JPS63248823A - エポキシ樹脂組成物及び樹脂封止型半導体装置 - Google Patents
エポキシ樹脂組成物及び樹脂封止型半導体装置Info
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- JPS63248823A JPS63248823A JP7961487A JP7961487A JPS63248823A JP S63248823 A JPS63248823 A JP S63248823A JP 7961487 A JP7961487 A JP 7961487A JP 7961487 A JP7961487 A JP 7961487A JP S63248823 A JPS63248823 A JP S63248823A
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Epoxy Resins (AREA)
- Structures Or Materials For Encapsulating Or Coating Semiconductor Devices Or Solid State Devices (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
(′R,明の目的〕
(産業上の利用分野)
本発明は、エポキシ樹脂組成物、特に電子部品、電気部
品、とりわ(プ半導体装置の封止に適(〕たエポキシ樹
脂組成物に関する。
品、とりわ(プ半導体装置の封止に適(〕たエポキシ樹
脂組成物に関する。
(従来の技術)
エポキシ樹脂は、電気特性、機械特i牛、耐湿信頼性な
どに優れているため、信頼性の高い絶縁材料として、半
導体装置、電子部品、電気部品の封止や、含浸などに広
く用いられている。
どに優れているため、信頼性の高い絶縁材料として、半
導体装置、電子部品、電気部品の封止や、含浸などに広
く用いられている。
特に半導体装置の封止材料としては、従来のセラミック
や金属によるへ−メヂツクシール方式に比べ安価で、人
伍生産が可能なことから近年、情・]脂による封止が半
導体パッケージングの主流となってきている。
や金属によるへ−メヂツクシール方式に比べ安価で、人
伍生産が可能なことから近年、情・]脂による封止が半
導体パッケージングの主流となってきている。
半導体封止材料として樹脂に要求される待斗は、素子上
のAP配線の腐食による断線不良に対する腐食食性、ま
た、チップとフレームをつなぐ△(」ワイヤーの熱衝撃
などによる断線不良に対する耐熱衝撃性などが主なもの
どして上げられる。この熱衝撃試験は、→65℃(30
分)−=25℃(5分)=200’C(30分)125
℃(5分)という冷熱(±イクルを−くり返ずもので、
温度変化に伴Q−5樹脂の寸法変化が大きい場合、Au
ワイヤー・の切断が起こり易く、耐熱衝撃信頼性の低下
@招く。エポキシ樹脂硬化促進剤として一般的であるイ
ミダゾール誘導体は、ガラス転移温度が高く冷熱ザイク
ルにおける寸法変化も小さいため、優れた耐熱衝撃性を
示すが、耐湿性に劣る。
のAP配線の腐食による断線不良に対する腐食食性、ま
た、チップとフレームをつなぐ△(」ワイヤーの熱衝撃
などによる断線不良に対する耐熱衝撃性などが主なもの
どして上げられる。この熱衝撃試験は、→65℃(30
分)−=25℃(5分)=200’C(30分)125
℃(5分)という冷熱(±イクルを−くり返ずもので、
温度変化に伴Q−5樹脂の寸法変化が大きい場合、Au
ワイヤー・の切断が起こり易く、耐熱衝撃信頼性の低下
@招く。エポキシ樹脂硬化促進剤として一般的であるイ
ミダゾール誘導体は、ガラス転移温度が高く冷熱ザイク
ルにおける寸法変化も小さいため、優れた耐熱衝撃性を
示すが、耐湿性に劣る。
(発明が解決しようとする問題点)
従来のエポキシ樹脂組成物では、例えば、イミダゾール
誘導体等を硬化促進剤として用いた場合、耐熱衝撃性は
向トするが、耐湿性は、低下する。
誘導体等を硬化促進剤として用いた場合、耐熱衝撃性は
向トするが、耐湿性は、低下する。
また、これを1へりフェニルホスフィン等の耐湿性に優
れた促進剤と併用しても、むしろ耐湿性を劣化させ、耐
熱衝撃性、耐湿性の双方を満足させるエポキシ硬化物は
得られない。
れた促進剤と併用しても、むしろ耐湿性を劣化させ、耐
熱衝撃性、耐湿性の双方を満足させるエポキシ硬化物は
得られない。
本発明の目的は、このような従来のエポキシ樹脂に見ら
れる難点を改良し、耐熱衝撃性に優れ、かつ高耐湿性の
エポキシ樹脂組成物を提供することにおり、また、信頼
性の高い樹脂封止型半導体装置を提供することに必る。
れる難点を改良し、耐熱衝撃性に優れ、かつ高耐湿性の
エポキシ樹脂組成物を提供することにおり、また、信頼
性の高い樹脂封止型半導体装置を提供することに必る。
(問題を解決するための手段)
本発明を概説ターると、本発明の第1の発明は、(a)
”:エポキシ樹脂 υ :硬化剤としてのフェノール樹脂 Cツ:硬化促進剤として、テトラアルキルホスフォニウ
ムベンゾトリアシラー1〜 (アルキル基【ま、メチル、エチル、n−ブチル、1ニ
ーブチル、ペンチル、シクロヘキシルなどでおる。、) 1:無機質充填剤 を必須成分として成ることを特徴とするTボシキ樹脂に
関するものであって、更に本発明の第2の発明、前記第
1の発明に係るエポキシ樹脂組成特の硬化物により封止
されて成ること8特徴とする樹脂封止型半導体装置に関
するものである1゜以下、本発明の構成について詳しく
説明する。
”:エポキシ樹脂 υ :硬化剤としてのフェノール樹脂 Cツ:硬化促進剤として、テトラアルキルホスフォニウ
ムベンゾトリアシラー1〜 (アルキル基【ま、メチル、エチル、n−ブチル、1ニ
ーブチル、ペンチル、シクロヘキシルなどでおる。、) 1:無機質充填剤 を必須成分として成ることを特徴とするTボシキ樹脂に
関するものであって、更に本発明の第2の発明、前記第
1の発明に係るエポキシ樹脂組成特の硬化物により封止
されて成ること8特徴とする樹脂封止型半導体装置に関
するものである1゜以下、本発明の構成について詳しく
説明する。
本発明において用いるエポキシ樹脂に)成分は、通常知
られているものであり、特に限定されない。
られているものであり、特に限定されない。
例えば、ビスフェノール型エポキシ樹脂、フェノールノ
ボラック型エポキシ樹脂、り!ノゾールノボラック型エ
ポキシ樹脂など、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂、
グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン
型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、脂環式エポ
キシ樹脂、複素環型エポキシ樹脂、ハロゲン化エポキシ
樹脂など、1分子中にエポキシ基を2個以上有するエポ
キシ樹脂が挙げられる。しかして、これらエポキシ樹脂
は1種もしくは2種以上の混合系で用いてもよい。また
これらエポキシ樹脂は、塩素イオンの含有料が10pp
m以下、加水分解性塩素の含有料0.11ffi%以下
のものが望ましい。またエポキシ樹脂としては、グリシ
ジルエーテル型エポキシ樹脂が最も適しており、特にエ
ポキシ当量170〜300のノボラック型エポキシ樹脂
を用いた場合に優れた特性を得ることができる。
ボラック型エポキシ樹脂、り!ノゾールノボラック型エ
ポキシ樹脂など、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂、
グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン
型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、脂環式エポ
キシ樹脂、複素環型エポキシ樹脂、ハロゲン化エポキシ
樹脂など、1分子中にエポキシ基を2個以上有するエポ
キシ樹脂が挙げられる。しかして、これらエポキシ樹脂
は1種もしくは2種以上の混合系で用いてもよい。また
これらエポキシ樹脂は、塩素イオンの含有料が10pp
m以下、加水分解性塩素の含有料0.11ffi%以下
のものが望ましい。またエポキシ樹脂としては、グリシ
ジルエーテル型エポキシ樹脂が最も適しており、特にエ
ポキシ当量170〜300のノボラック型エポキシ樹脂
を用いた場合に優れた特性を得ることができる。
本発明において用いる硬化剤としてのフェノール樹脂υ
成分としては、フェノールノボラック樹脂、タレゾール
ノボラック樹脂、tert−ブチルフェノールノボラッ
ク樹脂、ノニルフェノールノボラック樹脂などのノボラ
ック型フェノール樹脂、そしてレゾール型フェノール樹
脂、ビスフェノールAなどが挙げられる。
成分としては、フェノールノボラック樹脂、タレゾール
ノボラック樹脂、tert−ブチルフェノールノボラッ
ク樹脂、ノニルフェノールノボラック樹脂などのノボラ
ック型フェノール樹脂、そしてレゾール型フェノール樹
脂、ビスフェノールAなどが挙げられる。
これらのフェノール樹脂は1種又は2種以上の混合系で
用いてもそしつかえない。しかし前記エポキシ樹脂(2
)成分と、フェノール樹脂υ成分の配合比率は、エポキ
シ樹脂のエポキシ当量とフェノール樹脂のフェノール性
水酸基当量の当」比(エポキシ当I10日当量)が0.
5〜1.5になるようにすることが好ましい。当量比が
この範囲からはずれると強度が低下してしまうので好ま
しくない。
用いてもそしつかえない。しかし前記エポキシ樹脂(2
)成分と、フェノール樹脂υ成分の配合比率は、エポキ
シ樹脂のエポキシ当量とフェノール樹脂のフェノール性
水酸基当量の当」比(エポキシ当I10日当量)が0.
5〜1.5になるようにすることが好ましい。当量比が
この範囲からはずれると強度が低下してしまうので好ま
しくない。
本発明において用いる硬化促進剤としてのテトラアルキ
ルホスフォニウムベンゾトリアゾラートは、下に示す様
な構造を有するホスフォニウム塩である。
ルホスフォニウムベンゾトリアゾラートは、下に示す様
な構造を有するホスフォニウム塩である。
Rは独立にアルキル基
ル、ペンチル、シクロ
ヘキシルなどであるが、り扱い易さなどからn扱い易さ
などからn−ブチルが好ましい。
などからn−ブチルが好ましい。
また、本発明において用いられ得る一つの硬化促進剤は
トリフェニルホスフィンであり、これらの触媒は、予め
、フェノール樹脂に混溶して用いてもざしつかえない。
トリフェニルホスフィンであり、これらの触媒は、予め
、フェノール樹脂に混溶して用いてもざしつかえない。
テトラブチルホス7tニウムベンゾトリアゾラートは、
単独で硬化促進剤として用いても、優れた耐熱衝撃性を
示すが、トリフェニルホスフィンを併用することにより
更に耐湿性の向上を図ることができる。その際、テトラ
ブチルホス7tニウムベンゾトリアゾラートとトリフェ
ニルホスフィンの重量化を0.05 : 1〜0.6:
1とすることが好ましい。この範囲からはずれると、耐
湿性又は耐熱衝撃性が低下し、十分な特性を示さない。
単独で硬化促進剤として用いても、優れた耐熱衝撃性を
示すが、トリフェニルホスフィンを併用することにより
更に耐湿性の向上を図ることができる。その際、テトラ
ブチルホス7tニウムベンゾトリアゾラートとトリフェ
ニルホスフィンの重量化を0.05 : 1〜0.6:
1とすることが好ましい。この範囲からはずれると、耐
湿性又は耐熱衝撃性が低下し、十分な特性を示さない。
本発明において用いる無機質充填剤ゆ成分としては、例
えば、溶融シリカ粉末、結晶性シリカ粉末、ガラス繊維
、タルク、アルミナ粉、ケい酸カルシウム粉、炭酸カル
シウム粉、硫酸バリウム粉、マグネシア粉などが挙げら
れこれら中、で溶融シリカ粉や結晶性シリカ粉が最も好
ましい。これらの無機質充填剤は1種もしくは2種以上
の混合系で用いてさしつかえない。
えば、溶融シリカ粉末、結晶性シリカ粉末、ガラス繊維
、タルク、アルミナ粉、ケい酸カルシウム粉、炭酸カル
シウム粉、硫酸バリウム粉、マグネシア粉などが挙げら
れこれら中、で溶融シリカ粉や結晶性シリカ粉が最も好
ましい。これらの無機質充填剤は1種もしくは2種以上
の混合系で用いてさしつかえない。
本発明に係る前記に)〜ゆ成分を必須成分とするエポキ
シ樹脂組成物は必要に応じて、他の添加成分、例えば天
然ワックス類、合成ワックス類、直鎖脂肪酸の金属塩酸
アミド類、エステル類もしくはパラフィン類などの離型
剤塩素化パラフィン、ブロムトルエン、ヘキサブロムベ
ンゼン、三酸化アンチモンなど難燃剤、カーボンブラッ
クなどの着色剤、シランカップリング剤などの適宜添加
してもさしつかえない。
シ樹脂組成物は必要に応じて、他の添加成分、例えば天
然ワックス類、合成ワックス類、直鎖脂肪酸の金属塩酸
アミド類、エステル類もしくはパラフィン類などの離型
剤塩素化パラフィン、ブロムトルエン、ヘキサブロムベ
ンゼン、三酸化アンチモンなど難燃剤、カーボンブラッ
クなどの着色剤、シランカップリング剤などの適宜添加
してもさしつかえない。
本発明になるエポキシ樹脂組成分は、例えば、ミキサー
によって充分混合後、さらに熱ロールによる溶融混合処
理又はニーダ−などによる混合処理を加えることにより
、均一に混合された後、コンプレッション、トランスフ
ァー又はインジエクシ′ヨン成形に供される。
によって充分混合後、さらに熱ロールによる溶融混合処
理又はニーダ−などによる混合処理を加えることにより
、均一に混合された後、コンプレッション、トランスフ
ァー又はインジエクシ′ヨン成形に供される。
本発明になる樹脂封止型半導体装置は、前記したエポキ
シ樹脂組成物を用いて、半導体装置を封止することによ
り、容易に製造することができる。
シ樹脂組成物を用いて、半導体装置を封止することによ
り、容易に製造することができる。
封止法の最も一般的な方法は、低圧トランスフ7成形法
があるが、インジェクション成形、圧縮形成、注型など
による封止法の適用できることは言うまでもないことで
ある。
があるが、インジェクション成形、圧縮形成、注型など
による封止法の適用できることは言うまでもないことで
ある。
封止法エポキシ樹脂組成物による封止に際して、加熱硬
化により、最終的にはこの組成物の硬化物によって封止
された樹脂封止型半導体装ゴを得ることができる。硬化
に際しては、150°C以上に加熱することが特に望ま
しい。
化により、最終的にはこの組成物の硬化物によって封止
された樹脂封止型半導体装ゴを得ることができる。硬化
に際しては、150°C以上に加熱することが特に望ま
しい。
本発明でいう半導体装置どは、集積回路、大規模集積回
路トランジスタ、サイリスタ、ダイオードなどであって
、特にこれら限定されるものではない。
路トランジスタ、サイリスタ、ダイオードなどであって
、特にこれら限定されるものではない。
(実施例)
以下、本発明を実施例により更に具体的に説明するが、
本発明の技術的思想を逸脱しない限り、本発明はこれら
実施例に同等限定されるものではない。
本発明の技術的思想を逸脱しない限り、本発明はこれら
実施例に同等限定されるものではない。
実施例1〜4
エポキシ当量200のクレゾールノボラック型エポキシ
樹脂に)、分子量700のフェノールノボラック樹脂■
、テトラブチルホスフォニウムベンゾ!−リアゾラート
(以下TBl”BTと略づ゛)、ト・リフェニルホスフ
ィン(以下TPPと略ず)、溶融シリカ0、シランカッ
プリング剤0、カルナバッワクス0を第1表に示される
配合割合41部)にてミキサーで混合後、ロールで混練
し、冷却後粉砕してエポキシ樹脂系成形材料とした。実
施例2〜4は、TBP−BTをフェノール樹脂中(予め
溶!4!混合(〕たものを用いた。
樹脂に)、分子量700のフェノールノボラック樹脂■
、テトラブチルホスフォニウムベンゾ!−リアゾラート
(以下TBl”BTと略づ゛)、ト・リフェニルホスフ
ィン(以下TPPと略ず)、溶融シリカ0、シランカッ
プリング剤0、カルナバッワクス0を第1表に示される
配合割合41部)にてミキサーで混合後、ロールで混練
し、冷却後粉砕してエポキシ樹脂系成形材料とした。実
施例2〜4は、TBP−BTをフェノール樹脂中(予め
溶!4!混合(〕たものを用いた。
比較例1.2
エポキシ当l 200のクレゾールノボラック型エポキ
シ樹脂、分子量700のフェノールノボラック樹脂、T
PP、2−メヂルイミダゾール(2−MI)を第1表に
示した割合で配合し、実施例と同様の操作により、比較
対照用の形成材料を冑た。
シ樹脂、分子量700のフェノールノボラック樹脂、T
PP、2−メヂルイミダゾール(2−MI)を第1表に
示した割合で配合し、実施例と同様の操作により、比較
対照用の形成材料を冑た。
上記の各種エポキシ樹脂組成物を用い、iao’c3分
のトランスファ形成条件で試験片をつくり、体積抵抗率
、曲げ強さ、曲げ弾性率、ガラス転移温度、熱膨張率の
測定を行った。結果を第2表に示す。
のトランスファ形成条件で試験片をつくり、体積抵抗率
、曲げ強さ、曲げ弾性率、ガラス転移温度、熱膨張率の
測定を行った。結果を第2表に示す。
さらに、実施例及び比較例の各種エポキシ樹脂成形材料
で180’CXa分間の条件で、耐湿性試験用の半導体
装置くアルミニウム配線腐食チェック用のデス1〜素子
)を封止し1、得られた耐湿性試験用半導体装置を12
7℃の高温^圧水蒸気下で耐重性試験を行った。(PC
T)結果を第3表に示す。
で180’CXa分間の条件で、耐湿性試験用の半導体
装置くアルミニウム配線腐食チェック用のデス1〜素子
)を封止し1、得られた耐湿性試験用半導体装置を12
7℃の高温^圧水蒸気下で耐重性試験を行った。(PC
T)結果を第3表に示す。
また、耐熱衝撃性試験として、実施例、及び比較例の各
成形材料で試験用素子を封止し、→65℃(30分)1
25℃(5分)→200’C(30分)125℃(5分
)の冷熱サイクルに共した。(TCT>。
成形材料で試験用素子を封止し、→65℃(30分)1
25℃(5分)→200’C(30分)125℃(5分
)の冷熱サイクルに共した。(TCT>。
ボンディングワイヤの断線による不良の発生を第3表に
示した。
示した。
第2、第3表に示した様に、本発明のエポキシ樹脂組成
物は、従来のエポキシ樹脂組成物に比へ、耐湿性と耐熱
衝撃性がともに優れた信頼性の高い樹脂組成物であり、
電子部品、電気部品の封止及び含浸などに適しているこ
とが判る。
物は、従来のエポキシ樹脂組成物に比へ、耐湿性と耐熱
衝撃性がともに優れた信頼性の高い樹脂組成物であり、
電子部品、電気部品の封止及び含浸などに適しているこ
とが判る。
(以下余白)
111 表
(以下余白)
第3表
(注)第3表中、分母は試験サンプル数9分子は不良発
生サンプル数を示す。
生サンプル数を示す。
(以下余白)
〔発明の効果〕
本発明になるエポキシ樹脂組成物は、耐湿性信頼性、耐
熱衝撃性ともに優れた特性を示し、電子部品、電気部品
の封止及び含浸などに、また樹脂封止型半導体装置に有
利に適用されるものである代理人 弁理士 則 近 憲
佑 ←ットを
熱衝撃性ともに優れた特性を示し、電子部品、電気部品
の封止及び含浸などに、また樹脂封止型半導体装置に有
利に適用されるものである代理人 弁理士 則 近 憲
佑 ←ットを
Claims (10)
- (1)a):エポキシ樹脂 (b):硬化剤としてのフェノール樹脂 (c):硬化促進剤として、テトラアルキルホスフォニ
ウムベンゾトリアゾラート (アルキル基は、メチル、エチル、n−ブチル、t−ブ
チル、ペンチル、シクロヘキシルなど) (d):無機質充填剤 を必須成分を特徴とするエポシキ樹脂組成物。 - (2)特許請求の範囲第1項において硬化促進剤として
さらにトリフェニルホスフィンを添加することを特徴と
するエポキシ樹脂組成物。 - (3)特許請求の範囲第1項において、硬化促進剤がテ
トラブチルホスフォニウムベンゾトリアゾラートである
ことを特徴とするエポキシ樹脂組成物。 - (4)特許請求の範囲第3項において、硬化促進剤とし
てさらにトリフエルホスフィンを添加することを特徴と
するエポキシ樹脂組成物。 - (5)特許請求の範囲第4項において、テトラブチルホ
スフオニウムベンゾトリアゾラートとトリフエルホスフ
ィンの重量比が0.05:1〜0.6:1であることを
特徴とするエポキシ樹脂組成物。 - (6)エポキシ樹脂組成物によって封止されて成る樹脂
封止型半導体装置において、前記エポキシ樹脂組成物が
、 (a):エポキシ樹脂 (b):硬化剤としてのフェノール樹脂 (c):硬化促進剤として、テトラアルキルホスフォニ
ウムベンゾトリアゾラート (アルキル基は、メチル、エチル、n−ブチル、t−ブ
チル、ペンチル、シクロヘキシルなどである) (d):無機質充填剤 を必須成分としたものであることを特徴とする樹脂封止
型半導体装置。 - (7)特許請求の範囲第6項において、硬化促進剤とし
て、更にトリフエニルホスフィンを添加することを特徴
とする樹脂封止型半導体装置。 - (8)特許請求の範囲第6項において、硬化促進剤がテ
トラブチルホスフオニウムベンゾトリアゾラートである
ことを特徴とする樹脂封止型半導体装置。 - (9)特許請求の範囲第8項において、硬化促進剤とし
てさらにトリフエニルホスフィンを添加することを特徴
とする樹脂封止型半導体装置。 - (10)特許請求の範囲第9項において、テトラブチル
ホスフオニウムベンゾトリアゾラートとトリフエニルホ
スフィンの重量比が0.05:1〜0.6:1であるこ
とを特徴とするエポキシ樹脂組成物を用いた樹脂封止型
半導体装置。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP7961487A JPS63248823A (ja) | 1987-04-02 | 1987-04-02 | エポキシ樹脂組成物及び樹脂封止型半導体装置 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP7961487A JPS63248823A (ja) | 1987-04-02 | 1987-04-02 | エポキシ樹脂組成物及び樹脂封止型半導体装置 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS63248823A true JPS63248823A (ja) | 1988-10-17 |
Family
ID=13694925
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP7961487A Pending JPS63248823A (ja) | 1987-04-02 | 1987-04-02 | エポキシ樹脂組成物及び樹脂封止型半導体装置 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS63248823A (ja) |
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH04298067A (ja) * | 1991-03-27 | 1992-10-21 | Nippondenso Co Ltd | 樹脂封止型半導体装置 |
JPH04300974A (ja) * | 1991-03-28 | 1992-10-23 | Somar Corp | エポキシ樹脂粉体塗料 |
US6664344B1 (en) | 1999-07-22 | 2003-12-16 | Sumitomo Bakelite Company Limited | Composition of polyepoxide, phenolic co-condensate and phosphonium-polyphenolic molecular association product |
-
1987
- 1987-04-02 JP JP7961487A patent/JPS63248823A/ja active Pending
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH04298067A (ja) * | 1991-03-27 | 1992-10-21 | Nippondenso Co Ltd | 樹脂封止型半導体装置 |
JPH04300974A (ja) * | 1991-03-28 | 1992-10-23 | Somar Corp | エポキシ樹脂粉体塗料 |
US6664344B1 (en) | 1999-07-22 | 2003-12-16 | Sumitomo Bakelite Company Limited | Composition of polyepoxide, phenolic co-condensate and phosphonium-polyphenolic molecular association product |
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