JPS6282650A - 溶融炭酸塩燃料電池 - Google Patents
溶融炭酸塩燃料電池Info
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- JPS6282650A JPS6282650A JP60223044A JP22304485A JPS6282650A JP S6282650 A JPS6282650 A JP S6282650A JP 60223044 A JP60223044 A JP 60223044A JP 22304485 A JP22304485 A JP 22304485A JP S6282650 A JPS6282650 A JP S6282650A
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- H01M4/90—Selection of catalytic material
- H01M4/9041—Metals or alloys
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- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/8605—Porous electrodes
- H01M4/8621—Porous electrodes containing only metallic or ceramic material, e.g. made by sintering or sputtering
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- H—ELECTRICITY
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- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M2004/8678—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells characterised by the polarity
- H01M2004/8689—Positive electrodes
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/14—Fuel cells with fused electrolytes
- H01M2008/147—Fuel cells with molten carbonates
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- H01M2300/0017—Non-aqueous electrolytes
- H01M2300/0048—Molten electrolytes used at high temperature
- H01M2300/0051—Carbonates
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の属する技術分野〕
この発明は、アノードおよびカソードからなる一対のガ
ス拡散性１！極と、これら１１ｔ、極に挾持された電解
′はタイルとを有する溶融炭酸塩燃料電池に関する。
ス拡散性１！極と、これら１１ｔ、極に挾持された電解
′はタイルとを有する溶融炭酸塩燃料電池に関する。
溶融炭酸塩燃料電池（以下の本文ではＭＣＦＣと略記す
る）は、動作温度が高く、電極にも苛酷だ責務が課せら
れている。ＭＣＦ’Ｃ電極材料、とくに本発明に関する
カソード電極ζこ対しては、■耐食性、耐酸化性がある
こと ■急激な電解質流人がなく、ガスと反応できるこ
と ■安価であること。
る）は、動作温度が高く、電極にも苛酷だ責務が課せら
れている。ＭＣＦ’Ｃ電極材料、とくに本発明に関する
カソード電極ζこ対しては、■耐食性、耐酸化性がある
こと ■急激な電解質流人がなく、ガスと反応できるこ
と ■安価であること。
などの特性が要求される。
従来、カソード電極には多孔質の酸化ニッケルまたは二
、ケル′成極板が採用されている。酸化二、ケル電極板
は耐食性に優れるという特長７！−有するが電気抵抗が
大きいため、電池の内部抵抗を高めて電池の出力性能を
低下させる原因になりやすい。また、酸化ニッケルは高
価でかつ禰規結・注であるため多孔質体の製造が禰しい
という欠点もある。一方、二、ケル電極板をカソードに
用いた場合は、電池の運転下で酸化されて酸化ニッケル
番こ変化するとともに電解質（ＬｉｚＣ０３）との反応
でリチウム化される。この過程でニッケル′を極板が粉
化崩壊したり、電極板内部に電解質が流入しすぎてガス
拡散性が低下し、電池性能を劣化させるという問題が発
生する・ さらζこ、最近では酸化ニッケルおよび二、ケル電極板
のいずれζこおいても電池の運転下でニッケルが溶融炭
酸塩に溶出し、溶出したＮｉが４解質タイル中に沈積す
るという現象が認められてきた。
、ケル′成極板が採用されている。酸化二、ケル電極板
は耐食性に優れるという特長７！−有するが電気抵抗が
大きいため、電池の内部抵抗を高めて電池の出力性能を
低下させる原因になりやすい。また、酸化ニッケルは高
価でかつ禰規結・注であるため多孔質体の製造が禰しい
という欠点もある。一方、二、ケル電極板をカソードに
用いた場合は、電池の運転下で酸化されて酸化ニッケル
番こ変化するとともに電解質（ＬｉｚＣ０３）との反応
でリチウム化される。この過程でニッケル′を極板が粉
化崩壊したり、電極板内部に電解質が流入しすぎてガス
拡散性が低下し、電池性能を劣化させるという問題が発
生する・ さらζこ、最近では酸化ニッケルおよび二、ケル電極板
のいずれζこおいても電池の運転下でニッケルが溶融炭
酸塩に溶出し、溶出したＮｉが４解質タイル中に沈積す
るという現象が認められてきた。
電解質タイル中に沈積したニッケルはイオン導電性を阻
害する要因となるので、この防止が必要である。
害する要因となるので、この防止が必要である。
本発明の目的は、電極用粉末として従来のニッケルおよ
び酸化ニッケルに変わる新規な粉末を用いることで、高
活性で安定な電池性能を発揮することができ、かつ電解
質タイル中への二、ケル溶出量を低減することのできる
カソード電極を有するＭＣＦＣを提供することにある。
び酸化ニッケルに変わる新規な粉末を用いることで、高
活性で安定な電池性能を発揮することができ、かつ電解
質タイル中への二、ケル溶出量を低減することのできる
カソード電極を有するＭＣＦＣを提供することにある。
この目的を達成するため本発明は、アノードおよびカソ
ード電極とこれら電極ｌこ挾持された電解質タイルとを
有する燃料電池において、重量比で５〜３０％の銀被覆
を行った二、ケル粉末を原料として製造した空孔率（イ
）〜８０％、平均空孔径２〜２０μｍの電極板をカソー
ド電極に用いたことを特徴とする。
ード電極とこれら電極ｌこ挾持された電解質タイルとを
有する燃料電池において、重量比で５〜３０％の銀被覆
を行った二、ケル粉末を原料として製造した空孔率（イ
）〜８０％、平均空孔径２〜２０μｍの電極板をカソー
ド電極に用いたことを特徴とする。
本発明者らは、カソード電極の高活性化と４解・λタイ
ル中へのニッケル溶出の防止を目的として、各種の電極
用粉末について検討を行った結果、銀被覆ニッケル粉末
を用いることで本発明を完結するに至った。その経過と
結果を以下に述べる。
ル中へのニッケル溶出の防止を目的として、各種の電極
用粉末について検討を行った結果、銀被覆ニッケル粉末
を用いることで本発明を完結するに至った。その経過と
結果を以下に述べる。
本発明では、銀被曖の容易性および電極板の空孔率と空
孔径を１ｔＩＩＩ御するには、従来の経１“験、公知例
などから二、ケル粉末はできる限り球状で、平均粒径が
２〜５μｍの範囲のものが好ましいと考えられたので、
その原料粉末としては市販の平均粒径４．７μｍのカー
ボニルニッケル粉末を採用することとした。二、ケル粉
末に対する銀被覆は゛１気的、化学的、物理的な方法の
いずれでも−工能であるが、本発明では無′シ解メッキ
法を用いて行った。
孔径を１ｔＩＩＩ御するには、従来の経１“験、公知例
などから二、ケル粉末はできる限り球状で、平均粒径が
２〜５μｍの範囲のものが好ましいと考えられたので、
その原料粉末としては市販の平均粒径４．７μｍのカー
ボニルニッケル粉末を採用することとした。二、ケル粉
末に対する銀被覆は゛１気的、化学的、物理的な方法の
いずれでも−工能であるが、本発明では無′シ解メッキ
法を用いて行った。
銀被覆ニッケル粉末を原料とした電極板の空孔率。
空孔径は造孔剤の添那、焼結条件および′Ｆｊ８．＠後
の後加工などの方法を組み合せることで任意の値のもの
を製造した。？！＃板の厚さは０．４〜０．５１１１の
範−肌であった。
の後加工などの方法を組み合せることで任意の値のもの
を製造した。？！＃板の厚さは０．４〜０．５１１１の
範−肌であった。
前記条件で得られたｔａ板の空孔率は体積法により、ま
た空孔径は水銀ポロシメータで測定した。
た空孔径は水銀ポロシメータで測定した。
さらに、電極板のカソード単極特性すなわち分極頂の測
定は第１図に示す装置を用いて行った。第１図において
、試料極（測定する電極板）１．を屏質タイル２．対極
（Ａｕ）３と参照極（Ａｉｒ／ＣＯｚ、／Ａ１１ ）４
および３％電子としてのステンレス金網５を順次積層
し、この上に押えとガス供給のためのステンレスバイブ
ロを置き、これらを絶縁を兼ねたアルミナ板７．８の間
に配置して、ボルトナツトで締付けたのち、所定の温度
に保持した電気炉６ご挿入する。その後、ステンレスバ
イブ７を通して反応ガスを供給した状態でボテンシ、ガ
ルバノスタ、ド９よりパルス電流を付加し、電流付加時
の１！流−電圧関係をｔ流計１０と電圧計１１で読みと
り、それより分極値を算出する。分極値の測定条件は次
の通り■温度＝６５０℃（ただし、寛解質タイル中への
二、ケル溶出を調べる際は７００℃とした） ■ガス組
成” ｉ ｒ ＋３０％Ｃ０２■電極板とタイルの大き
さ：直径２５朋の円板 ■電解質の性状：ホットプレス
法で製造したｒ−１１チウムアルミネートと共晶組成電
解質（４７，５ｗｔ％Ｌｉ２ＣＯ３−５２，５ｗｔ％に
２Ｃ０３）の割合が９対５０（重量比）のもので厚さ２
．Ｑ＋１＋１．かさ密度が２．３３シー。単極試験を経
たものについては、１１！解質タイル中へのニッケル溶
出賞を湿式化学分析でｙ４ｉした、一方、本発明に関す
る電極板をカソード電極に用いた場合の単電池性能につ
いては、単セルを構成して評価した。このＭ ＣＦ Ｃ
単セルは直径５０ ？Ｉ１１ 。
定は第１図に示す装置を用いて行った。第１図において
、試料極（測定する電極板）１．を屏質タイル２．対極
（Ａｕ）３と参照極（Ａｉｒ／ＣＯｚ、／Ａ１１ ）４
および３％電子としてのステンレス金網５を順次積層
し、この上に押えとガス供給のためのステンレスバイブ
ロを置き、これらを絶縁を兼ねたアルミナ板７．８の間
に配置して、ボルトナツトで締付けたのち、所定の温度
に保持した電気炉６ご挿入する。その後、ステンレスバ
イブ７を通して反応ガスを供給した状態でボテンシ、ガ
ルバノスタ、ド９よりパルス電流を付加し、電流付加時
の１！流−電圧関係をｔ流計１０と電圧計１１で読みと
り、それより分極値を算出する。分極値の測定条件は次
の通り■温度＝６５０℃（ただし、寛解質タイル中への
二、ケル溶出を調べる際は７００℃とした） ■ガス組
成” ｉ ｒ ＋３０％Ｃ０２■電極板とタイルの大き
さ：直径２５朋の円板 ■電解質の性状：ホットプレス
法で製造したｒ−１１チウムアルミネートと共晶組成電
解質（４７，５ｗｔ％Ｌｉ２ＣＯ３−５２，５ｗｔ％に
２Ｃ０３）の割合が９対５０（重量比）のもので厚さ２
．Ｑ＋１＋１．かさ密度が２．３３シー。単極試験を経
たものについては、１１！解質タイル中へのニッケル溶
出賞を湿式化学分析でｙ４ｉした、一方、本発明に関す
る電極板をカソード電極に用いた場合の単電池性能につ
いては、単セルを構成して評価した。このＭ ＣＦ Ｃ
単セルは直径５０ ？Ｉ１１ 。
厚さ２ ｓｘの前記性状をもつ電解質タイルを直径が３
５ ｎ＋ａであるアノードとカソード間に配置し、燃叫
室および酸化剤室を備え、かつ集電子を兼ねたノ・ウジ
ングで１！極板と電解質タイルを両面から押しつけた構
造のものとした。このような単セルζこ燃料ガス組成は
Ｈ２＋加％ＣＯ２，酸化剤ガス組成はＡｉｒ−１−３０
％ＣＯ２からなるガスを０５ルー の流１で供給し６５
０℃で電流−電圧関係を測定した。
５ ｎ＋ａであるアノードとカソード間に配置し、燃叫
室および酸化剤室を備え、かつ集電子を兼ねたノ・ウジ
ングで１！極板と電解質タイルを両面から押しつけた構
造のものとした。このような単セルζこ燃料ガス組成は
Ｈ２＋加％ＣＯ２，酸化剤ガス組成はＡｉｒ−１−３０
％ＣＯ２からなるガスを０５ルー の流１で供給し６５
０℃で電流−電圧関係を測定した。
以上の各種試験で得たデータから、本発明では以下のご
とく数値限定を行った。
とく数値限定を行った。
（１１重量比で５〜３０％の銀被覆：平均粒径４．７μ
ｍの二、ケル粉末に重量比で５％の銀被覆を行った場合
、その被覆厚さはａ巨オングストロームのオーダであり
、これ以下の重量比では均一な銀被覆を行うことは工業
的に不可能に近いこと。さらに銀被覆厚さが余りにも薄
いと二、ケル溶出の防止にはとんど効果を発揮できない
ことなどから５％を下限値とした。一方、二、ケル粉末
への銀被覆線を増加させるとそれに応じて活性は向上し
てくる。しかし、蜀％以上になるとその銀被覆厚さは１
μｍ前後以上となり、粉末表面が平滑ｌこなりすぎて活
性を減じてくるので加％以上は不可とした。
ｍの二、ケル粉末に重量比で５％の銀被覆を行った場合
、その被覆厚さはａ巨オングストロームのオーダであり
、これ以下の重量比では均一な銀被覆を行うことは工業
的に不可能に近いこと。さらに銀被覆厚さが余りにも薄
いと二、ケル溶出の防止にはとんど効果を発揮できない
ことなどから５％を下限値とした。一方、二、ケル粉末
への銀被覆線を増加させるとそれに応じて活性は向上し
てくる。しかし、蜀％以上になるとその銀被覆厚さは１
μｍ前後以上となり、粉末表面が平滑ｌこなりすぎて活
性を減じてくるので加％以上は不可とした。
（２）空孔率ω〜８０％＝６０％以下では比表面積の低
下を招き、活性が劣化する。８０％以上ζこなると電極
板としての機械的強度が低下し、寛解質層との熱膨張差
によって破壊ｌこ至る場合がある。また、空孔量が大き
すぎると粉末粒子同士の結合力も低下するので、電極板
の粉化崩壊現象を招き、ガス配管のつまりなどのトラブ
ル発生原因となりやすいので、８０％以上は不可とした
。
下を招き、活性が劣化する。８０％以上ζこなると電極
板としての機械的強度が低下し、寛解質層との熱膨張差
によって破壊ｌこ至る場合がある。また、空孔量が大き
すぎると粉末粒子同士の結合力も低下するので、電極板
の粉化崩壊現象を招き、ガス配管のつまりなどのトラブ
ル発生原因となりやすいので、８０％以上は不可とした
。
（３）平均空孔径２〜２ｏμｆｒＬ＝２μｍｎ未満では
’を解質タイルの電解質が電極側へ流入して電極板の空
孔が電解質によって塞がり、反応ガスの供給が阻害され
るのでこれ以上の平均空孔径が必要である。
’を解質タイルの電解質が電極側へ流入して電極板の空
孔が電解質によって塞がり、反応ガスの供給が阻害され
るのでこれ以上の平均空孔径が必要である。
加μｍ以上になると常温の機械的性質が著しく低下し、
取り扱いが困難になり、かつ電極板の粉化崩壊を起しや
すくなるので不可である。
取り扱いが困難になり、かつ電極板の粉化崩壊を起しや
すくなるので不可である。
〈実施例１〉
この実施例では８００℃で１時間、水素雰囲気で焼結し
た二、ケル−５％銀、二、ケル−１７％銀。
た二、ケル−５％銀、二、ケル−１７％銀。
二、ケル−５％銀および比較品としての銀被覆なしの二
、ケル電極板について単極試験を行って分極値の変化を
求めた。試験に供した各種電極板の性状は第１表の通り
である。
、ケル電極板について単極試験を行って分極値の変化を
求めた。試験に供した各種電極板の性状は第１表の通り
である。
第１表
カソード電極値（ＩＲアフリ−と電流密度の関係は第２
図に示すごとくであり１曲線スの二、ケル電極板（比較
品）より曲線２１ 、２２ 、２３の本発明に係わる二
、ケル−銀電極板の方が、その分極値は大幅に低下し、
本発明の有効性を確認した。
図に示すごとくであり１曲線スの二、ケル電極板（比較
品）より曲線２１ 、２２ 、２３の本発明に係わる二
、ケル−銀電極板の方が、その分極値は大幅に低下し、
本発明の有効性を確認した。
〈実施例２〉
この実施例では、実施例１と同様の電極板をカソード電
極に、ニッケル多水質板をアノード電極として単電池試
験を行った。第３図に電流−電圧の関係を示す。曲線３
１は本発明に関する二、ケル−銀電極板の測定結果であ
り、電流密度が１５０ｍＡＡＭＩ’のときｓｓｏｍｖ以
上の電池電圧を得ている。
極に、ニッケル多水質板をアノード電極として単電池試
験を行った。第３図に電流−電圧の関係を示す。曲線３
１は本発明に関する二、ケル−銀電極板の測定結果であ
り、電流密度が１５０ｍＡＡＭＩ’のときｓｓｏｍｖ以
上の電池電圧を得ている。
曲線３２は二、ケル電極板についての結果であり、その
電池電圧は曲線３１で示した本発明品より劣っている。
電池電圧は曲線３１で示した本発明品より劣っている。
〈実施例３〉
この実施例では、電解質タイル中へのニッケル溶出量を
調べた。試験ｌこ供した電極板は実施例１と同様であり
、７００°Ｃで１００時間の単極試験を行ったのち電解
質タイル中の二、ケルを分析した。
調べた。試験ｌこ供した電極板は実施例１と同様であり
、７００°Ｃで１００時間の単極試験を行ったのち電解
質タイル中の二、ケルを分析した。
分析結果を第２表に示す。タイル中への二、ケル第２表
溶出量は銀被覆量の増加ｆこ応じて低下し、ニッケルー
２５％銀電極板の溶出量はニッケル電極板のと。
２５％銀電極板の溶出量はニッケル電極板のと。
以下ｌこなっている。銀被覆を行ってもニッケルの溶出
を完全に防止できなかったのは、銀被覆厚さｌこ不均一
があり薄い被覆が破れ、その部分から溶出が生じたもの
と判断した。しかしながら、ニッケルのみの電極板に比
べて銀被覆を行うことによってニッケルの溶出は格段に
少なくなり、その効果の大きいことを確認した。
を完全に防止できなかったのは、銀被覆厚さｌこ不均一
があり薄い被覆が破れ、その部分から溶出が生じたもの
と判断した。しかしながら、ニッケルのみの電極板に比
べて銀被覆を行うことによってニッケルの溶出は格段に
少なくなり、その効果の大きいことを確認した。
以上の説明から明らかなように本発明によれば、、ｔｔ
比で５〜３０％の銀被覆したニッケル粉末）２ＪＫ料と
した空孔率６０〜８０％、平均空孔径２〜２０μｍの電
極板をカソード電極に用いることにより、電池性能にす
ぐれたＭＣＦＣを構成できる。また。
比で５〜３０％の銀被覆したニッケル粉末）２ＪＫ料と
した空孔率６０〜８０％、平均空孔径２〜２０μｍの電
極板をカソード電極に用いることにより、電池性能にす
ぐれたＭＣＦＣを構成できる。また。
銀被覆によって電解質タイル中への二、グルリ溶邑を格
段に少なくすることができ、ＭＣＦＣの長寿命化、短絡
事故防止に寄与することができる。
段に少なくすることができ、ＭＣＦＣの長寿命化、短絡
事故防止に寄与することができる。
第１図は電極板のカソード単極ｔｆｊ注の測定方法を示
す斜視図、第２図は本発明に関する電極板のカソード分
極値と電流密度の関係を示す線図、第３図は本発明の二
、ケル−銀電極板をカソードに用いて構成した単電池で
のｔ流−電圧関係を示す線図である。 ｌ：試料極、２：電解質タイル、３：対極（Ａｕ）、４
：参照極（Ａｉ ｒ／ＣＯ２／Ａｕ ）、５ニステンレ
ス金網、６：ステンレスパイプ、７，８：アルミナ板、
９：ボテンシ、ガルバノスタ、ド、１０：を流計、１１
： ＠圧計、２１：二、クルー５％銀電極板の分極曲
線、２２：二、ケル−１７％銀電極板の分”極細線、２
３二ニツケル一５％銀電極板の分極曲線、冴：ニッケル
電極板の分極曲線、３１：二、ケル−銀電極板の電流−
電圧曲線、３２：二、ケル電極板の電流−′１電圧蕨。 電２＆翌及（へＡ／ｃｗｔ’ ） ｆ ２ 図 Ｔ ３ 図
す斜視図、第２図は本発明に関する電極板のカソード分
極値と電流密度の関係を示す線図、第３図は本発明の二
、ケル−銀電極板をカソードに用いて構成した単電池で
のｔ流−電圧関係を示す線図である。 ｌ：試料極、２：電解質タイル、３：対極（Ａｕ）、４
：参照極（Ａｉ ｒ／ＣＯ２／Ａｕ ）、５ニステンレ
ス金網、６：ステンレスパイプ、７，８：アルミナ板、
９：ボテンシ、ガルバノスタ、ド、１０：を流計、１１
： ＠圧計、２１：二、クルー５％銀電極板の分極曲
線、２２：二、ケル−１７％銀電極板の分”極細線、２
３二ニツケル一５％銀電極板の分極曲線、冴：ニッケル
電極板の分極曲線、３１：二、ケル−銀電極板の電流−
電圧曲線、３２：二、ケル電極板の電流−′１電圧蕨。 電２＆翌及（へＡ／ｃｗｔ’ ） ｆ ２ 図 Ｔ ３ 図
Claims (1)
- 一対のガス拡散性電極すなわちアノードおよびカソード
とこれら電極に挾持された電解質タイルとを有する燃料
電池において、重量比で５〜３０％の銀被覆を行ったニ
ッケル粉末を原料として成る空孔率６０〜８０％、平均
空孔径２〜２０μｍのカソード電極を有することを特徴
とする溶融炭酸塩燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60223044A JPS6282650A (ja) | 1985-10-07 | 1985-10-07 | 溶融炭酸塩燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60223044A JPS6282650A (ja) | 1985-10-07 | 1985-10-07 | 溶融炭酸塩燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6282650A true JPS6282650A (ja) | 1987-04-16 |
Family
ID=16791956
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60223044A Pending JPS6282650A (ja) | 1985-10-07 | 1985-10-07 | 溶融炭酸塩燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6282650A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101338047B1 (ko) * | 2011-03-10 | 2013-12-09 | 한국과학기술연구원 | 용융탄산염 연료전지용 공기극 및 이의 제조 방법 |
-
1985
- 1985-10-07 JP JP60223044A patent/JPS6282650A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101338047B1 (ko) * | 2011-03-10 | 2013-12-09 | 한국과학기술연구원 | 용융탄산염 연료전지용 공기극 및 이의 제조 방법 |
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