JPS5972091A - 核燃料製品の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の分野 本発明はセラミック技術および粒状酸化物材料′からの
焼結体製造に関するものである。更に詳しく言えば本発
明は、粒状レラミック材料の固形物を製造する方法であ
って、かかるセラミック粒子を後記の焼結による一体化
に際して取扱いの容易な凝集圧縮体に成形する工稈を含
むような方法に関する。特に本発明は、二酸化ウランを
含有する粒状レラミック材ｒ１から核燃料製品を製造す
ることを目１内とする。

関連出願の説明 本発明は、ジョージ・エル・ゲインズ・ジコニア、バシ
リシア・エイ・ビアセンチ、ウィリアム・ジエイ・ワー
ド■、ビータ−・シー・スミス、ティモジ−・ジエイ・
ガリヴアンおよびバリー・エム・ラス力（Ｑｅｏｒｇｅ
　ｌ−、Ｇａ１ｎｅｓ　、　Ｊｒ、、　Ｐａｔｒｉｃｉ
ａ△、ｐｉａｃｃｎｔｅ　、　Ｗｉｌｌｉａｍ　　Ｊ、
　Ｗａｒｄｍ、　ｐｅｔｅｒ　　Ｃ，３ｍ１ｔｈ、　Ｔ
ｉｍｏｔｈｙ　　Ｊ、Ｑａｌｌｉｖａｎ　＆　　）ｌａ
ｒｒｙ　　Ｍ、１ａｓｋａ）の名義で１９８１年１２月
１７日に提出された米国特許出願第３３１４９２号並び
にジョージ・エル・ゲインズ・ジコニアおよびウィリア
ム・ジエイ・ワードＩ［Ｉ（Ｇｅｏｒｇｅ　Ｌ、　Ｇａ
１ｎｅｓ　、　Ｊｒ、　　＆　　Ｗｉｌｌｉａｍ　　Ｊ
。

ＷａｒｄｎＴ）の名義で１９８１年６月１５日に提出さ
れた米国特許出願第２７３９００号に関連するものであ
る。

７− 上記出願はいずれも本願の場合と同じ譲受人に譲渡され
ており、またそれらの明細書の内容は引用によって本明
細書中に併合されるものとする。

発明の背望 核分裂性の核燃料は、ウラン、プルトニウムおよびトリ
ウムのセラミック化合物をはじめとする様々な組成およ
び形態の核分裂性物質から成っている。商業的発電炉用
の核燃料は、ウラン酸化物、プルトニウム酸化物、トリ
ウム酸化物およびそれらの混合物から成るのが通例であ
る。かかる商業的発電炉用として一般に最も好適であり
かつ常用されている核燃ｒ１物質は二酸化ウランである
。二酸化ウランは少量のその他の核燃料物質と混合され
ることがあり、また中性子束制御用の添加剤（たとえば
ガドリニウム）を含有することもある。

商業的に生産されている二酸化ウランはかなり多孔質の
微細な粉末であって、そのままでは商業的発電炉におい
て使用するのに適さない。粉末状の二酸化ウランを商業
的発電炉の燃料として使用するのに適した形態に転化す
るために様々な手段８− が開発されかつ使用されてきた。常用されてきた技術の
一例は、二酸化ウラン粉末材料の適当な寸法の塊状体を
高温下で焼結することにより、個々の粉末粒子間に強固
な拡散結合を形成するというものである。

いずれにしてもこのような焼結技術においては、予めば
らの粉末粒子を特定形状の圧縮体に成形することが必要
であり、しかもかかる圧縮体は取扱いおよび焼結操作に
耐えるだけの強度および結合性を持った自己保持性のも
のでなければならない。

不良率を十分に低く抑えながら、以後の取扱いや焼結に
耐え得るだけの強度および均質性を持った凝集圧縮体を
微細な粒子から形成する作業は、核燃料業界において大
きな関心を集める研究題目であった。

粉末加工時に従来常用されてきた有機結合剤またはプラ
スチック結合剤は、核燃料加工作業においては不適当で
あると考えられている。たとえば炭素のごとき結合剤残
渣が焼結核燃料製品中に持込まれることは、原子炉用途
にとって許容できない。その上、粒子間に有機結合剤が
存在することは焼結に際して粒子間に強固な拡散結合が
形成するのを妨げ、また焼結製品の密度に悪影響を及ぼ
す。更に、焼結に先立って結合剤またはそれの分解生成
物を完全に除去することは特に難しいから、核燃料の製
造に際して費用のかかる追加の作業が必要となるのが通
例である。

そのため、結合剤の助けを借りずに二酸化ウラン粉末を
型圧縮することによって適当な寸法の未焼結圧縮体を形
成するのが常法であった。しかしながら、結合剤を含ま
ないこのような未焼結圧縮体は強度が小さいから、高い
不良率やスクラップ材ｒ１のリサイクルのために極めて
多くの費用がかかる。

本発明の場合と同じ譲受人に譲渡された１９７７年１２
月６日付のガリヴアン（Ｇａｌｌｉｖａｎ　）の米国特
許第４０６１７００号明細川中用は、原子炉用粒状核燃
料物質の焼結ペレットの製造を改善する特殊な種類の逃
散性結合剤が開示されている。

この特許の逃散性結合剤は得られる核燃料製品を汚染す
ることなしに作用し、しかも焼結に際して焼結ペレッ１
−の多孔度に悪影響を及ぼずことなく粒子間に有効な結
合が形成することを可能にする。

上記の米国特許第４０６１７００号以外に、やはり本発
明の場合と同じ譲受人に譲渡され１Ｃ米国特許第３８０
３２７３．３９２３９３３および３９２７１５４号もま
た、原子炉用の核分裂性粒状セラミック材料から核燃料
ベレッ１〜を製造する分野における重要な問題に関連し
ている。

米国特許第４．０６１７００号明細書中に開示されてい
るような従来の技術や手段は、ある種の条件や情況の下
では不満足であることが判明している。たとえば、上記
特許の逃散性結合剤を用いた場合、二酸化ウラン粉末の
配合条件や粒子特性にかかわりなくペレットの強度およ
び結合性に関して一貫した結果が得られるとは言えない
ことが認められた。すなわち、配合時の撹拌度、相対湿
度や温度、および貯蔵期間の厳密さ並びに寸法、表面積
および含水量のような二酸化ウラン粉末特性の全てが、
逃散性結合剤によって付与される物理１１− 的属性の均一性を明らかに低下させる要因となり得るの
である。

前述の米国特許出願用３３１４９２および２７３９００
号明細書中に記載されたアミン型の逃散性結合剤は、二
酸化ウランから成る粒状セラミック材料の加工特性およ
びそれから形成された圧縮体の物理的性質に顕著な改善
をもたらすことが判明している。

しかるに上記のごとき従来の手段は、二酸化ウラン粉末
から成るある種のセラミック材料に固有の脆性を緩和す
る点、すなわち耐破砕性の大きい凝集圧縮体に至るまで
一貫して迅速に圧縮成形することを可能にする稈疫の塑
性をかかる月利に付与する点では不十分であった。

さて、本発明はセラミック材料に特有の脆性に関係する
ものであり、かつまた粒状のかかる材料を圧縮成形する
際にそれがもたらす問題および得られた成形品において
起こる問題に関係するものである。公知の通り、一般に
セラミック材料は塑性よりはむしろ脆性を有する。すな
わち、塑性材１２− 料の場合には加わる圧縮応力が増加して破壊点に近づく
に従って徐々に変形が起こるのに対し、セラミック材料
はほとんど変形を生じない傾向がある。ところが、破壊
点に達すると突然に破壊が起こり、それによって生じた
割れ目が即座に全体に広がって破砕を引起こすのである
。セラミック材料のこのような非降伏性および破壊特性
を示すものとしては、ガラス球の圧砕が適例である。使
方、塑性材料は圧縮応力の増加に伴って徐々に撓みそし
て変形し、やがて破壊点に達すると破壊を起こす。その
場合でも、生じた割れ目が広がる速度は「く、しかも全
体の破砕をもたらす程度にまで進行しないのが普通であ
る。従って、塑性型の材料は脆性型の林お１よりも圧縮
成形を施し易いわｃノである。

このように、二酸化ウラン粉末に固有の脆性（または塑
性の欠如）は圧縮成形操作を施す際に重大な問題を引起
こし、かつまた成形品の性質において重大な欠点を成づ
″。

発明の概要 本発明は、粒状セラミック月別の圧縮成形を容易にする
逃散性の複合結合剤を用いて上記のセラミック材わ１か
ら凝集圧縮体を製造する方法を提供するものである。必
然的に、本発明のｌＪ法は、上記の諸成分に作用を及ぼ
す一連の操作を含むが、中でも逃散性複合結合剤の添加
および熟成期間の設定は本発明にとって不可欠のもので
ある。

発明の目的 本発明の主たる目的は、粒状セラミック材料の圧縮成形
を容易にするための方法を提供することにある。

また、粒状セラミック材料の脆性を緩和しかつかかる材
料に塑性を付与するための手段を提供し、それにより不
良率を低下させながら高速で粒状セラミック材料の圧縮
成形が行えるようにすることも本発明の目的の１つであ
る。

更にまた、二酸化ウラン粉末を含む粒状セラミック材料
の圧縮成形によって凝集圧縮体を形成する作業を容易に
し、しかも圧縮成形およびそれ以１νの工程においてか
かる凝集圧縮体（およびそれの焼結製品）が示す耐破砕
性や割れ目の進行に対する抵抗性を増大ざぜるための方
法を提供することも本発明の目的の１つである。

更にまた、二酸化ウラン粉末を含む粒状セラミック判別
の圧縮成形によって凝集圧縮体が形成するような核燃料
ペレットの製造方法であって、未焼結の凝集圧縮体また
はそれの焼結製品の破砕に原因覆る不良品が極めて少な
いことを特徴とする方法を提供することも本発明の目的
の１つである。

本発明は、後続の焼結作業に際して除去されるような逃
散性の複合結合剤を用いて粒状レラミック材料からペレ
ット状の核分裂性核燃料製品を製造するたるの方法に関
する。かかる方法は、二酸化ウラン粉末を含む粒状セラ
ミック材料とアミン化合物およびアンモニウム含有化合
物から成る逃散性複合結合剤とを配合し、かかる配合物
を熟成させてから適当な寸法の凝集圧縮体に成形し、次
いでかかる凝集圧縮体を焼結することによって原１５− 子炉での使用に適した核分裂性核燃料物質の一体構造物
を形成する諸工程を含んでいる。

本発明において使用される粒状セラミック核燃料物質は
原子炉内で核燃料として使用し得る各種の物質から成る
ものであって、その中にはウラン、プルトニウムおよび
トリウムの酸化物をはじめとするセラミック化合物が含
まれる。なお、好適な燃料用セラミック化合物としては
ウラン酸化物、プルトニウム酸化物、１〜リウム酸化物
およびそれらの混合物が挙げられる。

本発明において使用される粒状セラミック核燃料物質は
また、ガドリニウムから成る中性子束密喰調節用の高速
中性子吸収材のごとき各種の添加剤を含有することもで
きる。

本発明において使用するのに適した逃散性結合剤は、前
述の米国特許出願用３３１４９２および２７３９００号
明Ｉ書中に開示されたアミン含有化合物と前述の米国特
許第４０６１７００号明細書中に開示されたアンモニウ
ム含有化合物との複合物を包含するものである。かかる
複合結合剤に１６− 含まれるアミン化合物はアミンの炭酸塩およびカルバミ
ド酸塩から成る群より選ばれたもので、それらの具体例
としてはエチレンジアミン、３．３−ジアミノジプロピ
ルアミン、１，３−ジアミノプロパン、１，６−ジアミ
ツヘキザン、１，７−ジアミノへブタン、ジエチレント
リアミンおよび３−ジメヂルアミノブロビルアミン等の
炭酸塩またはカルバミドＦＩＱｍが挙げられる。

米国特許第４０６１７００号明細書中に開示されたアン
モニウム含有化合物は、アンモニウム陽イオンと炭酸イ
オン、重炭酸イオン、カルバミド酸イオンおよびそれら
の混合物から成る群より選ばれた陰イオンとを含有する
化合物またはそれの水和物から成るものである。かがる
アンモニウム含有化合物の具体例としては、重炭酸アン
モニウム、炭酸アンモニウム、重炭酸カルバミド酸アン
モニウム、セスキ炭酸アンモニウム、カルバミド酸アン
モニウムおよびそれらの混合物等が挙げられる。

上記のごとき複合結合剤は、粒状セラミック核燃料物質
の単作を基準として約０．５乃至約７重量％の割合で使
用覆ることが好ましい。使用岳が約７重量％を越えた場
合、一般にそれにみあった結合力の増大が得られないと
いうばかりでなく、所望の利点を損う望ましくない結果
や多量の結合剤に要する費用の増加が生じることにもな
る。アミン化合物およびアンモニウム含有化合物はほぼ
相等しい重量比率で使用覆ることが好ましいとは言え、
これらの結合剤成分の重量比率は約１：２から約２＝１
までの範囲内で変化してもよい。

本発明の方法に従えば、水を伴わない上記のごとき逃散
性複合結合剤が二酸化ウランを含む粒状セラミック核燃
料物質中ｒ１物質、そしてこの核燃料物質中に結合剤が
実質的に一様に配合される。

次に、粒状セラミック核燃お１物質と複合結合剤との乾
燥配合物が少なくとも約８日という実質的な期間にわた
って室温下で熟成させられる。好適な実施の態様に従え
ば、約８乃至約２０日（通例約１２日）の熟成期間が使
用される。かかる熟成工程は、複合結合剤が効果的な結
合機構を生み出しかつセラミック粒子の圧縮成形を容易
にすることを可能にする。熟成工程はまた、結合剤成分
の離散した粒子同士を反応ざぜて粒度を低下ざ甘ること
により、後続の焼結工程におりる結合剤焼尽によって生
じる気孔をできるだけ小ざくするためにも役立つ。

なお、粒状セラミック核燃料物質と複合結合剤との部分
的に熟成した配合物を乾燥することは、かかる配合物か
ら形成される凝集圧縮体のある種の性質を一層向上させ
ることが判明している。

次いで、粒状セラミック核燃料物質と複合結合剤との熟
成済み配合物を当業界の常法に従って圧縮成形すること
により、適当な寸法の凝集圧縮体が形成される。本発明
の方法によれば、高速連続生産用の回転式プレス装置に
おいて上記の配合物を効果的に使用することが可能とな
る。

こうして得られた凝集圧縮体を当業界の常法に従って焼
結することにより、結合剤が駆逐されかつセラミック粒
子が均質な連続体として一体化される。その後、通例ペ
レット状を成す焼結製品は１９− 目的の用途に応じて規定された１法に研削される。

添加された複合結合剤の配合は、適宜の「乾式」混合装
置を用いて行うことができる。かかる装置の具体例とし
では、流動層混合機、スラブブレンダおよびリボンブレ
ンダのごとき低剪断混合機、並びに振動ミル、ボールミ
ルおよび遠心ミルのごとき高剪断または強力混合機等が
挙げられる。

好適な混合装置は、本発明の場合と同じ譲受人に譲渡さ
れた米国特許第４１６８９１４および４１７２６６７号
明ｍ書中に記載されているような形式の流動層混合機で
ある。上記のごとぎ典型的な混合装置を使用すれば、約
５〜約３０分で適当な配合物が得られる。

本発明の所要熟成期間の経過後、粒状セラミック核燃料
物質と複合結合剤との配合物を圧縮成形することによっ
て凝集圧縮体を形成するため・には、前述の米国特許お
よび特許出願明細書をはじめとする文献中に記載された
ような当業技術に基づく実質的に任意の有効な手段また
は装置を使用することができる。

２０− 次いでかかる凝集圧縮体を焼結すれば、結合剤は駆逐さ
れ、かつセラミック粒子は実質的に一様な密度、比較的
大きい強度および良好な耐破砕性を有する実質的な連続
体として一体化される。

本発明の方法を実施するための好適な手順を以下に例示
する。

実質的に一様な粒度に粒状化された濃縮二酸化ウラン粉
末が前述の米国特許第４１６８９１４号明細書中に記載
されたような形式の流動層混合機内に装入される。水を
使用することなく、二酸化ウラン粉末の重量を基準とし
て約１．５重量％の乾燥重炭酸アンモニウムおよび約１
．５重量％の乾燥エチレンジアミンカルバミド酸塩から
成る複合結合剤が流動層混合機内の二酸化ウラン粉末に
添加される。かかる二酸化ウラン粉末および逃散性複合
結合剤が約１０分間にわたって配合される。

こうして得られた配合物を適当な密閉貯蔵容器内に約８
日間にわたり保持して熟成させた後、連続生産用の回転
式プレスにより約２５０００ポンド／平方インチの圧力
下で圧縮成形が行われる。こうして得られた凝集圧縮体
は常法に従って焼結づればよい。

本発明の効果を実証するため、上記に例示された手順に
従って一連の評価試験を行った。なお、下記の表中に示
されるごとくに熟成ｍ間を変化させた点を除けば、全て
の条件は同一であった。各々の試験系列から１ｑられた
圧縮体に関して直径方向圧縮試験を行うことにより、破
断点引張強さくＴＳ）、塑性指数（ＰＩ）およびＦ３を
評価した。なお、Ｐｌは塑性変形の相対的尺麿であり、
またＦ３は破壊の開始後における割れの鈍化または割れ
目の進行に対する抵抗性を表わす相対的尺庶である。

熟成期間（日） ＴＳ　（ｐｓｉ　）　　　　３０ ＰＩ　　　　　　０．３２　　　変化なしＦ３　（μ）
　　　　０ （結合剤添加） ＴＳ（ｐｓｉ）　　　　　　　　２７　　　３７　　　
４２　　　８２　　　５８ＰＴ　　　　　　　　　　　
　Ｏ，４，５０，５４，Ｏ，／１．８　０．４．５　０
．５２１＝３（μ”）　　　　　　　　　０．３　　１
．０　　１．４．　　１２　　２．０二酸化ウラン粉末
と複合結合剤との上記配合物を２日間の熟成後に乾燥し
たところ、粒状セラミックＮＡ利の圧縮成形特性が向上
した。こうして得られた未焼結圧縮体は、４８．４ポン
ド／平方インチの引張り強さおよび９．０ミクロンの塑
性度Ｆ３を有していた。

【図面の簡単な説明】

図面は本発明方法の主要な工程を図示したフローシート
である。 第１頁の続き ０発　明　者　テイモシイ・ジョセフ・ガリバン アメリカ合衆国ノースカロライ ナ州つイルミントン・パイン・ コーン・ロード１４３番 ０発　明　者　バリー・マイクル・ラスカアメリカ合衆
国ノースカロライ ナ州つイルミントン・トルイド ・レーン１８１０番

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、（ａ）（ｉ）アミン化合物並びに（ｉｉ　）アンモ
   ニウム陽イオンと炭酸イオン、重炭酸イオン、カルバミ
   ド酸イオンおよびそれらの混合物から成る群より選ばれ
   た陰イオンとを含有づ゛る化合物またはそれの水和物の
   両成分を含む逃散性複合結合剤を、二酸化ウランを含む
   粒状セラミック核燃料物質に添加して配合し、（１１）
   前記粒状セラミック核燃料物質と前記逃散性複合結合剤
   との配合物を少なくとも約８日間にわたって熟成させ、
   次いで（Ｃ）熟成済みの前記配合物を圧縮成形すること
   によって凝集几縮体を形成する諸Ｔ程から成る結果、前
   記粒状セラミック核燃ｙ！Ｉ物質に塑性が付与されてそ
   れの加工が容易になることを特徴とする粒状セラミック
   核燃料物質の凝集圧縮体の製造方法。 ２、前記逃散性複合結合剤がアミンの炭酸塩おＪ、σカ
   ルバミド酸塩から成る群より選ばれた少なくとも１種の
   アミン化合物を含有する特許請求の範囲第１項記載の方
   法。 ３、面記逃散性複合結合剤がエチレンジアミンカルバミ
   ド酸塩を含有する特許請求の範囲第１項記載の方法。 ４、前記逃散性複合結合剤が重炭酸アンモニウムを含有
   する特許請求の範囲第１項記載の方法。 ５、前記逃散性複合結合剤がエチレンジアミンカルバミ
   ド酸塩と重炭酸アンモニウムとの複合物を含む特許請求
   の範囲第１項記載の方法。 ６、前記逃散性複合結合剤が前記粒状セラミック核燃料
   物質の重化を基準として約０．５乃至約７千準％の割合
   で添加される特許請求の範囲第１項記載の方法。 ７、＜ａ　）（ｔ）アミンの炭酸塩およびカルバミド酸
   塩から成る群より選ばれた少なくとも１種のアミン化合
   物並びに（ｉｉ　＞アンモニウム陽イオンと炭酸イオン
   、重炭酸イオン、カルバミド酸イオンおよびそれらの混
   合物から成る群より選ばれた陰イオンとを含有η−る化
   合物またはそれの水和物の両成分を含む逃散性沖合結合
   剤を、二酸化ウランを含む粒状セラミック核燃料物質に
   添加して配合し、（ｂ）前記粒状セラミック核燃料物質
   と前記逃散性複合結合剤どの配合物を少なくとも約８日
   間にわたつｒ熟成ざぴ、次いＴ″（Ｃ）２！Ｉ成流みの
   前記配合物をＥｆ縮成形１−ることによって凝集圧縮体
   を形成づる諸工程から成る結果、前記粒状セラミック核
   燃料物質に塑性が付ノＪされＣそれの加工が容易になる
   ことを特徴どりる粒状セラミック核燃料物質の凝集圧縮
   体の製造り法、。 ８、前記逃散性複合結合剤がエチレンジアミンを含有す
   る特許請求の範囲第７項記載の方法。 ９、前記逃散性複合結合剤が重炭酸アンモニウムを含有
   する特許請求の範囲第７項ｉｉ１載のブ〕沃。 １０、前記逃散性複合結合剤がＪヂレンジアミン力ルバ
   ミド酸塩を含有する特許請求の範囲第７項記載の方法。 １１、前記逃散ｆｌ複合結合剤が二Ｉニヂレンジアミン
   力ルバミド酸塩と重炭酸アンモニウムとの複合物を含む
   特許請求の範ｎ第７項記載の方法。 １２、前記逃散性複合結合剤がｉＭｉ記粒状セラミック
   核燃別物質の止部を基準として約０．５乃至約７千都％
   の割合で添加される特許請求の範囲第７項記載の方法。 １３、（ａ　）（ｉ）アミンの炭酸塩およびカルバミド
   酸塩から成る群より選ばれた少なくとも１種のアミン化
   合物並びに（ｉｉ）Ｉｍｆｊ？アンモニウム、重炭酸ア
   ンモニウム、重炭酸ノＪルバミド酸アンモ＝ウム、セス
   キ炭酸アンモニウムおＪ：びカルバミド酸アンモニウム
   から成る群より選ばれた少なくとも１種のアンモニウム
   化合物の両成分を含む逃散性投合結合剤を二酸化ウラン
   を含む粒状セラミック核燃料物質に添加しで配合し、（
   ｂ）前記粒状セラミック核燃ｒ１物質と前記逃散性複合
   結合剤との配合物を少なくとも約１２「１間にわたって
   熟成さけ、次いで（Ｃ）熟成洛みの前記配合物を圧縮成
   形することによって凝集圧縮体を形成する諸工程から成
   る結果、前記粒状セラミック核燃判物凹に塑性が付、ｌ
   ｊされてそれの加工が容易になるこ３− とを特徴とする粒状セラミック核燃料物質の凝集圧縮体
   の製造方法。 １７′１．前記逃散性複合結合剤が一エチレンジアミン
   を含有する特許請求の範囲第１３項記載の方法。 １５、前記逃散性複合結合剤が工ヂレンジアミン力ルバ
   ミド酸塩を含有づる特許請求の範囲第１３項記載の方法
   。 １６、前記逃散性複合結合剤ｈτエチレンジアミンカル
   バミド酸塩と重炭酸アンモニウムとの複合物を含有Ｊる
   特許請求の範囲第１３項記載の方法。 １７、前記逃散性複合結合剤が前記粒状レラミック核燃
   料物質の型部を基準として約０．５乃至約７千ｍ％の割
   合で添加される特許請求の範囲第１３項記載の方法。 １８、（ａ　）（ｉ）アミンの炭酸塩およびカルバミド
   １ｍから成る群より選ばれた少なくとも１種のアミン化
   合物並びに（ｉｉ　）炭酸アンモニウム、重炭酸アンモ
   ニウム、重炭酸カルバミド酸７ンモニウム、セスキ炭酸
   アンモニウムおよびカルバミド酸アンモニウムから成る
   群より選ばれた少なく４− とも１種のアンモニウム化合物の両成分を含みかつ後記
   粒状セラミック核燃料物質の重量を基準として約０．５
   乃至約７重量％に相当する逃散性複合結合剤を、二酸化
   ウランから成る粒状セラミック核燃料物質に添加して配
   合し、（ｂ）前記粒状セラミック核燃料物質と前記逃散
   性複合結合剤との配合物を少なくとも約８日間にわたっ
   て熟成させ、（Ｃ）熟成済みの前記配合物を圧縮成形す
   ることによって凝集圧縮体を形成し、次いで（ｄ）Ｊ前
   記凝集圧縮体を焼結することによって前記逃散性複合結
   合剤を駆逐すると共に前記粒状セラミック核燃ｒ［物質
   を均質な連続体として一体化する諸工程から成る結果、
   前記粒状セラミック核燃料物質に塑性が付与されてそれ
   の加工が容易になることを特徴とする粒状レラミツク核
   燃料物質の凝集圧縮体の製造方法。 １９、（ａ）エヂレンジアミンカルバミド酸塩と重炭酸
   アンモニウムとの複合物を含みかつ後記粒状レラミック
   核燃料物質の重量を基準として約０．５乃至約７重量％
   に相当する逃散性複合結合剤を、二酸化ウランを含む粒
   状セラミック核燃料物質に添加して配合し、（１））前
   記粒状レラミック核燃わ１物質と前記逃散性複合結合剤
   との配合物を少なくとも約８０間にわたって熟成させ、
   （Ｃ）熟成済みの前記配合物を圧縮成形することによっ
   て凝集圧縮体を形成し、次いで（ｄ　’）前記凝集圧縮
   体を焼結することによって前記逃散性複合結合剤を駆逐
   でると共に前記粒状セラミック核燃料物質を均質な連続
   体としＣ一体化する諸王程から成る結果、前記粒状セラ
   ミック核燃剥物ｒｔに塑性が付与されてそれの加工が容
   易になることを特徴とする粒状１？ラミツク核燃わＩ物
   質の凝集圧縮体の製造方払。