JPS61501710A - 特異なエポキシ樹脂組成物およびそれを充填して成る複合成形体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 特異なエポキシ樹脂組成物および それを充填して成る複合成形体 免ｉへＬｌ 本発明はエポキシ樹脂技術に関するものである。更に詳しく言えば本発明は、特 異な特性を有するために電気絶縁材料の複合成形体の形成に際して特に有用であ る新規なエポキシ樹脂組成物、および熱可塑性樹脂製のシェル型にかかる新規な 組成物を充填しかつ結合して成る新規な複合成形体に関する。

１１乱ｌへ１１ 本発明は、トロシアン、ハイスラーおよびコックス（Ｔｏｒｏｓｓｉａｎ、　Ｈ ｅ１ｓｌｃｒ　＆　Ｃｏｘ）の名義で本願と同日に提出されかつ本発明の譲受人 に譲渡された同時係属米国特許出願第−Ｃユ呈Ｌ」ユニ０−二号の発明に関連す るものである。

この特許出願の明細書中には、新規な導体絶縁方法およびそれによって得られる 複合成形品、並びに上記方法の実施に際して特に有用である特異なりラムシェル 型が開示されかつ特許請求されている。

１１α１１ 液冷式大形発電機の固定子の直列ループのごとき導体に絶縁を施すためのより良 い方法の必要性は長年にわたって広く認められてきたが、この問題は前述の米国 特許出願の発明によって最終的に解決された。それによれば、従来の人手による 標準的なテープ巻きおよびパッチ貼付操作に伴う困難および多大の労務費を回避 することができ、またその発明の原理を適用することによって従来のボッティン グ法およびキャスティング法の欠点や短所を解消することができる。要するに、 かかる原理に従えば、熱可塑性樹脂絶縁材料製のクラムシェル型の内部に直列ル ープの露出部分を封入し、熱硬化性樹脂絶縁材料を型に充填し、次いでその熱硬 化性樹脂絶縁材料を硬化させて型および直列ループの露出部分の両方に結合させ ることにより、直列ループの露出部分を覆う絶縁材料の複合体が形成される。ク ラムシェル型を構成する２個の半割シェルはそれらの対向する縁端部同士が調整 可能な状態で互いに嵌合して重なり合うように形成されている結果、かかる型は 絶縁すべき直列ループ部分を取囲む所定の位置において容易に組立てかつ保持す ることができる０次いで、熱硬化性樹脂材料を型の内部に注入してから室温下で 硬化させることにより、型および充填物から成る一体成形複合体を絶縁すべき導 体の露出部分に結合することができるのである。こうして硬化させた熱硬化性樹 脂材料は、熱可塑性型および金属導体の両方に良く結合する。かかる熱硬化性樹 脂材料はまた、所要の絶縁耐力を有することに加えて、長い保存寿命を有し、適 度の圧力下で型を完全に満たすことを可能にする良好な流動性を有し、しかも硬 化状態においては促進熱サイクル試験に際して優れた亀裂抵抗性を示す。

几」ｂヶ見」Ｌ このたび本発明者等は、これらの新規な複合絶縁体の有効寿命を実質的に延ばし 得ることを見出し、それによりこの古くて十分に発達した技術分野における１つ の進歩として米国特許出願第ユｕ肛ユｍ−号の発明になお一層の重要性を付与し たのである。その上、このような利益は最終製品の望ましい特性や性質の喪失ま たは減損という著しく不利益な代価を要求することなしに達成することができた 。

本発明の基礎を成す主要な発見は、優れた接着性、熱安定性、耐溶剤性、耐油性 、耐水性および絶縁耐力を有するため一般に充填物または成形組成物として使用 するのに良く適合したエポキシ樹脂組成物に対し、絶縁破壊の原因となる複合成 形体の亀裂が発生し難いように改良を施すことができるというものである。詳し く述べれば、前述の特許出願明細書中に開示されたようなエポキシ樹脂組成物中 に特定のポリグリコールジエポキシドを厳密な比率で混入することにより、充填 物および最終複合体の衝撃強さを実質的に増大させると共に、エポキシ樹脂充填 物による熱可塑性型の応力亀裂およびエポキシ樹脂充填物それ自体の熱サイクル 亀裂を回避し得ることが見出されたのである。特に、２５℃で少なくとも２００ ０センチポアズ（ｃｐｓ）の粘度を有するポリグリコールジエボキシドをエポキ シ樹脂に対して約１＝３ないし３：１の比率で使用すれば、上記の点について効 果的でありかつ上記のごとき結果の得られることが判明した。更にまた、８個以 上の炭素原子を有する脂肪族アルコールのグリシジルエーテルの添加は、熱可塑 性型がポリカーボネート樹脂から成る場合であってもそれの応力亀裂を引起こす ことなしにエポキシ樹脂成形組成物の粘度を調整するために有効であることも判 明した。同様にして使用された他のポリグリコールジエボキシドやフェノール、 ブタノールおよびネオペンチルグリコールのグリシジルエーテルがポリカーボネ ート樹脂製シェル型に応力亀裂を引起こすことを考えると、これらの結果は意外 なものである。

粘度を低下させ、それによりエポキシ樹脂成形組成物の流れ特性を改善するため にグリシジルエーテルを添加する際には、その使用量はエポキシ樹脂混合物を基 準として約５〜２５％となるようにすべきである。なお、かかるグリシジルエー テルの脂肪族アルコールは分子中に８〜１４個の炭素原子を有するものであるこ とが好ましい。

千ルをも含有する。これら２種の成分は少ないが有効な量で使用されるのであっ て、かかる使用量はエポキシ樹脂混合物を基準としてそれぞれ約０．１〜１５％ および０゜５〜１０％である。換言すれば、本発明の成形組成物の硬化原理は本 発明の譲受人に譲渡された１９７３年１２月４日イ寸けのマーク・マルコヴイッ ツ（Ｍａｒｋ　Ｍａｒｋｏ−ｖｉｔｚ）の米国特許第３７７６９７８号の明細書 中、に開示されかつ特許請求された発明に基づいている。このようエポキシ樹脂 含量を基準とするものである。従って、たとえば後述のごとくに２種のエポキシ 樹脂配合物を合体させる場合には、最終混合物中におけるフェノール系促ネート 進剤および有機チタ≠ｍの量が上記の範囲内にあればよい。

前述の米国特許出願第１ｆｉ−号明細書中に開示されかつ特許請求された方法に 従ってかかる新規なエポキシ樹脂組成物の１員を使用することによって形成され る本発明の新規な複合成形体は、熱可塑性材料製のシェル型およびかかる型の内 部に充填されかつそれに結合された硬化状態のエポキシ樹脂組成物から成るもの である。代表的な用途においては、かかる複合成形体それ自体が硬化した樹脂組 成物によって導体に結合され、それにより導体が電気的に絶縁される。すなわち 、大形発電機の固定子の直列ループの露出部分に適用する場合について述べれば 、上記のシェル型は金属体の絶縁すべき露出部分を包囲しかつ封入するように配 置された２個の半割シェルから成るクラムシェル型である。かかる半割シェル同 士を密封した後、型のキャビティを本発明の樹脂組成物で完全に満たしてからそ の場で硬化させれば、樹脂組成物はシェル型およびその内部に封入された導体部 分の両方にしっかりと結合する。熱可塑性のシェル型は、やはり前述の米国特許 出願明細書中に開示されている通り、ゼネラル・エレクトリック・カンパニー（ ＧｅｎｅｒａｌＥｌｅｃｔｒｉｃ　Ｃｏｍｐａｎｙ）のレキサン（Ｌｅｘａｎ） 樹脂［登録商標〕のごときビスフェノールＡポリカーボネート、ゼネラルエレク トリック・カンパニーのバロックス（Ｖａｌｏｘ）樹脂［登録商標］、セラニー ズ・カンパニー（Ｃｅｌａｎｅｓｃ　ＣＧ！１−ｐａｎｙ）のセラネックス（Ｃ ｅｌａｎｅｘ）樹脂［商標］およびイーストマン・コダック（Ｅａｓｔｍａｎ　 Ｋｏｄａｋ）のコダパック（ｌ［ｏｄａｐａｋ）樹脂［商標］のごとき（たとえ ば１．４−ブタンジオールおよびテレフタル酸から製造されるような）ポリエス テル材料、ポリスルホン、ポリエーテルイミドなどを含む各種の熱可塑性材料の いずれかから成り得る。

換言すれば、これらの熱可塑性材料のいずれもがかかる用途に適するのであって 、本明細書中に記載されるような本発明の内容に従ってそれらを使用した場合に は上記のごとき良好な結果を一貫して得ることができるものと期待される。

本発明の物質面について一般的に述べれば、１分子当り少なくとも２個のエポキ シ基を有する２５〜７５％の１．２−エポキシ樹脂と２０００〜５０００　ｃｐ ｓの粘度を有する７５〜２５％のポリグリコールジエポキシドとのエポキシ樹脂 混合物並びに少ないが有効な量のフェノール系促進剤および硬化触媒から本質的 に成ることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物が提供される。粘度の調整により流 動性を改善するための追加成分として、１分子当り８〜１４個の炭素原子を有す る脂肪族アルコールのグリシジルエーテルを上記の樹脂組成物中に混入すること ができる。このような随意の成分としては、上記のごときエーテルの２種以上を 混合して使用することもできる。

好適な実施の態様に従えば、実際には、炭素原子数８〜１０のアルコール混合物 または炭素原子数１２〜１４のアルコール混合物のグリシジルエーテルが使用さ れる。

・　の　゛　ｔ−日 本明細書の一部を成す添付の図面を参照しながら本発明の好適な実施のＷ！Ａ様 に関する以下の詳細な説明を考察すれば、当業者には本発明が一層明確かつ良好 に理解されよう。

第１図は据付済みの固定子の直列ループの周囲に組立てられたクラムシェル型の 斜視図であって、型の充填室またはキャビティを満たす本発明の熱硬化性樹脂組 成物によって絶縁または被覆すべき部分の直列ループ、固定子素線および基礎絶 縁物が型の内部に封入されたところを示している。

第２図は第１図の型の末端部の部分立面図であって、直列ループの冷却液管路お よびそれを封止するためのエラストマースポンジ材料を示している。

第３図は第１図の型の一部を切欠いた側面図であって、型を満たす硬化済みの本 発明の樹脂組成物が型並びに充填室内の直列ループ部分および固定子素線端部に 結合しているところを示している。

−ｔ　− 図面中に示されるごとく、本発明の好適な実施の態様に基づく複合成形体１０（ 第３図）は熱可塑性の型１２（第１図）を含んでいる。かかる型１２は、縁端部 同士が互いに嵌合しながら重なり合った状態で固定封止された２個の半割シェル １４および１６から成るクラムシェル型であれば好都合である。更にまた、型１ ２はポリカーボネート樹脂から作製され、しかも大形発電機の固定子の直列ルー １１８上に取付けることにより電気的に絶縁すべき直列ループ部分１９．２０お よび２１並びに固定子素ｍ２５および２６の端部２３および２４を型のキャビテ ィ内に容易に封入し得るように設計されている。

前述の同時係属米国特許出願明細書（型の構造、意匠および使用方法に関するそ れの記載内容は引用によって本明細書中に併合されるものとする）中に詳細に開 示されかつ記載されているごとくにして型を組立てた後、スプルーサブアセンブ リ２８を通して本発明の新規な組成物を圧力下で型の内部に導入することによっ て型のキャビティが満たされる。次いで、型の内面並びに型の内部に封入された 直列ループ部分およびそれに連結された固定子素線端部に接触させながら上記の 組成物を室温下においてその場で硬化させれば、図面中に示されるごとく直列ル ープ部分および固定子素線端部にも結合した複合絶縁構造物が得られる。その結 果、硬化した樹脂充填物２９（第３図）により、直列ループ部分１９．２０およ び２１並びに（基礎絶縁物を巻付けた部分３０および３１を含む）固定子素線端 部２３および２４は完全に被覆されることになる。

本発明の新規な室温ゲル化または室温硬化組成物の使用に当っては、−液樹脂系 または二液樹脂系のいずれかを選択することができる。触媒添加済みの成形コン パウンドである前者は、それの安定性を保つために瞬間凍結される。使用時には 、たとえばマイクロ波照射により急速に加熱して液体もしくは流動状態に変えれ ばスプルーサブアセンブリ２８を通してそれを型の内部に注入することができる 。後者の場合には、組成物を型の内部に導入する直前において２種の反応性成分 （樹脂成分Ａおよび樹脂成分Ｂ）が混合される。

好適なエポキシ樹脂成形組成物は、Ａ液およびＢ液を約ｔ、ｏ：ｉ、ｏの比率で 使用した場合に最適な性質を持った硬化絶縁物が得られるようなものである。と は言え、上記に示されかつ下記に一層詳しく示されるごとく、本発明の実施に際 してはかかる比率について大幅な自由度が存在する。

本発明に関するパラメータを検討するために幾つかの実験が行われた。すなわち 、制限ではなく例示を目的とした下記の実施例の一部においては、ポリカーボネ ート製シェル型の応力亀裂に間してグリシジルエーテルの脂肪族アルコールの分 子内炭素含量の重要性が証明されている。また、一部の実施例においては、Ａ液 およびＢ液の比率が好適な１．０：１．０の値から実質的に変動しても成形組成 物または成形コンパウンドの性能は顕著な悪影響を受けないことが立証されてい る。

えｍ 下記のＡ液およびＢ液から成る二液樹脂系を調製し、それらを１．０：１．０の 比率で混合した。

Ａ］Ｌ　−１１１− 二ボン（Ｅｐｏｎ）８２８　（ビスフェノールＡジグリシジルエーテル樹脂）　 ２５．５カテコール　１．５４ キヤブオシル（Ｃａｂ−０−３ｉｌ）　Ｔ　Ｓ　２００（ヒユームドシリカ）１ ．０ ミニュシル（Ｍｉｎ−Ｕ−３ｉｌ）　３０　（３０ミクロンシリカ）　９．４９ １７３２”ガラス繊維　１１．６３ １／８”　ガラス繊維　０．８５ Ｌ８Ｌ　−１１１− 二ポン８２８（ビスフェノールＡジグ リシジルエーテルエポキシ樹脂）　２５．５テトラオクチレングリコールチタネ ー ）　１．５　４ キヤブオシルＴＳ２００　（ヒユームドシリカ）１．０ ミニュシル３０　（３０ミクロンシリカ）　９．４９１／３２”ガラス繊維　１ １．６３ １／８”　ガラス繊維　０８８５ 下記の促進熱サイクル条件下で試験したところ、硬化後に得られた樹脂成形体の 試験片は亀裂を生じたために不合格であった。

熱亀裂抵抗性、より正確に言えば熱衝撃亀裂抵抗性を測定するための上記試験は 次のようにして行った。肉厚１／８インチ、内径２０インチかつ長さ８インチの プレキシグラス（Ｐｌｅｘｉｇｌａｓ）　［登録商標］裏機脂管の中心に、横断 面寸法１．０インチＸ１．０インチかつ長さ８インチの鋼棒を配置して成る円筒 形の型の内部に成形コンパウンドを充填した。その場合、鋼棒の鋭利なかどは応 力発生部位として作用した。試験すべき成形コンパウンドを室温下で２４時間に わたり硬化させた後、１０５℃で２４時間の後硬化を施した。長さ８インチの樹 脂成形体を、厚さ１．５インチの試験片４個（両端の各１インチは切取って捨て た）に切断することにより、正方形の鋼棒を埋込んだ樹脂成形体の横断面を露出 させた。こうして得られた厚さ１６５インチの各試験片を次のようにして試験し た。

先ずそれを１３０℃で３０分間にわたり加熱し、次いで液体窒素により冷却され た一７０℃のアセトン中に直ちに投入し、そして１０分間にわたり一７０℃に保 っな。

４個の試験片について１０回のサイクルを実施した時に（従って、全部で４０の 試験点について）亀裂が全く生巳なかった場合、樹脂成形体は熱衝撃試験に合格 したものと見なされた。

８２８の代りにエポン８２８（１６，６重量部）および２５℃で５５〜１００　 ｃｐｇの粘度を有するポリグリコールジエボキシド（８９重量部〉を使用した点 以外は実施例１の場合と同じ成形コンパウンドを調製した。

実施例１の場合と同じ熱サイクル試験を行ったところ、硬化後に得られた樹脂成 形体は熱サイクル試験に合格したけれども、それが結合されたポリカーボネート 製シェル型には顕著な応力亀裂を引起こした。

下記のＡ液およびＢ液を１．０：１．０の比率で使用することにより、実施例１ の場合と同様な成形コンパウンドを調製した。

ＡＩ　−１ｊ」Ｌ− エボン８２８（ビスフェノールＡジグ リシジルエーテルエポキシ樹脂）　１２６５ボリグリコールジエボキシド（２５ ℃ における粘度１３５０ｃｐｓ）　１０．３５カテコール　３，７ ガラスビーズ　２０．３ １／８″　ガラス繊維　１．５ １７３２”ガラス繊維　１．７５ ＬＬ　ｔ エポン８２８（ビス７ェノールＡジグ リシジルエーテルエポキシ甜脂）　１２６５ボリグリコールジエボキシド（２５ ℃ における粘度１３５０　ｃｐｓ＞　１０・３５テトラオクチレングリコールチタ ネー １／８”　ガラス繊維　１．５ １７３２″ガラス繊維　１．７５ 実施例２の場合と同様にして試験用のポリカーボネート製シェル型に結合された 樹脂成形体は上記の熱サイクル試験に合格したけれども、ポリカーボネート製シ ェル型には応力亀裂を引起こした。

支支涯上 実施例３において使用されたポリグリコールジエボキシドの代りに２５℃で２０ ００〜５０００　ｃｐｓの粘度を有するポリグリコールジエボキシドを使用した 点以外は実施例３の場合と同じ成形コンパウンドを調製した。かかる成形コンパ ウンドを硬化させることによって得られかつポリカーボネート製シェル型に結合 された樹脂成形体は、上記の熱サイクル試験に合格したばかりでなく、ポリカー ボネート製シェル型にも亀裂を引起こさなかった。

夾ＪＩＪＬＬ 下記のＡ液およびＢ液を１．０＋１．０の比率で混合して成る成形コンパウンド を調製した。

Ａｉ　−１ｉＬ− エポン８２６（ビスフェノールＡジグ リシジルエーテルエポキシ樹脂＞　１０．８ポリグリコールジエボキシド（２５ ℃ における粘度２０００〜５０００ｃｐｓ）　１０．８ブチルグリシジルエーテル 　２３９ カテコール　３．９ キヤブオシルＴＳ２００　（ヒユームドシリカ）　Ｏ，ＳＯ ミニュシル３０（３０ミクロンシリカ）９．５８１７３２”ガラス繊維　１１． ６２ １／Ｉ’　ガラス繊維　１．３５ Ｌ？ｌＬ　−１１１− 二ボン８２６（ビスフェノールＡジグ リシジルエーテルエポキシ樹脂＞　１０．８ポリグリコールジエボキシド（２５ ℃ における粘度２００（１〜５０００ｃｐｓ）　１０．８ブチルグリシジルエーテ ル　２３９ テトラオクチレングリコールチタネー ト　１．４３ キヤブオシルＴＳ２００　（ヒユームドシリカ＞　Ｏ，ＳＯ ミニュシル３０　（３０ミクロンシリカ）　９．５８１／３２”ガラス繊維　１ １．６２ １／Ｉ’　ガラス繊維　１．３５ ブチルグリシジルエーテルは、粘度を低下させてコンパウンドの流れ特性を改善 するために使用された。かかるコンパウンドを硬化させることによって得られか つ試験用のポリカーボネート製シェル型に結合された樹脂成形体は熱サイクル試 験に合格したけれども、ポリカーボネート製シェル型には応力亀裂を引起こした 。

良九九［ ブチルグリシジルエーテルの代りにネオペンチルグリコールジグリシジルエーテ ルを使用した点以外は実施例５の場合と同じ成形コンパウンドを調製した。かか るコンパウンドを硬化させることによって得られかつ上記のごとき試験用のポリ カーボネート製シェル型に結合された樹脂成形体は、やはりポリカーボネート製 シェル型に応力亀裂を引起こした。

え１九Ｌ ブチルグリシジルエーテルの代りにフェニルグリシジルエーテルを使用した点以 外は実施例５の処方通りの成形コンパウンドを調製した。この場合にも、ポリカ ーボネート製シェル型に結合された硬化済みのコンパウンド　′はポリカーボネ ート製シェル型に応力亀裂を引起こした。

え１１比 ブチルグリシジルエーテルの代りに２−エチルヘキシルグリシジルエーテルを使 用した点以外は実施例５の場合と同じコンパウンドを調製した。試験用のポリカ ーボネート製シェル型に結合された硬化済みのコンパウンドは、熱サイクル試験 に合格したばかりでなく、ポリカーボネート製シェル型にも亀裂を引起こさなか った。硬度試験を行ったところ、室温下で２４時間にわたり硬化させた状態の樹 脂成形体は４３のショアＤ硬さを有することが判明した。１０５℃で２４時間の 後硬化を施した後には、その硬さは７１にまで増大した。このような最終製品は 、いかなる欠陥も生じることなしに熱サイクル試験に合格したばかりでなく、試 験用のポリカーボネートシート材料にも応力亀裂を引起こさなかった。

火」１舛ｊ− ブチルグリシジルエーテルの代りに０８〜ＣＩＯアルコール混合物のグリシジル エーテルを使用した点以外は実施例５の場合と同じコンパウンドを調製し、そし て試験用のポリカーボネート製シェル型に接触させながら硬化させた。こうして 得られた樹脂成形体は、熱サイクル試験に合格したばかりでなく、ポリカーボネ ート製シェル型にも応力亀裂を引起こさなかった。

え１１Ｌ史 ブチルグリシジルエーテルの代りにＣ１２〜Ｃ１４アルコール混合物のグリシジ ルエーテルを使用した点以外は実施例５の場合と同じコンパウンドを用いて実験 を行った。

試験用のポリカーボネート製シェル型に接触させながら硬化させることによって 得られた樹脂成形体は、熱サイクル試験に合格したばかりでなく、ポリカーボネ ート製シェル型にも亀裂を引起こさなかった。

良１１ＬＹ Ａ液の割合をＢ液１．０重量部当り０．７１重量部に減少させた点以外は実施例 ８の場合と同じ成形コンパウンドを使用した。室温下で２４時間にわたり硬化さ せることによって得られた樹脂成形体は、３７のショアＤ硬さを有することが判 明した。１０５℃で２４時間の後硬化を施した後には、その硬さは７０．５にま で増大した。硬化済みの成形コンパウンドは、いかなる欠陥も生じることなしに 熱衝撃試験に合格したばかりでなく、それが結合された試験用のポリカーボネー トシート材料にも応力亀裂を引起こさなかった。

えｍ工 Ａ液の割合をＢ液１．００重量部当り１．２５重量部に増加させた点以外は実施 例８の場合と同じ成形コンパウンドを使用した。室温下で２４時間にわたり硬化 させることによって得られた樹脂成形体は、４５のショアＤ硬さを有していた。

１０５℃で２４時間の後硬化を施した後には、その硬さは７３にまで増大した。

最終的に得られた硬化済みの成形コンパウンドは、いかなる欠陥も生じることな しに熱衝撃試験に合格したばかりでなく、試験用のポリカーボネート製シェル型 にも応力亀裂を引起こさなかった。

本明細書中および後記請求の範囲中において量、割合および百分率が述べられる 場合には、特に記載のない限り、それらは重量を基準とした値である。

国際調査報告 Ｍ心ＩＥＸτ○　τ、−工１４ＴＥＰ、ＮＡＴＩＯＮＡＬ　５ＥＡＲＣＥ（ＲＥ ＰＯ只Ｔ（

Claims (10)

【特許請求の範囲】
1. １．特異な組合せの性質を有する結果として、電気絶縁材料の複合成形体の形成 に際して特に有用である熱硬化性樹脂組成物において、１分子当り少なくとも２ 個のエポキシ基を有する２５〜７５％１，２−エポキシ樹脂と２５℃で２０００ 〜５０００ｃｐｓの粘度を有する７５〜２５％のポリグリコールジエポキシドと のエポキシ樹脂混合物並びに少ないが有効な量のフェノール系促進剤および硬化 触媒から本質的に成ることを特徴とする組成物。
2. ２．前記エポキシ樹脂および前記ポリグリコールジエポキシドがほぼ等しい比率 で存在する請求の範囲第１項記載の組成物。
3. ３．前記フェノール系促進剤の量が前記エポキシ樹脂混合物を基準として０．１ 〜１５％であり、また前記硬化触媒がチタン−酸素主原子価結合のみを有する有 機チタでありかつ前記エポキシ樹脂混合物を基準として０．５〜１０％の量で存 在する請求の範囲第１項記載の組成物。
4. ４．１分子当り８〜１４個の炭素原子を有するアルコールのグリシジルエーテル を５〜２５％の量で追加含有する請求の範囲第１項記載の組成物。
5. ５．前記エポキシ樹脂混合物を基準として約１０％の２−エチルヘキシルグリシ ジルエーテルを追加含有する請求の範囲第２項記載の組成物。
6. ６．前記エポキシ樹脂混合物を基準として５〜２５％のＣ８〜Ｃ１０アルコール のグリシジルエーテルを追加含有する請求の範囲第１項記載の組成物。
7. ７．約１０％のＣ１２〜Ｃ１４アルコール混合物のグリシジルエーテルを追加含 有する請求の範囲第２項記載の組成物。
8. ８．熱可塑性樹脂製のシェル型および前記シェル型内に充填されかつそれに結合 された硬化済みの熱硬化性樹脂組成物から成ることを特徴とする電気絶縁材料の 複合成形体。
9. ９．前記熱可塑性樹脂がポリカーボネート、ポリフェニレンオキシド、ポリスル ホンおよびポリエーテルイミドから成る群より選ばれ、かつ前記熱硬化性樹脂組 成物が１分子当り少なくとも２個のエポキシ基を有する２５〜７５％の１，２− エポキシ樹脂と２５℃で２０００〜５０００ｃｐｓの粘度を有する７５〜２５％ のポリグリコールジエポキシドとのエポキシ樹脂混合物並びに少ないが有効な量 のフェノール系促進剤および硬化触媒から本質的に成る請求の範囲第８項記載の 複合成形体。
10. １０．前記熱可塑性樹脂がポリカーボネートであり、かつ前記熱硬化性樹脂組成 物が実質的に等量の前記エポキシ樹脂および前記ポリグリコールジエポキシドの 混合物である請求の範囲第９項記載の複合成形体。