JPS6341510B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

発明の分野 本発明はセラミツク技術および粒状酸化物材料
からの焼結体製造に関するものである。更に詳し
く言えば本発明は、粒状セラミツク材料の固形物
を製造する方法であつて、かかるセラミツク粒子
を後続の焼結による一体化に際して取扱いの容易
な凝集圧縮体に成形する工程を含むような方法に
関する。特に本発明は、二酸化ウランを含有する
粒状セラミツク材料から核燃料製品を製造するこ
とを目的とする。 関連出願の説明 本発明は、ジヨージ・エル・ゲインズ・ジユニ
ア、パトリシア・エイ・ピアセンテ、ウイリア
ム・ジエイ・ワード、ピーター・シー・スミ
ス、テイモシー・ジエイ・ガリヴアンおよびハリ
ー・エム・ラスカ（George L.Gaines，Jr.，
Patricia A.Piacente，William J.Ward，
Peter Ｃ，Smith，Timothy J.Gallivan＆Harry
M.Laska）の名義で1981年12月17日に提出され
た米国特許出願第331492号並びにジヨージ・エ
ル・ゲインズジユニアおよびウイリアム・ジエ
イ・ワード（George L.Gaines，Jr.＆William
J.Ward）の名義で1981年６月15日に提出され
た米国特許出願第273900号に関連するものであ
る。上記出願はいずれも本願の場合と同じ譲受人
に譲渡されており、またそれらの明細書の内容は
引用によつて本明細書中に併合されるものとす
る。 発明の背景 核分裂性の核燃料は、ウラン、プルトニウムお
よびトリウムのセラミツク化合物をはじめとする
様々な組成および形態の核分裂性物質から成つて
いる。商業的発電炉用の核燃料は、ウラン酸化
物、プルトニウム酸化物、トリウム酸化物および
それらの混合物から成るのが通例である。かかる
商業的発電炉用として一般に最も好適でありかつ
常用されている核燃料物質は二酸化ウランであ
る。二酸化ウランは少量のその他の核燃料物質と
混合されることがあり、また中性子束制御用の添
加剤（たとえばガドリニウム）を含有することも
ある。 商業的に生産されている二酸化ウランはかなり
多孔質の微細な粉末であつて、そのままでは商業
的発電炉において使用するのに適さない。粉末状
の二酸化ウランを商業的発電炉の燃料として使用
するのに適した形態に転化するために様々な手段
が開発されかつ使用されてきた。常用されてきた
技術の一例は、二酸化ウラン粉末材料の適当な寸
法の塊状体を高温下で焼結することにより、個々
の粉末粒子間に強固な拡散結合を形成するという
ものである。 いずれにしてもこのような焼結技術において
は、予めばらの粉末粒子を特定形状の圧縮体に成
形することが必要であり、しかもかかる圧縮体は
取扱いおよび焼結操作に耐えるだけの強度および
結合性を持つた自己保持性のものでなければなら
ない。不良率を十分に低く抑えながら、以後の取
扱いや焼結に耐え得るだけの強度および均質性を
持つた凝集圧縮体を微細な粒子から形成する作業
は、核燃料業界において大きな関心を集める研究
題目であつた。 粉末加工時に従来常用されてきた有機結合剤ま
たはプラスチツク結合剤は、核燃料加工作業にお
いては不適当であると考えられている。たとえば
炭素のごとき結合剤残渣が焼結核燃料製品中に持
込まれることは、原子炉用途にとつて許容できな
い。その上、粒子間に有機結合剤が存在すること
は焼結に際して粒子間に強固な拡散結合が形成す
るのを妨げ、また焼結製品の密度に悪影響を及ぼ
す。更に、焼結に先立つて結合剤またはそれの分
解生成物を完全に除去することは特に難しいか
ら、核燃料の製造に際して費用のかかる追加の作
業が必要となるのが通例である。 そのため、結合剤の助けを借りずに二酸化ウラ
ン粉末を型圧縮することによつて適当な寸法の未
焼結圧縮体を形成するのが常法であつた。しかし
ながら、結合剤を含まないこのような未焼結圧縮
体は強度が小さいから、高い不良率やスクラツプ
材料のリサイクルのために極めて多くの費用がか
かる。 本発明の場合と同じ譲受人に譲渡された1977年
12月６日付のガリヴアン（Gallivan）の米国特許
第4061700号明細書中には、原子炉用粒状核燃料
物質の焼結ペレツトの製造を改善する特殊な種類
の逃散性結合剤が開示されている。この特許の逃
散性結合剤は得られる核燃料製品を汚染すること
なしに作用し、しかも焼結に際して焼結ペレツト
の多孔度に悪影響を及ぼすことなく粒子間に有効
な結合が形成することを可能にする。 上記の米国特許第4061700号以外に、やはり本
発明の場合と同じ譲受人に譲渡された米国特許第
3803273、3923933および3927154号もまた、原子
炉用の核分裂性粒状セラミツク材料から核燃料ペ
レツトを製造する分野における重要な問題に関連
している。 米国特許第4061700号明細書中に開示されてい
るような従来の技術や手段は、ある種の条件や情
況の下では不満足であることが判明している。た
とえば、上記特許の逃散性結合剤を用いた場合、
二酸化ウラン粉末の配合条件や粒子特性にかかわ
りなくペレツトの強度および結合性に関して一貫
した結果が得られるとは言えないことが認められ
た。すなわち、配合時の撹拌度、相対湿度や温
度、および貯蔵期間の厳密さ、並びに寸法、表面
積および含水量のような二酸化ウラン粉末特性の
全てが、逃散性結合剤によつて付与される物理的
属性の均一性を明らかに低下させる要因となり得
るのである。 前述の米国特許出願第331492および273900号明
細書中に記載されたアミン型の逃散性結合剤は、
二酸化ウランから成る粒状セラミツク材料の加工
特性およびそれから形成された圧縮体の物理的性
質に顕著な改善をもたらすことが判明している。 しかるに上記のごとき従来の手段は、二酸化ウ
ラン粉末から成るある種のセラミツク材料に固有
の脆性を緩和する点、すなわち耐破砕性の大きい
凝集圧縮体に至るまで一貫して迅速に圧縮成形す
ることを可能にする程度の塑性をかかる材料に付
与する点では不十分であつた。 さて、本発明はセラミツク材料に特有の脆性に
関係するものであり、かつまた粒状のかかる材料
を圧縮成形する際にそれがもたらす問題および得
られた成形品において起こる問題に関係するもの
である。公知の通り、一般にセラミツク材料は塑
性よりはむしろ脆性を有する。すなわち、塑性材
料の場合には加わる圧縮応力が増加して破壊点に
近づくに従つて徐々に変形が起こるのに対し、セ
ラミツク材料はほとんど変形を生じない傾向があ
る。ところが、破壊点に達すると突然に破壊が起
こり、それによつて生じた割れ目が即座に全体に
広がつて破砕を引起こすのである。セラミツク材
料のこのような非降伏性および破壊特性を示すも
のとしては、ガラス球の圧砕が適例である。他
方、塑性材料は圧縮応力の増加に伴つて徐々に撓
みそして変形し、やがて破壊点に達すると破壊を
起こす。その場合でも、生じた割れ目が広がる速
度は遅く、しかも全体の破砕をもたらす程度にま
で進行しないのが普通である。従つて、塑性型の
材料は脆性型の材料よりも圧縮成形を施し易いわ
けである。 このように、二酸化ウラン粉末に固有の脆性
（または塑性の欠如）は圧縮成形操作を施す際に
重大な問題を引起こし、かつまた成形品の性質に
おいて重大な欠点を成す。 発明の概要 本発明は粒状セラミツク材料から凝集圧縮体を
製造する方法を提供するものであつて、かかる方
法は全体の加工時間が短縮されかつ圧縮成形中の
粒状セラミツク材料に塑性が付与されること（す
なわち、それの脆性が緩和されること）を特徴と
する。そのために本発明の方法は、加工装置の内
室のごとき密閉容器内に圧縮成形用の粒状セラミ
ツク材料を装入し、そしてその中に保持されてい
る間に粒状セラミツク材料の含水量を圧縮成形に
適したレベルに調整する工程を包含する。必然的
に、本発明の方法は規定の諸成分に作用を及ぼす
一連の操作を含むが、中でも規定の含水量を有す
る粒状セラミツク材料の圧縮成形に先立つて諸成
分を密閉容器内に保持しながら配合および含水量
調整を行うことは本発明にとつて不可欠のもので
ある。 発明の目的 本発明の主たる目的は、粒状セラミツク材料の
圧縮成形を容易にする操作を包含しながらもかか
る材料の調整および圧縮成形を早い速度で実施す
るための方法を提供することにある。 また、粒状セラミツク材料の脆性を緩和しかつ
かかる材料に塑性を付与するための一層迅速な手
段を提供し、それによりほとんど全ての圧縮条件
下において不良率を低下させながら高速で粒状セ
ラミツク材料の圧縮成形が行えるようにすること
も本発明の目的の１つである。 更にまた、二酸化ウラン粉末を含む粒状セラミ
ツク材料の圧縮成形によつて凝集圧縮体を形成す
る作業を容易にし、しかも圧縮成形およびそれ以
後の工程においてかかる凝集圧縮体（およびそれ
の焼結製品）が示す耐破砕性や割れ目の進行に対
する低抗性を増大させるための方法を提供するこ
とも本発明の目的の１つである。 更にまた、二酸化ウランを含む粒状セラミツク
材料の圧縮成形によつて凝集圧縮体が形成するよ
うな核燃料ペレツトの一層迅速な製造方法であつ
て、未焼結の凝集圧縮体またはそれの焼結製品の
破砕に原因する不良品を最少限に抑えながら高速
で圧縮成形が行えるような方法を提供することも
本発明の目的の１つである。 発明の詳細な説明 本発明は、後続の焼結作業に際して除去される
ような逃散性の結合剤を用いて粒状セラミツク材
料からペレツト状の核分裂性核燃料製品を製造す
るための方法に関する。かかる方法は、二酸化ウ
ラン粉末を含む粒状セラミツク材料と逃散性結合
剤（たとえばアミン化合物と重炭酸アンモニウム
とを含む材料）との配合物を圧縮成形することに
よつて適当な寸法の凝集圧縮体を形成し、次いで
かかる凝集圧縮体を焼結することによつて原子炉
での使用に適した核分裂性核燃料物質の一体構造
物を形成する諸工程を含んでいる。 本発明において使用される粒状セラミツク核燃
料物質は原子炉内で核燃料として使用し得る各種
の物質から成るものであつて、その中にはウラ
ン、プルトニウムおよびトリウムの酸化物をはじ
めとするセラミツク化合物が含まれる。なお、好
適な燃料用セラミツク化合物としてはウラン酸化
物、プルトニウム酸化物、トリウム酸化物および
それらの混合物が挙げられる。 本発明において使用される粒状セラミツク核燃
料物質はまた、ガドリニウムから成る中性子束密
度調節用の中性子吸収材のごとき各種の添加剤を
含有することもできる。 本発明において使用するのに適した逃散性結合
剤は、前述の米国特許出願第331492および273900
号明細書中に開示されたアミン含有化合物と前述
の米国特許第4061700号明細書中に開示された結
合剤組成物の中から選ばれた化合物との複合物を
包含するものである。上記の混合物成分以外に、
結合形成反応を促進するための水が添加される。 本発明の結合剤を構成する複合物中のアミン化
合物成分はアミンの炭酸塩およびカルバミド酸塩
から成る群より選ばれたもので、その具体例とし
ては、エチレンジアミン、モノメチルアミン、
３，３―ジアミノジプロピルアミン、１，３―ジ
アミノプロパン、１，６―ジアミノヘキサン、ｎ
―ブチルアミン、ジエチレントリアミンおよび
１，７―ジアミノヘプタン等の炭酸塩またはカル
バミド酸塩等が挙げられる。 本発明の結合剤を構成する複合物中の米国特許
第4061700号由来の成分は、アンモニウム陽イオ
ンと炭酸イオン、重炭酸イオン、カルバミド酸イ
オンおよびそれらの混合物から成る群より選ばれ
た陰イオンとを含有する少なくとも一種類の化合
物またはそれの水和物から成るものである。かか
るアンモニウム含有化合物の具体例としては、炭
酸アンモニウム、重炭酸アンモニウム、重炭酸カ
ルバミド酸アンモニウム、セスキ炭酸アンモニウ
ム、カルバミド酸アンモニウム等が挙げられる。 本発明の結合剤を構成する複合物のアミン型成
分およびアンモニウム含有成分は、ほぼ相等しい
重量比率で使用することが好ましい。とは言え、
これらの結合剤成分の重量比率は約１：２から約
２：１までの範囲内で変化してもよい。 本発明の結合剤を構成するアミン型成分とアン
モニウム含有成分との複合物は、粒状セラミツク
核燃料物質の重量を基準として約0.5〜約７（重
量）％の割合で使用される。使用量が約７（重量）
％を越えた場合、一般にそれに見合つた結合力の
増大が得られないというばかりでなく、所望の利
点を損う望ましくない結果や多量の結合剤に要す
る費用の増加が生じることにもなる。 アミン化合物とアンモニウム化合物との複合物
は初期において気孔形成効果を示すことがある
が、このような効果は成分間における結合形成反
応の完了と共に消失する。水の添加は、かかる反
応の速度を高めて気孔形成効果の持続時間を実質
的に短縮し、それにより混合成分中における効果
的な結合機構の発現および適当な密度の達成をも
たらす。 本発明に従えば、周囲大気に対して閉鎖するこ
とによりその内容積および内容物を外部条件から
隔離遮断することのできる密閉容器（たとえば適
当な加工装置の内室）内に二酸化ウラン粉末を含
む粒状セラミツク核燃料物質が装入される。典型
的な装置としては、内容物の含水量を調整するた
めの手段を具備した密閉混合室を有する混合装置
が挙げられる。次いで、かかる粒状セラミツク核
燃料物質に上記のごとき逃散性結合剤が水と共に
添加され、そして実質的に一様に配合される。 次に、規定の含水量レベルを達成するための任
意適宜の手段（たとえば規定レベルを越える過剰
量の水を蒸発させること）により、粒状セラミツ
ク核燃料物質と添加された結合剤との配合物中に
おける含水量が配合物100万重量部当り約5000重
量部以下に調整される。なお、好適な含水量範囲
は約1000〜2000ppmであり、また特に好適な含水
量は約1500±200ppmである。その後、本発明に
よつて規定された約5000ppm以下の含水量を有す
る粒状セラミツク核燃料物質と添加された結合剤
との配合物を密閉容器から取出し、次いで当業界
の常法に従つて圧縮成形することにより、適当な
寸法の凝集圧縮体が形成される。本発明の方法に
よれば、上記のごとき配合物の迅速な調整および
高速連続生産用の回転式プレス装置におけるそれ
の効果的使用が可能となる。 こうして得られた凝集圧縮体を当業界の常法に
従つて焼結することにより、結合剤が駆逐されか
つセラミツク粒子が均質な連続体として一体化さ
れる。その後、通例ペレツト状を成す焼結製品は
目的の用途に応じて規定された寸法に研削され
る。 独立に、あるいは逃散性結合剤と一緒に粒状セ
ラミツク核燃料物質中に導入される水は、本発明
の要求条件を満足するために除去すべき水の量を
低減させる目的からできるだけ少なくすることが
好ましい。添加された水は、結合剤を粒状セラミ
ツク核燃料物質中に一層効果的かつ迅速に分散さ
せ、そして従来技術において公知のごときそれの
結合機能を発揮させるために役立つ。 更にまた、水および結合剤の導入に先立ち、粒
状セラミツク核燃料物質中に多少の水が既に存在
していても差支えない。いずれにせよ、粒状セラ
ミツク核燃料物質と結合剤との配合物中における
含水量は圧縮成形工程を通じて約5000ppm以下の
規定レベルに調整維持しなければならないのであ
る。 添加された結合剤の配合および含水量の調整
は、粒状セラミツク核燃料物質、結合剤および水
を収容するための密閉容器を有しかつその内に
「乾式」の混合手段を具備する任意適宜の加工装
置を用いて行うことができる。かかる装置の具体
例としては、流動層混合機、スラブブレンダおよ
びリボンブレンダのごとき密閉形低剪断混合機、
並びに振動ミル、ボールミルおよび遠心ミルのご
とき密閉形高剪断または強力混合機等が挙げられ
る。 好適な加工装置は、本発明の場合と同じ譲受人
に譲渡された米国特許第4168914および4172667号
明細書中に記載されているような形式の流動層混
合機である。 密閉容器内に存在する粒状セラミツク核燃料物
質と添加された結合剤との配合物中における含水
量を約5000ppm以下の所要のレベルに調整するた
めには、その中に保持される水の量を調節し得る
ものであれば任意適宜の手段を使用することがで
きる。たとえば、配合物の温度を上昇させたり、
周囲湿度を調節したり、比較的乾燥したガスを配
合物中に通したり、あるいはそれらの方法を適宜
に組合せて実施したりすることにより、水を蒸発
させて除去することができる。本発明の好適な実
施の態様に従えば、流動層混合機内において成分
の配合および配合物の含水量の調整が行われる。
この場合、配合物の含水量を所要レベルに調整す
るために必要な蒸発は流動化ガスの利用によつて
達成されることになる。 加工装置の密閉容器内において水の存在下で粒
状セラミツク核燃料物質と結合剤とを配合しかつ
配合物中に含まれる水の量を調整する操作は、通
例約120分以下という比較的短かい帯留時間で効
果的に達成することができる。このように短かい
帯留時間にもかかわらず、逃散性結合剤には効果
的な結合機構を生み出させると共に、セラミツク
粒子の脆性を変化させることによりそれに塑性を
付与して圧縮成形を容易にすることが可能であ
る。 粒状セラミツク核燃料物質と添加された結合剤
との配合物中における含水量を本発明の所要レベ
ルに調整した後、それを維持しながら配合物を圧
縮成形することによつて凝集圧縮体が形成され
る。そのためには、前述の米国特許および特許出
願明細書をはじめとする文献中に記載されたよう
な当業技術に基づく実質的に任意の有効な手段ま
たは装置を使用することができる。 次に、圧縮成形された結合剤含有粒状セラミツ
ク核燃料物質から成る凝集圧縮体を焼結すれば、
結合剤は駆逐され、かつセラミツク粒子は実質的
に一様な密度、比較的大きい強度および良好な耐
破砕性を有する実質的な連続体として一体化され
る。 本発明の方法を実施するための好適な手順を示
す実施例を以下に述べる。 実施例 １ 米国特許第4168914号明細書中に開示されてい
るような流動層混合機の密閉混合室内に、実質的
に一様な粒度に粒状化された120Kgの濃縮二酸化
ウラン粉末を装入した。かかる混合機内に、50
（重量）％のエチレンジアミンカルバミド酸塩と
50（重量）％の重炭酸アンモニウムとの微細な均
質混合物を二酸化ウラン粉末の３（重量）％に相
当する3600ｇの量だけ添加した。混合機を十分な
時間にわたり運転することによつて上記成分の均
質な配合物を得た。次いで、内容物の流動化を伴
う混合操作を続けながら、内容物の表面下に位置
する超音波ノズルを通して6250ppm［二酸化ウラ
ン粉末の0.625（重量）％］の水をゆつくりと添加
した。水の添加後、エチレンジアミンカルバミド
酸塩と重炭酸アンモニウムとの結合剤生成反応を
促進させるため、配合物を１時間にわたつて湿つ
た状態に保つた。次いで、流動化ガスを再び流し
始めると共に、水の除去を促進するため加熱器を
用いてガスの温度を150〓に高めた。高温ガスに
よる流動層混合を１時間にわたつて続けた後、配
合物を取出し連続生産用の回転式プレスにより約
22000〜25000ポンド／平方インチの圧力下で圧縮
成形を行つた。そして直径方向圧縮試験により機
械的性質の評価を行つた。得られた結果は下記の
通りである。

【表】 実施例 ２ 流動層混合機内において各120Kgの濃縮二酸化
ウラン粉末を50（重量）％のエチレンジアミンカ
ルバミド酸塩と50（重量）％の重炭酸アンモニウ
ムとの混合物と配合することにより、複数の配合
物を調整した。なお、上記混合物の使用量は二酸
化ウラン粉末の重量を基準として３（重量）％で
あつた。それに下記のごとき様々な量の水を添加
した。配合および水の添加は実施例１の場合と同
様にして行つた。その結果として残留気孔形成効
果を除去するために要する時間が短縮されること
は、下記の表中に示されている。なお、好適な焼
結密度は理論値の95.5〜96.5％である。それより
低い値は気孔形成効果の存在を表わしている。

【表】 【図面の簡単な説明】

図面は本発明方法の諸工程を図示したフローシ
ートである。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ (a)二酸化ウランを含む一定量の粒状セラミツ
   ク核燃料物質を密閉容器内に装入し、(b)前記密閉
   容器内に存在する前記一定量の粒状セラミツク核
   燃料物質に逃散性結合剤および水を添加して配合
   し、(c)前記密閉容器内に存在する前記粒状セラミ
   ツク核燃料物質と前記逃散性結合剤との配合物中
   における含水量を前記配合物100万重量部当り約
   5000重量部以下に調整し、次いで(d)こうして得ら
   れた約5000ppm以下の含水量を有する前記配合物
   を圧縮成形することによつて凝集圧縮体を形成す
   る諸工程から成る結果、前記粒状セラミツク核燃
   料物質に塑性が付与されてそれの加工が容易にな
   ることを特徴とする粒状セラミツク核燃料物質の
   凝集圧縮体の製造方法。 ２ 前記配合物中における含水量を約5000ppm以
   下に調整する前記工程が前記水の添加から約２時
   間以内において実施される特許請求の範囲第１項
   記載の方法。 ３ 前記逃散性結合剤がアミン化合物とアンモニ
   ウム化合物との複合物を含む特許請求の範囲第１
   項記載の方法。 ４ 前記逃散性結合剤がアミンの炭酸塩およびカ
   ルバミド酸塩から成る群より選ばれた少なくとも
   １種のアミン化合物を含有する特許請求の範囲第
   １項記載の方法。 ５ 前記逃散性結合剤がエチレンジアミンおよび
   重炭酸アンモニウムを含有する特許請求の範囲第
   １項記載の方法。 ６ 前記逃散性結合剤が前記粒状セラミツク核燃
   料物質の重量を基準として約0.5〜約７（重量）％
   のアミン化合物を含有する特許請求の範囲第１項
   記載の方法。 ７ 前記逃散性結合剤が、アンモニウム陽イオン
   と炭酸イオン、重炭酸イオン、カルバミド酸イオ
   ンおよびそれらの混合物から成る群より選ばれた
   陰イオンとを含有する化合物またはそれの水和物
   並びにアミン化合物を含有する特許請求の範囲第
   １項記載の方法。 ８ (a)二酸化ウランを含む一定量の粒状セラミツ
   ク核燃料物質を混合機の密閉容器内に装入し、(b)
   前記密閉容器内に存在する前記一定量の粒状セラ
   ミツク核燃料物質に逃散性結合剤および水を添加
   して配合し、(c)前記密閉容器内に存在する前記粒
   状セラミツク核燃料物質と前記逃散性結合剤との
   配合物中における含水量を前記水の添加から約２
   時間以内に前記配合物100万重量部当り約5000重
   量部以下に調整し、次いで(d)こうして得られた約
   5000ppm以下の含水量を有する前記配合物を圧縮
   成形することによつて凝集圧縮体を形成する諸工
   程から成る結果、前記粒状セラミツク核燃料物質
   に塑性が付与されてそれの加工が容易になること
   を特徴とする粒状セラミツク核燃料物質の凝集圧
   縮体の製造方法。 ９ 前記逃散性結合剤がアミン化合物およびアン
   モニウム化合物の水溶液を含有する特許請求の範
   囲第８項記載の方法。 １０ 前記逃散性結合剤が、アミンの炭酸塩およ
   びカルバミド酸塩から成る群より選ばれた少なく
   とも１種のアミン化合物並びにアンモニウム化合
   物を含有する特許請求の範囲第８項記載の方法。 １１ 前記逃散性結合剤がエチレンジアミンカル
   バミド酸塩および重炭酸アンモニウムを含有する
   特許請求の範囲第８項記載の方法。 １２ 前記逃散性結合剤が前記粒状セラミツク核
   燃料物質の重量を基準として約0.5〜約７（重量）
   ％のアミン化合物を含有する特許請求の範囲第８
   項記載の方法。 １３ 前記配合物中における含水量を約5000ppm
   以下に調整する前記工程が前記水の添加から約１
   時間以内において実施される特許請求の範囲第８
   項記載の方法。 １４ 前記逃散性結合剤が、炭酸アンモニウム、
   重炭酸アンモニウム、重炭酸カルバミド酸アンモ
   ニウム、セスキ炭酸アンモニウムおよびカルバミ
   ド酸アンモニウムから成る群より選ばれた少なく
   とも１種のアンモニウム化合物並びにアミン化合
   物を含有する特許請求の範囲第８項記載の方法。 １５ (a)二酸化ウランを含む一定量の粒状セラミ
   ツク核燃料物質を混合機の密閉混合室内に装入
   し、(b)前記密閉混合室内に存在する前記一定量の
   粒状セラミツク核燃料物質に、アミンの炭酸塩お
   よびカルバミド酸塩から成る群より選ばれた少な
   くとも１種のアミン化合物を含有する逃散性結合
   剤と水とを添加して配合し、(c)前記密閉混合室内
   に存在する前記粒状セラミツク核燃料物質と前記
   逃散性結合剤との配合物中における含水量を前記
   水の添加から約２時間以内に前記配合物100万重
   量部当り約5000重量部以下に調整し、次いで(d)こ
   うして得られた約5000ppm以下の含水量を有する
   前記配合物を圧縮成形することによつて凝集圧縮
   体を形成する諸工程から成る結果、前記粒状セラ
   ミツク核燃料物質に塑性が付与されてそれの加工
   が容易になることを特徴とする粒状セラミツク核
   燃料物質の凝集圧縮体の製造方法。 １６ 前記逃散性結合剤がアミン化合物とアンモ
   ニウム化合物との複合物を含有する特許請求の範
   囲第１５項記載の方法。 １７ 前記逃散性結合剤がエチレンジアミンカル
   バミド酸塩を含有する特許請求の範囲第１５項記
   載の方法。 １８ 前記逃散性結合剤がエチレンジアミンカル
   バミド酸塩および重炭酸アンモニウムを含有する
   特許請求の範囲第１５項記載の方法。 １９ 前記逃散性結合剤が前記粒状セラミツク核
   燃料物質の重量を基準として約0.5〜約７（重量）
   ％のアミン化合物を含有する特許請求の範囲第１
   ５項記載の方法。 ２０ 前記配合物中における含水量を約5000ppm
   以下に調整する前記工程が前記水の添加から約１
   時間以内において実施される特許請求の範囲第１
   ５項記載の方法。 ２１ (a)二酸化ウランを含む一定量の粒状セラミ
   ツク核燃料物質を混合機の密閉混合室内に装入
   し、(b)前記密閉混合室内に存在する前記一定量の
   粒状セラミツク核燃料物質に、アミンの炭酸塩お
   よびカルバミド酸塩から成る群より選ばれた少な
   くとも１種のアミン化合物とアンモニウム化合物
   との複合物を含みかつ前記粒状セラミツク核燃料
   物質の重量を基準として約0.5〜約７（重量）％に
   相当する逃散性結合剤と水とを添加して配合し、
   (c)前記密閉混合室内に存在する前記粒状セラミツ
   ク核燃料物質と前記逃散性結合剤との配合物中に
   おける含水量を前記水の添加から約２時間以内に
   前記配合物100万重量部当り約5000重量部以下に
   調整し、次いで(d)こうして得られた約5000ppm以
   下の含水量を有する前記配合物を圧縮成形するこ
   とによつて凝集圧縮体を形成する諸工程から成る
   結果、前記粒状セラミツク核燃料物質に塑性が付
   与されてそれの加工が容易になることを特徴とす
   る粒状セラミツク核燃料物質の凝集圧縮体の製造
   方法。 ２２ 前記逃散性結合剤がアミンのカルバミド酸
   塩の水溶液を含有する特許請求の範囲第２１項記
   載の方法。 ２３ 前記逃散性結合剤がエチレンジアミンカル
   バミド酸塩およびアンモニウム化合物を含有する
   特許請求の範囲第２１項記載の方法。 ２４ 前記逃散性結合剤がエチレンジアミンカル
   バミド酸塩および重炭酸アンモニウムを含有する
   特許請求の範囲第２１項記載の方法。 ２５ 前記配合物中における含水量を約5000ppm
   以下に調整する前記工程が前記水の添加から約１
   時間以内において実施される特許請求の範囲第２
   １項記載の方法。 ２６ 前記混合機が流動層混合機を含む特許請求
   の範囲第２１項記載の方法。 ２７ (a)二酸化ウランを含む一定量の粒状セラミ
   ツク核燃料物質を混合機の密閉混合室内に装入
   し、(b)前記密閉混合室内に存在する前記一定量の
   粒状セラミツク核燃料物質に、アミンの炭酸塩お
   よびカルバミド酸塩から成る群より選ばれた少な
   くとも１種のアミン化合物とアンモニウム化合物
   との複合物を含みかつ前記粒状セラミツク核燃料
   物質の重量を基準として約0.5〜約７（重量）％に
   相当する逃散性結合剤を水溶液の形で添加して配
   合し、(c)前記密閉混合室内に存在する前記粒状セ
   ラミツク核燃料物質と前記逃散性結合剤との配合
   物中における含水量を前記水の添加から約１時間
   以内に前記配合物100万重量部当り約1000〜約
   2000重量部に調整し、(d)こうして得られた約1000
   〜約2000ppmの含水量を有する前記配合物を圧縮
   成形することによつて凝集圧縮体を形成し、次い
   で(e)前記凝集圧縮体を焼結することによつて前記
   逃散性結合剤を駆遂すると共に前記粒状セラミツ
   ク核燃料物質を均質な連続体として一体化する諸
   工程から成る結果、前記粒状セラミツク核燃料物
   質に塑性が付与されてそれの加工が容易になるこ
   とを特徴とする粒状セラミツク核燃料物質の凝集
   圧縮体の製造方法。 ２８ 前記逃散性結合剤がエチレンジアミンカル
   バミド酸塩を含有する特許請求の範囲第２７項記
   載の方法。 ２９ 前記逃散性結合剤がエチレンジアミンカル
   バミド酸塩および重炭酸アンモニウムを含有する
   特許請求の範囲第２７項記載の方法。 ３０ 前記粒状セラミツク核燃料物質と前記逃散
   性結合剤との配合物中における含水量が前記配合
   物100万重量部当り約1500重量部に調整される特
   許請求の範囲第２７項記載の方法。 ３１ (a)二酸化ウランを含む一定量の粒状セラミ
   ツク核燃料物質を流動層混合機の密閉混合室内に
   装入し、(b)前記密閉混合室内に存在する前記一定
   量の粒状セラミツク核燃料物質に、アミンの炭酸
   塩およびカルバミド酸塩から成る群より選ばれた
   少なくとも１種のアミン化合物とアンモニウム化
   合物との複合物を含みかつ前記粒状セラミツク核
   燃料物質の重量を基準として約0.5〜約７（重量）
   ％に相当する逃散性結合剤と水とを添加して配合
   し、(c)前記密閉混合室内に存在する前記粒状セラ
   ミツク核燃料物質と前記逃散性結合剤との配合物
   中における含水量を前記水の添加から約２時間以
   内に前記配合物100万重量部当り約5000重量部以
   下に調整し、次いで(d)こうして得られた約
   5000ppm以下の含水量を有する前記配合物を圧縮
   成形することによつて凝集圧縮体を形成する諸工
   程から成る結果、前記粒状セラミツク核燃料物質
   に塑性が付与されてそれの加工が容易になること
   を特徴とする粒状セラミツク核燃料物質の凝集圧
   縮体の製造方法。 ３２ (a)二酸化ウランを含む一定量の粒状セラミ
   ツク核燃料物質を流動層混合機の密閉混合室内に
   装入し、(b)前記密閉混合室内に存在する前記一定
   量の粒状セラミツク核燃料物質に、アミンの炭酸
   塩およびカルバミド酸塩から成る群より選ばれた
   少なくとも１種のアミン化合物とアンモニウム化
   合物との複合物を含みかつ前記粒状セラミツク核
   燃料物質の重量を基準として約0.5〜約７（重量）
   ％に相当する逃散性結合剤を水溶液の形で添加し
   て配合し、(c)前記密閉混合室内に存在する前記粒
   状セラミツク核燃料物質と前記逃散性結合剤との
   配合物中における含水量を前記水の添加から約１
   時間以内に前記配合物100万重量部当り約5000重
   量部以下に調整し、(d)こうして得られた約
   5000ppm以下の含水量を有する前記配合物を圧縮
   成形することによつて凝集圧縮体を形成し、次い
   で(e)前記凝集圧縮体を焼結することによつて前記
   逃散性結合剤を駆遂すると共に前記粒状セラミツ
   ク核燃料物質を均質な連続体として一体化する諸
   工程から成る結果、前記粒状セラミツク核燃料物
   質に塑性が付与されてそれの加工が容易になるこ
   とを特徴とする粒状セラミツク核燃料物質の凝集
   圧縮体の製造方法。