RU2808719C1 - Установка для очистки газовых потоков от летучих соединений цезия и йода, образующихся в процессе высокотемпературной обработки отработавшего ядерного топлива - Google Patents

Установка для очистки газовых потоков от летучих соединений цезия и йода, образующихся в процессе высокотемпературной обработки отработавшего ядерного топлива Download PDF

Info

Publication number
RU2808719C1
RU2808719C1 RU2023100235A RU2023100235A RU2808719C1 RU 2808719 C1 RU2808719 C1 RU 2808719C1 RU 2023100235 A RU2023100235 A RU 2023100235A RU 2023100235 A RU2023100235 A RU 2023100235A RU 2808719 C1 RU2808719 C1 RU 2808719C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
contact elements
temperature
gas
purified gas
nuclear fuel
Prior art date
Application number
RU2023100235A
Other languages
English (en)
Inventor
Микаэл Давидович Гаспарян
Владимир Николаевич Грунский
Евгений Вениаминович Ефремов
Сергей Васильевич Тищенко
Евгений Олегович Обухов
Алексей Викторович Титов
Original Assignee
Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" - Госкорпорация "Росатом"
Filing date
Publication date
Application filed by Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" - Госкорпорация "Росатом" filed Critical Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" - Госкорпорация "Росатом"
Application granted granted Critical
Publication of RU2808719C1 publication Critical patent/RU2808719C1/ru

Links

Images

Abstract

Изобретение относится к оборудованию для радиохимических производств атомной промышленности и может быть использовано в процессах локализации летучих продуктов деления из отходящих газов на различных высокотемпературных переделах переработки облученного ядерного топлива. Установка состоит из двух последовательно соединенных газоочистных аппаратов. Первый по ходу очищаемого газа аппарат снабжен сменным картриджем, снаряженным контактными элементами с активным слоем из композиции оксидов алюминия и кремния (30% γ-Al2O3+70% SiO2), а также теплоизолированной электропечью для нагрева очищаемого газа до температуры 800-900°С. Второй - сменным картриджем, снаряженным контактными элементами с активной подложкой из γ-оксида алюминия и сорбционно-активным компонентом - азотнокислым серебром, а также теплоизолированной электропечью для нагрева очищаемого газа до температуры 150-200°С. Изобретение позволяет утилизировать цезий и йод в качестве твердых радиоактивных отходов раздельно. 2 ил.

Description

Изобретение относится к оборудованию для радиохимических производств атомной промышленности и может быть использовано в процессах локализации летучих продуктов деления из отходящих газов на различных высокотемпературных переделах переработки облученного ядерного топлива, в частности на операции высокотемпературной обработки (ВТО) отработавшего ядерного топлива пирохимического передела (ОЯТ).
Улавливание максимального количества соединений ЛПД, среди которых наиболее значимыми в количественном отношении и по радиационным характеристикам являются соединения цезия и йода, на головной операции ВТО ОЯТ является важнейшей задачей, решение которой повышает технологичность, экологические и экономические показатели последующих переделов переработки ОЯТ и всего замкнутого ядерного топливного цикла.
Частично данная задача может решаться применением ряда устройств, предназначенных для локализации летучих форм радиоактивного йода и радиоактивных аэрозолей, которые являются составной частью отходящих газов для головных и ряда последующих операций пирохимического и гидрометаллургического переделов переработки ОЯТ.
Известно устройство аварийного сброса и фильтрации газа содержащее расположенные в технологической последовательности по ходу очищаемого потока среды входной патрубок, секцию механической фильтрации, секцию высокоэффективной очистки от аэрозольных частиц, секцию локализации летучих соединений йода методом адсорбции и выходной патрубок, в котором устройство дополнительно снабжено секцией распределения газового потока на необходимое количество параллельных потоков с поддержанием допустимого давления и выравниванием в них расходов очищаемой среды и секцией гравитационно-инерционного осаждения [RU №174059, опубл. 28.09.2017].
В качестве фильтрующего материала секции высокоэффективной очистки от аэрозольных частиц использован стекловолокнистый материал, в качестве сорбента секции локализации летучих соединений йода использован гранулированный сорбент на основе кремниевой кислоты.
Известен комбинированный фильтр для очистки радиоактивной парогазовой смеси, разработанный для локализации летучих форм радиоактивного йода и радиоактивных аэрозолей в системах вентиляции на АЭС с целью предотвращения радиоактивного заражения окружающей среды [RU184350, опубл. 23.10.2018]. Комбинированный фильтр разделен на одинаковые цилиндрические секции. Каждая секция имеет верхнюю крышку для установления спиральных фильтрующих элементов с переменной поверхностью (СФЭПП) и нижнюю крышку с сеткой для удержания сорбентов.
Первая и замыкающая по ходу очищаемого потока газа секции заполняются сорбентом из неорганического материала SiO2-Cu0, или силикагелем марки КСКГ или их смесью. В качестве наполнителя каждой из промежуточных секций для улавливания летучих форм радиоактивного йода используется гранулированный сорбент на основе активированного угля марки СКТ-ЗИ или неорганический гранулированный сорбент «Физхимин» на основе силикагеля.
Размер пор СФЭПП уменьшается в направлении от первой секции к замыкающей по ходу очищаемого потока газа, а количество секций, которые снаряжаются сорбентом для очистки газов от радиоактивных йодсодержащих примесей, составляет не менее трех. Предлагаемый комбинированный фильтр является пожаробезопасным и позволяет проводить локализацию летучих соединений радиоактивного йода как при нормальной работе АЭС, так и при аварийной разгерметизации ТВЭЛов. В число улавливаемых комбинированным фильтром радиоактивных аэрозолей входят радиоаэрозоли 137Cs131I, при этом разделения на цезий и иод не происходит.
Примерный состав сорбента «Физхимин» предложен в известном способе получения сорбента для улавливания летучих форм радиоактивного йода при эксплуатационных режимах работы и при авариях на АЭС, а также для очистки паровоздушных потоков от летучих соединений радиоактивного йода в технологических схемах по переработке отработавшего ядерного топлива [RU 2479347, опубл. 20.04.2013]. Сорбционно-активный слой наносится на гранулы силикагеля методом пропитки раствором азотнокислых солей серебра и никеля в аммиаке или смесью водных растворов солей серебра и никеля с аммиаком с концентрацией серебра в готовом сорбенте 1.0-2.0 мас. % и мольным отношением Ni2+:Ag+ от 2:1 до 4:1.
Общим недостатком фильтров с гранулированными сорбентами является невысокая механическая прочность, общая пористость и внешняя удельная поверхность. Склонность к механическому разрушению и истиранию под воздействием вибрационных нагрузок в процессе эксплуатации приводит к засорению продуктов реакции, частичному спеканию при высоких температурах в аварийных режимах работы, вызывает повышение газодинамического сопротивления газоочистного аппарата и сокращение его эффективного ресурса.
Известно, что главенствующей формой радиоактивного йода в ОЯТ является йодистый цезий и лишь незначительная доля йода (<5%) может выделяться при переработке ОЯТ в форме молекулярного йода, иодоводорода или метилиодида.
В тоже время цезий, вследствие значительно большего содержания в составе ОЯТ может выделяться как в связанном виде в форме иодида, так и в виде паров металла или его бескислородных соединений (гидридов и сплавов с другими металлами). В окислительной среде весь цезий переходит в оксидную форму, а образовавшийся при окислении CsI иод выделяется в молекулярной форме I2.
Известна экспериментальная система локальной газоочистки, состоящая из трубчатой электропечи с температурой нагрева до 1000°С, содержащей нагревательный элемент и собственный корпус, и сменного картриджного фильтрэлемента, имеющего корпус в виде керамической трубки, в которой размещен комплект непосредственно контактирующих между собой блочных фильтров-сорбентов, полученных нанесением на корундовый каркас ВПЯМ соответствующего сорбционно-активного слоя для улавливания йода, цезия и трития, а также слоя гранулированного цеолита [М.Д. Гаспарян и др. Комплексное улавливание летучих продуктов деления в процессе переработки облученного ядерного топлива, Экология промышленного производства, 2015, с. 40-45]. Вместе фильтрэлемент и электропечь представляют собой единый газоочистной аппарат, а не установку из двух аппаратов. Такая конструкция известной экспериментальной системы локальной газоочистки, не имеющей теплоизоляции, приводит к выравниванию температуры по длине фильтрэлемента и невозможности раздельного селективного улавливания отдельных летучих продуктов деления теми или иными фильтрами-сорбентами.
Задача, на решение которой направлено изобретение, является создание установки для высокоэффективного одновременного улавливания соединений радиоактивного йода и цезия из отходящих газов процесса высокотемпературной обработки ОЯТ при раздельной их локализации в соответствующих газоочистных картриджных аппаратах.
Для решения этой задачи предложена установка для очистки газовых потоков от летучих соединений цезия и йода, образующихся в процессе высокотемпературной обработки ОЯТ, состоящая из двух последовательно соединенных газоочистных аппаратов, снабженными сменными картриджами с комплектом полифункциональных керамических высокопористых блочно-ячеистых контактных элементов, при этом первый по ходу очищаемого газа аппарат снабжен сменным картриджем, снаряженным контактными элементами с активным слоем из композиции оксидов алюминия и кремния (30% γ-Al2O3+70% SiO2), а также теплоизолированной электропечью для нагрева очищаемого газа до температуры 800-900°С, а второй - сменным картриджем, снаряженным контактными элементами с активной подложкой из γ-оксида алюминия и сорбционно-активным компонентом - азотнокислым серебром, а также теплоизолированной электропечью для нагрева очищаемого газа до температуры 150-200°С.
При высокой температуре нитрат серебра в активном слое контактных элементов разлагается до металлического серебра, имеющего значительно меньшую сорбционную способность по иоду. Кроме того, образовавшийся иодид серебра начинает испаряться, что приводит к десорбции радиоактивного иода. Именно поэтому выбраны оптимальные температуры двух последовательных процессов.
Применение сорбентов обеспечивают необходимую степень очистки по молекулярному йоду >103 при значительно более высокой по сравнению с гранулированными сорбентами сорбционной емкости по соединениям йода, что позволяет значительно уменьшить массогабаритные характеристики аппаратов газоочистки и продлить срок их эксплуатации. Локализованные в отдельных картриджах и разных аппаратах цезий и йод позволяют проводить их дальнейшую утилизацию в качестве твердых радиоактивных отходов также раздельно по принятым технологиям утилизации, соответственно, высокоактивных и среднеактивных отходов.
Таким образом, технический результат, достигаемый изобретением, заключается в возможности дальнейшей раздельной утилизации цезия и йода в качестве твердых высокоактивных и среднеактивных радиоактивных отходов.
Изобретение иллюстрируется рисунками, где на фиг 1 изображена установка, состоящая из двух последовательно соединенных через выходной и входной патрубки газоочистных аппаратов; на фиг. 2 - сменный картридж с комплектом блочно-ячеистых контактных элементов для улавливания соединений ЛПД.
В заявленной установке первый по ходу очищаемого газа аппарат, предназначенный для улавливания газообразного радиоактивного цезия, снабжен сменным картриджем с комплектом полифункциональных керамических высокопористых блочно-ячеистых контактных элементов, каждый из которых представляет собой пористую основу из корундового блочного высокопористого ячеистого материала (ВПЯМ) с размером ячейки 0,5-1,5 мм, с открытой пористостью от 85 до 90% и с активным слоем из композиции оксидов алюминия и кремния (30% γ-Al2O3+70% SiO2), нанесенным на пористую основу из корундового блочного ВПЯМ в суммарном количестве до 30% мас. Этот сорбент известен из RU 2569651, опубл. 27.11.2015.
Второй аппарат предназначен для улавливания радиоактивного йода и его соединений из газовой фазы и снабжен сменным картриджем с аналогичным по структуре сорбентом с активной подложкой из γ-оксида алюминия, нанесенного в количестве до 6,5 мас. % и нанесенным на нее сорбционно-активным компонентом - азотнокислым серебром - до суммарного содержания AgNO3, равного 8-18 мас. %. Данный сорбент известен из RU 2576762, опубл. 10.03.2016.
Оба газоочистных аппарата являются универсальными по конструкции и взаимозаменяемыми и состоят из корпуса 1, в который устанавливается сменный картридж 2; теплоизолированной электропечи 3, перемещаемой по раме 4 с помощью механизма подъема-опускания 5 для обслуживания или замены; теплоизолирующей крышки 6, верхнего фланца 7 с прижимным механизмом 8; механизма подъема-опускания и отведения крышки 9; патрубков для входа 10 и выхода 11 очищаемого газа, датчиков контроля температуры и давления на входе 12 и выходе 13.
Сменный картридж состоит из корпуса 14; приспособление 15 для замены и уплотнения картриджа в нижнем фланце корпуса аппарата; уплотняющего элемента 16 "песочного затвора", заполненного нитридом бора; керамических высокопористых блочно-ячеистых контактных элементов: один блок 17 с плотностью пор 10 ppi, два блока 18 с плотностью пор 20 ppi, два блока 19 с плотностью пор 30 ppi и один блок 20 с плотностью пор 45 ppi. Такая последовательность расположения блоков контактных элементов с увеличением плотности пор по ходу очищаемого газа обеспечивает максимальную эффективность очистки, а первый блок с плотностью пор 10 ppi дополнительно распределяет газовый поток равномерно по сечению картриджа.
В первом по ходу очищаемого газа аппарате в атмосфере воздуха или аргонокислородной смеси в температурном интервале 800-900°С происходит окисление CsI с образованием оксида цезия и молекулярного йода, а также окисление паров цезия или других его бескислородных соединений. В результате практически полного протекания процесса хемосорбции оксида цезия образуется преимущественно наиболее устойчивый алюмосиликат цезия - поллуцит (CsAlSi2O6), а сорбционная емкость составляет 0,16-0,32 г Cs2O/г фильтра-сорбента. Оставшийся йод поступает во второй аппарат, где локализуется в процессе хемосорбции в интервале температур 150-200°С нанесенным на контактные элементы активным слоем нитрата серебра в форме иодида серебра (AgI).
Все механизмы перемещения и уплотнения составных частей обоих газоочистных аппаратов установки управляются пневмоприводами. Материал корпусных деталей аппарата и сменного картриджа - нержавеющая сталь 20Х23Н18. Размеры контактных элементов, сменных картриджей и габариты аппаратов могут быть масштабированы в зависимости от необходимой производительности по очищаемому газу.
Локализованные в отдельных картриджах и разных аппаратах цезий и иод позволяют проводить их дальнейшую утилизацию в качестве твердых радиоактивных отходов также раздельно по принятым технологиям утилизации, соответственно, высокоактивных и среднеактивных отходов. При этом за счет более высокой сорбционной емкости контактных элементов по сравнению с известными устройствами, использующими гранулированные контактные элементы, и применения унифицированных газоочистных картриджей снижается количество образующихся вторичных ТРО и повышается технологичность процессов утилизации.

Claims (1)

  1. Установка для очистки газовых потоков от летучих соединений цезия и йода, образующихся в процессе высокотемпературной обработки ОЯТ, состоящая из двух последовательно соединенных газоочистных аппаратов, снабженных сменными картриджами с комплектом полифункциональных керамических высокопористых блочно-ячеистых контактных элементов, при этом первый по ходу очищаемого газа аппарат снабжен сменным картриджем, снаряженным контактными элементами с активным слоем из композиции оксидов алюминия и кремния (30% γ-Al2O3 + 70% SiO2), а также теплоизолированной электропечью для нагрева очищаемого газа до температуры 800-900°С, а второй - сменным картриджем, снаряженным контактными элементами с активной подложкой из γ-оксида алюминия и сорбционно-активным компонентом - азотнокислым серебром, а также теплоизолированной электропечью для нагрева очищаемого газа до температуры 150-200°С.
RU2023100235A 2023-01-10 Установка для очистки газовых потоков от летучих соединений цезия и йода, образующихся в процессе высокотемпературной обработки отработавшего ядерного топлива RU2808719C1 (ru)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2808719C1 true RU2808719C1 (ru) 2023-12-01

Family

ID=

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3925046A (en) * 1972-12-21 1975-12-09 Cvi Corp Radioactive gas standby treatment apparatus with high efficiency rechargeable charcoal filter
RU2050982C1 (ru) * 1992-02-07 1995-12-27 Ковнеров Иван Кириллович Установка многоступенчатой очистки газа
RU2232439C2 (ru) * 2002-06-21 2004-07-10 Российский федеральный ядерный центр - Всероссийский научно-иследовательский институт экспериментальной физики Передвижная установка для очистки воздуха в закрытых помещениях после аварий
RU2422927C1 (ru) * 2010-03-17 2011-06-27 Юрий Федорович Якуба Способ очистки воздуха от радиоактивных веществ
RU180892U1 (ru) * 2018-02-08 2018-06-29 Общество с ограниченной ответственностью "АэроФильтр" Установка фильтровальная модульная

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3925046A (en) * 1972-12-21 1975-12-09 Cvi Corp Radioactive gas standby treatment apparatus with high efficiency rechargeable charcoal filter
RU2050982C1 (ru) * 1992-02-07 1995-12-27 Ковнеров Иван Кириллович Установка многоступенчатой очистки газа
RU2232439C2 (ru) * 2002-06-21 2004-07-10 Российский федеральный ядерный центр - Всероссийский научно-иследовательский институт экспериментальной физики Передвижная установка для очистки воздуха в закрытых помещениях после аварий
RU2422927C1 (ru) * 2010-03-17 2011-06-27 Юрий Федорович Якуба Способ очистки воздуха от радиоактивных веществ
RU180892U1 (ru) * 2018-02-08 2018-06-29 Общество с ограниченной ответственностью "АэроФильтр" Установка фильтровальная модульная

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
М.Д.Гаспарян и др. Комплексное улавливание летучих продуктов деления в процессе переработки облученного ядерного топлива, Экология промышленного производства,2015, с.40-45. *

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US6080281A (en) Scrubbing of contaminants from contaminated air streams with aerogel materials with optional photocatalytic destruction
CA2927657C (en) Radioactive iodine adsorbent, and method for treating radioactive iodine
CN109874341B (zh) 过滤器排气用填充剂及过滤器排气装置
JP5781279B2 (ja) 放射性ヨウ素の吸着材及び放射性ヨウ素の除去装置
CN105741898B (zh) 一种氚气和氚化水的处理装置
CN110383393B (zh) 催化复合器和过滤装置
KR102135338B1 (ko) 원자력 플랜트의 중대 사고시 사용되는 배기 시스템과 그 작동 방법
GB2214173A (en) Recovery of catalytic metal and carrier from waste catalysts
JP3948903B2 (ja) 水銀を含有する煙道ガスの精製装置
RU2808719C1 (ru) Установка для очистки газовых потоков от летучих соединений цезия и йода, образующихся в процессе высокотемпературной обработки отработавшего ядерного топлива
JP5564519B2 (ja) 放射性気体廃棄物の処理方法、処理設備、及び不純物除去材、並びにシロキサンの分解除去方法
EP3393623B1 (en) Improvements in or relating to the separation of radon
US11058994B2 (en) Tritium cleanup system and method
JPS63305924A (ja) 水素同位元素を含有するガスの精製方法及び装置
RU2414280C1 (ru) Способ очистки газовых потоков от йода
RU2576762C1 (ru) Керамический высокопористый блочно-ячеистый сорбент для улавливания радиоактивного йода и его соединений из газовой фазы
JPH0567200B2 (ru)
RU2792406C1 (ru) Газоочистной аппарат для улавливания летучих продуктов деления (варианты)
RU2059306C1 (ru) Фильтр для очистки газообразных продуктов аварии атомных электростанций
RU184350U1 (ru) Комбинированный фильтр для очистки радиоактивной парогазовой смеси
Meikrantz et al. Tritium process applications using SAES getters for purification and collection from inert gas streams
JP5219032B2 (ja) 水素同位体含有ガス除去装置およびそれに用いる吸着装置
Maeck et al. Application of Metal Zeolites to Radioiodine Air Cleaning Problems
JPH0534495A (ja) 格納容器ベント装置
Barnert-Wiemer et al. OFF-GAS TREATMENT