JPS6274041A - 電気化学的に活性なアルミニウム合金 - Google Patents
電気化学的に活性なアルミニウム合金Info
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-
- H—ELECTRICITY
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
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- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
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-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
- C22C—ALLOYS
- C22C21/00—Alloys based on aluminium
-
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は電気化学電池用アノードに関し、さらに詳しく
は、強アルカリ性液を用いる電池において高エネルギー
及び高電気化学電位全有するアルミニウム合金アノード
に関する。
は、強アルカリ性液を用いる電池において高エネルギー
及び高電気化学電位全有するアルミニウム合金アノード
に関する。
アルミニウムー空気電池のような電気化学電池のために
満足なアノードの基本的要件は、高い電池電圧全発生さ
せしかも寄生腐食をほとんど受けないことである。高電
圧は、所与の電圧のバソテリイを構成するのに必要とさ
れる電池の数の減少を可能とするので重要である。低い
寄生腐食、すなわち高効率は、より高いエネルギー密度
上もたらし、従ってアノードのコストを低めることにな
り、さらに重要なことは、低い水素ガス発生量を与える
ことになる。もしこの水素ガスが適切に排出及び稀釈さ
れないと、爆発の危険が生じることがある。さらには排
気処置手段自体が液漏れを防ぐためのバツテリイの密封
についての問題全潜在的に生じさせる。
満足なアノードの基本的要件は、高い電池電圧全発生さ
せしかも寄生腐食をほとんど受けないことである。高電
圧は、所与の電圧のバソテリイを構成するのに必要とさ
れる電池の数の減少を可能とするので重要である。低い
寄生腐食、すなわち高効率は、より高いエネルギー密度
上もたらし、従ってアノードのコストを低めることにな
り、さらに重要なことは、低い水素ガス発生量を与える
ことになる。もしこの水素ガスが適切に排出及び稀釈さ
れないと、爆発の危険が生じることがある。さらには排
気処置手段自体が液漏れを防ぐためのバツテリイの密封
についての問題全潜在的に生じさせる。
従来の多くの研究は、アルカリ性電解液に錫酸塩全添加
してアルミニウムアノ−ドj1ておいて<t シる寄生
腐食全抑制”することν?X基礎金置装ていた。
してアルミニウムアノ−ドj1ておいて<t シる寄生
腐食全抑制”することν?X基礎金置装ていた。
従来から用いらhてきた好ましいHi電解液一例は、4
モル濃度の水酸化ナトリウム、1モル濃度のアルミニウ
ム(誤解)及び006モルa朋の錫酸すトリウム(腐食
防止剤)を含むものである。
モル濃度の水酸化ナトリウム、1モル濃度のアルミニウ
ム(誤解)及び006モルa朋の錫酸すトリウム(腐食
防止剤)を含むものである。
しかしながら、そのような電解液の使用には、下記のよ
うな諸欠点があイ): 1゜錫が71を解諭からアノード上に析出して、デンド
ライト状組絨をなし、これが終極的にはに消音短絡させ
ろ。
うな諸欠点があイ): 1゜錫が71を解諭からアノード上に析出して、デンド
ライト状組絨をなし、これが終極的にはに消音短絡させ
ろ。
2 錫が析出するにつれて、溶液中の錫17)奈ル′が
低減し、その結果として錫の腐食防止効果が次第に失な
われる。
低減し、その結果として錫の腐食防止効果が次第に失な
われる。
3、錫酸塩の存在下で水酸化アルミニウム結晶の生長が
抑制され、これにより再生晶出装置の効率の低減がもた
らされろ。
抑制され、これにより再生晶出装置の効率の低減がもた
らされろ。
アノードの組成についての多くの研究もなさノ1できて
いる。例えばプライヤー(Pryor’)等の米国特許
第3,189..486号明細書には、アルミニウム及
び錫を必須成分とし、これに場合によりインジウムを添
71[11〜でなるアノードが記載されている。電気化
学的活性に対するガリウム、インジウム及び隣の有利な
影響は、デスビック(Despic)等の米国特許第4
,288,500号明細書に記載されている。これらの
元素が超高純度アルミニウムに添加されると、アノード
電位が上昇する。
いる。例えばプライヤー(Pryor’)等の米国特許
第3,189..486号明細書には、アルミニウム及
び錫を必須成分とし、これに場合によりインジウムを添
71[11〜でなるアノードが記載されている。電気化
学的活性に対するガリウム、インジウム及び隣の有利な
影響は、デスビック(Despic)等の米国特許第4
,288,500号明細書に記載されている。これらの
元素が超高純度アルミニウムに添加されると、アノード
電位が上昇する。
モデ7(Moden)等の米国特許第4,107,40
6号明細書には、少量のガリウム及びマグネシウム金倉
む超高純度アルミニウムから作ったアノードが記載され
ている。
6号明細書には、少量のガリウム及びマグネシウム金倉
む超高純度アルミニウムから作ったアノードが記載され
ている。
しかしながら、上記公知合金σ)いずれも、腐食防止剤
なしで強アルカリ性?Jj解液と共に用いると満足な性
能を示さない。
なしで強アルカリ性?Jj解液と共に用いると満足な性
能を示さない。
本発明によれば、インジウムと、マンガン及びマグネシ
ウムの少なくとも1柚と、全特定の少量添加したアルミ
ニウム基合金からアノードを作ると、アルカリ電解液に
おける電位と耐食性との特に良好な平衡が得られる。さ
らに詳しくは、本発明の合金は、必須成分として、00
1〜020重量俤のインジウム;o、oi〜・0.25
重量係f7’)マンガン及び001〜15重量係のマグ
ネシウム;及び残部のアルミニウム(例えば少なくとも
99.95係、好ましくは少なくとも99.99係の純
JB:、を有するアルミニウム);ヲ含む。本発明の合
金から作られたアノードは、強アルカリ電解液と共すて
用いるのが特に有利であり、錫酸す) IJウムのよう
な腐食防止剤全添加する必要なく、M(位と創食性との
すぐれたバランスを与える。
ウムの少なくとも1柚と、全特定の少量添加したアルミ
ニウム基合金からアノードを作ると、アルカリ電解液に
おける電位と耐食性との特に良好な平衡が得られる。さ
らに詳しくは、本発明の合金は、必須成分として、00
1〜020重量俤のインジウム;o、oi〜・0.25
重量係f7’)マンガン及び001〜15重量係のマグ
ネシウム;及び残部のアルミニウム(例えば少なくとも
99.95係、好ましくは少なくとも99.99係の純
JB:、を有するアルミニウム);ヲ含む。本発明の合
金から作られたアノードは、強アルカリ電解液と共すて
用いるのが特に有利であり、錫酸す) IJウムのよう
な腐食防止剤全添加する必要なく、M(位と創食性との
すぐれたバランスを与える。
本発明の合金におけるマンガンの存&は、i!を荷条件
下での腐食を最小化するために重要であり、他方マグネ
シウムの存在は非0荷条件下での腐食を最小化するのに
有利であること、が14]1す]シ/ζ0従って、マン
ガン及びマグネシウム両名が存在するのが好ましい。
下での腐食を最小化するために重要であり、他方マグネ
シウムの存在は非0荷条件下での腐食を最小化するのに
有利であること、が14]1す]シ/ζ0従って、マン
ガン及びマグネシウム両名が存在するのが好ましい。
また本発明の合金は、約0. O:33Jf量係未満の
昂σ)秩の存在を許容するものであり、そのような量の
鉄が存在しても著しい腐食が生じることはない。
昂σ)秩の存在を許容するものであり、そのような量の
鉄が存在しても著しい腐食が生じることはない。
本発明の合金中に存在してもよいその他σ)成分として
は、ケイ素、:賜、チタン及びガリウム等があるO 好ましい合金は、0.05〜1.0重量%のマグネシウ
ム、0.02〜0.15重量%のインジウム、002〜
0.2重量%のマンガン及び残部の超高純度アルミニウ
ムを含む。この合金は、その他の微量成分、例えば0.
005重量%未満のケイ素、0.005重量重量溝の錫
、0.005重量重量溝のチタン及び0.005重量重
量溝のガリウムを含んでもよい。これらの成分ならびに
鉄は、超高純度ベースアルミニウム中に既に存在するも
のであることもあり、あるいは合金条件によって不純物
として尋人されることもある。
は、ケイ素、:賜、チタン及びガリウム等があるO 好ましい合金は、0.05〜1.0重量%のマグネシウ
ム、0.02〜0.15重量%のインジウム、002〜
0.2重量%のマンガン及び残部の超高純度アルミニウ
ムを含む。この合金は、その他の微量成分、例えば0.
005重量%未満のケイ素、0.005重量重量溝の錫
、0.005重量重量溝のチタン及び0.005重量重
量溝のガリウムを含んでもよい。これらの成分ならびに
鉄は、超高純度ベースアルミニウム中に既に存在するも
のであることもあり、あるいは合金条件によって不純物
として尋人されることもある。
合金組成は、多くの慣用鋳造法、例えば研究室用永久型
法、ツインロール式またはツインベルト式鋳造機及び普
通直接チル法、により製造できる。
法、ツインロール式またはツインベルト式鋳造機及び普
通直接チル法、により製造できる。
本発明の重要な特徴は、合金化成分の最小濃度が少なく
とも可成りの程度まで溶体化されるようにすることであ
る。従って、その製法には、インゴット段階または中間
厚段階のいずれかにおいて、俗体化熱処理を含みうる。
とも可成りの程度まで溶体化されるようにすることであ
る。従って、その製法には、インゴット段階または中間
厚段階のいずれかにおいて、俗体化熱処理を含みうる。
これは、600°Cで8時間の熱処理とそれに続く、水
急冷により達成できる。シートは熱間または冷間加工し
うるが、熱間刀ロエまたは中間焼なましが行なわれろ場
合には、溶体化温度以下の温度に長時間曝されることに
よる合金用元素の沈澱のおそれがあるので注意をする必
要がある。微細組紗中に沈澱した合金用元素が存在する
とアノードの効率全低減させろことがある。
急冷により達成できる。シートは熱間または冷間加工し
うるが、熱間刀ロエまたは中間焼なましが行なわれろ場
合には、溶体化温度以下の温度に長時間曝されることに
よる合金用元素の沈澱のおそれがあるので注意をする必
要がある。微細組紗中に沈澱した合金用元素が存在する
とアノードの効率全低減させろことがある。
本発明のいくつかの実施態様を以下の実施例により説明
する。
する。
実施例1
超高純度アルミニウム(少なくとも99.990チの糾
朋)を用い表1に示した種々の合金用元素を添刀口して
一連の合金を作った。合金1〜8は、厚さ19m、のイ
ンゴットに鋳造し、これらのインゴットを皮剥ぎして、
各主要表面から約0.15mmを除去した。次いでこれ
らを600℃で8時間溶体化熱処理し、次いで水急冷し
、そして冷間圧延して厚さ3.2朋のシートとした。合
金9〜14は同様に加工したが、皮剥ぎ後、溶体化処理
前に追刀口の冷間圧延により14mmの厚さとした。こ
の追刀口圧延操作は、表1に示した性質に認めうる影響
を与えない。
朋)を用い表1に示した種々の合金用元素を添刀口して
一連の合金を作った。合金1〜8は、厚さ19m、のイ
ンゴットに鋳造し、これらのインゴットを皮剥ぎして、
各主要表面から約0.15mmを除去した。次いでこれ
らを600℃で8時間溶体化熱処理し、次いで水急冷し
、そして冷間圧延して厚さ3.2朋のシートとした。合
金9〜14は同様に加工したが、皮剥ぎ後、溶体化処理
前に追刀口の冷間圧延により14mmの厚さとした。こ
の追刀口圧延操作は、表1に示した性質に認めうる影響
を与えない。
このようにして得られた合金シー1−i、アノードとし
て、開回路での電圧(EO(1)、200m A /c
nlの外部電流での電圧(E200)及び600 mA
/crlの外部電流での電圧(E600)を60℃にお
いて、4MのN(ILOH溶液中で試験した。開回路、
200 mA/criIの外部電流及び600 m、A
/iの外HB電流のそれぞれでの重量損失として測定し
た腐食電流(それぞれIC0C。
て、開回路での電圧(EO(1)、200m A /c
nlの外部電流での電圧(E200)及び600 mA
/crlの外部電流での電圧(E600)を60℃にお
いて、4MのN(ILOH溶液中で試験した。開回路、
200 mA/criIの外部電流及び600 m、A
/iの外HB電流のそれぞれでの重量損失として測定し
た腐食電流(それぞれIC0C。
IC200、IC600)も決定した。
合金組成及び上記試験結果を表1に示す。
表 1
合金番号 合金用元素(チ)Mn Mg
■n その他2 ’、15
− −3(2) −,81− 4−−、L1 2(2) 、14 .84 − 6 .12−一、11 7 − .80 .0978
.13 .84 .119−−−,04
Fe 10 − − − .0
4Ga11 − − −
.11SW12 − .80
− .04Ga13 − .
40 − .04Gα、10S?Z 14 − − − 4.7
3Zn(1)Hg/H(10参照電極と対照した電圧−
IR補正。
■n その他2 ’、15
− −3(2) −,81− 4−−、L1 2(2) 、14 .84 − 6 .12−一、11 7 − .80 .0978
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Fe 10 − − − .0
4Ga11 − − −
.11SW12 − .80
− .04Ga13 − .
40 − .04Gα、10S?Z 14 − − − 4.7
3Zn(1)Hg/H(10参照電極と対照した電圧−
IR補正。
(2) これらの合金は著しい腐食のため実用的でな
いと考えられたに(3) 電解液は27 g/lの溶
解した合金を含んでいた。
いと考えられたに(3) 電解液は27 g/lの溶
解した合金を含んでいた。
腐食電流(mAlcr&) 分極データ(−
V) (1)ICOCIC200IC600EOCE2
00 E600253 104 不動態
1,56 1.50 不動態61 165
不動態 1.69 1.52 1.25>5000
>5000 )5000 − −−
−−18 210 431
1.67 1,67 1.62)5000
>5000 )5000 −一 −−
−5433831,761,791,58103087
1、,701,701,591419701,70!、
69 1.6.19 − −
1.78−−−479 303 208
1.45 1.39 1.34)sooo
>5ooo >5000 1.85 −
=198 10 12
1.56 1,56 1.52)5000
)5000 )5000 1.87 1
,73 1.65102 32
1 1.73 1.63 1.6.35
10 − − 1.74
−− −−1で電圧を測定しなかった。
V) (1)ICOCIC200IC600EOCE2
00 E600253 104 不動態
1,56 1.50 不動態61 165
不動態 1.69 1.52 1.25>5000
>5000 )5000 − −−
−−18 210 431
1.67 1,67 1.62)5000
>5000 )5000 −一 −−
−5433831,761,791,58103087
1、,701,701,591419701,70!、
69 1.6.19 − −
1.78−−−479 303 208
1.45 1.39 1.34)sooo
>5ooo >5000 1.85 −
=198 10 12
1.56 1,56 1.52)5000
)5000 )5000 1.87 1
,73 1.65102 32
1 1.73 1.63 1.6.35
10 − − 1.74
−− −−1で電圧を測定しなかった。
表1から二元合金は全く不適当であることが判る。また
試1験されたすべての合金のうちで、Mn、。
試1験されたすべての合金のうちで、Mn、。
Mq及びrnf含む四元合金が、高電圧及び低腐食電流
に関して、最も有用な妥協全与えることも判る。さらに
は電解液中に溶解した合金が蓄積することは(例えば溶
解した合金27g7gを含む電解液中で合金8を試験し
た場合に示されるように)、性能に悪影#を与えないこ
とも明かである。
に関して、最も有用な妥協全与えることも判る。さらに
は電解液中に溶解した合金が蓄積することは(例えば溶
解した合金27g7gを含む電解液中で合金8を試験し
た場合に示されるように)、性能に悪影#を与えないこ
とも明かである。
実施例2
本発明の合金の負荷の下での腐食速度に及ぼすマンガン
の影響を示すために、超高純度アルミニウム(少なくと
も99.990%の純度)をベースにして8穐の異なる
合金を作った。これらの合金は、2釉の濃度のマグネシ
ウム及びインジウムを含み、マンガンを含むものと含ま
ないものとがあり、実施例1の合金1〜8と同じ方法で
鋳造された。200 mA/crAの負荷での腐4に全
実施例1のようにして測定した。測定はすべて3回行な
い、その平均を記録した。結果を、表2に示す。
の影響を示すために、超高純度アルミニウム(少なくと
も99.990%の純度)をベースにして8穐の異なる
合金を作った。これらの合金は、2釉の濃度のマグネシ
ウム及びインジウムを含み、マンガンを含むものと含ま
ないものとがあり、実施例1の合金1〜8と同じ方法で
鋳造された。200 mA/crAの負荷での腐4に全
実施例1のようにして測定した。測定はすべて3回行な
い、その平均を記録した。結果を、表2に示す。
表 2
合金番号 合金用元素(%) IClC200(
/i)Mg Mn Xn (平均) 標
準偏差15 .1 − .02
37 2.316 .4 − .02
31 3.917 .1 .03 .
02 22 4.718 .4
.03 .02 26 1.71
9 .1 − .05 30
1゜320 .4 − .0
5 31 :3.921 .1
.03 .05 1:3 :3.62
2 .4 .03 .05 17
1.3上記の結果から四元合金は最も低い
腐食速度金示すことが判る。
/i)Mg Mn Xn (平均) 標
準偏差15 .1 − .02
37 2.316 .4 − .02
31 3.917 .1 .03 .
02 22 4.718 .4
.03 .02 26 1.71
9 .1 − .05 30
1゜320 .4 − .0
5 31 :3.921 .1
.03 .05 1:3 :3.62
2 .4 .03 .05 17
1.3上記の結果から四元合金は最も低い
腐食速度金示すことが判る。
実施例3
本発明の合金に対する不純物の影・饗を調べるため蹟、
種々の濃度の鉄及びケイ集金、相対的に低饋度のマグネ
シウム、マンガン及びインジウムと共尾超高純度アルミ
ニウムに含捷せることにより一連の合金を作った。この
際に高純度アルミニウム及び商業的純度アルミニウムを
も用いて合金を作った。用いた操作は実施例1の合金1
〜8を作るのに用いた操作と同じであった。
種々の濃度の鉄及びケイ集金、相対的に低饋度のマグネ
シウム、マンガン及びインジウムと共尾超高純度アルミ
ニウムに含捷せることにより一連の合金を作った。この
際に高純度アルミニウム及び商業的純度アルミニウムを
も用いて合金を作った。用いた操作は実施例1の合金1
〜8を作るのに用いた操作と同じであった。
これらの合金の組成、及び実施例1のようにして測定し
た結果を表3に示す。
た結果を表3に示す。
表3の結果から、鉄の濃度が約0.02DI6以上に増
加すると、腐食速度が急激に加速されることが判る。
加すると、腐食速度が急激に加速されることが判る。
表 3
Claims (9)
- (1)0.01〜0.20重量%のインジウム;0.0
1〜0.25重量%のマンガン及び0.01〜1.5重
量%のマグネシウムのうちの少なくとも1種;及び 残部の、純度99.95%以上を有するアルミニウム;
からなる電気化学的に活性なアルミニウム合金。 - (2)0.01〜0.25重量%のマンガン及び0.0
1〜1.5重量%のマグネシウムの両者を含む特許請求
の範囲第1項に記載の合金。 - (3)アルミニウムが少なくとも99.99%の純度を
有する特許請求の範囲第1または2項に記載の合金。 - (4)0.01〜0.20重量%のインジウム;0.0
1〜0.25重量%のマンガン;及び残部の、純度99
.95%以上を有するアルミニウム;からなる特許請求
の範囲第1項に記載の合金。 - (5)0.01〜0.20重量%のインジウム;0.0
1〜1.5重量%のマグネシウム;及び残部の、純度9
9.95%以上を有するアルミニウム;からなる特許請
求の範囲第1項に記載の合金。 - (6)0.03重量%未満の量の鉄を含む特許請求の範
囲第1項に記載の合金。 - (7)0.01〜0.15重量%のインジウム;0.0
5〜1.0重量%のマグネシウム;0.02〜0.2重
量%のマンガン;及び残部の、純度99.990%以上
を有するアルミニウム;からなる特許請求の範囲第1項
に記載の合金。 - (8)溶体化熱処理を受けた特許請求の範囲第1項に記
載の合金。 - (9)0.01〜0.20重量%のインジウム;0.0
1〜0.25重量%のマンガン及び0.01〜1.5重
量%のマグネシウムのうちの少なくとも1種;及び残部
の、純度99.95%以上を有するアルミニウム;から
なるアルミニウム合金から作られた一次電気化学エネル
ギー源用アノード。
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---|---|---|---|
CA487563 | 1985-07-26 | ||
CA487563 | 1985-07-26 | ||
CA510488 | 1986-05-30 | ||
CA510488 | 1986-05-30 |
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Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS6274041A true JPS6274041A (ja) | 1987-04-04 |
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WO2011105301A1 (ja) * | 2010-02-25 | 2011-09-01 | 住友化学株式会社 | 負極及びアルミニウム空気電池 |
JP2011174159A (ja) * | 2010-02-25 | 2011-09-08 | Sumitomo Chemical Co Ltd | アルミニウム合金 |
WO2012098815A1 (ja) * | 2011-01-19 | 2012-07-26 | 住友化学株式会社 | アルミニウム空気電池 |
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GB8801663D0 (en) * | 1988-01-26 | 1988-02-24 | Alcan Int Ltd | Aluminium batteries |
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US6664004B2 (en) | 2000-01-13 | 2003-12-16 | 3M Innovative Properties Company | Electrode compositions having improved cycling behavior |
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-
1986
- 1986-07-14 IN IN623/DEL/86A patent/IN167995B/en unknown
- 1986-07-22 US US06/888,779 patent/US4751086A/en not_active Expired - Fee Related
- 1986-07-25 JP JP61175457A patent/JPS6274041A/ja active Pending
- 1986-07-25 NO NO863017A patent/NO863017L/no unknown
- 1986-07-25 AU AU60554/86A patent/AU592106B2/en not_active Ceased
- 1986-07-25 EP EP86305761A patent/EP0209402A1/en not_active Withdrawn
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---|---|
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AU6055486A (en) | 1987-01-29 |
IN167995B (ja) | 1991-01-19 |
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