。カチオン
性界面活性殺菌薬及び抗菌剤化合物、例えばジイ
ソブチルフエノキシエトキシエチルジメチルベン
ジルアンモニウムクロリド、ベンジルジメチルス
テアリルアンモニウムクロリド、窒素に結合した
１個の脂肪族アルキル基（炭素原子12〜18個）及
び２個のポリ（オキシエチレン）基を有する第三
アミン（典型的には１分子当り合計２〜50個のエ
タノキシ基を含有するもの）及びそれらの酸との
塩及び構造式 （式中、Ｒは12〜18個の炭素原子を有する脂肪
族アルキル基であり、ｘ，ｙ及びｚは合計３以上
である）で表わされる化合物及びそれらの鉱酸及
び有機酸との塩も使用できる。上記界面活性物質
0.05〜５％を歯磨中に用いるのが好ましい。 任意の好適な矯味矯臭剤または甘味剤物質を歯
磨の風味を処方するのに用いることができる。好
適な矯味矯臭剤成分の例は風味油、例えばスペア
ミント油、ペパーミント油、冬緑油、サツサフラ
ス油、丁字油、薬用サルビア油、ユーカル油、マ
ヨラナ油、内桂油、レモン油、オレンジ油、及び
サリチル酸メチルが含まれる。好適な甘味剤には
庶糖、乳糖、麦芽糖、ソルビトール、米国特許第
3939261号に記載されたジペプチド類、米国特許
第3932606号に記載されたオキサチアジン塩、ピ
リラルチン及びサツカリンが含まれる。好適には
矯味矯臭剤及び甘味剤は合せて歯磨の0.01〜５％
またはそれ以上をなす。クロロホルムも用いるこ
とができる。 各種の他の助剤物質も本発明の歯磨中に配合し
てもよい。その例は、不透明化が望ましい場合に
は不透明顔料、保存剤、ケイ素樹脂、クロロフイ
ル化合物及びアンモニア化物質例えば尿素、リン
酸ニアンモニウム及びそれらの混合物である。助
剤は所望の性質及び特性に実質的に悪影響を与え
ない量で歯磨中に含有される。 また抗菌剤は本発明の歯磨剤中に0.01〜５重量
％の範囲の量で用いられる。典型的な抗菌剤物質
には下記のものが含まれる。 N¹−（４−クロロベンンジル）−N⁵−（2.4−ジク
ロロベンジル）ビグアニド、 ｐ−クロロフエニルビグアニド、 ４−クロロベンジルヒドリルビグアニド、 ４−クロロベンジルヒドリルグアニル尿素、 Ｎ−３−ラクロキシククロロピル−N⁵−ｐ−ク
ロロベンジルビグアニド、 1.6−ジ−ｐ−クロロフエニルビグアニドヘキサ
ン、 1.6−ビス（２−エチルヘキシルビグアニド）ヘ
キサン、 １−（ラウリルジメチルアンモニウム）−８−（ｐ
−クロロベンジルジメチルアンモニウム）オクタ
ンジクロリド、 5.6−ジクロロ−２−グアニジノベンゾイミダゾ
ール、 N¹−ｐ−クロロフエニル−N⁵−ラウリルビグア
ニド、 ５−アミノ−1.3−ビス（２−エチルヘキシル）−
５−メチルヘキサヒドロピリミジン 及びこれらの無毒性の酸付加塩。 「Cab−Ｏ−Sil Ｍ−５」、「シロイド244」、
「シロイド266」、「エーロシルD200」として市販
されているものやこれらの混合物のような合成微
粉砕シリカもまた、例えば0.5〜20％の量で、増
粘またはゲル化を促進したり、または歯磨の透明
性を改善したりするために用いることができる。
（CAB−Ｏ−CIL、シロイド及びエーロシル
（AEROSIL）は商標である。 練歯磨は保湿剤、ガムまたは増粘剤及び甘味剤
でゲルを形成し、これに研磨剤、界面活性剤及び
水を添加することにより製造できる。 歯磨は使用するのに実施可能なPH、例えば3.2
〜10の範囲で用いなければならない。やや酸性な
いし中性のPHが好ましく、例えば4.2〜７が好ま
しい。 以下の実施例により本発明を例示する。 実施例 １ 以下の赤く染色された澄明な歯磨を製造し、脱
気し、内張りした及び内張りしていないアルミニ
ウムチユーブに入れた。 成 分 部 グリセリン 25.0 カルボキシメチルセルロースナトリウム 0.20 サツカリンナトリウム 0.17 ソルビトール（70％溶液） 41.56 水−脱イオン水 3.00 アマランス及びＦ，Ｄ＆Ｃ黄色５号４：１混合物
（５％溶液） 0.15 安息香酸 0.10 モノフルオロリン酸ナトリウム 0.82 アルミノケイ酸ナトリウム 17.00 シリカ増粘剤（「シロイド244」） 6.00 ラウリル硫酸ナトリウム 2.00 矯味矯臭剤 1.00 PH 5.77 室温、43℃及び４℃で３ケ月間老化させたとこ
ろアマランスとＦ，Ｄ＆Ｃ黄色５号で染色させた
歯磨の褪色は実質的に観察されなかつた。処方は
それらのチユーブと相容性を保つており、フツ化
物の保持は高かつた。 実施例 ２ 実施例１の処方を(a)0.15部の安息香酸及び
44.51部のソルビトール（70％）及び(b)0.20部の
安息香酸及び44.46部のソルビトール（70％）を
用いるように変えたところ同様の結果が観察され
た。歯磨(a)及び(b)のPH値は各々5.55及び5.37であ
つた。 実施例 ３ 0.10部、0.15部及び0.20部の安息香酸を以下の
赤く着色された透明な脱水された歯磨処方中に配
合し、内張りしていないアルミニウムチユーブに
入れたところ、同様の色安定性の結果が観察され
た。 成 分 部 グリセリン 25.0 カルボキシメチルセルロースナトリウム 0.18 サツカリンナトリウム 0.17 モノフルオロリン酸ナトリウム 0.82 ソルビトール（70％溶液） 40，48マイナス 安息香酸の指示量 水−脱イオン水 3.00 ポリエチレングリコール600 3.00 アマランス及びＦ，Ｄ＆Ｃ黄色５号４：１混合物
（５％溶液） 0.15 シリカ増粘剤（「シロリド244」） 7.20 アルミノケイ酸ナトリウム 17.00 矯味矯臭剤 1.00 ラウリル硫酸ナトリウム 2.00 これらの歯磨に0.10部、0.15部及び0.20部の安
息香酸を添加したもののPH値は各々5.59，5.37及
び5.22であつた。 実施例 ４ 実施例３と同様な、但し、0.2部の安息香酸及
び一方の場合0.1部及び0.5部のＦ，Ｄ＆Ｃ黄色５
号及びもう一方の場合0.5部のＦ，Ｄ＆Ｃ黄色６
号を含有する２種の黄色に染色された歯磨（PHは
各々5.5及び5.6）は経日させても褪色に対して安
定であつた。 実施例 ５ 以下の赤く染色された澄明な歯磨を製造し、脱
気し、内張りしていないアルミニウムチユーブに
入れた。

【表】 歯磨を室温で及び43℃で経日させた。0.5部の
フイチン酸を含有する処方Ｃの場合43℃で３ケ月
後発泡があつたが処方Ａ及びＢは相容性を有して
いた。処方Ａ及びＢを用いたものは実質的に褪色
は起きなかつた。処方Ｃの場合、室温でわずかに
褪色があり、43℃でいく分多い褪色があつた。処
方Ｄでは赤色は室温でも43℃で消失した。 実施例 ６ 安息香酸の代りにフイチン酸を(a)0.05部（PH
5.41）、(b)0.10部（PH5.09）、(c)0.30部（PH4.25）及
び(d)0.50部（PH3.26）用いて実施例３を繰返し
た。何ら実質的な褪色は観察されなかつた。 実施例 ７ 以下の青色に着色された不透明歯磨を製造し、
脱気し、内張りした及び内張りしていないアルミ
ニウムチユーブに入れた。

【表】

【表】 歯磨を室温、43℃及び４℃で注目させた。0.10
部の安息香酸を含有する処方Ａは、内張りしてい
ないアルミニウムチユーブで非常にわずかな褪色
が観察された室温での３ケ月間及び43℃における
１ケ月間及び内張りしていないチユーブいずれに
とつてもわずかな褪色が観察された43℃における
３ケ月間の場合を除き実質的に何ら褪色を示さな
かつた。 0.15部の安息香酸を用いた処方Ｂは、43℃にお
ける１ケ月間の経日の後の早期の観察において、
内張りしていないアルミニウムチユーブで非常に
わずかな褪色観察されたが、43℃における３ケ月
間の経日の後ですら実質的に褪色を示さなかつ
た。 0.20部の安息香酸を用いた処方Ｃは、内張りし
たアルミニウムチユーブで43℃で３ケ月間の経日
の後わずかな褪色がみられた以外は実質的に何ら
褪色を示さなかつた。 処方Ａ，Ｂ及びＣの各々はそれらのチユーブと
相容性があり、高いフツ化物保持を示した。 添加剤を加えなかつた処方Ｄは内張りしていな
いアルミニウムチユーブで４℃で３ケ月後、わず
かな褪色を示し、内張りしていないアルミニウム
チユーブで1.3及び６ケ月間の経日後及び43℃で
２週間、１ケ月及び３ケ月の経日後実質的に、ま
たわずかに褪せた。更に、内張りしていないチユ
ーブにつき室温で1.3及び６ケ月間の老化及び43
℃で１及び３ケ月間の経日後チユーブの非相容性
が観察された。 実施例４の処方Ｄ及び実施例６の処方Ｄの実質
的な問題に加えて、赤く染色された透明な歯磨に
添加された添加剤が0.25〜0.01％の酒石酸、0.25
〜0.01％のエチレンジアミン四酢酸及び0.20〜２
％のアスコルビン酸であるとき色は安定しなかつ
た。 実施例 ８ 以下の歯磨は経日させても褪色に対して実質的
に安定であつた。

【表】

【表】 上記歯磨中に下記の染料を用いた。 Ａ パテントブルー（Patent Blue）の0.50％溶
液 Ｂ カルモシンの１％溶液 Ｃ Ｆ，Ｄ＆Ｃ黄色５号の５％溶液 Ｄ Ｆ，Ｄ＆Ｃ青色１号の１％溶液 Ｅ Ｆ，Ｄ＆Ｃ黄色６号の１％溶液 Ｆ アマランス及びＦ，Ｄ＆Ｃ黄色５号の４：１
混合物の５％溶液 Ｇ アマランス及びＦ，Ｄ＆Ｃ黄色５号の４：１
混合物の５％溶液 Ｈ アマランス及びＦ，Ｄ＆Ｃ黄色５号の４：１
混合物の５％溶液

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ SiO₂含量が少なくとも70％であり、粒径が
   １〜35ミクロンの範囲内にあり実質的に無定形の
   Ｘ線構造をしており、屈折率が1.44〜1.47である
   ５〜50％のケイ酸質研磨剤；アルカリ金属フツ化
   物及びモノフルオロリン酸アルカリ金属塩から選
   択される、0.01〜１％のフツ素を供給する化合
   物；0.0007〜0.05％の水溶性かつ無毒性の赤色も
   しくは黄色のモノアゾ染料または青色のトリアリ
   ールメタン染料；及びモノフルオロリン酸アルカ
   リ金属塩が存在するときは安息香酸及び／または
   フイチン酸であり、アルカリ金属フツ化物が存在
   するときは安息香酸である、褪色を防止ないし減
   少させる0.05〜0.5％の添加剤；を含有する歯磨
   ビヒクルを含む歯磨。 ２ ケイ酸質研磨剤が２〜20ミクロンの範囲内の
   粒径を有する、特許請求の範囲第１項記載の歯
   磨。 ３ 研磨剤が15〜25％の範囲内の量で存在するア
   ルミノケイ酸ナトリウムである、特許請求の範囲
   第１または２項記載の歯磨。 ４ フツ素を供給する化合物がモノフルオロリン
   酸ナトリウムである、特許請求の範囲第１〜３項
   のいずれかに記載の歯磨。 ５ 添加剤が0.1〜0.4％の量で存在する安息香酸
   である、特許請求の範囲第１〜４項のいずれかに
   記載の歯磨。 ６ 添加剤が0.05〜0.30％の量で存在するフイチ
   ン酸である、特許請求の範囲第１〜４項のいずれ
   かに記載の歯磨。 ７ フツ素を与える化合物がフツ化ナトリウムで
   ある、特許請求の範囲第１〜３項のいずれかに記
   載の歯磨。 ８ 安息香酸が0.1〜0.2％の量で存在する、特許
   請求の範囲第７項記載の歯磨。 ９ 染料が歯磨を赤く染色するモノアゾ染料であ
   る、特許請求の範囲第１〜８項のいずれかに記載
   の歯磨。 １０ 染料が歯磨を黄色に染色するモノアゾ染料
   である、特許請求の範囲第１〜８項のいずれかに
   記載の歯磨。 １１ 染料がアマランスとＦ，Ｄ＆Ｃ黄色５号と
   の混合物である、特許請求の範囲第１〜８項のい
   ずれかに記載の歯磨。 １２ 染料が歯磨を青色に染色するトリアリール
   メタン染色である、特許請求の範囲第１〜８項の
   いずれかに記載の歯磨。 １３ 視覚的に澄明な、特許請求の範囲第１〜１
   ２項のいずれかに記載の歯磨。 １４ 不透明であり、不透明化顔料を含有してい
   る、特許請求の範囲第１〜１２項のいずれかに記
   載の歯磨。 １５ 内張りをしていないアルミニウム容器に入
   れられている、特許請求の範囲第１〜１４項のい
   ずれかに記載の歯磨。