CN85108595A - 转换工艺 - Google Patents
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Abstract
用于生产合成气体和碳氢化合物的工艺,其特征在于,将饱和碳氢化合物和含氧气体输入粒子材料床中,该碳氢化合物与氧气的比率大于完全燃烧时的化学计量比率。气体的向上流量大到足以使床材料流态化,或者造成床材料的喷射作用。点燃碳氢化合物。含氧气体和氢气,使其发生反应,并回收反应产物。
Description
本发明涉及在粒子床反应器内,生产含一氧化碳与氢气(以下称为合成气体)和碳氢化合物的混合气体工艺。
众所周知流态化床用于各方面。流态化工艺包括使气体以一定速度流过粒子材料床,在该速度下,床发生急剧扰动和粒子快速混合。可以将材料输入床内并使其反应。
喷射技术包括使高速气流垂直向上通过大量的固体粒子。该高速气流使粒子在床内空心的中央喷口中快速上升。除了在喷口中的粒子运动以外,在喷口周围区域内还存在着某些粒子反向混合,从而在喷口外产生粒子环流结构。进料气体可以具有足够的向上流量,以致于在床上方或较深的床内形成粒子喷泉,并且可以在床内产生固体粒子极高的环流速度。在所有情况下都形成固体粒子运动的循环。在加拿大杂誌“化学工程”(1974年52卷129页)中发表了有关喷射床技术发展的评论。
我们的共同未决欧洲专利申请号85302279公开一种用于生产合成气体和含量较高的碳氧化合物的工艺,其特征在于,(a)将饱和碳氢化合物和含氧气体输入隋性粒子材料床,上述气体碳氢化合物与氧气的比率大于完全燃烧时的化学计量比率,(b)碳氢化合物含氧气流的向上流量,足以大到使床材料流态化,或者造成床材料的喷射作用,借此至少使一部分粒子材料向床面上方抛射,随后又落入床内,(c)点燃碳氢化合物和含氧气体使其发生反应,(d)回收反应物。
本发明涉及上述工艺的改进。
按照本发明提供一种用于生产合成气体和碳氢化合物的工艺,其特征在于,(a)将饱和碳氢化合物和含氧气体同氢气一起输入粒子材料床,上述碳氢化合物与氧气的比率大于完全燃烧时的化学计量比率,(b)气体的向上流量足以大到使床材料流态化,或者造成床材料的喷射作用,(c)点燃碳氢化合物含氧气体和氢气并使其发生反应,(d)回收反应产物。
本发明试图包括一种工艺,在该工艺中,氢气,碳氢化合物和含氧气体的向上流量,引起床材料的流态化,或者引起床材料的喷射作用。从而在床面上方形成粒子喷泉,或者引起床材料的带有表面冒泡的流态化。本发明也包括一种床材料的内喷射工艺。
在通过喷射管被输入床以前,可以预混合碳氢化合物与含氧气体和氢气。或者可以使反应气体在进入床的喷射点处混合,或者分别被输入床中。饱和碳氢化合物最好是,诸如纯甲烷或乙烷或者包含一定比例的甲烷和或乙烷的混合物一类的气态烷族碳氢化合物,例如,从可能也含有二氧化碳的天然碳氢化合物气体储罐中得到的那些气态碳氢化合物。饱和碳氢化合物也可以是丙烷,丁烷或甚至含量更高的碳氢化合物。含氧气体可以是空气,或者空气/氧气混合气体。纯氧也可以作为含氧气体。
在输入床以前如果需要,可以予加热碳氢化合物和/或含氧气体以及氢气。
反应器也可以装有辅助加热设备,例如,床内加热盘管或者反应盘器壁的直接燃烧加热。
氢气,饱和碳氢化合物/含氧气体混合物的最佳配比与压力有关。在大气压力下,碳氢化合物/氧气的最佳摩尔比,是碳氢化合物/氧气完全燃烧成二氧化碳和水时化学计量比率的1.1到5倍。氢气与氧气的最佳摩尔比为5或更低。如果设想在大于大气压力的系统压力下运行,或者予加热进料气体,这些限制是可以扩大的。商用反应器系统大概将在大气压力以上直至高达50或甚至更高的压力下运行。
粒子床材料可以是隋性耐火材料,它可以包括耐火砖、石灰、金刚砂、氧化铅、碳化硅,陶瓷,并且也可以使用高密度变焦炭一类的一定形态的碳。也设想可以使用诸如氧化铝一类具有催化性能的粒子材料。粒子床材料的形状可以是球形、园柱形或不定形。粒子直径可以从0.01毫米到10毫米,这取决于粒子的密度,反应器和进料管的直径以及进料气体的流量。适于喷射床运行的粒度分布最好是尽可能的均匀。
反应器的结构材料可以是钢,石英或者耐火材料,这取决于材料的供应和反应器的位置与大小。反应器可以隔热以减少热损失。
可以用若干方式引起反应。例如,通过点燃和燃烧床内接近化学计量的混合物,可以予加热粒子材料,直到床温高到足以维持氢气与过的化学计量的碳氢化合物/氧气混合物的反应。典型的稳定态床温大约为500-1500℃。
最好从床上方回收反应产物。最佳产物是诸如乙炔,乙烯,较高烯烃,芳族化合物和合成气体(一氧化碳和氢气)一类的不能和C碳氢化合物。
可以使容纳粒子材料床的反应器具有某种形状,以促进床材料在垂直方向上的再循环。对于具有单根输入进料喷管的喷射床的运行,底部的最佳形状是园锥形。在垂直截面内测量的锥角最好为10到40。
可以将蒸汽或水同反应气体一起喷入床内,和/或作为熄灭物喷入产物气体中。在大于1巴的压力下运行时,这是特别需要的。蒸汽或水(熄灭物)的喷入,降低产物气体的温度,并且停止或降低对用处不大的产物和/或煤烟的进一步反应。如果需要增加产物气体中的非饱和碳氢化合物的数量,可设想另一种熄灭方式。这种方式包括将丙烷、丁烷或汽油一类的液态饱和碳氢化合物喷入到热产物气体中,借此增加产物气体中乙烯,乙炔一类的轻分非饱和碳氢化合物的含量。
也可设想可以将多个反应器成组使用以转换大量碳氢化合物、氢气和氧气。也可以使用带有一根或多根相邻输入喷管的单床。
如果需要,也可以通过另外的喷管或喷管组,将另外的气态碳氢化合物、含氧气体和氢气输入床内。这些附加的进料可以同第一次进料一样具有相同的成份,或者可以是不同的。这些喷管或喷管组所引入的附加进料的方向,可以与第一次进料的方向成逆流,平行流,垂直或其他方向流动。
现在将通过实例并参照插图叙述本发明。
插图示出粒子床反应器和辅助设备的位置草图。
反应器1呈具有园锥底部3的伸长石英柱2的形状,垂直截面内的锥角为20。反应器的底部容纳粒子材料4,在本实例中,粒子直径大约为1-1.5毫米。采用园柱形底部以安放输入反应物的喷管5。喷管出口可以在垂直方向上调节在粒子材料床内或高于粒子材料床。反应器上部6开以构成适于产物气体回收的出口。管道10可从产物气流中取样。
喷管5能够接通到具有适当压力的空气或其他含氧气体的供料管7,并且接通到甲烷和氧气的供料管8。适当的供料源可能包括甲烷一类的碳氢化合物,空气和氢气气瓶,这些气瓶通过混合器和气压计与转子流量计(来表示)一类的气压与流量测量装置接到喷管。反应器1用适当的隔热材料9保护
为了使反应器开始工作,应用了一些技术。在本实例中,发火源是一个位子园柱体出口部6的气体燃烧器(未表示)
在反应器开始工作期间,在压力下将碳氢化合物和空气的予混合气流通到园柱体底部3中的喷管5。气流的速度足以在床上方引起床材料的垂直喷射11。
所使用的气流是极浓的燃料,因此气体混合物必然被气体燃烧器点燃,并且火焰稳定在反应器的出口处。增加空气流量,使混合物更接近于理想配比,直到火焰开始沿反应器向下缓慢移动。火焰12被稳定在床面处,燃料流量稍稍降低以获得更稳定的火焰。当床温已经平衡,增加燃料流量并将低流量的氧气加入床中。然后降低空气流量并增加燃料和氧气,以维持稳定的火焰和床的喷射作用。重复这种过程,直到进料成份完全是燃料和氧气。总是将全部进料混合物维持在化学计量的极易起燃的一进。然后进行几次试验,在试验中将氢气同碳氢化合物和氧气一起输入反应器。
用常规技术确定反应气体的组分和结构。对于许多富含碳氢化合物/氧气/氢气反应物成份的燃料,垂复这种过程。从反应所得到的产物可能包括一氧化碳和氢气(合成气体),乙炔和乙烯。表1概括了在不同粒子床材料下氢的共进料作用。实例1到5表示无氢共进料工艺的细节。实例6到10表示使用氢共进料工艺的细节,显示出增加对不饱和C的含量较高的碳氢化合物的选择性以及减少或去除碳形成物。
将使用乙烷代替甲烷作为喷射床反应器内原料的类似实验结果示于表2中。在增加对C和含量技高的碳氢化合物的选择性与减少碳形成物情况下,氢共进料对转换工艺具有有益作用。
在使用甲烷作为原料的流态化床反应器内进行的另外一些实验示于表3中。该结果表明,在增加对C和含量较高的碳氢化合物的选择性与减少碳形成物情况下,氢共进料对转换工艺具有有益的作用。
表1
进料管直径=1.5毫米
〔在多数实验中,全部进料约含有5%(按体积)的氮〕
Claims (21)
1、一种用于生产合成气体和碳氢化合物的工艺,其特征在于,(a)将饱和碳氢化合物和含氧气体同氢气一起输入粒子材料床,该碳氢化合物与氧气的比率大于完全燃烧时的化学计量比率,(b)气体和向上流量足以大到使床材料流态化,或者造成床材料的喷射作用。(c)将碳氢化合物,含氧气体和氢气点燃,并使其发生反应,(d)回收反应产物。
2、按照权利要求1的工艺,其特征在于,氢气,碳氢化合物和含氧气体的向上流量,引起床的流态化和表面冒泡,足以使粒子材料向上抛射到超出床高。
3、按照权利要求1的工艺,其特征在于,氢气,碳氢化合物和含氧气流在床面上方形成粒子喷泉,粒子下落返入床内。
4、按照权利要求1到3任一项的工艺,其特征在于,两种或多种氢气,碳氢化合物和含氧气体在输入床以前被混合。
5、按照权利要求1到3任一项的工艺,其特征在于,饱和碳氢化合物包括甲烷、乙烷、丙烷、丁烷或者天然气。
6、按照权利要求1到3的工艺,其特征在于,含氧气体是氧气或空气。
7、按照权利要求1的工艺,其特征在于,一种或者多种氢气,碳氢化合物和含氧气体在输入床以前被予热。
8、按照权利要求1到3的工艺,其特征在于,碳氢化合物气体和含氧气体的配合比,是完全燃烧时碳氢化合物/氧气化学计量比率的1.1到5倍。
9、按照权利要求1到3的工艺,其特征在于,氢气与氧气的摩尔比为5或更低。
10、按照权利要求1到3的工艺,其特征在于反应器系统在大于大气压力下运行。
11、按照权利要求1到3的工艺,其特征在于,粒子材料床包括耐火砖、石英、氧化锆、金刚砂、氧化锆、碳化硅、陶瓷或者各种形式的碳。
12、按照权利要求11的工艺,其特征在于,粒子直径为0.01-10毫米。
13、按照权利要求1到3的工艺,其特征在于,床装有辅助加热设备。
14、按照权利要求1到3的工艺,其特征在于,通过点燃和燃烧床内接近化学计量的碳氢化合物/含氧气体混合物,预加热床材料引起反应,直到床温足以维持氢气、碳氢化合物/含氧气体混合物的燃烧,该碳氢化合物与氧气的比率大于完全燃烧时的化学计量比率。
15、按照权利要求1到3的工艺,其特征在于,反应被熄灭。
16、按照权利要求15的工艺,其特征在于,通过输入蒸汽和水熄灭反应。
17、按照权利要求15的工艺,其特征在于,通过将液态饱和碳氢化合物输入热产物气体中熄灭反应。
18、按照权利要求1到3的工艺,其特征在于,可将另外的碳氢化合物气体,氢气或氧气输入床中。
19、按照权利要求18的工艺,其特征在于,另外的碳氢化合物气体,在成份或结构上不同于最初的碳氢化合物气体。
20、按照权利要求18的工艺,其特征在于,将另外的碳氢化合物气体平行,垂直或逆流于最初的碳氢化合物/含氧气混合物而输入反应器中。
21、按照权利要求1-3的工艺,其特征在于,在一个或多个粒子床内进行该工艺过程。
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