JPS6311053B2 - - Google Patents
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- JPS6311053B2 JPS6311053B2 JP57095467A JP9546782A JPS6311053B2 JP S6311053 B2 JPS6311053 B2 JP S6311053B2 JP 57095467 A JP57095467 A JP 57095467A JP 9546782 A JP9546782 A JP 9546782A JP S6311053 B2 JPS6311053 B2 JP S6311053B2
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Landscapes
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Description
本発明はガス中の硫化カルボニルを水蒸気の存
在下に硫化水素に転化させるのに好適な触媒に関
する。 各種の合成ガス中に混在する硫黄化合物は、そ
の合成ガスを原料とする様々な化学プロセスの使
用触媒を被毒し、あるいはまた装置を腐蝕させる
原因物質であるため、硫黄化合物の除去には従来
から多大の努力が払われている。そして各種排ガ
ス中の硫黄化合物についても、公害防止の観点か
ら効果的な脱硫技術の確立が望まれている。 ところでガス中に混在する硫黄化合物のなかに
あつて、H2SやSO2は比較的除去しやすく、例え
ばアルカリ溶液洗浄法、アミン吸収法などの湿式
法のほか、乾式法によつても除去することができ
る。しかし、硫化カルボニルはそのままでは湿式
法で効率よく除去することが困難であるため、下
記の如き加水分解反応によつて硫化水素に転化さ
せるのが通例である。 COS＋H2O→H2S＋CO2 ガス中の硫化カルボニルを水蒸気の存在下に硫
化水素に転化させる例は、クラウスプロセスのテ
ールガス処理に見ることができ、この処理では
鉄、コバルト、ニツケル、モリブデンなどの遷移
金属の酸化物を酸化チタンに担持させた触媒が使
用されている。しかしながら、本発明者らが得た
知見によれば、上記の如き触媒は硫化水素が共存
すると活性が著しく低下する。硫化カルボニルの
加水分解は不可避的に硫化水素の生成を伴うの
で、上記したような活性低下は硫化カルボニルの
加水分解用触媒にとつて、致命的な欠陥であると
言える。 本発明者らは硫化水素の共存下でも殆ど活性低
下のない硫化カルボニル加水分解用触媒を開発す
べく研究を重ねた結果、酸化チタンに、Li、Na、
Ｋ、Csなどのアルカリ金属、Mg、Ca、Baなど
のアルカリ土類金属、Zn、Cdなど第Ｂ族金属
及びSn、Pbなどの第Ａ族金属から選ばれる１
種もしくは２種以上の金属の酸化物を、酸化チタ
ン100重量部当り0.1〜10重量部の割合で担持させ
てなる触媒が、前記の目的に適うものであること
を見い出した。 触媒の製造法について言えば、本発明の触媒
は、(イ)チタン酸又はチタン酸塩と前記したアルカ
リ金属、アルカリ土類金属、第Ｂ族金属及び第
Ａ族金属から選ばれる活性金属種の塩又は酸化
物を混練し、これを任意の形状、寸法に成形後カ
焼する方法、(ロ)予め任意の形状、寸法に成形され
た酸化チタンに、活性金属種の塩の溶液を含浸さ
せてカ焼する方法、(ハ)酸化チタン粉末に活性金属
種の塩の溶液を含浸させた後、任意の形状、寸法
に成形してカ焼する方法などで一般には製造され
る。しかし、担持型触媒を製造する際に通常採用
されるところの上記以外の方法でも、本発明の触
媒が製造できることは勿論である。 本発明の触媒を使用した硫化カルボニルの加水
分解反応は、200℃以上の温度を必要とするが、
400℃以上の高温を採用しても反応速度はそれ程
増大しないので、200〜400℃の温度範囲で本発明
の触媒を使用することが好ましい。 本発明の触媒はガス中の硫化カルボニルを加水
分解反応により硫化水素に転化させるのに極めて
有効であつて、反応系内に硫化水素や二硫化炭
素、その他の成分が共存しても、その活性が損わ
れることが殆どない。従つて、本発明の触媒はク
ラウスプロセスのテールガス処理を初めとして、
硫化カルボニルを含有する各種排ガスの処理に利
用できるほか、還元性ガスが共存する石炭のガス
化ガス、石油分解ガス、石油化学原料ガスなどに
含まれる硫化カルボニルの加水分解にも有効であ
る。尤も石炭のガス化ガス中には通常数十グラ
ム／Ｎm3程度のダストが夾雑しているので、この
種のガスを処理する場合には、触媒の摩耗や触媒
床の目詰りが避けられるような形状に、本発明の
触媒を成形しておくことを可とする。 実施例 １ 真空減圧系及び含浸液供給系を具えた容器に５
mmφの球形酸化チタン（600℃で３時間焼成した
もの）を入れ、真空減圧系より20分間減圧排気し
た。次に含浸液供給系より所定量の含浸液を酸化
チタン上に噴霧して含浸させ、一夜放置後、容器
から取出し、回転乾燥器中で120℃にて１時間乾
燥し、しかる後500℃で３時間カ焼する手順によ
り表に示す組成を得た。
在下に硫化水素に転化させるのに好適な触媒に関
する。 各種の合成ガス中に混在する硫黄化合物は、そ
の合成ガスを原料とする様々な化学プロセスの使
用触媒を被毒し、あるいはまた装置を腐蝕させる
原因物質であるため、硫黄化合物の除去には従来
から多大の努力が払われている。そして各種排ガ
ス中の硫黄化合物についても、公害防止の観点か
ら効果的な脱硫技術の確立が望まれている。 ところでガス中に混在する硫黄化合物のなかに
あつて、H2SやSO2は比較的除去しやすく、例え
ばアルカリ溶液洗浄法、アミン吸収法などの湿式
法のほか、乾式法によつても除去することができ
る。しかし、硫化カルボニルはそのままでは湿式
法で効率よく除去することが困難であるため、下
記の如き加水分解反応によつて硫化水素に転化さ
せるのが通例である。 COS＋H2O→H2S＋CO2 ガス中の硫化カルボニルを水蒸気の存在下に硫
化水素に転化させる例は、クラウスプロセスのテ
ールガス処理に見ることができ、この処理では
鉄、コバルト、ニツケル、モリブデンなどの遷移
金属の酸化物を酸化チタンに担持させた触媒が使
用されている。しかしながら、本発明者らが得た
知見によれば、上記の如き触媒は硫化水素が共存
すると活性が著しく低下する。硫化カルボニルの
加水分解は不可避的に硫化水素の生成を伴うの
で、上記したような活性低下は硫化カルボニルの
加水分解用触媒にとつて、致命的な欠陥であると
言える。 本発明者らは硫化水素の共存下でも殆ど活性低
下のない硫化カルボニル加水分解用触媒を開発す
べく研究を重ねた結果、酸化チタンに、Li、Na、
Ｋ、Csなどのアルカリ金属、Mg、Ca、Baなど
のアルカリ土類金属、Zn、Cdなど第Ｂ族金属
及びSn、Pbなどの第Ａ族金属から選ばれる１
種もしくは２種以上の金属の酸化物を、酸化チタ
ン100重量部当り0.1〜10重量部の割合で担持させ
てなる触媒が、前記の目的に適うものであること
を見い出した。 触媒の製造法について言えば、本発明の触媒
は、(イ)チタン酸又はチタン酸塩と前記したアルカ
リ金属、アルカリ土類金属、第Ｂ族金属及び第
Ａ族金属から選ばれる活性金属種の塩又は酸化
物を混練し、これを任意の形状、寸法に成形後カ
焼する方法、(ロ)予め任意の形状、寸法に成形され
た酸化チタンに、活性金属種の塩の溶液を含浸さ
せてカ焼する方法、(ハ)酸化チタン粉末に活性金属
種の塩の溶液を含浸させた後、任意の形状、寸法
に成形してカ焼する方法などで一般には製造され
る。しかし、担持型触媒を製造する際に通常採用
されるところの上記以外の方法でも、本発明の触
媒が製造できることは勿論である。 本発明の触媒を使用した硫化カルボニルの加水
分解反応は、200℃以上の温度を必要とするが、
400℃以上の高温を採用しても反応速度はそれ程
増大しないので、200〜400℃の温度範囲で本発明
の触媒を使用することが好ましい。 本発明の触媒はガス中の硫化カルボニルを加水
分解反応により硫化水素に転化させるのに極めて
有効であつて、反応系内に硫化水素や二硫化炭
素、その他の成分が共存しても、その活性が損わ
れることが殆どない。従つて、本発明の触媒はク
ラウスプロセスのテールガス処理を初めとして、
硫化カルボニルを含有する各種排ガスの処理に利
用できるほか、還元性ガスが共存する石炭のガス
化ガス、石油分解ガス、石油化学原料ガスなどに
含まれる硫化カルボニルの加水分解にも有効であ
る。尤も石炭のガス化ガス中には通常数十グラ
ム／Ｎm3程度のダストが夾雑しているので、この
種のガスを処理する場合には、触媒の摩耗や触媒
床の目詰りが避けられるような形状に、本発明の
触媒を成形しておくことを可とする。 実施例 １ 真空減圧系及び含浸液供給系を具えた容器に５
mmφの球形酸化チタン（600℃で３時間焼成した
もの）を入れ、真空減圧系より20分間減圧排気し
た。次に含浸液供給系より所定量の含浸液を酸化
チタン上に噴霧して含浸させ、一夜放置後、容器
から取出し、回転乾燥器中で120℃にて１時間乾
燥し、しかる後500℃で３時間カ焼する手順によ
り表に示す組成を得た。
【表】
＊ 活性金属種の前駆化合物を示す。
実施例 ２ 蒸留水400c.c.に所定量の活性金属種の前駆化合
物を溶解した水溶液に、第１図に示す形状（但
し、ｄ＝8.4mm、ｔ＝1.4mm、Ｗ＝30.8mm）の格子
状酸化チタン成形体を浸漬し、室温（17℃）にて
１時間放置した後、水溶液から取出し、成形体の
格子間に空気を通しながら12時間乾燥し、次いで
500℃で３時間カ焼する手順により表に示す触
媒を得た。
実施例 ２ 蒸留水400c.c.に所定量の活性金属種の前駆化合
物を溶解した水溶液に、第１図に示す形状（但
し、ｄ＝8.4mm、ｔ＝1.4mm、Ｗ＝30.8mm）の格子
状酸化チタン成形体を浸漬し、室温（17℃）にて
１時間放置した後、水溶液から取出し、成形体の
格子間に空気を通しながら12時間乾燥し、次いで
500℃で３時間カ焼する手順により表に示す触
媒を得た。
【表】
【表】
＊ 活性金属種の前駆化合物を示す。
実験例 １ 内径50mm、長さ400mmのガラス製反応器に所定
量の触媒Ａを充填し、これにCOS73ppm、H2O3
％、N296.9％の組成のガスを通じてSV7000hr-1、
反応温度300〜400℃の条件下に触媒ＡのCOS加
水分解活性を評価した。また同様な方法で触媒Ｂ
〜ＲのCOS加水分解活性を評価した。結果を表
に示す。
実験例 １ 内径50mm、長さ400mmのガラス製反応器に所定
量の触媒Ａを充填し、これにCOS73ppm、H2O3
％、N296.9％の組成のガスを通じてSV7000hr-1、
反応温度300〜400℃の条件下に触媒ＡのCOS加
水分解活性を評価した。また同様な方法で触媒Ｂ
〜ＲのCOS加水分解活性を評価した。結果を表
に示す。
【表】
【表】
実験例 ２
COS含有ガス中に夾雑する成分のCOS加水分
解反応に及ぼす影響を調べるために、格子状酸化
チタン担体にバリウムを酸化物として4wt％含有
させた触媒Ｓを、実験例１と同様な反応器に充填
し、反応温度400℃で実験例１と同様な実験を行
なつた。結果を表に示す。
解反応に及ぼす影響を調べるために、格子状酸化
チタン担体にバリウムを酸化物として4wt％含有
させた触媒Ｓを、実験例１と同様な反応器に充填
し、反応温度400℃で実験例１と同様な実験を行
なつた。結果を表に示す。
【表】
表の実験No.１〜３の対比から明らかな通り、
原料ガス中にCOSの加水分解反応生成物たる硫
化水素や炭酸ガスが共存していても、本発明の触
媒の活性は、これに殆ど影響を受けることがな
い。同様にして、実験No.４及び５の結果からは、
原料ガス中に還元性ガス（CO及びH2）やCO2が
共存しても、本発明の触媒がすぐれた活性を発揮
することが解る。なお、実験No.５で使用した原料
ガスは石炭ガス化ガスとほぼ同一組成である。ま
た、石炭ガス化ガス中には、HCl、NH3などの
無機ガスが含まれることがあるが、実験No.６〜８
の対比から明らかな通り、本発明の触媒はHClや
NH3の影響をまつたく受けない。 実験例 ３ 実施例１と全く同様な手順で下記の触媒を得
た。
原料ガス中にCOSの加水分解反応生成物たる硫
化水素や炭酸ガスが共存していても、本発明の触
媒の活性は、これに殆ど影響を受けることがな
い。同様にして、実験No.４及び５の結果からは、
原料ガス中に還元性ガス（CO及びH2）やCO2が
共存しても、本発明の触媒がすぐれた活性を発揮
することが解る。なお、実験No.５で使用した原料
ガスは石炭ガス化ガスとほぼ同一組成である。ま
た、石炭ガス化ガス中には、HCl、NH3などの
無機ガスが含まれることがあるが、実験No.６〜８
の対比から明らかな通り、本発明の触媒はHClや
NH3の影響をまつたく受けない。 実験例 ３ 実施例１と全く同様な手順で下記の触媒を得
た。
【表】
上記の各触媒をそれぞれ実験例１と同様な反応
器に充填し、反応温度400℃、SV12900hr-1の条
件下に下記の組成〔〕のガスを供給してCOS
の加水分解を行なわせ、反応開始から２時間経過
した時点で、反応器の供給ガスを下記の組成
〔〕のガスに切換えてCOS転化率の経時変化を
追跡した。結果を第２図に示す。但し、触媒Ｚを
使用した場合のみ、ガスの供給順を逆にし、まず
組成〔〕のガスを、次いで組成〔〕のガスを
供給した。
器に充填し、反応温度400℃、SV12900hr-1の条
件下に下記の組成〔〕のガスを供給してCOS
の加水分解を行なわせ、反応開始から２時間経過
した時点で、反応器の供給ガスを下記の組成
〔〕のガスに切換えてCOS転化率の経時変化を
追跡した。結果を第２図に示す。但し、触媒Ｚを
使用した場合のみ、ガスの供給順を逆にし、まず
組成〔〕のガスを、次いで組成〔〕のガスを
供給した。
【表】
第２図に示す結果から明らかなように、本発明
の触媒である触媒Ｃ、F′及びＨは原料ガス中に
H2Sが添加されても１〜５％程度しか転化率が低
下しない。これに対し、比較触媒Ｙ及びＺの場合
はH2Sの影響を著しく受け、50〜80％の活性低下
を来す。
の触媒である触媒Ｃ、F′及びＨは原料ガス中に
H2Sが添加されても１〜５％程度しか転化率が低
下しない。これに対し、比較触媒Ｙ及びＺの場合
はH2Sの影響を著しく受け、50〜80％の活性低下
を来す。
第１図は実施例２で使用した触媒担体の説明
図、第２図はCOS転化率の経時変化を示すグラ
フである。
図、第２図はCOS転化率の経時変化を示すグラ
フである。
Claims (1)
- １ 酸化チタン100重量部に対し、Li、Na、Ｋ、
Cs、Mg、Ca、Ba、Zn、Cd、Sn及びPbからな
る群から選ばれる１種もしくは２種以上の金属の
酸化物を0.1〜10重量部の割合で担持させてなる
硫化カルボニルの加水分解用触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57095467A JPS58210848A (ja) | 1982-06-03 | 1982-06-03 | 硫化カルボニルの加水分解用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57095467A JPS58210848A (ja) | 1982-06-03 | 1982-06-03 | 硫化カルボニルの加水分解用触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
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| JPS58210848A JPS58210848A (ja) | 1983-12-08 |
| JPS6311053B2 true JPS6311053B2 (ja) | 1988-03-11 |
Family
ID=14138453
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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| JP57095467A Granted JPS58210848A (ja) | 1982-06-03 | 1982-06-03 | 硫化カルボニルの加水分解用触媒 |
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-
1982
- 1982-06-03 JP JP57095467A patent/JPS58210848A/ja active Granted
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| Publication number | Publication date |
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| JPS58210848A (ja) | 1983-12-08 |
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