JPS62142778A - 堆積膜形成法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、機能性膜、殊に半導体デバイス、電子写真用
の感光デバイス、光学的画像入力装置用の光入力センサ
ーデバイス等の電子デバイスの用途に有用な機能性堆積
膜の形成法に関する。

〔従来の技術〕

従来、半導体膜、絶縁膜、光導電膜、磁性膜或いは金属
膜等の非晶質乃至多結晶質の機能性膜は、所望される物
理的特性や用途等の観点から個々に適した成膜方法が採
用されている。

堆積膜の形成には、真空蒸着法、プラズマＣＶＤ法、熱
ＣＶＤ法、光ＣＶＤ法９反応性スパッタリング法、イオ
ンブレーティング法などが試みられており、一般的には
、プラズマＣＶＤ法が広く用いられ、企業化されている
。

面乍ら、これ等堆積膜形成法によって得られる堆積膜は
より高度の機能が求められる電子デバイス６＋ｇｔ半デ
バイスへの滌田力く歩めち刺、でいることから電気的、
光学的特性、及び繰返し使用での疲労特性あるいは使用
環境特性、更には均一性、再現性を含めて生産性、量産
性の点において更に総合的な特性の向上を図る余地があ
る。

従来から一般化されているプラズマＣＶＤ法による堆積
膜の形成においての反応プロセスは、従来の所謂、熱Ｃ
ＶＤ法に比較してかなり複雑であり、その反応機構も不
明な点が少なくなかった。又、その堆積膜の形成パラメ
ーターも多く（例えば、基体温度、導入ガスの流量と比
、形成時の圧力、高周波電力、電極構造１反応容器の構
造、排気速度、プラズマ発生方式など）これらの多くの
パラメータの組み合せによるため、時にはプラズマが不
安定な状態になり、形成された堆積膜に著しい悪影響を
与えることが少なくなかった。そのうえ、装置特有のパ
ラメータを装置ごとに選定しなければならず、しかだっ
て製造条件を一般化することがむずかしいというのが実
状であった。

その中でも、例えば電気的、光学的特性を各用途を十分
に満足させ得るものを発現させることが出来るという点
で、■族−Ｖ族化合物半導体の場合には現状ではプラズ
マＣＶＤ法によって形成することが最良とされてる。

面乍ら、堆積膜の応用用途によっては、大面積化、膜厚
の均一性、膜品質の均一性を十分に満足させて、再現性
のある量産化を図らねばならないため、プラズマＣＶＤ
法による堆積膜の形成においては、量産装置に多大な設
備投資が必要となり、またその量産の為の管理項目も複
雑になり、管理許容幅も狭くなり、装置の調整も微妙で
あることから、これらのことが、今後改善すべき問題点
として指摘されている。

他方、゛通常のＣＶＤ法による従来の技術では、高温を
必要とすると共に、企業的なレベルでは必ずしも満足す
る様な特性を有する堆積膜が得られていなかった。

これ等の事は、Ａ　ｌｌ　、　Ｍ　ｏ　、　Ｗ　、　Ｔ
　ｉ　、　Ｔ　ａ化合物の導電薄膜を形成する場合にお
いては、より大きな問題として残されている。

上述の如く、機能性膜の形成において、その実用可能な
特性の確保と、均一性を維持させながら低コストな装置
で量産化できる堆積膜の形成方法を開発することが切望
されている。

〔目的〕

本発明の目的は、上述した堆積膜形成法の欠点を除去す
ると同時に、従来の形成方法によらない新規な堆積膜形
成法を提供するものである。

本発明の他の目的は、省エネルギー化を計ると同時に膜
品質の管理が容易で大面積に亘って均一特性の堆積膜が
得られる堆積膜形成法を提供するものである。

本発明の更に別の目的は、生産性、量産性に優れ、高品
質で電気的、光学的、半導体的等の物理特性に優れた膜
が簡便に得られる堆積膜形成法を提供することでもある
。

〔問題点を解決するための手段〕

上記目的を達成′する本発明の堆積膜形成法は、堆積膜
形成用のＳｉまたは／及びＧｅ含有気体状原料物質と気
体状にし得るＡ文１Ｍ０９Ｗ　、　Ｔ　ｉ　、　Ｔ　ａ
を含む原料物質と、該原料物質に酸化作用をする性質を
有する気体状ハロゲン系酸化剤と、を反応空間内に導入
して接触させることで励起状態の前駆体を化学的に生成
し、該前駆体を堆積膜構成要素の供給源として成膜空間
内にある基体上に堆積膜を形成することを特徴とする。

〔作用〕

上記の本発明の堆積膜形成法によれば、省エネルギー化
と同時に大面積化、　ＩＩＩ厚均−性、　１１Ｍ品質の
均一性を十分満足させて管理の簡素化と量産化を図り、
量産装置に多大な設備投資も必要とせず、またその量産
の為の管理項目も明確になり、管理許容幅も広く、装置
の調整も簡単になる。

本発明の堆積膜形成法に於いて、使用される堆積膜形成
用のＳｉまたは／及びＧｅ含有気体状原料物質と気体状
にし得るＡｆＬ、Ｗ、Ｔｉ。

Ｍ　ｏ　、　Ｔ　ａ原料物質は、懺体状ハロゲン系酸化
剤との接触により酸化作用をうけるものであり、目的と
する堆積膜の種類、特性、用途等によって所望に従って
適宜選択される。本発明に於いては、上記の気体状にし
得る原料物質及び気体状ハロゲン系酸化剤は、接触をす
る際に気体状とされるものであれば良く、通常の場合は
、気体でも液体でも固体であっても差支えない。

堆積膜形成用の原料物質あるいはハロゲン系酸化剤が液
体又は固体である場合には、Ａｒ。

Ｈｅ、Ｎ２．Ｈ２等のキャリアーガスを使用し、必要に
応じては熱も加えながらバブリングを行なって反応空間
に堆積膜形成用の原料物質及びハロゲン系酸化剤を気体
状として導入する。

この際、上記気体状原料物質及び気体状ハロゲン系酸化
剤の分圧及び混合比は、キャリアーガスの流量あるいは
堆積膜形成用の原料物質及び気体状ハロゲン系酸化剤の
蒸気圧を調節することにより設定される。

本発明に於いて使用される堆積膜形成用原料としては鎖
状および環状シラン化合物とＡ文。

Ｍ　ｏ　、　Ｗ　、　Ｔ　ｉ　、　Ｔ　ａを含む基体状
にし得る原料化合物としては、各元素のアルキル化物、
ハロゲン化物、オキシ化物が上げられる。

具体的には、 直鎖状シラン化合物としては、 ５ｉｆｌＨ２ｆｌ＋２　（ｎ＝１，２．〜７，８）、分
岐状鎖状シラン化物としては Ｓ　１Ｈ３ｓ　ｉＨ（ＳｉＨ３）ＳｉＨ２Ｓ　ｉＨ３、
環状シラン化物としては ５ｌｎＨ２ｎ　（ｎ＝３．４，５．６）が挙げられる。

Ａ文化合物としては ＡｌＣｌ３．ＡＪＩＢｒ３．ＡｌＩ３゜Ａｎ　（ＣＨ３
）２Ｃ文、Ａ文（ＣＨ３）３　。

Ａ文（ＯＣＨ３）３　、ＡｆＬ（ＣＨ３）０文２゜Ａｎ
　（Ｃ２Ｈ５）３　、ＡｆＬ（ＯＣ２Ｈ５）３　。

Ａ文（ＣＨ３）３Ｃ文３゜ Ａ４　（ｉ−Ｃ４Ｈ９）３　。

Ａ見　（ｉ−Ｃ３Ｈ７）　　３　　。

Ａ文　（Ｃ３Ｈ７）　　３　　、　　　Ａ文　（ＯＣ４
Ｈ９）　　３などが挙げられる。

Ｍｏ化合物としては Ｍ　ｏ　Ｃｌ　５　、　Ｍ　ｏ　Ｃｌ　４　ｏ　、　Ｍ
　ｏ　ＣｆＬ　２０２　。

Ｍｎ化合物としては ＭｎＨ（Ｃｏ）５　、Ｍｎ　（Ｃｏ）４　（Ｃ３Ｈ５）
。

Ｍｎ（Ｃｏ）３　（ＣｓＨｓ）、 Ｔｉ化合物としては、 ＴｉＢｒ４　、　　Ｔｉ　　（ＯＣ４Ｈ３）４　。

Ｔｉ　　（ＯＣＨ３）ａ　、　　Ｔｉ　（ＯＣ２Ｈ５）
ａ　。

ＴＬ　　（ＯＣ３Ｈ７）４、 Ｔａ化合物としては ＴａＦ５　、　　Ｔａ　（ＯＣ３Ｈ７）ｓ　。

ＴａＣｕ５　、　　Ｔａ　（ＯＣＨ３）５　。

Ｔａ　（ＯＣ２Ｈ５）５、 Ｗ化合物としては、 ＷＦ４０．　　ＷＣｌａＯ，ＷＢｒ４０、Ｃｒ化合物と
しては、Ｃｒ０２ｃｌ　２が挙げられる。

鎖状ゲルマン化合物としては、 ＧｅｍＨ２ｍ＋２　（ｍ＝１．２，３，４．５）等が挙
げられる。

本発明に於いて使用されるハロゲン系酸化剤は、反応空
間内に導入される際気体状とされ、同時に反応空間内に
導入される堆積膜形成用の気体状原料物質に化学的接触
だけで効果的に酸化作用をする性質を有するもので、Ｆ
２゜Ｃｏ２．Ｂｒ２．Ｉ２等のハロゲンガス、発生期状
態の弗素、塩素、臭素等が有効なものとして挙げること
が出来る。

これ等のハロゲン系酸化剤は気体状で、前記の堆積膜形
成用の原料物質の気体と共に所望の流量と供給圧を与え
られて反応空間内に導入されて前記原料物質と混合衝突
することで接触をし、前記原料物質に酸化作用をして励
起状態の前駆体を含む複数種の前駆体を効率的に生成す
る。生成゛される励起状態の前駆体及び他の前駆体は、
少なくともそのいずれか１つが形成される堆積膜の構成
要素の供給源として働く。

生成される前駆体は分解して又は反応して別の励起状態
の前駆体又は別の励起状態にある前駆体になって、或い
は必要に応じてエネルギーを放出はするがそのままの形
態で成膜空間に配設された基体表面に触れることで三次
元ネットワーク構造の堆積膜が作成される。

本発明に於いては、堆積膜形成プロセスが円滑に進行し
、高品質で所望の物理特性を有する膜が形成される可く
、成膜因子としての、原料物質及びハロゲン系酸化剤の
種類と組み合せ、これ等の混合比、混合時の圧力、流量
、成膜空間内圧、ガスの流量、成膜温度（基体温度及び
雰囲気温度）が所望に応じて適宜選択される。

これ等の成膜因子は有機的に関連し、単独で決定される
ものではなく相互関連の下に夫々に応じて決定される。

本発明に於いて、反応空間に導入される堆積膜形成用の
気体状原料物質と気体状ハロゲン系酸化剤との量の割合
は、上記成膜因子の中間速する成膜因子との関係に於い
て適宜所望に従って決められるが、導入論量比で、好ま
しくは、１／２０〜１００／１が適当であり、より好ま
しくは１１５〜５０／１とされるのが望ましい。

反応空間に導入される際の混合時の圧力としては前記気
体状原料物質と前記気体状ハロゲン系酸化剤との化学的
接触を確率的により高める為には、より高い方が良いが
、反応性を考慮して適宜所望に応じて最適値を決定する
のが良い。

前記混合時の圧力としては、上記の様にして決められる
が、夫々の導入時の圧力として、好ましくはｌＸｌ０−
７気圧〜ｌＯ気圧、より好ましくはＩ　Ｘ　１０−Ｇ気
圧〜３気圧とされるのが望ましい。

成膜空間内の圧力、即ち、その表面に成膜される基体が
配設されている空間内の圧力は、反応空間に於いて生成
される励起状態の前駆体（Ｅ）及び場合によって該前駆
体（Ｅ）より派生的に生ずる前駆体（Ｄ）が成膜に効果
的に寄与する様に適宜所望に応じて設定される。

成膜空間の内圧力は、成膜空間が反応空間と開放的に連
続している場合には、堆積膜形成用の基体状原料物質と
気体状ハロゲン系酸化剤との反応空間での導入圧及び流
量との関連に於いて、例えば差動排気或いは、大型の排
気装置の使用等の工夫を加えて調整することが出来る。

或いは、反応空間と成膜空間の連結部のコンダクタンス
が小さい場合には、成膜空間に適当な排気装置を設け、
該装置の排気量を制御することで成膜空間の圧力を調整
することが出来る。

又、反応空間と成膜空間が一体的になっていて、反応位
置と成膜位置が空間的に異なるだけの場合には、前述の
様に差動排気するか或いは、排気能力の充分ある大型の
排気装置を設けてやれば良い。

上記のようにして成膜空間内の圧力は、反応空間に導入
される気体状原料物質と気体状ハロゲン酸化剤の導入圧
力との関係に於いて決められるが、好ましくは０．００
１Ｔｏｒｒ　〜１００Ｔｏｒｒ、より好ましくは０．０
ＩＴｏｒｙ〜３０Ｔｏ　ｒ　ｒ　、最適には０．０５〜
１０Ｔｏｒｒとされるのが望ましい。

ガスの原型に就いては、反応空間への前記堆積膜形成用
の原料物質及びハロゲン系酸化剤の導入の際にこれ等が
均一に効率良く混合され、前記前駆体（Ｅ）が効率的に
生成され且つ成膜が支障なく適切になされる様に、ガス
導入口と基体とガス排気口との幾何学的配置を考慮して
設計される必要がある。この幾何学的な配置の好適な例
の１つが第１図に示される。

成膜時の基体温度（Ｔｓ）としては、使用されるガス種
及び形成される堆積膜の種数と要求される特性に応じて
、個々に適宜所望に従って設定されるが、シリサイドの
膜を得る場合には好ましくは室温から８００℃、より好
ましくは１００〜９００℃とされるのが望ましい。殊に
導電性の特性がより良好なシリサイド膜を形成する場合
には、基体温度（Ｔｓ）は５００〜７００℃とされるの
が望ましい。

成°膜空間の雰囲気温度（Ｔａｔ）としては。

生成される前記前駆体（Ｅ）及び前記前駆体（Ｄ）が成
膜に不適当な化学種に変化せず、且つ効率良く前記前駆
体（Ｅ）が生成される様に基体温度（Ｔｓ）との関連で
適宜所望に応じて決められる。

本発明に於いて使用される基体としては、形成される堆
積膜の用途に応じて適宜所望に応じて選択されるのであ
れば導電性でも電気絶縁性であっても良い、導電性基体
としては、例えば、ＮｉＣｒ、ステンレス、Ａｎ、Ｃｒ
、Ｍｏ。

Ａｕ、Ｉ　ｒ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｖ、Ｔｉ、Ｐｔ、Ｐｄ等の
金属又はこれ等の合金が挙げられる。

電気絶縁性基体としては、ポリエステル、ポリエチレン
、ポリカーボネート、セルローズアセテート、ポリプロ
ピレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリス
チレン、ポリアミド等の合成樹脂のフィルム又はシート
、ガラス、セラミック等が通常使用される。これらの電
気絶縁性基体は、好適には少なくともその一方の表面が
導電処理され、該導電処理された表面側に他の層が設け
られるのが望ましい。

例えばガラスであれば、その表面がＮｉＣｒ。

Ａｉ、Ｃｒ、Ｍｏ　、　Ａｕ、　　Ｉ　　ｒ、　　Ｎｂ
、　　Ｔａ、Ｖ、　　Ｔｉ、　　Ｐｔ、　　Ｐｄ、　　
Ｉｎ２Ｏ３、５ｎ０２　、ＩＴＯ（Ｉ　ｎ２０３＋５ｎ
ｏ２）等の薄膜を設ける事によって導電処理され、或い
はポリエステルフィルム等の合成樹脂フィルムであれば
、Ｎｉｃ・ｒ、Ａｌｌ、Ａｇ、Ｐｂ、Ｚｎ、Ｎｉ、Ａｕ
、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｉ　ｒ、Ｎｂ、’Ｔａ、Ｖ、Ｔｉ、Ｐｔ
等の金属で真空蒸着、電子ビーム蒸着、スパッタリング
等で処理し、又は前記金属でラミネート処理して、その
表面が導電処理される。支持体の形状としては１円筒状
、ベルト状、板状等、任意の形状とし得、所望によって
、その形状が決定される。

基体は、基体と膜との密着性及び反応性を考慮して上記
の中より選ぶのが好ましい、更に両者の熱膨張の差が大
きいと膜中に多量の歪が生じ、良品質の膜が得られない
場合があるので、両者の熱膨張の差が近接している基体
を選択して使用するのが好ましい。

又、基体の表面状態は、膜の構造（配向）や錐状組織の
発生に直接関係するので、所望の芳性が得られる様な膜
構造と膜組織となる様に基体の表面を処理するのが望ま
しい。

第１図は本発明の堆積膜形成法を具現するに好適な装置
の１例を示すものである。

第１図に示す堆積膜形成装置は、装置本体。

排気系及びガス供給系の３つに大別される。

装置本体には１反応空間及び成膜空間が設けられている
。

１０１〜１０７は夫々、成膜する際に使用されるガスが
充填されているボンベ、１０１ａ〜１０８は夫々ガス供
給パイプ、１０１ｂ〜１０７ｂは夫々各ボンベからのガ
スの流量調整用のマスフローコントローラー、１０１ｃ
〜１０７Ｃはそれぞれガス圧力計、１０１ｄ〜１０７ｄ
及び１０１ｅ　〜１０７ｅは夫々バルブ、１０１ｆ−１
０７ｆは夫々対応するガスボンベ内の圧力を示す圧力計
である。１０８は不図示の必要に応じて用いられる加熱
装置を有する液体又は固体原料を入れるための容器、１
０８ｂはガス供給パイプ、１０８Ｃはバルブである。

１２０は真空チャンバーであって、上部にガス導入用の
配管が設けられ、配管の下流に反応空間が形成される構
造を有し、且つ該配管のガス排出口に対向して、基体１
１８が設置される様に基体ホールダー１１２が設けられ
た成膜空間が形成される構造を有する。ガス導入用の配
管は、三重同心円配置構造となっており、中よりガスボ
ンベ１０１，１０２よりのガスが導入される第１のガス
導入管１０９、ガスボンベ１０３〜１０４よりのガスが
導入される第２のガス導入管１１０、及びガスボンベ１
０５〜１０７よりのガスが導入される第３のガス導入管
ｉｌｌを有する。

各ガス導入管の反応空間へのガス排出には。

その位置が内側の管になる程基体の表面位置より遠い位
置に配される設計とされている。即ち、外側の管になる
程その内側にある管を包囲する様に夫々のガス導入管が
配設されている。

各導入管への管ボンベからのガスの供給は、ガス供給パ
イプライン１２３〜１２５によって夫々なされる。

各ガス導入管、各ガス供給パイプライン及び真空チャン
バー１２０は、メイン真空バルブ１１９を介して不図示
の真空排気装置により真空排気される。

基体１１８は基体ホルダー１１２を上下に移動させるこ
とによって各ガス導入管の位置より適宜所望の距離に設
置される。

本発明の場合、この基体とガス導入管のガス排出口の距
離は、形成される堆積膜の種類及びその所望される特性
、ガス流量、真空チャンバーの内圧等を考慮して適切な
状態になる様に決められるが、好ましくは、数ｍｍ〜２
０ｃｍ、より好ましくは、５ｍｍ〜１５ｃｍ程度とされ
るのが望ましい。

１１３は、基体１１８を成膜時に適当な温度に加熱した
り、或いは、成膜前に基体１１８を予備加熱したり、更
には、成膜後、膜をア二一ルする為に加熱する基体加熱
ヒータである。

基体加熱ヒータ１１３は、導線１１４を通じて電ａ１１
５により電力が供給される。

１１６は、基体温度（Ｔｓ）の温度を測定する為の熱電
対で温度表示装置１１７に電気的に接続されている。

以下、実施例に従って、本発明を具体的に説明する。

実施例１ 第１図に示す成膜装置を用いて、次の様にし、本発明の
方法による堆積膜を形成した。

ここでは、アルミニウムシリサイドの生成を例とする。

ポンベ１０４に充填されているＨｅをキャリアガスとし
て、ＡＭ　（ＣＨ３）３の入ったデユワ瓶１０８へ導入
し、バルブさせることによって飽和量のＡｌｌ　（ＣＨ
３）３を含む水素ガスをガス導入口１１０より真空チャ
ンバー１２０内へ導入した。

一方ボンベ１０１に充填されているＳｉＨ４は導入管１
２３を経て、ガス導入口１０９よりチャンバー１２０内
へ導入した。

以上の原料物質に酸化作用をする気体状ハロゲンとして
Ｆ２ガスを用い、充填しているポンベ１０６より、導入
管１２５によって、チャンバー１２０内へ導入した。

このとき、真空チャンバー１２０内の圧力を真空バルブ
１１９の開閉度を調整してＴｏｒｒにした。基体に石英
ガラス（２ｃｍＸ２ｃｍ）を用いガス導入口ｉｌｌと基
体との距離は３ｃｍに設定した。

第−表に、Ａｌｌ　（ＣＨ３）　３／Ｈｅの流量を変化
させた時の特性を示す。

各流量と内圧、基板温度を表に示す条件にした時の堆積
速度　、膜厚、比抵抗の関係が表の様に得られた。

比抵抗は、各試料の堆積膜上にＡｌｌのくし形電極（ギ
ャップ長２００ｇｍ）を蒸着し、導電率測定用の試料を
作成した。各試料を真空タライオスタット中にいれ電圧
１００■を印加し。

微少電流計（ＹＨＰ４１４０Ｂ）で電流を測定し、比抵
抗ρを求めた。

実施例２ 実施例１と同様に、第１図に示す成膜装置によってモリ
ブデンシリサイドの生成を行なった。

ここでは、デユワ瓶１０８にＭ　ｏ　Ｃｌ　ｃ、を満た
し、ポンベ１０４に充填されているＨｅガスをキャリア
として、バルブさせ、真空チャンバー１２０へ導入した
。

第２表に、原料ガスの流量、内圧、基板温度の条件と得
られた堆積速度、　ＩＩ！ｉｆ厚、比抵抗を示す。

さらに、同様に５ＷＣ文６．Ｔｉｃ文４゜ＴａＣＪ１５
を原料にタングステン、チタン。

タンタルシリサイドを作成した場合の各成膜条件と特性
を、各々第３表、第４表、第５表に〔効果〕 以１−の詳細な説明及び各実施例より、未発明の堆積１
１り形成法によれば、省エネルギー化を計ると同時に１
１！Ｓ！品質の管理が容易で犬面植に亘って均一物理特
性の堆積＋＋！、！がｒ［Ｉられる。又、生産性、稙産
性に優れ、高品質で電気的特性に優れシリサイド膜を簡
便に得ることが出来る。

【図面の簡単な説明】

第１図は未発明の実施例に用いた成膜装置の模式的概略
図である。 １０１〜ｌ　０７−−−−−−−−−−−−ガスホンへ
。 １０１ａ−１０８ａ、１０８ｂ −一一一一一一一ガスの・９人−１↑。 １０　ｌ　ｂ　−１０７ｂ−−−−−−−−マスフロメ
ーター１０１　ｃ　−１０７ｃ−−−−−−−−ガス圧
力１：１．１０１ｄ〜１０７ｄ及び １０１ｅ　〜１０７ｅ、１０８ｃｍ−−−−−バルブ。 １０１　ｆ　−１０７ｆ−−−−−−−−−−−−−−
−一圧力計。 １０９．１１０，１１１−−−−−−−一カス導入管、
１１２−−−−−−−−−−−−−−−−）、’（体ホ
ルタ−１１３−−−−−−−−−−−−−−−−）、（
体加熱用ヒーター５１１６−−−−−〜−−−−リ、（
体温塵モニター用熟゛市対、１１８−−−−−−−−−
−−−−−−−、ｌｑ　　体。 １１９−−−−一一一一−−−−−−−−３’（、空υ
Ｆ気バルブ、を夫々表わしている。

Claims (21)

【特許請求の範囲】
1. （１）堆積膜形成用のＳｉまたは／およびＧｅ原紙を含
   有する気体状原料物質と基体状にし得るＡｌ，Ｍｏ，Ｗ
   ，Ｔｉ，Ｔａを含む原料物質と、該原料物質に酸化作用
   をする性質を有する気体状ハロゲン系酸化剤と、を反応
   空間内に導入して接触させることで励起状態の前駆体を
   含む複数の前駆体を化学的に生成し、これらの前駆体の
   内少なくとも１つの前駆体を堆積膜構成要素の供給源と
   して成膜空間内にある基体上にシリサイド膜を形成する
   ことを特徴とする堆積膜形成法。
2. （２）生成時に発光を伴う特許請求の範囲第１項に記載
   の堆積膜形成法。
3. （３）前記気体状原料物質は、鎖状シラン化合物である
   特許請求の範囲第１項に記載の堆積膜形成法。
4. （４）前記鎖状シラン化合物は、直鎖状シラン化合物で
   ある特許請求の範囲第３項に記載の堆積膜形成法。
5. （５）前記直鎖状シラン化合物は、一般式Ｓｉ＿ｎＨ＿
   ２＿ｎ＿＋＿２（ｎは１〜８の整数）で示される特許請
   求の範囲第４項に記載の堆積膜形成法。
6. （６）前記鎖状シラン化合物は、分岐状鎖状シラン化合
   物である特許請求の範囲第３項に記載の堆積膜形成法。
7. （７）前記気体状原料物質は、硅素の環状構造を有する
   シラン化合物である特許請求の範囲第１項に記載の堆積
   膜形成法。
8. （８）前記気体状原料物質は、鎖状ゲルマン化合物であ
   る特許請求の範囲第１項に記載の堆積膜形成法。
9. （９）前記鎖状ゲルマン化合物は、一般式Ｇｅ＿ｍＨ＿
   ２＿ｍ＿＋＿２（ｍは１〜５の整数）で示される特許請
   求の範囲第８項に記載の堆積膜形成法。
10. （１０）前記気体状原料物質は、水素化スズ化合物であ
    る特許請求の範囲第１項に記載の堆積膜形成法。
11. （１１）前記気体状原料物質は、テトラヘドラル系化合
    物である特許請求の範囲第１項に記載の堆積膜形成法。
12. （１２）前記気体状にし得るＡｌ，Ｍｏ，Ｗ，Ｔｉ，Ｔ
    ａを含む原料物質は有機金属化合物である特許請求の範
    囲第１項に記載の堆積膜形成法。
13. （１３）前記気体状にし得るＡｌ，Ｍｏ，Ｗ，Ｔｉ，Ｔ
    ａを含む原料物質は水素化物である特許請求の範囲第１
    項に記載の堆積膜形成法。
14. （１４）前記気体状にし得るＡｌ，Ｍｏ，Ｗ，Ｔｉ，Ｔ
    ａを含む原料物質はハロゲン化物である特許請求の範囲
    第１項に記載の堆積膜形成法。
15. （１５）前記気体状ハロゲン系酸化剤は、ハロゲンガス
    を含む特許請求の範囲第１項に記載の堆積膜形成法。
16. （１６）前記気体状ハロゲン系酸化剤は、弗素ガスを含
    む特許請求の範囲第１項に記載の堆積膜形成法。
17. （１７）前記気体状ハロゲン系酸化剤は、塩素ガスを含
    む特許請求の範囲第１項に記載の堆積膜形成法。
18. （１８）前記気体状ハロゲン系酸化剤は、弗素原子を構
    成成分として含むガスである特許請求の範囲第１項に記
    載の堆積膜形成法。
19. （１９）前記気体状ハロゲン系酸化剤は、発生期状態の
    ハロゲンを含む特許請求の範囲第１項に記載の堆積膜形
    成法。
20. （２０）前記基体は、前記気体状原料物質と前記気体状
    ハロゲン系酸化剤の前記反応空間への導入方向に対して
    対向する位置に配設される特許請求の範囲第１項に記載
    の堆積膜形成法。
21. （２１）前記気体状原料物質と前記気体状ハロゲン系酸
    化剤は前記反応空間へ、多重管構造の輸送管から導入さ
    れる特許請求の範囲第１項に記載の堆積膜形成法。