KR101506787B1 - 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극 및 이를 포함하는 알루미늄-공기 전지 - Google Patents

알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극 및 이를 포함하는 알루미늄-공기 전지 Download PDF

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Abstract

알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극 및 이를 이용한 알루미늄-공기 전지가 개시된다. 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극(Anode)은 알루미늄(Al), 아연(Zn), 인듐(In), 규소(Si) 및 망간(Mn)을 포함할 수 있고, 알루미늄-공기 전지는 산화반응이 일어나고, 알루미늄(Al), 아연(Zn), 인듐(In), 규소(Si) 및 망간(Mn)을 포함하는 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극(Anode); 환원반응이 일어나는 음극(Cathode); 및 상기 양극과 상기 음극에서 각각의 반응이 일어나도록, 이온이 교환되는 전해액(Electrolyte)을 포함할 수 있다.

Description

알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극 및 이를 포함하는 알루미늄-공기 전지{ALUMINUM ALLOY ANODE FOR ALUMINUM-AIR BATTERY AND ALUMINUM-AIR BATTERY COMPRISING THE SAME}
본 발명은 알루미늄-공기 전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 알루미늄-공기 전지의 양극으로 사용되는 알루미늄 합급 및 이를 포함하는 알루미늄-공기 전지에 관한 것이다.
높은 이론적 용량과 기전력을 가지고 있는 알루미늄-공기전지는 알루미늄과 공기 중 산소와의 전기화학적 반응에 의해 전력을 생산하는 전지시스템으로써, 알루미늄과 전해액 간의 전기화학적 반응성이 전지성능을 결정한다. 알루미늄-공기전지는 기본적으로 연료로써 소모되어 전자를 생산하는 금속 알루미늄 또는 알루미늄 합금을 포함하는 양극 (anode), 전자를 받아 물과 산소를 환원시키는 탄소전극 등을 포함하는 음극 (cathode), 전극의 전기화학적 반응이 일어나고 이온이 교환되는 전해액 (electrolyte)로 구성된다.
알루미늄-공기전지의 반응식은 아래와 같다.
양극산화반응
Al + 4OH- → Al(OH)4 - + 3e- (-2.38 VSHE)
음극환원반응
O2 + 2H2O + 4e- → 4OH- (0.4 VSHE)
전체전지반응
4Al + 3O2 + 6H2O → 4Al(OH)3
알루미늄-공기전지는 양극 (anode)인 알루미늄 금속의 이온화 과정 중에 생성되는 전자가 도선을 따라 이동하여 음극 (cathode)인 공기극으로 이동하여 공기 중의 산소와 물을 환원시켜 전기를 생성하는 작동 원리를 가지고 있다.
이러한 알루미늄-공기 전지는 알칼리 환경에서 높은 부식속도를 유발한다. 알칼리 환경에서 알루미늄의 부식반응식은 다음과 같다.
양극산화반응
Al + 3OH- → Al(OH)3 + 3e-
음극환원반응
3H2O + 3e- → 3/2H2(g) + 3OH-
전체부식반응
Al + 3H2O → Al(OH)3 + 3/2H2(g)
알루미늄의 산화과정에서 생성되는 전자는 수소기체의 환원반응에 소모되어 알루미늄-공기 전지의 전지효율이 감소하게 된다. 또한 이러한 부식반응에 의해 전지의 알루미늄-공기 전지의 출력특성 또한 감소되어, 이론적으로 높은 전지특성을 나타내는 알루미늄-공기전지의 실제 성능이 매우 낮게 되는 원인이 된다.
본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제는, 알루미늄에 아연, 인듐, 규소, 망간을 첨가하고, 철과 구리의 함량을 제어함으로써, 양극의 반응속도 및 기전력을 향상시킬 수 있고, 부식속도는 감소시킬 수 있는 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극 및 이를 포함하는 알루미늄-공기 전지를 제공하는 것이다.
상기와 같은 기술적 과제를 해결하기 위해, 일 측면으로서, 본 발명의 실시예에 따른 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극(Anode)은 알루미늄(Al), 아연(Zn), 인듐(In), 규소(Si) 및 망간(Mn)을 포함할 수 있다.
하나의 실시예로, 상기 알루미늄은 순도 99.8%, 상기 아연은 1.0 내지 10.0 wt%, 상기 인듐은 0.01 내지 0.05 wt%, 상기 규소는 0.05 내지 0.5 wt% 및 상기 망간은 0.005 내지 0.02 wt%일 수 있다.
하나의 실시예로, 상기 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극은, 철(Fe)을 더 포함할 수 있고, 상기 철은 0.02 wt% 미만일 수 있다.
하나의 실시예로, 상기 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극은, 구리(Cu)를 더 포함할 수 있고, 상기 구리는 0.01 wt% 미만일 수 있다.
하나의 실시예로, 상기 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극은, 철(Fe) 및 구리(Cu)를 더 포함할 수 있고, 상기 철은 0.02 wt% 미만이고, 상기 구리는 0.01 wt% 미만일 수 있다.
다른 일 측면으로서, 본 발명의 실시예에 따른 알루미늄-공기 전지는 알루미늄-공기 전지로서, 산화반응이 일어나고, 알루미늄(Al), 아연(Zn), 인듐(In), 규소(Si) 및 망간(Mn)을 포함하는 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극(Anode); 환원반응이 일어나는 음극(Cathode); 및 상기 양극과 상기 음극에서 각각의 반응이 일어나도록, 이온이 교환되는 전해액(Electrolyte)을 포함할 수 있다.
일 예로, 양극에서 생성된 전자를 수용하고, 산소를 환원할 수 있는 물질이라면 본 발명의 실시예에 따른 알루미늄-공기 전지의 음극으로 이용될 수 있다.
일 예로, 전해액으로는 수산화칼륨(KOH) 또는 수산화나트륨(NaOH)를 포함한 알칼리 전해액, 해수, 염수, 비수계질 전해액 또는 폴리머 전해질이 사용될 수 있다.
하나의 실시예로, 상기 알루미늄은 순도 99.8%, 상기 아연은 1.0 내지 10.0 wt%, 상기 인듐은 0.01 내지 0.05 wt%, 상기 규소는 0.05 내지 0.5 wt% 및 상기 망간은 0.005 내지 0.02 wt%일 수 있다.
하나의 실시예로, 상기 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극은, 철(Fe)을 더 포함할 수 있고, 상기 철은 0.02 wt% 미만일 수 있다.
하나의 실시예로, 상기 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극은, 구리(Cu)를 더 포함할 수 있고, 상기 구리는 0.01 wt% 미만일 수 있다.
하나의 실시예로, 상기 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극은, 철(Fe) 및 구리(Cu)를 더 포함할 수 있고, 상기 철은 0.02 wt% 미만이고, 상기 구리는 0.01 wt% 미만일 수 있다.
상기와 같은 본 발명은, 종래의 순도 99.7% 로 이루어진 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극과 비교할 때, 높은 초기 기전력을 가지는 효과가 있고, 동일한 방전전압 하에서도 높은 전류밀도와 출력밀도를 가지는 효과가 있다.
또한, 종래의 99.7% 로 이루어진 알루미늄 합금 양극과 비교할 때, 동일한 방전전압 하에서도 높은 방전효율을 가지는 효과가 있다.
또한, 본 발명의 실시예에 따른 알루미늄 합금은 갈륨(Ga) 등의 고가 원소의 첨가를 배제하기 때문에 경제적이고, 환경오염의 원인이 되는 원소를 첨가하지 않기 때문에 자연친화적인 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 알루미늄 합금을 이용한 알루미늄-공기 전지의 전류밀도와 전압(I-V 특성)을 각각 측정한 결과를 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 알루미늄 합금을 이용한 알루미늄-공기 전지의 출력밀도와 전압(P-V 특성)을 각각 측정한 결과를 나타낸 도면이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 알루미늄 합금을 이용한 알루미늄-공기 전지의 방전전압에 따른 전류밀도 변화를 시간에 따라 각각 측정한 결과를 나타낸 도면이다.
본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러가지 실시예를 가질 수 있는바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 상세한 설명에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 일실시예를 상세히 설명한다. 도면상에서 동일 부호는 동일한 요소를 지칭한다.
본 발명의 실시예에 따른 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극(Anode)은 알루미늄(Al)에, 아연(Zn), 인듐(In), 규소(Si) 및 망간(Mn)을 포함할 수 있다. 또한, 본 발명의 실시예에 따른 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극(Anode)은 이에 포함될 수 있는 철(Fe) 및 구리(Cu)의 함량이 제어될 수 있다.
알루미늄은 약 99.8% 이상의 순도를 가진다. 아연은 1.0 내지 10.0 wt% 이다. 아연의 함유량이 1.0 wt% 미만인 경우, 본 발명의 실시예에 따른 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극(Anode)을 사용한 알루미늄-공기 전지의 기전력과 전지출력에 큰 영향을 주지 않으며, 10.0 wt% 를 초과하는 경우에는, 알루미늄-공기 전지의 전지효율이 감소된다.
인듐의 함유량은 0.01 내지 0.05 wt% 이다. 인듐은 알루미늄-공기 전지 기전력과 양극반응속도를 증가시켜 알루미늄-공기 전지의 특성을 향상시키기 위해 첨가된다. 인듐의 함유량의 0.01 wt% 미만인 경우, 기전력과 양극반응속도가 증가되는 특성이 잘 나타나지 않고, 인듐의 함유량의 0.05 wt% 를 초과하는 경우, 알루미늄-공기 전지용 양극의 자가부식속도가 증가하여 알루미늄-공기 전지의 전지효율이 감소하게 된다.
규소의 함유량은 0.05 내지 0.5 wt% 이다. 규소는 알루미늄-공기 전지의 전지효율을 증가시키기 위해 첨가되며, 규소의 함유량이 0.05 wt% 미만인 경우, 알루미늄-공기 전지의 전지효율의 증가 효과가 거의 없고, 규소의 함유량이 0.5 wt% 를초과하는 경우, 알루미늄-공기 전지의 기전력이 감소한다.
철은 알루미늄-공기 전지용 양극으로 사용되는 알루미늄 합금의 부식에 영향을 주는 불순물이고, 극미량의 철이 알루미늄 합금에 함유되어 있는 경우라도, 알루미늄 합금의 부식속도를 증가시킬 수 있다. 따라서, 본 발명의 실시예에 따른 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극은 철의 함유량을 0.02 wt% 미만으로 제어하고, 철과 결합함으로써, 철에 의한 알루미늄 함금의 부식을 방지할 수 있는 망간을 소량 포함할 수 있다.
망간은 알루미늄 합금의 부식에 중대한 영향을 주는 불순물인 철과 결합하여 금속간 화합물(intermetallic compound)를 형성함으로써, 알루미늄 합금의 자가부식을 억제시켜 알루미늄-공기 전지의 전지효율을 개선하기 위한 것이다. 망간의 함유량은 0.005 내지 0.02 wt% 이다.
망간의 함유량이 0.005 wt% 미만인 경우, 철과 결합함으로써 알루미늄 합금의 부식을 방지할 수 있는 효과가 미미하고, 망간의 함유량이 0.02 wt% 를 초과하는 경우, 알루미늄-공기 전지의 기전력이 감소된다.
구리는 알루미늄 합금의 부식 개시에 영향을 줄 수 있다. 즉, 구리는 알루미늄 함급의 입계(Grain Boundary)에 분포하여 알루미늄 합금의 입계부식(Intergranular Corrosion)을 유발할 수 있다. 또한, 구리는 알루미늄 합금의 부식 전파 형태에 영향을 줄 수 있다. 알루미늄 함급의 입계를 따라 입계부식이 진행되는 경우, 알루미늄 합금이 덩어리(chunk) 형태로 떨어져 나갈 수 있다.
구리의 함유량이 0.01 wt% 를 초과하는 경우, 구리가 알루미늄 합금의 입계(Grain Boundary)에 분포하여 알루미늄 합금의 입계부식(Intergranular Corrosion)을 유발할 수 있다. 또한, 알루미늄 합금의 입계를 따라 입계부식이 진행되면서 알루미늄 합금은 덩어리(chunk) 형태로 떨어져 나갈 수 있다. 이렇게 떨어져 나간 알루미늄 합금 덩어리는 전자를 내어줄 수 없는 상태가 된다. 따라서, 상술한 철에 의한 부식반응과 마찬가지로 전지 반응에 소모되는 알루미늄 합금의 양 대비 생산되는 전자가 감소되어 알루미늄-공기 전지의 전지효율이 감소된다. 그러므로, 본 발명의 실시예에 따른 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극에 포함될 수 있는 구리의 함유량을 제어함으로써 전지효율을 증가시킬 수 있다.
1. 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극 제조
순도 99.8% 이상의 알루미늄(Al)을 흑연 도가니 중에 용해하고 710℃에서 아연(Zn), 인듐(In), 규소(Si) 및 망간(Mn)을 첨가하여 교반(agitation)시킨 용탕으로 알루미늄 합금을 주조하였다.
2. 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극을 사용한 알루미늄-공기 전지의 전지 특성 테스트
본 발명의 실시예에 따른 알루미늄 합금과 기존의 알루미늄 합금을 각각 알루미늄-공기 전지의 전지 평가를 위한 형태로 가공하고, 상온(Room Temperature)의 4M 수산화나트륨(NaOH) 수용액에서 전지 특성을 3회 이상 평가하였다. 기존의 양극으로 사용되는 알루미늄 합금은 순도 99.7% 인 순수 알루미늄을 사용하였다.
실험예 1 전류-전압특성 평가(I-V curve)
본 실험은 0 ~ 100 mA/㎠ 범위를 갖는 전류밀도를 10 mA/㎠ 간격으로 순차적으로 증가시키며, 각 전류밀도를 5분 간 유지하고, 전압을 측정하는 방법으로, 실험을 진행하였다. 또한, 본 실험에서의 한계전압은 0 V로 설정하였다. 본 실험을 통하여, 전지의 방전전압에 따른 방전전류밀도의 상관관계를 알 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 알루미늄 합금을 이용한 알루미늄-공기 전지의 전류밀도와 전압(I-V 특성)을 각각 측정한 결과를 나타낸 도면이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 알루미늄 합금(개발합금)은 기존의 알루미늄 합금(기준합금) 대비 같은 방전전류밀도에서 더 높은 기전력을 나타내는 것을 확인할 수 있다.
실험예 2 출력-전압특성 평가(P-V curve)
상기 실험예 1에서 얻어진 전류-전압 특성에서, 특정 전류값에서 나타나는 전압값을 서로 곱하여 출력밀도를 산출하고, 산출된 출력밀도에 따른 전지의 방전전압을 측정하였다. 본 실험을 통하여, 전지의 방전전압과 출력밀도의 상관관계를 알 수 있다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 알루미늄 합금을 이용한 알루미늄-공기 전지의 출력밀도와 전압(P-V 특성)을 각각 측정한 결과를 나타낸 도면이다.
도 2를 참조하면, 최대출력밀도가 나타나는 약 0.8 V의 전압대에서 개발합금의 출력밀도가 기준합금보다 약 20 mW/㎠ 높은 것을 확인할 수 있다. 따라서, 개발합금은 기준합금보다 알루미늄-공기 전지 전지의 출력특성을 크게 향상된다는 것을 확인할 수 있었다.
실험예 3: 방전특성 평가(Discharge Test)
전지의 방전전압이 각각 0.8V, 1.0V, 및 1.2V 인 상태에서, 1시간 동안 방전되는 전류 변화를 측정하였다. 또한 1시간 동안 방전되면서 얻어지는 총 전하량 (방전 용량 밀도)를 산출하였다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 알루미늄 합금을 이용한 알루미늄-공기 전지의 방전전압에 따른 전류밀도 변화를 시간에 따라 각각 측정한 결과를 나타낸 도면이다.
도 3을 참조하면, 각각의 방전전압에서 개발합금의 전류밀도가 기준합금보다 크다는 것을 확인할 수 있다. 또한, 방전이 지속됨에 따라 기준합금의 전류밀도는 감소하는 경향을 가지는 반면에 개발합금의 전류밀도는 증가하는 경향을 가지는 것을 확인할 수 있다.
아래의 [표 1]은 개발합금과 기준합금에 대한 알루미늄-공기전지의 방전전압에서의 방전 용량 밀도를 산출한 결과이다.
방전 전압 방전 용량 밀도(mAh/㎠)
개발합금 기준합금
1.2V 14.78(±0.42) 6.32(±0.37)
1.0V 33.00(±0.17) 28.50(±0.54)
0.8V 59.96(±1.03) 50.43(±2.07)
[표 1]을 참조하면, 각각의 방전전압에서 개발합금의 방전 용량 밀도가 기준합금의 방전 용량 밀도보다 크다는 것을 확인할 수 있다. 따라서, 본 발명의 실시예에 따른 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극을 이용한 알루미늄-공기 전지의 전지특성이 향상되는 것을 알 수 있다.
실험예 4: 방전효율 평가(Discharge Efficiency)
본 실험은 상기 실험예 3을 실시하는 동안 각각의 합금별 질량감소량을 계산하고, 질량감소량 대비 방전용량을 계산함으로써, 각각의 방전전압에서 각 합금별 방전효율을 산출하였다. 구체적인 방전효율 산출법은 아래의 식과 같다.
Figure 112013050552218-pat00001
이때, 질량감소량은 전지의 방전시간 동안 소모되는 알루미늄 합금의 질량을 의미하고, 알루미늄 합금의 자가부식에 의한 질량감소량과 전지의 방전반응에 의한 질량감소량을 포함한다. 각각의 합금별 방전효율은 아래의 표 2와 같다.
방전 전압 방전효율(%)
개발합금 기준합금
1.2V 48.84(±0.51) 15.31(±0.58)
1.0V 70.77(±0.14) 52.41(±0.37)
0.8V 88.89(±0.47) 77.40(±1.26)
표 2를 참조하면, 각각의 방전전압에서 개발합금의 방전효율이 기준합금의 방전효율보다 높은 것을 확인할 수 있다.
이상에서 본 발명에 따른 실시예들이 설명되었으나, 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 분야에서 통상적 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 범위의 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 다음의 특허청구범위에 의해서 정해져야 할 것이다.

Claims (10)

  1. 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극(Anode)으로서,
    알루미늄(Al), 아연(Zn), 인듐(In), 규소(Si) 및 망간(Mn)을 포함하고,
    상기 알루미늄은 순도 99.8%, 상기 아연은 1.0 내지 10.0 wt%, 상기 인듐은 0.01 내지 0.05 wt%, 상기 규소는 0.05 내지 0.5 wt% 및 상기 망간은 0.005 내지 0.02 wt%인, 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극은,
    철(Fe)을 더 포함하고, 상기 철은 0.02 wt% 미만인, 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극은,
    구리(Cu)를 더 포함하고, 상기 구리는 0.01 wt% 미만인, 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극은,
    철(Fe) 및 구리(Cu)를 더 포함하고, 상기 철은 0.02 wt% 미만이고, 상기 구리는 0.01 wt% 미만인, 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극.
  6. 알루미늄-공기 전지로서,
    산화반응이 일어나고, 알루미늄(Al), 아연(Zn), 인듐(In), 규소(Si) 및 망간(Mn)을 포함하는 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극(Anode);
    환원반응이 일어나는 음극(Cathode); 및
    상기 양극과 상기 음극에서 각각의 반응이 일어나도록, 이온이 교환되는 전해액(Electrolyte)을 포함하고,
    상기 알루미늄은 순도 99.8%, 상기 아연은 1.0 내지 10.0 wt%, 상기 인듐은 0.01 내지 0.05 wt%, 상기 규소는 0.05 내지 0.5 wt% 및 상기 망간은 0.005 내지 0.02 wt%인, 알루미늄-공기 전지.
  7. 삭제
  8. 제6항에 있어서,
    상기 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극은,
    철(Fe)을 더 포함하고, 상기 철은 0.02 wt% 미만인, 알루미늄-공기 전지.
  9. 제6항에 있어서,
    상기 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극은,
    구리(Cu)를 더 포함하고, 상기 구리는 0.01 wt% 미만인, 알루미늄-공기 전지.
  10. 제6항에 있어서,
    상기 알루미늄-공기 전지용 알루미늄 합금 양극은,
    철(Fe) 및 구리(Cu)를 더 포함하고, 상기 철은 0.02 wt% 미만이고, 상기 구리는 0.01 wt% 미만인, 알루미늄-공기 전지.
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