JPS63130133A - 超高圧高温発生装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、高圧相窒化硼素、ダイヤモンドなどを含む高
硬度焼結体を製造するための超高圧高温発生装置に関す
るものである。

（従来の技術） 高圧相窒化硼素、ダイヤモンドは、研削、研必材として
優れた特性を有し、また近年、工業的に用いられる材料
の多様化に伴い、加工技術の改善、開発が望まれる中で
高圧相窒化ｖＡｌｆｆｉ、ダイヤモンドなどを含む焼結
体が、高速度、高精度切削加工の工具材料として注目さ
れている。

高圧相窒化硼素、ダイヤモンドを含む材料の焼結には、
超高圧高温が必要である。その場合には焼結される物質
の場所によって受ける圧力や温度の不均一を少なくする
ことが重要である。

すなわち、均一な品質の高圧相窒化１１１ｆｆｉ、ダイ
ヤモンドなどの焼結体を１尋るためには、特に重要であ
る。一方、焼結体の寸法を大きくしようとし、また、同
時に目的とする形状の焼結体を多数個同時に得ようとす
ると、大型の超高圧高温発生装置を使わねばならず、そ
の場合、焼結される物質の受ける圧力や温度が小型の超
高圧装置を使う場合に比較し場所によって変動が大きい
。以上を極力防止すべく超高圧高温発生装置内の試料構
成に抽々配虜がなされており、焼結される物質の超高圧
高温処理中における位置移動がないようにし、同時に目
的とする形状の焼結体を多数個同時に得ることができる
ようにしなければならない。

以下に従来から提案されている超高圧高温焼結装置につ
いて図面により説明する。

特開昭５６−８１６０６号公報に開示の方法によると、
第５図に示す超高圧高温装置が用いられている。

すなわち、超硬合金からなるシリンダー１９及び、１対
のピストン２０が備えられており、シリ°ンダー１９の
内壁には、ろう石又は天然パイロフィライトからなるス
リーブ２１および食塩又は六方晶窒化ＴｍＭ素からなる
スリーブ２２．２３が配置されている。そして、このス
リーブ２３内には、導電性を有する高融点金属、例えば
ジルコニウム、からなる容器２４が食塩又は六方品窒化
硼索からなる円板２５によって中央に配置され、この容
器２４の内容物に対して前記ピストンが作用し、超高圧
を付与する。この場合、シリンダー１９およびピストン
２０間には適宜のガスケット２６が位置し圧力を封止す
る。そして、前記容器２４内には、既に焼結されている
超硬合金からなる少なくとも２個（図示の場合では３個
）の基板２７が配置される。この基板２７は、容器２４
内では超高圧高温時に相転移しない例えば食塩、六方晶
窒化硼素からなる圧力媒体２８に対して積層的な関係で
配置される。このときの積層状態は、圧力媒体２８が両
端側に位置するように配置されるもので、これらの間に
は、高融点金属板２９がそれぞれ配置される。なお、こ
の基板２７には、それぞれ中央凹部３０および中央凸部
３１が前記圧力媒体２８を介して対面関係にあるように
配置されている。中央凹部内に充填された立方晶窒化硼
素粉末等が高圧高温下で焼結されるに際して前記中央四
部および凸部の存在から、圧力媒体の流動がおさえられ
静的な状態が保たれるものである。

また、特開昭５８−１７（ｉ１７９号公報に開示の方法
によると、第６図に示すベルト型超高圧装置の試料構成
が採用されている。図において、３３は圧力媒体の食塩
円筒で、立方晶窒化硼素焼結体の生成温度−圧力条件下
で融解もしくは半融の状態にある。

３４はグラファイトヒーター、３５は黒鉛円板、３６は
食塩円筒、３７は食塩円板、３８はモリブデン円筒、３
９はモリブデン円板、４０は混合粉末試料、４１は六方
晶窒化ＩＪＩ素焼結体である。このような超高圧高温発
生装置は、立方晶窒化硼素焼結体の生成に必要な時間中
、丘作条件を保持し得られるものであればよい。

さらに特開昭５８−３２０６９号公報に開示の方法によ
ると、第７図、第８図に示す超高圧高温装置が用いられ
ている。変形可能な材料からなる少なくとも１個の仕切
ストリップが焼結用粉体塊状物の内部に埋め込まれてい
る。第７図によれば、装」ｎアセンブリ４２は、重装ラ
イナ、石調プラグによって規定された空間にはめ込まれ
ている。かかるアセンブリは、ジルコニウム、チタン、
クンタル、タングステンおよびモリブデンから成る群よ
り選ばれた遮蔽金属製の円筒形スリーブ４３および末端
キャップ４４を含んでいる。遮蔽金属製の円筒形スリー
ブ４３と内部には、遮蔽金属円板４５および遮蔽金属カ
ップ４６によってそれぞれ構成された１個以上のサブア
センブリが配置されている。上記の遮蔽金属カップ４６
および金属円板４５によって規定された空間の内部には
、ダイヤモンド、立方晶窒化硼素またはそれらの混合物
の塊状物４７が配置されている。仕切ストリップは、ダ
イ１ヤモンド、立方晶窒化硼素またはそれらの混合物の
塊状物の最小寸法方向に沿って貫通するもので、それを
分割または細分するように配置すればよい。仕切ストリ
ップは、サブアセンブリ中に部材４８として示されてい
る。第８図は、その装填アセンブリ組立てに際して遮蔽
金属カップ内に蜂の巣状の仕切ストリップをいかに設置
するかを明確に示している。仕切ストリップは、円形、
三角形、長方形、正方形または星形いづれも、超高圧高
温圧縮後にもそのままの形に維持され、埋込まれた状態
で存続し、ダイヤモンド、立方晶窒化ｉｌｌ　”ｈ中に
おける亀裂の広がりを１ｌｉｌＪ限するものとして役立
つとしている。

（発明が解決しようどする問題点） 特開昭５６−８１６０６号公報に開示の方法では、第５
図において食塩又は六方晶窒化１１１１Ｍ素からなる固
成２５によって、焼結物が入っている容器２４を中心に
配置している。六方晶窒化ｕＶ？ｓは、圧力媒体として
は有用なものであり、耐熱度の高い電気的絶縁物質であ
るが、高１＋ｌｌｉであり、圧縮成形体とするには作業
性が悪く工業的には望ましいものではない。

食塩は、圧力媒体としては有用なものであるが、記載の
超高圧高温条件は、融点を越えており、この超高圧高温
下では融解していると考えられ、前記容器２４は重力の
作用により沈み込み、下部導電板３２に接触するかまた
、ごく近傍にある危険性があり、前記容器２４の温度勾
配が大きくなり、均質な製品を得ることは難しいという
問題があった。

また、基板２７を２個以上重ねるとあるが、これでは、
所望の形状の焼結体を同時に多数制得るｍ産化という点
に関する改良は未だ不十分である。

また、特開昭５８−１７６１７９号公報開示の方法は、
第６図においてモリブデン円筒３８、モリブデン円板３
９に囲まれた中に試料４０が設置され、モリブデン円板
３９の上下には、六方晶窒化硼素焼結体４１や食塩円板
３７が配置され、超高圧高温操作中は、記載の実施例か
ら溶融して右り、モリブデン円筒３Ｂ、モリブデン円板
３９、試料４０共に重力の作用により沈み込んで下部の
黒鉛円板３５に接触するか、またごく近傍に位置する危
険性があり、温度勾配が大きくなり均質な製品を得るこ
とは難しいという問題があった。さらに特開昭５８−３
２００９号公報開示の方法は、第７図、第８図において
仕切ス）　ＩＪツブのセットが非常に難しく、また、仕
切ストリップを除去するには、硝酸、フッ酸等の熱処理
がありダイヤモンド、立方晶焼結体は通常結合月が用い
られるため、適用範囲が狭くなるという問題点があった
。

（問題点を解決するた必の手段） 本発明は、従来法の問題点に鑑み、種々検討を加えた結
果到達したものでその目的とするところは、超高圧高温
操作において、温度勾配を少なくするために、焼結物質
の位置が移動することをなくし、目的とする均質な焼結
体を多数制得ようというものである。

本発明は超高圧高温発生装置の高硬度焼結体用粉体を充
填した容器を設置する試料室内において、該容器の外周
及び上下に圧力媒体を設置し、前記容２（の下端と該容
器の下の圧力媒体との間を、０１１記圧力媒体に対する
耐食性を有し耐熱度及び前記容２３の沈み込み、の防止
に対する強度が十分で超高圧高温操作に対して抵抗を生
じない程度の可１マＺ性を有し、前記容器の全下端面を
覆うに十分な大きさの円板状物質で仕切ることを特徴と
する超高圧高温発生装置である。

以下、図面により本発明を具体的に説明する。

第１図及び第２図は、本発明の超高圧高温発生装置の試
料室の実施例を示す加圧軸方向の断面図であり、第３図
は、本発明の超高圧高温発生装置の試料室をベルト型超
高圧装置にセットするアセンブリの一例を示す加圧軸方
向の断面図である。

第４図は、高硬度焼結体用粉体を充填した容器を設置す
る試料室内の圧力媒体の一例を示す加圧軸方向に垂直な
断面図である。

第１図及び第２図において、１．８は円板状試料室内圧
ノコ媒体、２は試料室内圧ツノ媒体で、これらは、たと
えば、パイロフィライトや多孔質アルミナなどのような
もので良いが、超高圧高温焼結中の靜水圧性を高めるた
めや工業的コストの点から食塩であることが望ましい。

、また、パイロフィライト、タルクのような物質でも良
いが、これらは、高温になるにつれて脱水が生じ、高硬
度焼結体を製造する際には、酸化等が起こり均一な焼き
上がり焼結体を得るのにさしされりがある。また、圧力
発生の均一化の点から円板状試料室内圧力媒体１．８、
及び試料室内圧力媒体２は、同一の材質であることが好
ましい。４は、高硬度焼結体用粉体を充填する容器であ
り、３は、その容器の蓋の円板であり、試料室内圧ツノ
媒体２によって中心に設置され、試料室内の圧力媒体に
対する耐食性を持し、焼結体製造条件より少なくとも融
点の高い高融点金属で例えば、ジルコニウム、チタン、
モリブデンなどが用いられる。容器４は少なくとも２個
、図示の場合は３個配置されている。

５は、電気的絶縁性の耐火物円板で例えば、マイカ等が
用いられる。６は、高硬度焼結体用粉体である。７は、
試料室内圧力媒体２、円板状試料室内圧力媒体８に対す
る耐食性をもち耐熱度及び高硬度焼結体用粉体を充ｔｎ
シた容２ｇ４の沈み込みに対する強度が十分で、超高圧
高温操作に対して抵抗を生じない程度の可（ま３性を有
し、容？）４の全軍ζ：１；面を覆うに十分な大きさの
円板状物質である。

例えば、マイカ板、ジルコニウム板などが用いられる。

銅やステンレスを用いると、高硬度焼結体の焼結条件で
は、溶融してしまい、目的とする役割をはだすことがで
きない。

第３図において、１０は超硬合金からなるアンビル、１
工はパイロフィライト等からなるガスケット、１２はス
テンレス等からなるカレントリング、１３はアルミナ［
１刊反、ジルコニア円板等からなる電気絶縁性の断熱耐
火物固成、１４は、電気伝導性のチタン等からなる金Ｗ
ＡＦｉ、１５は、パイロフィライト、アルミナ等からな
る電気絶縁性の円筒形断熱耐火物、１６は黒鉛等の電気
伝導性の円筒形発熱体、１７は、黒鉛等の電気伝導性の
円板状発熱体、１８は、超硬合金からなるシリンダーで
ある。

第４図は、試料室内圧力媒体２中に高硬度焼結体用粉体
６を容器４に充填したものを装ｍしたものの加圧軸方向
に垂直な断面図である。この場合５個の容器４が装填さ
れているが、目的とする形状の焼結体に応じて決まるも
ので、特に制限はない。また穴の形状にも制限はない。

（作　用） 本発明の製造法について、図面を用いてさらに具体的に
説明すると、アンビル１０が前進することによって容器
４の内容物である高硬度焼結体用粉体に超高圧を付与す
る。この場合、シリンダー１８とアンビルＩＯとの間の
ガスケット１１により圧力封止される。加熱方式は、ア
ンビル１０、カレントリング１２、金属板１４、円板状
発熱体１７、円筒形発熱体１６とが電気的に接合し、ア
ンビル１０から交流もしくは直流が供給されることによ
り行なわれる。

焼結最適条件まで昇温、昇圧するのであるが、昇温、昇
圧は同時に徐々に行なっても良いし、昇圧後、昇温しで
も良い。所定の温度、圧力になったら、その温度、圧力
で保持する。その時間は、焼結する物によって変動する
。その場合、試料室内の高硬度焼結体用粉体を充填した
容器４の外周の試料室内圧力媒体２、上下の円板状試料
室内圧力媒体１．８の容器の周囲は、半融あるいは溶融
している。そこで、円板状物質７があることで容器４が
円板状発熱体１７の近傍まで沈み込みや局部加熱などの
焼結に好ましくない加熱を受けることがなくなる。この
円板状物′Ｒ７があることで、容器の受ける温度勾配は
小となり、均一な焼き上がりの焼結体を同時に多数制得
ることができる。

（発明の効果） 本発明の装置によると、高硬度焼結体用粉体６を充填し
た容２Ｊ４の周囲に配置した円板状試料室内圧力媒体１
．８及び試料室内圧力媒体２の種類にかかわらず、超高
圧高温操作中に該容器４の沈み込みを防止するための円
板状物質を入れることにより、均質な焼き上がりの焼結
体を辱ることができる。かつ少なくとも１個以上の穴の
あいた試料室内圧力媒体２の各穴に前記容器４を１個又
は２個以上重ねて装填し、上記方法を行なうことにより
、目的とする形状の焼結体を単位操作光たりに多数制得
ることができる。

（実施例） 次に実施例により本発明を説明する。

実施例１ シリンダー内径７０ｍｍ、アンビル先Ｊｉｆ径５２ｍｍ
を有する第２図に示されるベルト型超高圧装罫に、下記
の製造方法を適用してウルツ鉱型窒化硼素を主成分とす
る焼結体を製造した。

円板状試料室内圧力媒体１．８及び試料室内圧力媒体２
には食塩を使用し、円板状物質７には０．０５ｍｍの厚
みのマイ力板１枚を使用した。５には、０．０５ｍｍの
厚みのマイカ（反２改を（要用した。アルミニウム粉末
３０重量％、ウルツ鉱型窒化釧素７０重量％を均一に混
合したものを直径１１１ｍｍ、高さ４ｍｍ。

厚さ０．５ｍｍのチタン製容器４に充填し、直径１３ｍ
ｍ、厚さ０．５ｍｍのチタン製蓋の固成３をのせ真空脱
ガス封止し、直径１４．１ｍｍの穴の３つおいている試
料室内圧力媒体２に前記真空脱ガス封止したカプセル各
穴３個、合計９個装填した。カレン）　ＩＪソング２に
は、ステンレス銅、断熱耐火物円板１３には、ジルコニ
ア固成、金属板１４には、チタン板、円筒形断熱耐火物
１５には、アルミナ円筒、円筒形発熱体１６には黒鉛、
円筒形発熱体１７には、黒鉛、ガスケット１１には、パ
イロフィライトを用いた。以上のようにして、５．５Ｇ
Ｐａ、　１５５０℃の圧力、温度を発生させ、１５分間
保持した後、常温、常圧に戻して試料を回収し、カプセ
ルを除去したところ、９個の焼結体いづれも均一で焼け
むら割れのない焼結体が得られた。

比較例１ 円板状物質７を除いた以外は実施例１に準じた条件で焼
結を行なった。結果ｊよ、同一圧力、温度、時間条件を
設定して行なったにもかかわらず、常温、常圧に戻して
回収し、カプセルを除去した試料のうち３個は、水平層
状に割れており、残りの６個は部分的に焼けむらがあっ
た。水平層状割れを起こした３個は、いづれも試料室内
圧力媒体２の３つの穴の最下段に装置されたもので、試
料室９を回収したとき、試料室内圧力媒体８は、厚みが
薄くなっており、円板状発熱体１７のごく近傍まで沈み
込んでいた。このため、容器４の受けた温度勾配が大き
く水平層状割れを起こしたと推定できる。いづれの焼結
体も均一に加熱されなかったことを示している。

以上述べたように、本発明によれば、超高圧高温（藁作
中の焼結物質の移動を防止し、かつ目的とする形状の焼
結体を単位操作当たり多数個、均一で焼けむらがなく得
ることができ産業上有用である。

【図面の簡単な説明】

第１図及び第２図は、本発明の超高圧高温発生装置の試
料室の実施例を示す加圧軸方向の断面図であり、 第３図は、本発明の超高圧高温発生装置の試料室をベル
ト型超高圧装置にセットするアセンブリの一例を示す加
圧軸方向の断面図である。 第４図は、高硬度焼結体用粉体を充填した容器を設置す
る試料室内の圧力媒体の一例を示す加圧軸方向に垂直な
断面図である。 第５図は、特開昭５６−８１６０６号公報に開示の方法
を適用した高圧高温装置の一例を示す要部の断面図、 第６図は、特開昭５８−１７６１７９号公報に開示の方
法の試料構成の縦断面図、 第７、第８図は、特開昭５８−３２０６９号公報に開示
の方法を適用した超高圧高温装置の断両立図及び遮蔽金
属カップの１個を示す斜視図である。 １・・・円板状試料室内圧力媒体 ２・・・試料室内圧力媒体　３・・・蓋円板４・・・容
器　　　　　　　５・・・耐火物円板６・・・高硬度焼
結体用粉体 ７・・・円板状物質　　　　訃・・円板状室内圧ツノ媒
体９・・・試料室

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、超高圧高温発生装置の高硬度焼結体用粉体を充填し
   た容器を設置する試料室内において、該容器の外周及び
   上下に圧力媒体を設置し、前記容器の下端と該容器の下
   の圧力媒体との間を、前記圧力媒体に対する耐食性を有
   し耐熱度及び前記容器の沈み込みの防止に対する強度が
   十分で超高圧高温操作に対して抵抗を生じない程度の可
   撓性を有し、前記容器の全下端面を覆うに十分な大きさ
   の円板状物質で仕切ることを特徴とする超高圧高温発生
   装置。 ２、試料室の概ね中心部でかつ加圧軸方向に容器を複数
   重ねてなる特許請求の範囲第１項に記載の超高圧高温発
   生装置。 ３、試料室を加圧軸方向に垂直な断面でみたときに試料
   室の中心部の周囲に複数の容器を設置してなる特許請求
   の範囲第１項に記載の超高圧高温発生装置。 ４、加圧軸方向に容器を複数重ねてなる特許請求の範囲
   第３項に記載の超高圧高温発生装置。