JPS6197103A - 転化方法 - Google Patents
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- JPS6197103A JPS6197103A JP60230051A JP23005185A JPS6197103A JP S6197103 A JPS6197103 A JP S6197103A JP 60230051 A JP60230051 A JP 60230051A JP 23005185 A JP23005185 A JP 23005185A JP S6197103 A JPS6197103 A JP S6197103A
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- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J8/00—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
- B01J8/18—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with fluidised particles
- B01J8/24—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with fluidised particles according to "fluidised-bed" technique
- B01J8/245—Spouted-bed technique
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B3/00—Hydrogen; Gaseous mixtures containing hydrogen; Separation of hydrogen from mixtures containing it; Purification of hydrogen
- C01B3/02—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen
- C01B3/32—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen by reaction of gaseous or liquid organic compounds with gasifying agents, e.g. water, carbon dioxide, air
- C01B3/34—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen by reaction of gaseous or liquid organic compounds with gasifying agents, e.g. water, carbon dioxide, air by reaction of hydrocarbons with gasifying agents
- C01B3/344—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen by reaction of gaseous or liquid organic compounds with gasifying agents, e.g. water, carbon dioxide, air by reaction of hydrocarbons with gasifying agents using non-catalytic solid particles
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- Gas Separation By Absorption (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の要約〕
合成ガスおよび炭化水素の製造方法につき開示し、この
方法においては完全燃焼を得るための化学量論比よりも
大きい炭化水素対酸素の比を有する飽和炭化水素と酸素
含有ガスとを水素と共に粒状材料の床中へ導入する。ガ
スの上昇流速は、床材料を流動化させまたはその噴出作
用を生ぜしめるのに充分な大きさとする。炭化水素と酸
素含有ガスと水素とを点火しかつ反応させ、そして反応
生成物を抜き取る。
方法においては完全燃焼を得るための化学量論比よりも
大きい炭化水素対酸素の比を有する飽和炭化水素と酸素
含有ガスとを水素と共に粒状材料の床中へ導入する。ガ
スの上昇流速は、床材料を流動化させまたはその噴出作
用を生ぜしめるのに充分な大きさとする。炭化水素と酸
素含有ガスと水素とを点火しかつ反応させ、そして反応
生成物を抜き取る。
本発明は、−酸化炭素と水素とからなる気体(以下合成
ガスと云う)と炭化水素との混合物を粒子床反応器にお
いて製造するための方法に関するものである。
ガスと云う)と炭化水素との混合物を粒子床反応器にお
いて製造するための方法に関するものである。
流動床を種々の用途に使用することは周知されている。
流動化方法は、床が高度に乱流となりかつ粒子の急速な
混合が生ずるような速度でガスを粒状材料の床に流過さ
せることを含む。
混合が生ずるような速度でガスを粒状材料の床に流過さ
せることを含む。
これら材料は、床へ導入して反応させることができる。
噴出法技術は、高速度のガス流を固体粒子の材料中を垂
直上方へ通過させることからなっている。高速のガス流
は、粒子を床内における中空の中央噴出部において急速
に上昇させる。噴出部における粒子運動に加え、この流
出部を包囲する領域において若干の粒子逆流混合が生じ
て、噴出部の外部にて粒子循環パターンを生ずる。供給
ガスは、床の上方に粒子の噴水を生ぜしめるのに充分な
上昇流を有し、或いは床の深部において床内に固体粒子
の極めて高い循環速度を与えることができる。それぞれ
の場合、固体粒子運動のサイクルが確立される。噴出末
技術における開発の歴史は、キャナディアン・ジャーナ
ル・オブ・ケミカル・カンジニアリング、第52巻、第
129頁(1974)に見られる。
直上方へ通過させることからなっている。高速のガス流
は、粒子を床内における中空の中央噴出部において急速
に上昇させる。噴出部における粒子運動に加え、この流
出部を包囲する領域において若干の粒子逆流混合が生じ
て、噴出部の外部にて粒子循環パターンを生ずる。供給
ガスは、床の上方に粒子の噴水を生ぜしめるのに充分な
上昇流を有し、或いは床の深部において床内に固体粒子
の極めて高い循環速度を与えることができる。それぞれ
の場合、固体粒子運動のサイクルが確立される。噴出末
技術における開発の歴史は、キャナディアン・ジャーナ
ル・オブ・ケミカル・カンジニアリング、第52巻、第
129頁(1974)に見られる。
本出願人によるヨーロッパ特許出願第85302279
号明細書は、合成ガスと高級炭化水素との製造方法を開
示しており、この方法においては(a)完全燃焼を得る
ための化学量論比よりも大きい炭化水素対酸素の比を有
する飽和炭化水素と酸素含有ガスとを不活性粒子材料の
床中へ導入し、(b)炭化水素/酸素含有気体の流れの
上昇流速を充分大きくして床材料を流動化させまたはそ
の噴出作用を生ぜしめることにより、粒状材料の少なく
とも1部を床表面の上方へ投入しかつその後に床中へ落
下復帰させ、(c)炭化水素と酸素含有ガスとを点火し
かつ反応させ、そしてfd)反応生成物を抜き取る。
号明細書は、合成ガスと高級炭化水素との製造方法を開
示しており、この方法においては(a)完全燃焼を得る
ための化学量論比よりも大きい炭化水素対酸素の比を有
する飽和炭化水素と酸素含有ガスとを不活性粒子材料の
床中へ導入し、(b)炭化水素/酸素含有気体の流れの
上昇流速を充分大きくして床材料を流動化させまたはそ
の噴出作用を生ぜしめることにより、粒状材料の少なく
とも1部を床表面の上方へ投入しかつその後に床中へ落
下復帰させ、(c)炭化水素と酸素含有ガスとを点火し
かつ反応させ、そしてfd)反応生成物を抜き取る。
本発明の目的は、上記方法を改良することにある。
したがって本発明によれば、(al完全燃焼を得るため
の化学量論比より大きい炭化水素対酸素の比を有する飽
和炭化水素と酸素含有ガスとを水素と共に粒状材料の床
中へ導入し、(blガスの上昇流速を充分大きくして床
材料を流動化させまたはその噴出作用を生ぜしめ、(c
)炭化水素と酸素含有ガスと水素とを点火して反応させ
、かつ(d)反応生成物を取り出すことを床へ導入する
合成ガスおよび炭化水素の製造方法が提供される。
の化学量論比より大きい炭化水素対酸素の比を有する飽
和炭化水素と酸素含有ガスとを水素と共に粒状材料の床
中へ導入し、(blガスの上昇流速を充分大きくして床
材料を流動化させまたはその噴出作用を生ぜしめ、(c
)炭化水素と酸素含有ガスと水素とを点火して反応させ
、かつ(d)反応生成物を取り出すことを床へ導入する
合成ガスおよび炭化水素の製造方法が提供される。
本発明においては、水素と炭化水素と酸素含有ガスとの
上昇流速により床材料の流動化または床材料の噴出作用
を生ぜしめて、床表面の上方に粒子の噴水を形成させ、
或いは床材料の表面バブリングにより流動化させる方法
が包含される。さらに、本発明は床材料の内部噴出から
なる方法をも包含する。
上昇流速により床材料の流動化または床材料の噴出作用
を生ぜしめて、床表面の上方に粒子の噴水を形成させ、
或いは床材料の表面バブリングにより流動化させる方法
が包含される。さらに、本発明は床材料の内部噴出から
なる方法をも包含する。
炭化水素と酸素含有ガスと水素とを、予備混合した後に
、ノズルを通して床中へ導入することができる。或いは
、反応ガスは床への注入点にて混合させ、或いは床へ別
々に供給することもできる。好ましくは、飽和炭化水素
は気体パラフィン系炭化水素であり、たとえばほぼ純粋
なメタンもしくはエタン或いは主要部をメタンおよび/
またはエタンが占める炭化水素の混合物、たとえば二酸
化炭素をも含有しうる天然炭化水素ガス資源から得られ
るものである。さらに、飽和炭化水素はプロパン、ブタ
ンまたはそれより高級の炭化水素とすることもできる。
、ノズルを通して床中へ導入することができる。或いは
、反応ガスは床への注入点にて混合させ、或いは床へ別
々に供給することもできる。好ましくは、飽和炭化水素
は気体パラフィン系炭化水素であり、たとえばほぼ純粋
なメタンもしくはエタン或いは主要部をメタンおよび/
またはエタンが占める炭化水素の混合物、たとえば二酸
化炭素をも含有しうる天然炭化水素ガス資源から得られ
るものである。さらに、飽和炭化水素はプロパン、ブタ
ンまたはそれより高級の炭化水素とすることもできる。
たとえば、酸素含有ガスは空気または空気/酸素混合物
とすることもできる。さらに、純粋酸素を酸素含有ガス
とすることもできる。
とすることもできる。さらに、純粋酸素を酸素含有ガス
とすることもできる。
床へ導入する前に、必要に応じ炭化水素および/または
酸素含有ガスと水素とを予備加熱することができる。
酸素含有ガスと水素とを予備加熱することができる。
さらに、反応器にはたとえば床内における加熱コイルの
ような補助加熱手段を装着したり、或いは反応器壁部を
直接に燃焼加熱したりすることができる。
ような補助加熱手段を装着したり、或いは反応器壁部を
直接に燃焼加熱したりすることができる。
水素と飽和炭化水素/酸素含有ガスとの混合物の好適組
成は圧力に依存する。大気圧において、好適な炭化水素
/酸素のモル比は、二酸化炭素および水まで完全燃焼す
るための炭化水素/酸素の化学MS!比の1.1〜5倍
である。H2対02の好適モル比は5もしくはそれ以下
である。大気圧より高い装置圧力での操作を行ない或い
は供給ガスを予備加熱すれば、前記範囲を拡大すること
ができる。恐らく、市販の反応器は大気圧より高く50
バールもしくはそれ以上の圧力にて操作されるであろう
。
成は圧力に依存する。大気圧において、好適な炭化水素
/酸素のモル比は、二酸化炭素および水まで完全燃焼す
るための炭化水素/酸素の化学MS!比の1.1〜5倍
である。H2対02の好適モル比は5もしくはそれ以下
である。大気圧より高い装置圧力での操作を行ない或い
は供給ガスを予備加熱すれば、前記範囲を拡大すること
ができる。恐らく、市販の反応器は大気圧より高く50
バールもしくはそれ以上の圧力にて操作されるであろう
。
粒状床材料は不活性な温度耐性の耐火材料とすることが
でき、耐火レンガ、石英、カーボランダム、ジルコニア
、炭化珪素、セラミック或いは炭素の形態を包含し、た
とえば高密度コークスを使用することができる。さらに
、たとえばアルミナのような触媒特性を有する粒状材料
も使用することができる。粒状床材料の形状はたとえば
球形2円筒形または非晶質とすることができる。粒子寸
法は粒子密度1反応器および供給入口の直径並びに供給
ガス流速に応じてその直径を0.01〜10mに変化さ
せることができる。噴出床操作のための粒子寸法分布は
、好ましくはできるだけ均一にする。
でき、耐火レンガ、石英、カーボランダム、ジルコニア
、炭化珪素、セラミック或いは炭素の形態を包含し、た
とえば高密度コークスを使用することができる。さらに
、たとえばアルミナのような触媒特性を有する粒状材料
も使用することができる。粒状床材料の形状はたとえば
球形2円筒形または非晶質とすることができる。粒子寸
法は粒子密度1反応器および供給入口の直径並びに供給
ガス流速に応じてその直径を0.01〜10mに変化さ
せることができる。噴出床操作のための粒子寸法分布は
、好ましくはできるだけ均一にする。
反応容器の製作材料は、材料の入手性並びに反応器の位
置および寸法に応じてたとえば鋼。
置および寸法に応じてたとえば鋼。
石英または耐火材とすることができる。反応器を断熱し
て、熱損失を減少させることもできる。
て、熱損失を減少させることもできる。
反応は多くの方法で開始させることができる。
たとえば、床温度が水素と化学量論的に過剰の炭化水素
/酸素混合物との反応を維持するのに充分な高さとなる
まで、床内のほぼ化学量論的混合物を点火しかつ燃焼さ
せて、粒状材料を予備加熱することができる。典型的な
定常床温度は、500〜1500℃の程度である。
/酸素混合物との反応を維持するのに充分な高さとなる
まで、床内のほぼ化学量論的混合物を点火しかつ燃焼さ
せて、粒状材料を予備加熱することができる。典型的な
定常床温度は、500〜1500℃の程度である。
反応生成物は、好ましくは床の上方から抜き取られる。
好適生成物は不飽和C2炭化水素、たとえばアセチレン
、エチレン、高級オレフィン、芳香族化合物および合成
ガス(−酸化炭素および水素)である。
、エチレン、高級オレフィン、芳香族化合物および合成
ガス(−酸化炭素および水素)である。
粒状材料の床を含有する反応容器は、床粒子を垂直方向
に循環させうるような形状とすることができる。単一の
導入ノズルによる噴出床操作の場合、底部の好適形状は
円錐形である。垂線から測定した円錐角度は好ましくは
10〜40°である。
に循環させうるような形状とすることができる。単一の
導入ノズルによる噴出床操作の場合、底部の好適形状は
円錐形である。垂線から測定した円錐角度は好ましくは
10〜40°である。
水蒸気または水を急冷剤として反応ガスと一緒に床中に
注入したり、或いは生成ガス中へ注入することができる
。これは、1バールよ゛り高い圧力で操作する場合に特
に望ましい。水蒸気または水の注入(急冷)は生成ガス
の温度を低下させると共に、大して有用でない生成物お
よび/または煤をもたらすような反応を停止させまたは
低下させると思われる。生成ガスにおける不飽和炭化水
素の量を増大させる必要があれば、他の急冷方式も用い
られる。この方式はたとえばプロパン、ブタンもしくは
ガソリンのような液体飽和炭化水素を熱生成ガス中へ注
入して、生成ガス中のたとえばエチレンおよびアセチレ
ンなどの軽質不飽和炭化水素含有量を増大させることか
らなっている。
注入したり、或いは生成ガス中へ注入することができる
。これは、1バールよ゛り高い圧力で操作する場合に特
に望ましい。水蒸気または水の注入(急冷)は生成ガス
の温度を低下させると共に、大して有用でない生成物お
よび/または煤をもたらすような反応を停止させまたは
低下させると思われる。生成ガスにおける不飽和炭化水
素の量を増大させる必要があれば、他の急冷方式も用い
られる。この方式はたとえばプロパン、ブタンもしくは
ガソリンのような液体飽和炭化水素を熱生成ガス中へ注
入して、生成ガス中のたとえばエチレンおよびアセチレ
ンなどの軽質不飽和炭化水素含有量を増大させることか
らなっている。
さらに、多量の炭化水素、水素および酸素の転化には一
連の反応器を使用することもできる。
連の反応器を使用することもできる。
さらに、1個もしくはそれ以上の隣接した導入ノズルを
備えた単−床を使用することもできる。
備えた単−床を使用することもできる。
さらに、所望に応じて追加の気体炭化水素。
酸素含有ガスおよび水素を他のノズルを介して床へ導入
することもできる。この追加供給物は、主たる供給物と
同一の組成であっても或いは異なっていてもよい。追加
ノズルは、追加供給物を主たるガスの供給方向に対し向
流、並流、直交流またはその他の方向へ指向させるコと
ができる。
することもできる。この追加供給物は、主たる供給物と
同一の組成であっても或いは異なっていてもよい。追加
ノズルは、追加供給物を主たるガスの供給方向に対し向
流、並流、直交流またはその他の方向へ指向させるコと
ができる。
以下、添付図面を参照して本発明を実施例につき説明す
る。
る。
反応器1は長形の石英カラム2の形態であって、円錐底
部3を備え、垂線からの円錐角度は20°である。反応
器の底部は粒状材料4を含をし、この実施例においては
直径1〜1.5鶴程度の粒子寸法を有する。カラムの底
部は、反応体を導入するためのノズル5を゛収容するの
に適する。ノズル出口は、粒状材料の床内或いはその上
方で垂直方向に調節することができる。反応器の上部6
は開放して、生成ガスを抜き取るための出口を形成する
。経路10は、生成物の試料を生成ガス流から抜き取る
ことができる。
部3を備え、垂線からの円錐角度は20°である。反応
器の底部は粒状材料4を含をし、この実施例においては
直径1〜1.5鶴程度の粒子寸法を有する。カラムの底
部は、反応体を導入するためのノズル5を゛収容するの
に適する。ノズル出口は、粒状材料の床内或いはその上
方で垂直方向に調節することができる。反応器の上部6
は開放して、生成ガスを抜き取るための出口を形成する
。経路10は、生成物の試料を生成ガス流から抜き取る
ことができる。
ノズル5は、適当な圧力下における空気7またはその他
の酸素含有ガスの供給源、並びにメタンおよび水素の供
給源8へ接続することができる。適する供給源はたとえ
ばメタンのような炭化水素、空気および水素のシリンダ
とすることができ、これをミキサ並びにガス圧および流
速の測定装置、たとえばマノメータおよび回転針(図示
せず)などを介してノズルに連結することができる。反
応器1を適当な断熱材9で覆う。
の酸素含有ガスの供給源、並びにメタンおよび水素の供
給源8へ接続することができる。適する供給源はたとえ
ばメタンのような炭化水素、空気および水素のシリンダ
とすることができ、これをミキサ並びにガス圧および流
速の測定装置、たとえばマノメータおよび回転針(図示
せず)などを介してノズルに連結することができる。反
応器1を適当な断熱材9で覆う。
反応器を始動させるには、多くの技術を使用することが
できる。この実施例においては、着゛火源をガスバーナ
(図示せず)として、カラムの出口部6に設けた。
できる。この実施例においては、着゛火源をガスバーナ
(図示せず)として、カラムの出口部6に設けた。
反応器の始動に際し、炭化水素と空気との予備混合ガス
流を加圧下でカラムの底部3におけるノズル5へ供給し
た。ガス流の速度は、床の上方における床粒子の垂直噴
出部1工を生ぜしめるのに充分な速度とした。
流を加圧下でカラムの底部3におけるノズル5へ供給し
た。ガス流の速度は、床の上方における床粒子の垂直噴
出部1工を生ぜしめるのに充分な速度とした。
使用したガス流は極めて燃料リッチなものとし、したが
ってガス混合物をガスバーナーにより点火しかつ火炎を
反応器の出口部で確立させた。空気流速を増大させて、
混合物を火炎が徐々に反応器の下方へ移動し始めるまで
化学量論量となるよう接近させた。火炎12は床の表面
で安定化し、かつ燃料の流速を僅かに低下させてより安
定な火炎を得た。床温度が均衡した後、燃料の流速を増
大させかつ低流速の酸素を床に加えた。次いで、空気流
速を低下させかつ燃料と酸素との両者を増加させて、安
定な火炎と床の噴出作用とを維持した。この手順を、供
給組成物が完全に燃料と酸素とになるまで反復した。
ってガス混合物をガスバーナーにより点火しかつ火炎を
反応器の出口部で確立させた。空気流速を増大させて、
混合物を火炎が徐々に反応器の下方へ移動し始めるまで
化学量論量となるよう接近させた。火炎12は床の表面
で安定化し、かつ燃料の流速を僅かに低下させてより安
定な火炎を得た。床温度が均衡した後、燃料の流速を増
大させかつ低流速の酸素を床に加えた。次いで、空気流
速を低下させかつ燃料と酸素との両者を増加させて、安
定な火炎と床の噴出作用とを維持した。この手順を、供
給組成物が完全に燃料と酸素とになるまで反復した。
全供給混合物を常に化学figQi量の好適側に維持し
た。次いで、幾つかの実験を行ない、水素を炭化水素お
よび酸素と共に反応器中へ導入した。
た。次いで、幾つかの実験を行ない、水素を炭化水素お
よび酸素と共に反応器中へ導入した。
反応ガスの成分および組成は慣用技術により確認した。
この手順を多数の燃料リッチな炭化水素/酸素/水素反
応体組成物につき反復した。
応体組成物につき反復した。
反応から得られた生成物は一酸化炭素および水素(合成
ガス)、アセチレン並びにエチレンを含むことができる
。第1表は、各種の粒状床材料と共に水素供給の効果を
要約している。実施例1〜5は水素を一緒に供給しない
方法の詳細を示している。実施1j116〜10は水素
を一緒に供給した際の方法の詳細を示しており、不飽和
(4および高級炭化水素に対する選択性の増大および炭
素形成の低下もしくは排除を示している。
ガス)、アセチレン並びにエチレンを含むことができる
。第1表は、各種の粒状床材料と共に水素供給の効果を
要約している。実施例1〜5は水素を一緒に供給しない
方法の詳細を示している。実施1j116〜10は水素
を一緒に供給した際の方法の詳細を示しており、不飽和
(4および高級炭化水素に対する選択性の増大および炭
素形成の低下もしくは排除を示している。
噴出未反応器に供給原料としてメタンの代りにエタンを
使用した際の同様な実験結果を第2表に示す。水素を一
緒に供給することは、転化法において有利な効果を示し
、CZおよび高級炭化水素に対する選択性の増大および
炭素形成の低下をもたらす。
使用した際の同様な実験結果を第2表に示す。水素を一
緒に供給することは、転化法において有利な効果を示し
、CZおよび高級炭化水素に対する選択性の増大および
炭素形成の低下をもたらす。
供給原料としてメタンを使用した流動床反応器で行なっ
た他の実験を第3表に示す。それらの結果は、水素を一
緒に供給すれば、本転化法に対し同様に有利な結果が得
られ、かつC2および高級炭化水素に対する選択性が増
大し、さらに炭素形成が低下することを示している。
た他の実験を第3表に示す。それらの結果は、水素を一
緒に供給すれば、本転化法に対し同様に有利な結果が得
られ、かつC2および高級炭化水素に対する選択性が増
大し、さらに炭素形成が低下することを示している。
Ni1idiよ粒状床反応器および補助装置の略配置図
である。
である。
Claims (21)
- (1)(a)完全燃焼を得るための化学量論比より大き
い炭化水素対酸素の比を有する飽和炭化水素と酸素含有
ガスとを水素と共に粒状材料の床中へ導入し、 (b)ガスの上昇流速を充分大きくして床材料を流動化
させまたはその噴出作用を生ぜしめ、 (c)炭化水素と酸素含有ガスと水素とを点火して反応
させ、かつ (d)反応生成物を取り出す ことを特徴とする合成ガスおよび炭化水素の製造方法。 - (2)水素と炭化水素と酸素含有ガスとの上昇流速が、
粒状材料をフリーボード中まで投入するのに充分な床の
流動化と表面バブリングとを生ぜしめる特許請求の範囲
第1項記載の方法。 - (3)水素と炭化水素と酸素含有ガスとの流れの上昇流
速が床表面の上方で粒子の噴水を形成させると共に、こ
れら粒子が床中へ落下復帰する特許請求の範囲第1項記
載の方法。 - (4)水素と炭化水素と酸素含有ガスとの2種もしくは
それ以上の供給物を、床へ導入する前に予備混合する特
許請求の範囲第1項乃至第3項のいずれかに記載の方法
。 - (5)飽和炭化水素がメタン、エタン、プロパン、ブタ
ンまたは天然ガスからなる特許請求の範囲第1項乃至第
4項のいずれかに記載の方法。 - (6)酸素含有ガスが酸素または空気である特許請求の
範囲第1項乃至第5項のいずれかに記載の方法。 - (7)水素と炭化水素と酸素含有ガスとの1種もしくは
それ以上の供給物を、床へ導入する前に予備加熱する特
許請求の範囲第1項記載の方法。 - (8)炭化水素ガスと酸素含有ガスとの組成が、完全燃
焼を得るための炭化水素/酸素の化学量論比の1.1〜
5倍である特許請求の範囲第1項乃至第7項のいずれか
に記載の方法。 - (9)水素対酸素のモル比が5もしくはそれ以下である
特許請求の範囲第1項乃至第8項のいずれかに記載の方
法。 - (10)大気圧より高い圧力で操作する特許請求の範囲
第1項乃至第9項のいずれかに記載の方法。 - (11)粒状材料の床が耐火レンガ、石英、アルミナ、
カーボランダム、ジルコニア、炭化珪素、セラミックま
たは炭素の形態物からなる特許請求の範囲第1項乃至第
10項のいずれかに記載の方法。 - (12)粒子寸法が0.01〜10mmである特許請求
の範囲第11項記載の方法。 - (13)床が補助加熱手段を備える特許請求の範囲第1
項乃至第12項のいずれかに記載の方法。 - (14)完全燃焼を得るための化学量論比よりも大きい
炭化水素対酸素の比を有する水素と炭化水素と酸素含有
ガスとの混合物の燃焼を維持するのに充分な温度に床温
度が達するまで、床中のほぼ化学量論的な炭化水素/酸
素含有ガスの混合物を点火しかつ燃焼させることにより
床材料を予備加熱して反応を開始させる特許請求の範囲
第1項乃至第13項のいずれかに記載の方法。 - (15)反応を急冷する特許請求の範囲第1項乃至第1
4項のいずれかに記載の方法。 - (16)反応を水蒸気または水の導入により急冷する特
許請求の範囲第15項記載の方法。 - (17)反応を熱生成ガス中への液体飽和炭化水素の導
入により急冷する特許請求の範囲第15項記載の方法。 - (18)追加炭化水素ガス、水素または酸素を床へ導入
する特許請求の範囲第1項乃至第17項のいずれかに記
載の方法。 - (19)追加炭化水素ガスが原炭化水素ガスとは組成ま
たは成分において異なる特許請求の範囲第18項記載の
方法。 - (20)追加炭化水素ガスを炭化水素/酸素含有ガスの
混合物に対し並流、直交流または向流として導入する特
許請求の範囲第18項または第19項記載の方法。 - (21)1つもしくはそれ以上の粒子床にて行なう特許
請求の範囲第1項乃至第20項のいずれかに記載の方法
。
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