JPS63256898A - ヨウ素捕集装置 - Google Patents
ヨウ素捕集装置Info
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- JPS63256898A JPS63256898A JP62091736A JP9173687A JPS63256898A JP S63256898 A JPS63256898 A JP S63256898A JP 62091736 A JP62091736 A JP 62091736A JP 9173687 A JP9173687 A JP 9173687A JP S63256898 A JPS63256898 A JP S63256898A
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- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
本発明は、原子力施設の焼却炉から排出される排ガス等
中の放射性ヨウ素を監視するヨウ素モニタに関する。
中の放射性ヨウ素を監視するヨウ素モニタに関する。
原子力発電所等の原子力施設では、発生した放射性廃棄
物のうち焼却可能な低中レベル固体廃棄物は焼却炉で灰
化することによって減容される。 このような焼却炉には、焼却によって発生する排ガス中
の放射性ヨウ素を補集してその濃度を測定するヨウ素モ
ニタが設置されており、ヨウ素の捕集には一般にヨウ素
吸着剤が使用されている。 従来ヨウ素吸着剤としては、ヨウ素化合物またはアミン
を添着した活性炭、例えばSnI2添看炭、トリエチレ
ンジアミン(TEDA)添着炭、あるいはX型ゼオライ
トに銀を担持させたr!i者剤(以下AQXで表す)が
使われている。 に発明が解決しようとする問題点Σ しかしながら、焼却炉から排出される排ガスは高温で放
射性ヨウ素の他にNOx、SOx、及びHCJ等の酸性
ガス及び水蒸気を含んでいるため、かかる従来のヨウ素
吸着剤は十分なヨウ素吸着能を示していない。 添着炭は高温或いは高湿度下でのヨウ素捕集効率が低く
、特に常温で優れた吸着能を示すTEDA添肴炭は高温
において、TEDAが揮発し発火するという致命的問題
がある。一方、ACIXは耐酸性が劣るため酸性ガスに
よって捕集効率が低下するという問題点があった。更に
、AqXはC」成分にも感応するので、目的とする放射
性ヨウ素の吸着能力が排ガス中の11C膚により大巾に
低下させられるといった問題点がある。 K問題点を解決するための手段】 本発明はかかる点に対処してなされたもので、焼加炉排
ガス中のHC,Qによるヨウ素吸呑能の低下を防止し、
安定に放射性ヨウ素濃度を測定することができるヨウ素
モニタを提供しようとするものである。 即ち、本発明はガス中の放射性ヨウ素を捕集するヨウ素
捕集装置と、補果された放射性コラ素の吊を測定する放
射線測定装置とを備えたヨウ素モニタにおいて、前記ヨ
ウ素捕集装置がアルカリ金属含有ゼオライトを前段とし
、求含有ゼオライトを後段とする2層の吸看剤で構成さ
れることを特徴とするものである。 本発明の前段で使用されるアルカリ金属含有ゼオライト
としては、天然産、合成品を問わず種々のものが使用で
きる。例えば、X型ゼオライト、Y型ゼオライト、モル
デナイト、ペンタシル型ゼオライ[・が好ましいが、Y
型ゼオライトが特に好ましい。アルカリ金属としてはL
i、Na、Kが好ましいが、特にKが好ましい。かかる
アルカリ金属含有ゼオライトは、ゼオライトをアルカリ
金属イオンを含む溶液を用い通常のイオン交換処理を行
なうことによって容易に得ることができる。 本発明の後段で使用される銀含有ゼオライトとしては、
X型ゼオライトまたはモルデナイトの銀置換体(USP
3,658,467、USP 4,088,737)
、或イハシリカ対アルミナモル比が15以上の高シリカ
系ゼオライトの銀置換体(特開昭60−225638号
)が好ましい。高シリカ系ゼオライトの銀置換体は銀担
持吊が少なく、ヨウ素除去効率が高い上に、耐酸性、耐
熱性に優れているという特長を有し、特に好ましい。
物のうち焼却可能な低中レベル固体廃棄物は焼却炉で灰
化することによって減容される。 このような焼却炉には、焼却によって発生する排ガス中
の放射性ヨウ素を補集してその濃度を測定するヨウ素モ
ニタが設置されており、ヨウ素の捕集には一般にヨウ素
吸着剤が使用されている。 従来ヨウ素吸着剤としては、ヨウ素化合物またはアミン
を添着した活性炭、例えばSnI2添看炭、トリエチレ
ンジアミン(TEDA)添着炭、あるいはX型ゼオライ
トに銀を担持させたr!i者剤(以下AQXで表す)が
使われている。 に発明が解決しようとする問題点Σ しかしながら、焼却炉から排出される排ガスは高温で放
射性ヨウ素の他にNOx、SOx、及びHCJ等の酸性
ガス及び水蒸気を含んでいるため、かかる従来のヨウ素
吸着剤は十分なヨウ素吸着能を示していない。 添着炭は高温或いは高湿度下でのヨウ素捕集効率が低く
、特に常温で優れた吸着能を示すTEDA添肴炭は高温
において、TEDAが揮発し発火するという致命的問題
がある。一方、ACIXは耐酸性が劣るため酸性ガスに
よって捕集効率が低下するという問題点があった。更に
、AqXはC」成分にも感応するので、目的とする放射
性ヨウ素の吸着能力が排ガス中の11C膚により大巾に
低下させられるといった問題点がある。 K問題点を解決するための手段】 本発明はかかる点に対処してなされたもので、焼加炉排
ガス中のHC,Qによるヨウ素吸呑能の低下を防止し、
安定に放射性ヨウ素濃度を測定することができるヨウ素
モニタを提供しようとするものである。 即ち、本発明はガス中の放射性ヨウ素を捕集するヨウ素
捕集装置と、補果された放射性コラ素の吊を測定する放
射線測定装置とを備えたヨウ素モニタにおいて、前記ヨ
ウ素捕集装置がアルカリ金属含有ゼオライトを前段とし
、求含有ゼオライトを後段とする2層の吸看剤で構成さ
れることを特徴とするものである。 本発明の前段で使用されるアルカリ金属含有ゼオライト
としては、天然産、合成品を問わず種々のものが使用で
きる。例えば、X型ゼオライト、Y型ゼオライト、モル
デナイト、ペンタシル型ゼオライ[・が好ましいが、Y
型ゼオライトが特に好ましい。アルカリ金属としてはL
i、Na、Kが好ましいが、特にKが好ましい。かかる
アルカリ金属含有ゼオライトは、ゼオライトをアルカリ
金属イオンを含む溶液を用い通常のイオン交換処理を行
なうことによって容易に得ることができる。 本発明の後段で使用される銀含有ゼオライトとしては、
X型ゼオライトまたはモルデナイトの銀置換体(USP
3,658,467、USP 4,088,737)
、或イハシリカ対アルミナモル比が15以上の高シリカ
系ゼオライトの銀置換体(特開昭60−225638号
)が好ましい。高シリカ系ゼオライトの銀置換体は銀担
持吊が少なく、ヨウ素除去効率が高い上に、耐酸性、耐
熱性に優れているという特長を有し、特に好ましい。
以下、本発明の概要を具体例を挙げて説明する。
第1図は本発明のヨウ素モニタにおけるヨウ素捕集装置
の一実施例を示す構成図である。焼却炉1で発生した放
射性排ガスの一部をサンプリング管2より採取し、ヨウ
素捕集装置7で放射性ヨウ素を吸着捕集する。吸着層を
通過したガスは冷却器8、定流量弁9、ポンプ10を経
て排気筒11へ還流される。ヨウ素捕集装置7は、前段
にアルカリ金属含有ゼオライト3、後段に銀含有ビオラ
イト4を充填したフィルタカートリッジ5とこれを保持
するフィルタホルダ6によって構成される。 また、サンプリング管2からヨウ素捕集装@7に至る配
管13およびヨウ素捕集装置7から冷却器8に至る配管
14には、保温材12を被覆するなどの保温手段が設け
られている。 尚、ヨウ素捕集装@7は第2図に示すように、フィルタ
カートリッジ5を保持するフィルタホルダ6にヒータ2
1が埋込まれ、フィルタカートリッジ5を加温できるよ
うになっている。そのフィルタカートリッジ5内には、
入口付近に排ガス中の塵を除去するジス1〜フイルタ2
2が設けられている。 フィルタカートリッジ5はパンチングメタル23で仕切
り、上部にアルカリ金属含有ゼオライト3を、下部に銀
含有ゼオライト4を充填する。尚、図中の符号24は排
ガスの漏洩を防ぐシール材である。 次に上記構成の焼却炉排ガスヨウ素モニタの操作につい
て説明する。 焼却炉1において放射性廃棄物を焼却することによって
生じた排ガスは、ポンプ10を作動することによってサ
ンプリング管2を介してモニタ内にとり込まれる。とり
込まれた排ガスはヨウ素捕集装置7において排ガス中の
放射性ヨウ素が補集されるが、その際排ガス中に含まれ
ているNOx、SOxおよび1(Cj等の酸性ガスの結
露による装置の腐食を防止するため、ヒーター21によ
ってフィルタ一部の温度を180℃以上に調整する。 温度の上限については特に限定されないが、高温にし過
ぎると吸着性能の低下、エネルギーロスの増加が起こる
ため、250℃以下が好ましい。 また、ヨウ素捕集装置7においては、前段のアルカリ金
属含有ゼオライトが後段の銀含有ゼオライトのガードベ
ッドとして作用し、ト(C1をはじめその他の酸性ガス
を前もって吸着除去するので、銀含有ゼオライトの放射
性ヨウ素の捕集効率の低下が防止され安定した性能をR
Nすることができる。使用するアルカリ金属含有ゼオラ
イトと銀含有ぜオライドの比率番よ、排ガス中のHCj
等の不純物濃度によって変りつるが、通常は100:
1〜0.5:1、好ましくは20: 1〜1: 1程
度である。 以上述べたようにしで、一定時間排気ガスを通気処理し
たフィルタカートリッジ5は放射線測定装置によってフ
ィルタカートリッジ5内の放射性ヨウ素からの放eA線
蚤が測定され、排ガス中の放射性ヨウ素濃度がモニタさ
れる。 以上、本発明を実施例により説明丈る。 実施例1 (1)合成NaY型ゼオライト粉末(東洋曹達工業tm
IJ)にバインダーとしてアルミナゾルをへ1203換
算で10臣量%添加し、充分混練した。混練後12〜2
0メツシュ(Jtsフルイ)の大きさの粒子に成型し、
100℃で一晩乾燥後、空気中で500℃、2時間焼成
した。次いで、この成型品を1規定の硝酸カリウム水溶
液で処理し、Naイオンの約95%をにイオンに交換す
る。 この様にして得られたに交換Y型ゼオライトを空気中で
500℃、2時間焼成し、吸着剤Aとする。 (2)ゼオライトの合成を特開昭58−91032号公
報に準じて行なった。 原料として、ケイ酸、アルミン酸ソーダ、苛性ソーダ、
酒石酸を用い、表1に示す組成比の反応混合物を調整し
、オートクレーブに仕込んで撹拌しながら160℃に加
熱し、72時間結晶化を行なった。 以下余白 表 1 SiO□/Aj□03 30 (モル比)HO/5i
0220 0H−/S i 02 0.17A /AJ20
3 2.5 A : 酒石酸 得られた生成物は表2に示したX線回折パターンを有し
、SiO2/A、11203比25.2のゼオライトで
あった。 表 2 d (A) 1001/ Imax ll、32 54 10、13 39 3、88 100 3、74 52 3、67 30 X線回折パターンの測定は、通常の方法によって行なわ
れる。 即ち、Xll1I@射は銅のに一α線により記@装置付
のガイガーカウンター分光器を用い回折パターンを得る
。 この回折パターンから相対強度1001/Imax (
Imaxは最も強い線)および格子間隔d(単位オンゲ
ストロームA)を求める。 この様にして青られたゼオライト粉末にアルミナゾルを
バインダーとしてアルミナ(AJ 2 O3)換算で1
5重量%添加し、充分混練した。 混線4110〜16メツシユ(JISフルイ)の大きさ
の粒子に成型し、110℃で一夜乾燥し、その後空気中
で500℃、2時間焼成した。 次いで、このゼオライト成型品を0.5規定硝酸銀水溶
液を用いて、充分銀イオン交換処理を行なった。 その後イオン交換水で水洗いし、110℃で一夜乾燥し
、空気中で500℃、2時間焼成し、吸着剤Bとする。 この銀交換ゼオライトの銀担持吊は9.7重量%である
。 (3)内径20.のフィルタカートリッジの上段に吸着
剤Aを12g、下段に吸着剤Bを12g充填し、下記の
組成のガスを8N−1/分、200℃の条件で前記力−
トツツジへ供給した。 ガスの組成はCo 3%、No2200ppm 。 30 5ooppn 、 HC濁 400ppm
、H2O9%、ell I 0.5m’j/T
rL3、残りは空気である。 3時間通気処理後、吸着剤A、[3上の放射性コラ素早
を測定し、ヨウ素の捕集効率を求めたところ97.0%
であった。即ち、ガス中のヨウ素を′vXIIIり了り
[ニクすることができた。 比較例1 実施例1において、吸着剤をTEDA30%を添着させ
た活性炭にかえヨウ素捕果テストを行なったところ、1
80℃で吸着剤が発火し、捕集効率の測定は不能であっ
た。 また、吸着剤を5n125%添看させた活性炭にかえ同
様のテストを行なったところ、180°Cにおける放射
性ヨウ素の捕集効率は70.0%であった。 即ち、ガス中のヨウ素は精度好くモニタできなかった。 実施例2 実施例1において、吸着剤Aの充填量、HC,ll濃度
を大々60g、4ooppI11とした外は同じ条件で
放射性ヨウ素の捕集テストを行なったところ、ヨウ素捕
集効率は98,5%であった。即ち、ガス中のヨウ素を
精度好くモニタできた。 比較例2 実施例2において、吸着剤Aを充填しないときのヨウ素
捕集効率は31.7%であった。即も、ガス中のヨウ素
を精度好くモニタできなかった。 【発明の効果] 以上の説明からも明らかなように、本発明のコラ木モニ
タは、排ガス中に1」C」が存在してもヨウ素捕集効率
を高く維持でき、焼hn炉排ガス中の欣14性ヨウ素濃
度を精度良く安定して測定することができるとともに、
高価な宋を用いたヨウ素捕集剤の消費量が少なくてすみ
、運転コストを安くすることができる。
の一実施例を示す構成図である。焼却炉1で発生した放
射性排ガスの一部をサンプリング管2より採取し、ヨウ
素捕集装置7で放射性ヨウ素を吸着捕集する。吸着層を
通過したガスは冷却器8、定流量弁9、ポンプ10を経
て排気筒11へ還流される。ヨウ素捕集装置7は、前段
にアルカリ金属含有ゼオライト3、後段に銀含有ビオラ
イト4を充填したフィルタカートリッジ5とこれを保持
するフィルタホルダ6によって構成される。 また、サンプリング管2からヨウ素捕集装@7に至る配
管13およびヨウ素捕集装置7から冷却器8に至る配管
14には、保温材12を被覆するなどの保温手段が設け
られている。 尚、ヨウ素捕集装@7は第2図に示すように、フィルタ
カートリッジ5を保持するフィルタホルダ6にヒータ2
1が埋込まれ、フィルタカートリッジ5を加温できるよ
うになっている。そのフィルタカートリッジ5内には、
入口付近に排ガス中の塵を除去するジス1〜フイルタ2
2が設けられている。 フィルタカートリッジ5はパンチングメタル23で仕切
り、上部にアルカリ金属含有ゼオライト3を、下部に銀
含有ゼオライト4を充填する。尚、図中の符号24は排
ガスの漏洩を防ぐシール材である。 次に上記構成の焼却炉排ガスヨウ素モニタの操作につい
て説明する。 焼却炉1において放射性廃棄物を焼却することによって
生じた排ガスは、ポンプ10を作動することによってサ
ンプリング管2を介してモニタ内にとり込まれる。とり
込まれた排ガスはヨウ素捕集装置7において排ガス中の
放射性ヨウ素が補集されるが、その際排ガス中に含まれ
ているNOx、SOxおよび1(Cj等の酸性ガスの結
露による装置の腐食を防止するため、ヒーター21によ
ってフィルタ一部の温度を180℃以上に調整する。 温度の上限については特に限定されないが、高温にし過
ぎると吸着性能の低下、エネルギーロスの増加が起こる
ため、250℃以下が好ましい。 また、ヨウ素捕集装置7においては、前段のアルカリ金
属含有ゼオライトが後段の銀含有ゼオライトのガードベ
ッドとして作用し、ト(C1をはじめその他の酸性ガス
を前もって吸着除去するので、銀含有ゼオライトの放射
性ヨウ素の捕集効率の低下が防止され安定した性能をR
Nすることができる。使用するアルカリ金属含有ゼオラ
イトと銀含有ぜオライドの比率番よ、排ガス中のHCj
等の不純物濃度によって変りつるが、通常は100:
1〜0.5:1、好ましくは20: 1〜1: 1程
度である。 以上述べたようにしで、一定時間排気ガスを通気処理し
たフィルタカートリッジ5は放射線測定装置によってフ
ィルタカートリッジ5内の放射性ヨウ素からの放eA線
蚤が測定され、排ガス中の放射性ヨウ素濃度がモニタさ
れる。 以上、本発明を実施例により説明丈る。 実施例1 (1)合成NaY型ゼオライト粉末(東洋曹達工業tm
IJ)にバインダーとしてアルミナゾルをへ1203換
算で10臣量%添加し、充分混練した。混練後12〜2
0メツシュ(Jtsフルイ)の大きさの粒子に成型し、
100℃で一晩乾燥後、空気中で500℃、2時間焼成
した。次いで、この成型品を1規定の硝酸カリウム水溶
液で処理し、Naイオンの約95%をにイオンに交換す
る。 この様にして得られたに交換Y型ゼオライトを空気中で
500℃、2時間焼成し、吸着剤Aとする。 (2)ゼオライトの合成を特開昭58−91032号公
報に準じて行なった。 原料として、ケイ酸、アルミン酸ソーダ、苛性ソーダ、
酒石酸を用い、表1に示す組成比の反応混合物を調整し
、オートクレーブに仕込んで撹拌しながら160℃に加
熱し、72時間結晶化を行なった。 以下余白 表 1 SiO□/Aj□03 30 (モル比)HO/5i
0220 0H−/S i 02 0.17A /AJ20
3 2.5 A : 酒石酸 得られた生成物は表2に示したX線回折パターンを有し
、SiO2/A、11203比25.2のゼオライトで
あった。 表 2 d (A) 1001/ Imax ll、32 54 10、13 39 3、88 100 3、74 52 3、67 30 X線回折パターンの測定は、通常の方法によって行なわ
れる。 即ち、Xll1I@射は銅のに一α線により記@装置付
のガイガーカウンター分光器を用い回折パターンを得る
。 この回折パターンから相対強度1001/Imax (
Imaxは最も強い線)および格子間隔d(単位オンゲ
ストロームA)を求める。 この様にして青られたゼオライト粉末にアルミナゾルを
バインダーとしてアルミナ(AJ 2 O3)換算で1
5重量%添加し、充分混練した。 混線4110〜16メツシユ(JISフルイ)の大きさ
の粒子に成型し、110℃で一夜乾燥し、その後空気中
で500℃、2時間焼成した。 次いで、このゼオライト成型品を0.5規定硝酸銀水溶
液を用いて、充分銀イオン交換処理を行なった。 その後イオン交換水で水洗いし、110℃で一夜乾燥し
、空気中で500℃、2時間焼成し、吸着剤Bとする。 この銀交換ゼオライトの銀担持吊は9.7重量%である
。 (3)内径20.のフィルタカートリッジの上段に吸着
剤Aを12g、下段に吸着剤Bを12g充填し、下記の
組成のガスを8N−1/分、200℃の条件で前記力−
トツツジへ供給した。 ガスの組成はCo 3%、No2200ppm 。 30 5ooppn 、 HC濁 400ppm
、H2O9%、ell I 0.5m’j/T
rL3、残りは空気である。 3時間通気処理後、吸着剤A、[3上の放射性コラ素早
を測定し、ヨウ素の捕集効率を求めたところ97.0%
であった。即ち、ガス中のヨウ素を′vXIIIり了り
[ニクすることができた。 比較例1 実施例1において、吸着剤をTEDA30%を添着させ
た活性炭にかえヨウ素捕果テストを行なったところ、1
80℃で吸着剤が発火し、捕集効率の測定は不能であっ
た。 また、吸着剤を5n125%添看させた活性炭にかえ同
様のテストを行なったところ、180°Cにおける放射
性ヨウ素の捕集効率は70.0%であった。 即ち、ガス中のヨウ素は精度好くモニタできなかった。 実施例2 実施例1において、吸着剤Aの充填量、HC,ll濃度
を大々60g、4ooppI11とした外は同じ条件で
放射性ヨウ素の捕集テストを行なったところ、ヨウ素捕
集効率は98,5%であった。即ち、ガス中のヨウ素を
精度好くモニタできた。 比較例2 実施例2において、吸着剤Aを充填しないときのヨウ素
捕集効率は31.7%であった。即も、ガス中のヨウ素
を精度好くモニタできなかった。 【発明の効果] 以上の説明からも明らかなように、本発明のコラ木モニ
タは、排ガス中に1」C」が存在してもヨウ素捕集効率
を高く維持でき、焼hn炉排ガス中の欣14性ヨウ素濃
度を精度良く安定して測定することができるとともに、
高価な宋を用いたヨウ素捕集剤の消費量が少なくてすみ
、運転コストを安くすることができる。
第1図は本発明のヨウ素捕集装置の一実施例を示す構成
図、第2図はヨウ素捕集装置の他の実施例を示す断面図
である。 1・・・焼却炉、 2・・・サンプリング管。 3・・・アルカリ金属含有ゼオライト。 4・・・銀含有ゼオライト。 7・・・コラ累抽集8置 特許出願人 口本原子力事業株式会社 特 許 出 願 人 東 し 株 式 会
社代理人 弁理士 大 野 克 躬 代理人 弁理士 大 野 令 了 代理人 弁理士 大 野 柳之輔 第 1 図
図、第2図はヨウ素捕集装置の他の実施例を示す断面図
である。 1・・・焼却炉、 2・・・サンプリング管。 3・・・アルカリ金属含有ゼオライト。 4・・・銀含有ゼオライト。 7・・・コラ累抽集8置 特許出願人 口本原子力事業株式会社 特 許 出 願 人 東 し 株 式 会
社代理人 弁理士 大 野 克 躬 代理人 弁理士 大 野 令 了 代理人 弁理士 大 野 柳之輔 第 1 図
Claims (3)
- (1)前段にアルカリ金属含有ゼオライトを、後段に銀
含有ゼオライトを設置した、ガス中の放射性ヨウ素を捕
集するヨウ素捕集装置を有することを特徴とするヨウ素
モニタ。 - (2)アルカリ金属含有ゼオライトがカリウムイオンで
置換したY型ゼオライトである特許請求の範囲第1項記
載のヨウ素モニタ。 - (3)銀含有ゼオライトがアルミナに対するシリカのモ
ル比が15以上であるゼオライトに銀を担持させた高シ
リカ系の銀置換型合成ゼオライトである特許請求の範囲
第1項記載のヨウ素モニタ。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP62091736A JPS63256898A (ja) | 1987-04-14 | 1987-04-14 | ヨウ素捕集装置 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP62091736A JPS63256898A (ja) | 1987-04-14 | 1987-04-14 | ヨウ素捕集装置 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS63256898A true JPS63256898A (ja) | 1988-10-24 |
JPH0567200B2 JPH0567200B2 (ja) | 1993-09-24 |
Family
ID=14034803
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP62091736A Granted JPS63256898A (ja) | 1987-04-14 | 1987-04-14 | ヨウ素捕集装置 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS63256898A (ja) |
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1987
- 1987-04-14 JP JP62091736A patent/JPS63256898A/ja active Granted
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---|---|
JPH0567200B2 (ja) | 1993-09-24 |
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