JPS6256379A

JPS6256379A - セラミツクス−金属接合部材

Info

Publication number: JPS6256379A
Application number: JP19651285A
Authority: JP
Inventors: 白兼　誠; 中橋　昌子; 山崎　達雄; 博光竹田
Original assignee: Toshiba Corp
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1985-09-05
Filing date: 1985-09-05
Publication date: 1987-03-12
Anticipated expiration: 2010-03-15
Also published as: JPH0723268B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】〔発明の技術分野〕本発明は、セラミックスと金属の接合部材に関する。

〔発明の技術的背景とその問題点〕

窒化ケイ素、炭化ケイ素、アルミナ等の各種セラミック
スは、夫々が備えた特異な性質を生かすことによシ構造
部材、各種機能部材として広く利用され始じめている。

その多くの場合は、セラミックスそれ自体を単独で利用
するという態様である。こうしたセラミックスに金属を
接合できるとすれば、得られた部材は新たな機能を備え
た部材として一層広い分野での利用が可能になるものと
考えられる。

上述したセラミックス−金属接合部材において、それが
構造部品である場合にはセラミックスと金属の接合強度
は充分に高いことが要求され、一方機能部材である場合
にはセラミックスと金属の接合界面では連続性を有する
ことが要求される。しかしながら、一般にセラミックス
と金属とは各々原子結合状態が相違する材料であシ、両
者の反応性などの化学的性質；熱膨張率：電気伝導度な
どの物質的性質が互に異なるため、両者の接合時におい
ては、接合界面での冶金的接合状態が形成され難い。

ところで、従来よりセラミックスと金属とを冶金的に接
合する方法としては、以下に示す種々の方法が知られて
いる。

■　セラミックスの金属と接合すべき面にＭｏ−ＴＩ−
Ｗｆ主成分とする粉末と有機バインダとの混分物を塗布
し、加湿した雰囲気中で１４００〜１７００℃に加熱し
て反応させ、メタライジングと呼ばれる層を形成１〜、
つづいてこのメタライジング層上にＮｌメッキを施し７
た後、該Ｎｉ　メッキに金属（例えばＣ１！母材）をＰ
ｈ　−Ｓｔａ系半田などにより接合する方法。

■　セラミックスと金属とをＡｌｌ　、　Ｐｔのような
貴金属、つ！Ｉり酸素との親和かが小さい金属を主成分
とする合金金用いて接合する方法。

■　セラミックスと金属との接合部にＴｉ、ＮｂＺｒな
どの活性金属又は熱処理によって活性金属に転化する活
性金属水素化物を介在させた後、両者な高温、高圧下で
接合する方法。

しかしながら、上記■の方法は必要とする工程数が多く
なシ、煩難であるという欠点を有する。上記■の方法は
、簡単な工程で接合できるものの、高価な資金Ｉ４ヲ使
用するため、経済的メリットは極めて少なく、しかもセ
ラミックスと金属とが十分に接触するように高い圧力を
必要とする。上記■の方法は、活性金属の作用てよシ強
固な接合が可能であふが、前記■の方法と同様に高い接
合圧力を必要とするため、変形を嫌うような部品等には
適用することが好ましくない。　　　　　− このような問題を解決するために、米国特許法第２，８
５７，６６３号明細書には次のような接合方法が開示さ
れている。この方法は遷移金属とセラミックスの接合部
【活性金属を介在させ、紋接合部全遷移金属と活性金属
の合金の融点より高く、遷移金属の融点より低り温度に
加熱し、遷移金属と活性金属の原子を相互に拡散せしめ
て合金化し、この合金によって遷移金属とセラミックス
とを接合する方法である。

しかしながら、上記方法では得られたセラミックス−金
属接合部材を冷却する過程でセラミックスにクラックが
頻発するという問題がある。

これは、セラミックスと金属との間に発生する熱応力に
基づく現象である。例えば、セラミックスがアルミナ、
窒化ケイ素の場合、夫々の線熱膨張係数はｓ、ｓ　Ｘ　
１　ｏ−６／℃、　２．５　Ｘ　１　ｏ−６／℃であシ
、Ｃｕ　、　Ｎｉ　、　Ｆｅなどに比べてその値は約１
桁小さいもので、両者の接合部に発生する熱応力は大き
くなる。しかも、熱応力は接合時の温度と冷却時の温度
（室温）との差が大きければ大きいほど増大する。従っ
て、熱応力を減するためには接合時の温度を低めること
が求められ、そのことは接合時に低融点のろう材の使用
が要求されることＫなる。

上述した問題点に対して特開昭５６−１６３０９３号の
接合方法の提案や活性金属金倉むろう材上セラミックス
と金属の両者に拡散せしめて構成した接合部材の開発が
なされている。しかしながら、これらの方法は複雑な工
程、長時間の熱処理が不可避であるため、生産性等の点
で問題があり、しかもセラミックスと金属間の熱応力の
緩和には必ずしも有効ではない・上記手法の適用時における応力緩和を果たすための方法
としては、セラミックスと金属の間に軟質金属層を介在
させ、その塑性変形及び弾性変形てよって熱応力を緩和
する方法（特開昭５６−４１８７９号）、セラミックス
と金属の間に線膨張率が両者の中間の値を有する材料の
層を介在させる方法（特開昭５５−１１３６７８号）、
セラミックスから金属にかけて線膨張率が小から大へと
変化する複数の層を順次積層して介在させる方法（特開
昭５５−７Ｓ４４号）などが開示されている。

しかしながら、活性金Ｗｊ４を含むろう材での上記接合
方法の場合、接合面にかかる圧力によって、しばしば溶
融ろう材が接合部からはみ出すことがある。このはみ出
した溶融ろう材の量が多くなると、凝固冷却する過程に
おいて、セラミックスとろう材の熱膨張係数の差に基づ
く熱応力によシセラミックスにクラックが生じることが
ある。この現象を防止するためには、はみ出しがなく、
かつ接合部全面をろう材がぬらすのに必要な最適なろう
材の量（厚さ）を決めればよいが、用いる接合材料、接
合圧力、接合温度、雰囲気等の条件により、ろう材の最
適量を決めるのは非常に困難である。また、はみ出しを
機械的に防止する方法、例えばろう材とのぬれ性の悪い
材料を用いて接合部外周全シールする方法が考えられる
が、この方法はぬれ性の悪い材料の選定が困難であるば
かりか、接合工程の煩雑化上柄くことになり、現実的な
方法とはい込難い。

〔発明の目的〕

本発明は、高温での接合強度が高く、しかも熱影響によ
るセラミックスのクラック発生を防止したセラミックス
−金属接合部材を提供しようとするものである。

〔発明の概要〕

本発明者らは、セラミックスと金属との間に応力緩衝部
材を介在せしめて全体をろう材で接合した接合部材につ
いて鋭意研究を重ねた結果、応力緩衝部材として粒子分
散強化型複合層を用いることによって、記述の如く高温
での接合強度が高く、しかも熱影響によるセラミックス
のクラック発生を防止したセラミックス−金属接合部材
を見い出した。

即ち、本発明はセラミックスと金属の接合面に粒子分散
強化型複合層を介在させて接合したことを特徴とするも
のである。

上記セラミックスとしては、例えばＡｔ２０ｓ　。

ＺｒＯ２などの酸化物系セラミックス、ＳｉＣ、Ｔｉｃ
などの炭化物系セラミックス、Ｓｉ３Ｎ４　、　ｋｔＮ
などの窒化物系セラミックス等を挙げることができるり上記金属としては、例えばＦｓ　、Ｎｉ　、Ｃｏ　、Ｔ
Ｉ。

Ｍｅ　、　Ｗ　、　Ｎｂ　、　Ｔａ　、　Ｚｒ又はこれ
らの合金等を挙げることができる。

上記粒子分散強化型複合層は、粉末冶金法や内部酸化法
により得ることができる。かかる複合層のマ）　ＩＪフ
ックス属としては、例えばＡｔ。

Ｃｕ　、　Ｎｉ　、　Ｆｅ　、　Ｃｏ　、　Ｔｉ　、　
Ｚｒなどを挙げることができる。また、分散粒子として
は例えばＺｒＯ２゜ＣａＯ２、ＴｌＯ２、８１０２、Ｔ
ｈ０２　、　Ａｔ２０３などを挙げることができ、かつ
その粒経は１０μｍ以下が好ましく、小さければ小さい
ほど効果的である。

この際、粒子間距離が小さくなると、耐力が上がり、特
に高温での機械的強度が向上する。

上記粒子分散強化型複合層は、粒子分散率が２〜１２体
積チで空孔率が１〜３０体積チ、より好ましくは１〜１
０体積チで構成されるものを用いることが望ましい。こ
のよう疋粒子分散率を限定した理由は、その分散率全２
体積チ未溝にすると、高温でのせん断強度が低下する恐
れがあり、かといってその分散率が１２体積チを越える
と、覆合層が硬くなり過ぎて、応力緩和作用が十分にな
されなくなる恐れがある。また、空孔宇金限定した理由
は、１体積チ未満にすると応力緩和作用を十分に発揮し
難くなり、かと論って３０体積％を越えると、せん断強
度の低下を招く恐れがある。

上記粒子分散強化型複合層（空孔を有するものも含む）
の厚さは、０．３−以上にすることが望ましい。この理
由は、該複合層の厚さ全０．３■未満にすると、セラミ
ックスと金属との間に発生する熱応力を有効に吸収する
ことが難しくなシ、接合部の強度が著しく低下したり、
セラミックスにクラックが発生する恐れがある。

このような粒子分散強化型複合層において、熱応力の吸
収に大きく寄与するのは、次のような作用によるもので
ある。

０）　マ）　ＩＪフックス属の硬さがＨマ８０以上にな
る可能性のあるＮｉ　、　Ｆｅ　、　Ｃｏ又はこれらの
合金等で構成された粒子分散強化型複合層中に無数に分
散する微細空孔が熱応力を吸収する。つまシ、セラミッ
クスと金属との熱膨張差から生じる熱歪みを空孔部にて
吸収する。

（ロ）軟質のマトリックス金属、例えば硬さＨｖ　８０
以下のＣｕ　、　Ａｔ等又はこれらの合金の塑性変形又
は弾性変形により熱応力を吸収する。

上記（イ）の空孔率が大きい場合、粒子分散強化型複合
層の強度が低下するため、強度低下を防ぐ目的で粒子分
散量を増大させ、−力受孔率が小さい場合、粒子分散、
ｉ’を減少させるなどを行なって最も熱応力を緩和し、
かつ強度が向上する空孔率と粒子分散量を選択する。

〔発明の実施例〕

以下、本発明の詳細な説明する。

実施例１まず、直径１３冒、厚さ５ｍの窒化ケイ素円柱体、直径
１３■、厚さ５■の構造用炭素鋼（ＪＩＳ　、　Ｓ　４
５０　’）の円板を用意した。また、直径１５■、厚さ
０．８　ｍのＮｉ−３重量％　Ａｔ２０５の粒子分散強
化型複合板（密度９２〜９３％、ｋｔ２　ｏ　５の粒径
ｏ、ｏｓμｍ）を用意した。

次いで、前記窒化ケイ素円柱体と炭素鋼円板の間に前記
複合板を介在させ、該窒化ケイ素円柱体と複合板の間及
び複合板と炭素鋼円板の間に夫々厚さ３μｍのＴｉ箔と
Ｃｕ箔を挾んで重ね合せた後、１０　ｋｆ／ｃｍ２の圧
力を加えなから５×１吋５Ｔｏｒｒ、　９５０℃×４分
間の条件で保持し、ひきつづきアルゴンガス中で冷却し
て窒化ケイ素−炭素鋼接合部材を得た。

得られた接合部材について、接合面にせん断応力を加え
、室温から６００℃までのせん断強さを測定した。また
、比較例１として粒子分散強化型複合板の代りに厚さ０
．８−の純Ｎｉ板を用りた以外、実施例１と同条件で接
合した窒化ケイ素−炭素鋼接合部材を造り、同様にせん
断強さを測定した。これらの結果を図に示した。なお、
図中のＡ、Ｂは本実施例１．比較例１の接合部材の特性
線を夫々示す。

図から明らかなように、本実施例１における接合部材は
、せん断強さが室温から６００℃においていずれも１１
　ｋｐ／ｗ２以上であって、窒化ケイ素と炭素鋼の熱応
力を充分に緩和されていることが推定される。これに対
し、比較例１の場合は、室温から２００℃において１〜
２ｋｇ／■２のせん断強さが認められたが、接合部材の
窒化ケイ素には既にクラックが生じておシ、純Ｎ１板で
は熱応力の緩和が充分になされていないことがわかる。

なお、３００℃以上においては、測定そのものができな
かった。

実施例２実施例１と同様な窒化ケイ素円柱体と炭素鋼円板の間に
下記第１表に示す厚さ、密度の異なる直径１５ｗのＣｕ
　−３重量％　Ａ１．２０Ｈの粒子分散強化型複合板（
ｈｔ２ｏ５の粒径０．０５μｍ）を夫々介在させ、該窒
化ケイ素円柱体と複合板の間及び複合板と炭素鋼円板の
間に厚さ１０μｍのＡ［箔、３μｍのＴ１箔を挾んで重
ね合せた後、１ψｉの圧力を加えながら５　Ｘ　１０　
’　Ｔｏｒｒ、　８５０℃×６分間の条件で保持し、ひ
きつづきアルゴンガス中で冷却して６種の窒化ケイ素−
炭素鋼接合部材を得た。

しかして、本実施例２〜７の接合部材について、接合面
に６００℃でせん断応力を加え、高温せん断強さを測定
した。その結果を同第１表に併記した。なお、第１表中
には粒子分散強化型複合板の代りに厚さの異なる無酸素
銅板を用いて実施例２と同様な方法によシ得た４種の窒
化ケイ素−炭素鋼接合部材の高温せん断強さを比較例２
〜５として併記した・第　　１　　表上記第１表よシ明らかな如く、本実施例の接合部材のせ
ん断強さは粒子分散強化型複合板の厚さが０．１ｍでは
０．２　ｋｐ／ｍ２と極めて低く、熱応力の緩和がほと
んどなされていない。同複合板の厚さが０．３■となる
と、熱応力の緩和が進み、約３．６　ｋｇ／ｖｍ２の強
さが得られる。更に厚さが増加し、０．８露になると、
せん断強さは約８、５　ｋｌ／ｗｍ２に達する。但し、
厚さ０．８■でも複合板の密度が低くなると（実施例７
；密度７８１３％）、せん断強さが低下する。しかし、
この値は約５．９　ｋｇ／ｖｍ２で、比較例に対し、高
い値になっている。比較例２〜５でのせん断強さは最大
で約３．７　ｋｇ／６２であり、実施例の約４４チしか
得られない。

実施例８まず、下記第２表に示す寸法の正方形で厚さ２鴫の窒化
ケイ素板、同第２表に示す寸法の正方形で厚さ１０−の
構造用炭素鋼板を用意した。

各々窒化ケイ素板と同寸法で厚さ１．０露のＮｉ−３重
量％Ａｚ２ｏ３の粒子分散強化型複合板（密度９２〜９
３％１．ｍ２　ｏ　５粒径０．０５　μｍ）　ｆ用意し
た。

次いで、前記各窒化ケイ素板と各炭素鋼板の間に前記複
合板を夫々の窒化ケイ素板の寸法に対応して介在させ、
これら窒化ケイ素板と複合板の間及び複合板と炭素鋼板
の間に厚さ３μｍのＴＩ箔とＣｕ箔を挾んで重ね合せた
後、実施例１と同様な条件で処理して１０種の窒化ケイ
素−炭素鋼接合部材を得た。

得られた接合部材の外観（窒化ケイ素のクラック発生の
有無）１に観察した。その結果を、同第２表ｒＣ併記し
た。なお、第２表中には複合板の代υにそれら複合板と
同一寸法の純Ｎｉ板上用いた以外、実施例８と同様な方
法で得た窒化ケイ素−炭素鋼接合部材の外観観察結果を
比較例６として併記しな。

上記第２表よシ明らかな如く、本実施例８におりて窒化
ケイ素板の接合面が０８０■までクラックが生じず、粒
子分散強化型複合板による高い熱応力緩和効果が認めら
れる。これに対し、比較例６の場合、窒化ケイ素板の接
合面が０１０−のみでクラックが生じないが、それ以上
の大面積になるとクラックが発生し、純Ｎｉ板による熱
応力緩和効果が十分でないことがわかる。

実施例９まず、下記第３表に示す寸法の正方形で厚さ２−の窒化
ケイ素板、同第３表に示す寸法の正方形で厚さ１０ｍの
構造用炭素銅板を用意した。

各々窒化ケイ素板と同寸法で厚さ１．０唾のＣｕ−３重
量％ｈｔ２　ｏ　３の粒子分散強化型複合板（密度９９
、０　％　、　ＡＬ２０ｓ粒径０．０５μｍ）を用意し
た。

次いで、前記各窒化ケイ素板と各炭素鋼板の間に前記複
合板を夫々の窒化ケイ素板の寸法に対応して介在させ、
これら窒化ケイ素板と複合板の間及び複合板と炭素鋼板
の間に厚さ１０μｍのＡｇ箔と３μｍのＴ１箔を挾んで
重ね合せた後、実施例２と同様な条件で処理して９種の
窒化ケイ素−炭素鋼接合部材を得た。

得られた各接合部材の外観（窒化ケイ素板のクラック発
生の有無）を観察した。その結果を。

同第３表に併記した。なお、第３表中には複合板の代り
にそれら複合板と同一寸法のリン脱酸銅（ＪＩＣＣ１２
２１Ｐ　）板を用いた以外、実施例９と同法な方法で得
た窒化ケイ素−炭素鋼接合部材の外観観察結果を比較例
７として併記した。

上記第３表より明らかな如く１本実施例９において窒化
ケイ素板の接合面が０１３０−と大面積になってもクラ
ック発生は起きず、粒子分散強化製複合板（Ｃｕ　−３
：１４１　％　Ａｔ２０ｓ　）による高い熱応力緩和効
果が認められる。これに対し、比較例７の場合、窒化ケ
イ素板の接合面が０２０ｆｆｉｌｌまでのみクラックが
生じないが、それ以上の大面積になるとクラックが発生
する。

〔発明の効果〕以上詳述した如く、本発明によれば高温での接合強度が
高く、しかも熱影響によるセラミックスのクラック発生
（特に大面積の接合面でのクラック発生）を防止でき、
ひいては各種の構造部材、機能部材として有用な高信頼
性のセラミックス−金属接合部材を提供できる。

【図面の簡単な説明】

図面は、本実施例１及び比較例１の窒化ケイ素−炭素鋼
接合部材の接合面に温度金加えてせん断強さを測定する
ことによう得た特性図である。漸きり詠陳ｊ誓＆　　　’Ｃ

Claims

【特許請求の範囲】

（１）セラミックスと金属の接合面に粒子分散強化型複
合層を介在させて接合したことを特徴とするセラミック
ス−金属接合部材。
（２）粒子分散強化型複合層が１〜３０体積％の空孔率
及び２〜１２体積％の粒子分散率を有することを特徴と
する特許請求の範囲第１項記載のセラミックス−金属接
合部材。