JPS6139638B2 - - Google Patents

Info

Publication number
JPS6139638B2
JPS6139638B2 JP56167815A JP16781581A JPS6139638B2 JP S6139638 B2 JPS6139638 B2 JP S6139638B2 JP 56167815 A JP56167815 A JP 56167815A JP 16781581 A JP16781581 A JP 16781581A JP S6139638 B2 JPS6139638 B2 JP S6139638B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
absorbent
gas
stage
absorption
vapor
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
JP56167815A
Other languages
English (en)
Other versions
JPS57100397A (en
Inventor
Henritsuhi Edomunto
Hyufunaa Rainhoruto
Wairitsuhi Furiidoherumu
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
KERUNFUORUSHUNGUSUTSUENTORUMU KAARUSURUUE GmbH
Original Assignee
KERUNFUORUSHUNGUSUTSUENTORUMU KAARUSURUUE GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by KERUNFUORUSHUNGUSUTSUENTORUMU KAARUSURUUE GmbH filed Critical KERUNFUORUSHUNGUSUTSUENTORUMU KAARUSURUUE GmbH
Publication of JPS57100397A publication Critical patent/JPS57100397A/ja
Publication of JPS6139638B2 publication Critical patent/JPS6139638B2/ja
Granted legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D53/00Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/14Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by absorption
    • B01D53/1493Selection of liquid materials for use as absorbents
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D53/00Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/14Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by absorption
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B23/00Noble gases; Compounds thereof
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/02Treating gases
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/151Reduction of greenhouse gas [GHG] emissions, e.g. CO2

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Gas Separation By Absorption (AREA)
  • Treating Waste Gases (AREA)
  • Separation By Low-Temperature Treatments (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
この発明は、原子力設備、特に照射済核燃料又
は親物質の再処理設備の溶解装置から出る排ガス
中の核分裂生成希ガスキセノンとクリプトンを分
離する方法に関する。この方法においては予備精
製された主要不純物成分即ちエーロゾル、窒素酸
化物(NOX)、CO2,水蒸気、ヨウ素、RuO4が大
部分あるいは実質上完全に除かれXeKr,N2O,
O2,N2と少量(ppm領域)のCO2だけを含む排
ガスが (a) 吸収剤として液体ジフルオルジクロル・メタ
ン(Cl2CF2)から成る吸収剤と接触し、そこで
Xe,Kr,N2OおよびCO2が吸収され、少量の
O2とN2が同伴吸収されて排ガスから取り除か
れ、 (b) 液体吸収剤は吸収したガスを放出するため、
Cl2CF2の沸点まで加熱され、その際液体吸収
剤の一部が蒸発し、それに伴つて核分裂生成希
ガスが一緒に引き出され、 (c) 核分裂生成希ガスは吸収剤蒸気の凝結により
吸収剤から分離され、 (d) 吸収したガス成分を取り除かれ再凝結した
Cl2CF2は循環流となつて再使用される。 この発明は更に、原子力設備の排ガス中の核分
裂生成希ガスキセノンおよびクリプトンの分離す
る方法を実施する際に使用される吸収塔装置にも
関する。この装置は二つの吸収塔を備え、各吸収
塔は上段、中段および下段の三段に分離され、そ
れぞれの段には物質交換作用を行なう領域があ
り、吸収剤蒸発器と冷却装置と吸収剤循環装置が
設けられている。 使用済燃料再処理設備の溶解器排ガスから核分
裂生成希ガスを分離する方法として超低温におい
ての吸着と吸収を利用する方法が開発されている
が、超低温法の欠点は高圧動作であり、大量の核
分裂生成クリプトンが蓄積され、複雑で高価な排
ガス予備精製を必要とすることである。これによ
り超低温設備の安全性と運転性が悪化する。更に
吸着法は不連続動作であつて、Krの蓄積量が少
ないときは故障を起し易いバルブを極めて頻繁に
操作することが必要となる。 工業的規模の核分裂生成希ガスの吸収分離方法
の開発は米国のオーグリツジにおいて行われた。
そこでは吸収剤としてR12が使用される。この方
法は西独国特許出願公開第2831564号明細書に詳
細に記載されている。 この方法ではXeとKrが一緒に分離される。分
裂キセノンの量は分裂クリプトンの量の約10倍で
あるから、経済的になり立つ小さい最終貯蔵容積
とし又場合によつては不活性になつた核分裂キセ
ノンを商業的に利用するため別の処理工程によつ
てXeを分離しなければならない。 上記の方法に対しては30バールに達する運転圧
力が要求される。 又多量の不純物が運び込まれるから精留法によ
つてこれをR12吸収剤から取り除く必要がある。 運転圧力が高いため−80℃以下の低い運転温度
が選ばれる。 Krは吸収塔の一定の場所に集められそこから
間欠的に取り出される。 上記の方法は再処理設備の溶解器排ガスから核
分裂クリプトンを分離する際には次の欠点を持つ
ている。 核技術の分野では加圧処理は安全上大きな危険
を冒すことであり、洩れがあると溜まつている放
射性物質が放出されることになる。この危険性を
低減させるため高価な付加手段が必要となる。こ
の上排ガス用のコンプレツサが必要である。 XeとKrを分離するためXeを冷却トラツプ内に
凍結する方法が開発されたが、この方法は間欠的
である欠点があり、又凍結したXeが多量の放射
性分裂生成クリプトンで汚染されているため複雑
で高価な放射線保護手段の下に実施される特別の
汚染除去過程が必要となる。一度取り込んだ不純
物を再び吸収剤から例えば処理過程に組み込まれ
た精留過程により除去することは、予め凍結して
おく場合よりも遥に複雑な操作となる。希ガス洗
浄器を必要とする以上に高い動作温度とすると冷
却は簡略化されるが、それに伴つて分離の選択性
が低下し、腐蝕の危険性が増大し、純化された排
ガスから蒸発したR12の回生に要する費用はこの
利点を打消して余りがある。その上吸収剤動作温
度が上昇すると循環流が増大し、分離のためのエ
ネルギー量が増大する。Krが蓄積されそれを取
出す吸収塔個所は例えば排ガス量等の運転条件に
関係し、運転パラメータが変化するときは故障を
起し易い測定・制御および調整装置を付設して決
められた引出し点に保持して置かなければならな
い。間欠的に取出す場合には、取出し間隔の間に
連続取出しの場合よりもいくらか多い処理物が蓄
積される。この蓄積は少量ではあるがKr量に比
例してR12の放射線分解が増大する。この分解生
成物は腐蝕作用があり、又故障に際して放出され
る放射線量が増大する。 この発明の目的は、超過圧力を使用することな
く連続的に一連の操作で分裂生成希ガスキセノン
とクリプトンおよびその他の不純物成分N2O,
14CO2等を原子力設備の排ガスから引き出し、Xe
とKrとを互に分離し、Krを実質上純粋な形で沈
積させることができる方法とこの方法を実施する
装置を提供することである。この発明の方法では
故障に際して操作員や周囲に放射線負荷を加える
おそれのある多量のKrの蓄積がないことが期待
され、又現行の方法に比べて装置に対する要求が
軽減され、特にO2に対して耐性を持つことが期
待される。更に高圧を使用する公知の方法と装置
において必要である付加的な安全策を不要にす
る。これによつて測定、制御および調整に要する
費用が軽減される。 この発明の目的は、キセノンとクリプトンを常
圧又は常圧より低く簡単な手段によつて合理的に
実現させることができる下限(例えば0.1バール
程度)までの圧力で吸収させ、その時の運転圧力
においてのR12の沸点に対応する温度で互に分離
し、再び放出させて収容することによつて達成さ
れる。 この発明の方法は一例として図面に示した装置
において次の過程によつて遂行することができ
る。 (f) 予備精製した排ガス3が冷却器6に導き、後
で行われる対向流吸収過程においての最低動作
温度(例えば10乃至20℃)以下でありN2O液化
温度以上である温度に冷却する。 (g) 冷却された排ガスが供給ガス31として連続
的に三段11,12,13に分割された第一吸
収塔1の上段11の下部15にその一個所14
から送り込み、重力の作用だけによつて上から
下に向つて流れるR12と呼ばれる吸収剤Cl2CF2
に対して対向流として流し、Xe,N2Oおよび
CO2が吸収されKr,N2およびO2は同伴吸収さ
れてR12と共に中段12に運ばれるようにす
る。 〓 中段12に入つたR12をその沸点又は沸点近
くの温度に加熱し、最初その中の一部だけを蒸
気に変えて吸収塔内にKrのガス・液間分配係
数(Mol/1対Mol/1)より大きくXeの同じ
分配係数よりは小さい蒸気と液の容積通流比を
作り、同伴吸収されたガスKr,N2およびO2
R12蒸気と共に上段11に導いて供給ガスに戻
し、R12蒸気が冷却されて強制的に凝結する際
Kr,N2およびO2を放出させて分離する。 (i) 放出されたKr,N2およびO2がXeとN2Oと
CO2を取り除かれた供給ガス32と共に第一吸
収塔1の頭部を導管34を通り冷却器7によつ
て冷却器6に対応する温度又はそれ以下の温度
(ただしR12の凝固点−158℃以下にはしない)
に冷却した後同じく三段21,22,23に分
割された第二吸収塔2の上段21の下部25に
その一個所24から入れ、同じ温度にあるR12
の流れに対して対向流として流し、Krと少量
のN2およびO2を再吸収させる。 (j) なおXe,N2OおよびCO2を含んで第一吸収塔
1の中段12を流れるR12は内部では中段に対
して隔離された下段13にサイフオン16を通
して導き、更に加熱してその一部を蒸気に変
え、この蒸気量を塔内にXeとN2OとCO2とのガ
ス・液間分配係数(Mol/1対Mol/1)より
大きくXeとN2OとCO2がR12蒸気と共に蓄積さ
れることなく下段13の上部17に運ばれるた
め必要なエネギー経済上合理的な値より小さい
蒸気と液の容積通流比が得られる値を選び、下
段の上部に運ばれたR12蒸気はそこで冷却して
凝結させてXe,N2OおよびCO2を吸収剤から放
出させて分離し、最後に吸収塔の下段の頭部1
8から連続的に取り出す、 (k) 第二吸収塔2に進入した吸収物を含む吸収剤
51を沸点又は沸点近くの温度に加熱してその
一部を蒸気に変え、その量を塔内の蒸気と液の
容積通流比がMol/1の比として表わしたKrの
ガス・液間分配係数より大きくO2の同じ分配
係数より小さくなるように選び、実質的にN2
とO2の全量をR12蒸気と共に上段21に運んで
精製された排ガス33に戻し、冷却によつて強
制されたR12蒸気の凝結に際してN2とO2を吸収
剤から放出させて分離し、察後に精製された排
ガスと共に取り出す、 (l) なおKrを含んで中段22内を流れるR12は内
部では中段から隔離されている下段23にサイ
フオン26を通して導き、加熱して液の一部を
蒸気に変え、その量を塔内の蒸気と液の容積通
流比がKrのガス・液間分配係数(Mol/1対
Mol/1)より大きくKrをR12蒸気と共に蓄積
されることなく下段23の上部27に運ぶため
にエネルギー経済上合理的な値までの間の値に
なるように選び、そこでR12蒸気が冷却によつ
て強制的に凝結する際Krを吸収剤から放出さ
せて分離し、最後に下段の頭部28から純粋な
形で連続的に取り出す。 正規の運転状態では約−30℃から約−60℃の間
の温度である予備精製された排ガスは、冷却器6
によつて主要な含有成分と見られるNO2の濃度に
応じて約−90℃(これはN2O濃度が比較的高いと
きの温度である)から約−125℃(これはUO2
のウラン1t当り100m3の排ガスが中濃度のNHO3
溶解しているときの温度である)の間の温度に冷
却される。吸収塔内の冷却剤4,5は吸収塔1,
2の下段13,23の下端19,20からその頭
部10,20に向けて熱交換器8,9を通る循環
流として導かれる。 吸収物を含む吸収剤R12は、吸収塔の上段1
1,21の下部15,25から熱交換器8,9を
含む吸収剤導管42,52を通して中段12,2
2に戻される。 上記の方法を実施する装置としてこの発明は、
それぞれ物質交換手段(例えば床、パツク、また
は充填物)を含む物質交換領域を備えた三つの段
(上段、中段および下段)に分割された二つの吸
収塔と、吸収剤蒸発器、吸収塔の前に置かれた冷
却装置および吸収剤循環装置から構成され、次の
特徴を持つ吸収塔装置を提案する。 (a) 第一吸収塔1がその頭部においてそれとほぼ
同じ構成の第二吸収塔2と冷却装置7を間にお
いてガス導管34を通して直列に接続され、 (b) 両吸収塔1,2は共に中段12,22と下段
13,23の間が内部では互に隔離され、流体
を通流させるサイフオン16,26が外部に設
けられ、 (c) 上段11,21の下部15,25と中段1
2,22の間に吸収物を含んでいる吸収剤4
1,51を中段に運ぶため吸収剤導管42,5
2が加熱装置43,53と共に設けられ、 (d) 中段12,22には吸収剤導管の開口部4
8,58および物質交換領域40,50の下に
加熱装置49,59が設けられ、 (e) 各段13,23の上部17,27には冷却装
置(還流コンデンサ)44,54が、その下部
19,29には加熱装置45,55が設けら
れ、 (f) 吸収塔1,2は吸収剤を循環させるため下段
13,23の下端19,29から上段11,2
1の頭部10,20に向つて送る導管46,5
6を備え、これにポンプ47,57と少くとも
一つの熱交換器8,9が設けられる。 吸収塔装置の一つの有利な実施例においては、
熱交換器8,9がそれぞれ一つの吸収剤導管4
2,52に結合される。吸収剤を循環させる導管
46,56は一つの吸収剤貯蔵タンク30に結合
され、故障に際して不純物成分が排ガス3又は供
給ガス31から出て吸収剤に蓄積されるのを避け
るため両吸収塔の下段13,23の間に吸収剤精
製装置60が貯蔵タンク30と連結して設けられ
ている。 この発明による方法は一般に酸化物核燃料の溶
解に際して発生する排ガスに対して有効である
が、N2Oを豊富に含む排ガス例えば金属核燃料を
溶解する際に生ずる排ガスに対して採用すること
も可能である。ただしこの場合処理条件を多少変
更する必要がある。即ち排ガス中のN2Oの分圧が
低い程第一吸収塔の段の動作温度を低くすること
ができる。この発明の方法の別の利点は、吸収剤
R12への選択的吸収特性が不純物に比較的不感応
性であること、および処理条件によつて処理方法
の過程の不規則性に対する感受性が低下すること
である。吸収領域(上段))前で排ガスを冷却す
ることにより凍結分離可能のガス成分の量が低下
し、100時間又はそれ以上の長い除霜サイクル時
間が可能となる。吸収過程に際しての故障はこの
サイクル時間の短縮によつて矯正することができ
るから、このことは付加的なオンライン冗長度を
与える。 次に実験的な試行と図面についてこの発明を更
に詳細に説明する。図面はこの発明の方法の実施
に適した吸収塔装置の一例を示すものである。 この発明の方法の試行に対して次のような実験
室規模の吸収塔装置を使用した。準備段階として
まず冷却剤貯蔵タンク30内に動作材料として市
販のR12吸収剤4リツトルを凝縮させ、常圧沸点
より1,2度低い温度において約一昼夜分子フイ
ルタ床(図示せず)上で動かして精製した。窒素
ガスで洗い予冷却した吸収塔1および2のそれぞ
れに予備精製した運転材料としてのR12を約2リ
ツトル入れる。循環ポンプ47,57には磁気結
合の歯車ポンプを使用し、図には示されていない
ロタメータを使用して毎時4リツトルの循環流に
調節する。これらの値によつて吸収塔の満潮点間
に充分な間隔が保証される。続いて熱交換器8,
9、貫流加熱装置43,53,49,59;4
5,55および冷却装置6,7,38,9,4
4,54を起動させ(冷却装置62は自動的に始
めから動作している)、循環流に所望の温度平衡
を設定して数日続く実験期間中それが変化しない
ようにする。その間に観測されたロタメータ指示
の変動は±0.5/h程度であつた。吸収塔中段即
ち分留領域12,22とその下段即ち脱ガス領域
13,23に設けられた貫流加熱装置の加熱電力
は、循環流量とR12の蒸気熱から熱絶縁損失を考
慮して計算し(吸収塔の熱絶縁には6乃至16cmの
硬質発泡ポリウレタン被覆が使用され最良のもの
ではなかつた)、図に示されていない電力計を使
用して調整した。更に続くガス負荷運転(ここで
この発明による方法が実施される)に際しては、
ガスクロマトグラフイーによつて求められた未牲
製時と精製後の分離ガス成分(キセノンおよびク
リプトン)の比率に応じて軽い後調整を行つた。 実際の排ガス3の代りにシミユレートした供給
ガス31を使用した。このシミユレートガスは合
成空気と呼ばれる空気組成からCO2成分を除いた
ガスから成るものとCO2を含む周囲空気から成る
ものであるが、共にキセノン、クリプトン又は
NO2が種々の割合で加えられている。流量測定は
ガスの各成分毎に図には示されていないロタメー
タによつて行われた。全流量の測定誤差は約±5
%であつた。供給ガス全体の流量は毎時120標準
リツトルであり、最大3容量%のキセノン、3容
量%のクリプトン、3容量%のN2および最大
350vpmのCO2を含む。希ガス、NO2およびCO2
(これは周囲空気の場合)は、設備を合成空気を
使用して一定の動作条件に調整した後に始めて供
給した。キセノン洗滌塔1に導入する前に供給ガ
ス31を蛇管冷却器6内で−90℃に冷却し、凍結
可能の不純物を除去した。その後供給ガスを吸収
領域(上段)11の下部15に一個所14から導
入し、下向きに流れる吸収剤4に対向流として接
触させる。続いて主としてキセノン、N2Oおよび
CO2を含む液体41を吸収領域の下端からとり出
し、R12導管42(これはこの実験の場合サイフ
オンを構成し上昇部分に熱交換器8と加熱装置4
3を含んでいる)を通して分留領域である中段1
2にその一個所48から入れた。吸収領域11内
の平均温度は−80゜±6℃とした。ガスを含む
R12を熱交換器8と加熱装置43および中段40
の下に設けられた加熱装置49で加熱することに
より分留領域12内の平均温度は−30゜±1℃に
上昇する。加熱装置49の加熱電力は、R12の循
環流の正味沸騰速度が流量の3±1%となり
Kr,N2およびO2の残留量がR12から放出され分
離されるように調節した。実質上クリプトン、
N2およびO2の全部が吸収塔1からガス導管34
を通して吸収塔2に移されるようにした。なおキ
セノンとN2OとCO2を含むR12は分留領域12の
下端からサイフオン16によつて脱ガス領域(下
段)13に送り、そこで加熱装置45により循環
流の15±2%の正味沸騰量をもつて作られたR12
蒸気流に対して対向流として接触させた。これに
よつてR12蒸気はXe,N2O々よびCO2を液体から
奪い去り、これらのガスは脱ガス領域13の上部
17において冷却装置44で冷却され、頭部の一
個所18から引き出される。 キセノンの精製は公知の方法により共存ガス
CO2およびN2Oを凍結させることによつて実施さ
れる。CO2はNaOH溶液で洗滌することによつて
も1vpmより遥かに低い温度になるまでキセノン
から除去することができる。 脱ガス領域13の下端13に達したR12はポン
プ47と導管46を通して熱交換器8に運ばれ、
冷却装置38を通つて冷却塔の上端10に戻され
て再使用される。 吸収塔1と同寸法に作られクリプトン洗い出し
器として作用する吸収塔2を−85℃に調整された
吸収剤温度において所定の運転を行なうために
は、Xe,N2OおよびCO2を除かれてキセノン洗い
出し器1から送り出されるガスの約20乃至25%ま
でしか供給できない。しかしこれは吸収塔装置が
実験室規模の小さい寸法のものであることによる
もので方法自体によるものではない。ガス量全体
の処理は、クリプトン洗い出し器2内の吸収剤温
度を低下せるかあるいは吸収塔2を大きくして循
環流量と加熱電力を増大させることによつて簡単
に達成される。クリプトン洗い出し器2に対する
供給ガス32は冷却装置7内で−85±5℃に冷却
した後吸収領域21の下部25に一個所24から
導入し、対向流として吸収剤5を通して流し、ク
リプトンおよび少量のN2とO2を吸収させる。こ
れらを除かれた排ガス33は吸収領域21の頭部
から引き出し、図に示されていない煙突に導くこ
とができる。ガスを吸収した液体吸収剤51は吸
収領域21の下部25から引き出し、この実験装
置ではサイフオンを構成し上昇部に熱交換器9と
加熱装置53を備えている導管52によつて一個
所58から分留領域(中段)22に入れる。残り
のN2およびO2のクリプトンからの分離は、分留
領域の詰め物50の下に置いた加熱装置59によ
つて作られたR12蒸気によつて行われる。R12へ
のクリプトンの吸収はそのまま保持され、サイフ
オン26によつて分留領域22の下部から脱ガス
領域23に運ばれる。規定された運転状態では分
留領域22内の循環流量の0.9±0.5%の正味沸騰
速度が得られる。クリプトンを沈積させ取り出す
ため脱ガス領域の下部に置いた加熱装置によつて
循環流量の6±2%の正味沸騰速度をもつてR12
蒸気を発生させる。このR12蒸気は吸収液からク
リプトンを奪い、脱ガス領域23の上部27内の
冷却装置54で冷却された後その頭部の一個所2
8から実質上純粋な形で送り出される。 上記の説明中に挙げられている標準偏差は、図
に示されていない電力計に基いて調整された正味
加熱電力を実験上充分な精度で捕捉されない熱絶
縁を通しての熱の伝達を考えて補正したことによ
るものである。特に絶縁体内での温度平衡を達成
するには比較的長い時間を必要とする。 運転条件と実験結果を次の表にまとめて示す。
【表】
【表】 これからキセノン洗い出し器ではXeのデコ係
数DFは300以上となりKrの分離係数はほぼ104
なる。クリプトン洗い出し器ではKrのDFが同じ
く300以上となる。凍結した不純物による障害は
102h以上の運転中認められなかつた。 注 1 サンプルの取り出しはガスモイゼと呼ば
れる採取器によつた。ガスクロマトグラフ
イー分析ではN2とO2の分離は不可能であ
る。Xe製品中に時として含まれた空気量
は洩れに起因するもので平均をとる際には
考慮しなかつた。 2 アルカリ洗滌器内の吸収による測定値 3 実験運転中製品の分析はKrとXeが存在
する場合だけに行つた。
【図面の簡単な説明】
図面はこの発明の方法の実施に適した吸収塔装
置の構成を示す略図である。 1:第一吸収塔、2:第二吸収塔、K:冷却装
置、H:加熱装置、8および9:熱交換器、3
0:吸収剤貯蔵タンク。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 予備精製されて主要な不純成分即ちエーロゾ
    ル、NOX、CO2,水蒸気、ヨウ素およびRuO4
    実質上完全に取り除かれ本質的にXe,Kr,
    N2O,O2,N2および少量のCO2から成る排ガスが (a) 吸収剤としての液体ジフルオルジクロル・メ
    タン(Cl2CF2)に接触し、Xe,Kr,N2Oおよび
    CO2がこの吸収剤に吸収されると共に少量のO2
    とN2も吸収されて排ガスから取り除かれ、 (b) 次いで液体吸収剤がCl2CF2の沸点まで加熱
    されて吸収したガスを放出し、その際吸収剤の
    一部も蒸発して核分裂生成希ガスと共に運び去
    られ、 (c) 蒸発した吸収剤によつて運ばれた核分裂生成
    希ガスが吸収剤蒸気の凝結によつて吸収剤から
    分離され、 (d) 吸収した核分裂生成希ガスを除かれ再凝結し
    たCl2CF2が循環して再使用される方法におい
    て 液体Cl2CF2へのキセノンとクリプトンの吸
    収が常圧又はそれ以下の圧力において行なわれ
    ること、XeとKr相互の分離がそのときの動作
    圧力においてのCl2CF2の沸点に対応する温度
    で行なわれ、Krは脱着して蒸発した吸収剤に
    よつて運び去られること、 吸収剤蒸気から分離されたKrは回収され同
    じくXeは脱着して回収される ことを特徴とする原子力設備の排ガス中の核分裂
    生成希ガスを分離する方法。 2 (e) 予備精製された排ガスが冷却器6内で後
    に続く対向流吸収過程においての最低動作温度
    以下でありN2O液化温度以上である温度に冷却
    されること (f) 冷却された排ガスが供給ガスとして3段に分
    割された第一吸収塔1の最上段の下部の一個所
    14に連続的に導かれ重力の作用で上から下に
    向つて流れる吸収剤Cl2CF2(R12)に対して対
    向流として流れてXe,N2OおよびCO2をそれに
    吸収させ、Kr,N2およびO2は同伴吸収させ、
    これらを吸収した吸収剤(R12)が中段に運ば
    れること、 (g) 中段に運び込まれた吸収剤(R12)が、その
    沸点又は沸点近くまで加熱されまずその一部だ
    けが蒸気に変えられ、その量は吸収塔内におい
    て蒸気と液の容積通流比がKrのガス・液間の
    分配係数(Mol/1対Mol/1)より大きくXe
    の同じ分配係数より小さくなるように運ばれ、
    同伴吸収されたガスKr,N2およびR12の蒸気
    と共に上段に移されて供給ガスに戻され、
    Kr,N2およびO2は冷却中強制されたR12蒸気
    の凝結により吸収剤から放出されて分離される
    こと、 (h) 放出されたKr,N2およびO2がXe,N2Oおよ
    びCO2を除かれた供給ガスと共に第一吸収塔の
    頭部を通して引き出され、冷却器7において冷
    却器6の冷却温度に対応するかそれ以下である
    温度に冷却された後第二の同じく3段に分割さ
    れた吸収塔2の最上段の下部の一個所24に導
    かれ、同じ温度にある吸収剤R12の流れに対し
    て対向流として流れてKrと少量のN2およびO2
    をそれに再吸収させること、 (i) まだXe,N2OおよびCO2を含み第一吸収塔の
    中段を流れる吸収剤R12がサイフオン16によ
    つて内側では中段から隔離されている下段に導
    かれ更に加熱されてその一部を蒸気に変え、そ
    の量は吸収塔内の蒸気と液の容積通流比がXe
    のガス・液間分配係数(Mol/1対Mol/1)、
    N2Oの同じ分配係数およびCO2の同じ分配係数
    よりも大きくエネルギー経済上合理的な限界値
    までの値になるように選ばれ、吸収されている
    ガスXe,N2OおよびCO2がR12蒸気と共に蓄積
    されることなく下段の上部に運ばれ、R12蒸気
    はそこで冷却されて凝結し、Xe,N2Oおよび
    CO2は吸収剤から放出されて分離され、最後に
    下段の頭部18から連続的に取り出されるこ
    と、 (j) 第二吸収塔の中段に導入された吸収ガスを含
    む吸収剤R12がその沸点又は沸点近くの温度に
    加熱されてその一部を蒸気に変え、その量は吸
    収塔内の蒸気と液の容積通流比Mol/1で表わ
    したKrのガス・液間分配係数(Mol/1対
    Mol/1)より大きくO2の同じ分配係数より小
    さくなるように選ばれ、実質上N2とO2の全量
    がR12蒸気と共に最上段に運ばれて純化された
    排ガスに戻され、N2とO2は冷却によつて強制
    されたR12蒸気の凝結中吸収剤から放出されて
    分離され、最後に純化された排ガスと共に排出
    されること、 (k) なおKrを含んで第二吸収塔の中段を流れる
    R12がサイフオン26により内側では中段から
    隔離されている下段に導かれ、そこで更に加熱
    されてその一部を蒸気に変え、その量は吸収塔
    内の蒸気と液の容積通流比がKrのガス・液間
    分配係数(Mol/1対Mol/1)より大きくエ
    ネルギー経済上合理的な限界値までの値になる
    ように選ばれ、KrがR12蒸気と共に蓄積される
    ことなく下段の上部に運ばれ、そこで冷却によ
    つて強制されたR12蒸気の凝結中吸収剤から放
    出され分離されて最後に下段の頭部の28から
    純粋な形で連続的に取り出されること を特徴とする特許請求の範囲第1項記載の方法。 3 約−30℃から約−60℃の間の温度にある予備
    精製された排ガスが冷却器6内で重要な分離成分
    と見られるNO2の濃度に関係して約−90℃から約
    −125℃の間の温度に冷却されることを特徴とす
    る特許請求の範囲第1項又は第2項記載の方法。 4 吸収剤(R12)がそれぞれの吸収塔の下段の
    下端19,20から頭部10,20まで熱交換器
    8,9を通る循環流として導かれることを特徴と
    する特許請求の範囲第2項記載の方法。 5 吸収ガスを含む吸収剤(R12)がそれぞれの
    吸収塔の上段の下部15,25から引き出され、
    吸収剤導管42,52により熱交換器8,9を通
    して中段12,22に戻されることを特徴とする
    特許請求の範囲第2項記載の方法。 6 それぞれ物質交換領域を持つ上段、中段およ
    び下段の三段に分かれ吸収剤蒸発器を備える二つ
    の吸収塔と前に置かれた冷却装置と吸収剤循環装
    置から構成され、 (a) 第一吸収塔1はその頭部を通してほぼ同じ構
    成の第二吸収塔2とガス導管34および冷却装
    置7を介して連結されていること、 (b) 各吸収塔1,2の中段12,22と下段1
    3,23の間が内部においては互に隔離され、
    液体流を可能にするサイフオン16,26によ
    つて外部で連結されていること、 (c) 各吸収塔の上段11,21の下部15,25
    と中段12,22の間に吸収物質を含む吸収剤
    41,51を中段に送り込む導管42,52が
    加熱装置43,53と共に設けられているこ
    と、 (d) 中段12,22には吸収剤導管開口部48,
    58の下と物質交換領域40,50の下に加熱
    装置49,59が、追加設置されている、 (e) 各吸収塔の下段13,23の上部17,27
    には冷却装置(還流コンデンサ)44,54が
    設けられ、下段の下部19,29の上方には加
    熱装置45,55が設けられていること、 (f) 各吸収塔に吸収剤を下段13,23の下端1
    9,29から上段11,21の頭部10,20
    に循環流として導く手段46,56が設けら
    れ、この手段がポンプ47,57と少くとも一
    つの熱交換器8,9を備えていること を特徴とする原子力設備の排ガス中の核分裂生成
    希ガスの分離を実施するための吸収塔装置。 7 熱交換器8,9が吸収剤導管42,52に結
    合されていることを特徴とする特許請求の範囲第
    6項記載の吸収塔装置。 8 吸収剤を循環させる手段46,56が吸収剤
    貯蔵タンク30に結合されていることを特徴とす
    る特許請求の範囲第6項記載の吸収塔装置。 9 故障に際して排ガス3又は供給ガス31から
    不純物成分が吸収剤に蓄積されることを避けるた
    め両吸収塔の下段13,23の間に貯蔵タンク3
    0と結合された吸収剤精製装置60が設けられて
    いることを特徴とする特許請求の範囲第6項ない
    し第8項のいずれかに記載の吸収塔装置。
JP56167815A 1980-10-21 1981-10-20 Method of seperating fission product rare gas in off-gas of atomic power plant and absorbing tower device therefor Granted JPS57100397A (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19803039604 DE3039604A1 (de) 1980-10-21 1980-10-21 Verfahren zum abtrennen der spaltedelgase xenon und krypton aus abgasen kerntechnischer anlagen

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPS57100397A JPS57100397A (en) 1982-06-22
JPS6139638B2 true JPS6139638B2 (ja) 1986-09-04

Family

ID=6114810

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP56167815A Granted JPS57100397A (en) 1980-10-21 1981-10-20 Method of seperating fission product rare gas in off-gas of atomic power plant and absorbing tower device therefor

Country Status (6)

Country Link
US (1) US4400183A (ja)
JP (1) JPS57100397A (ja)
BR (1) BR8106786A (ja)
DE (1) DE3039604A1 (ja)
FR (1) FR2492271A1 (ja)
GB (1) GB2089102B (ja)

Families Citing this family (16)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3214825C2 (de) * 1982-04-21 1986-09-11 Kernforschungsanlage Jülich GmbH, 5170 Jülich Verfahren zum Abtrennen von Krypton aus einem radioaktiven Abgas und Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens
DE3708469A1 (de) * 1987-03-16 1988-09-29 Kernforschungsz Karlsruhe Verfahren zur verbesserung der abtrennung von edelgasen aus einem diese enthaltenden gasgemisch
US5304253A (en) * 1990-09-12 1994-04-19 Baxter International Inc. Method for cleaning with a volatile solvent
AU1742795A (en) * 1994-02-04 1995-08-21 University Of Chicago, The Apparatus for detection and separation of heavy noble gases
FR2798076B1 (fr) 1999-09-06 2002-05-24 Air Liquide Procede d'elimination par permeation des composes fluores ou fluorosoufres d'un flux de xenon et/ou de krypton
JP3891834B2 (ja) * 2001-12-04 2007-03-14 大陽日酸株式会社 ガス供給方法及び装置
DE102004046167A1 (de) * 2004-09-23 2006-04-06 Basf Ag Verfahren zur Reinigung und Aufkonzentrierung von Distickstoffmonoxid
DE102005055588A1 (de) * 2005-11-22 2007-05-24 Basf Ag Verfahren zur Isolierung von N2O
US7727305B2 (en) * 2006-04-20 2010-06-01 Lummus Technology Inc. Method and system for atmosphere recycling
WO2009086430A2 (en) * 2007-12-28 2009-07-09 D-Wave Systems Inc. Systems, methods, and apparatus for cryogenic refrigeration
RU2481658C2 (ru) * 2011-06-30 2013-05-10 Александр Прокопьевич Елохин Способ и система концентрирования и утилизации инертных радиоактивных газов из газоаэрозольных выбросов энергоблоков атомных электростанций
DE102013214230B4 (de) * 2013-07-19 2016-03-03 Areva Gmbh Verwendung eines Belüftungssystems und zugehöriges Betriebsverfahren zum Einsatz während eines schweren Störfalls in einer kerntechnischen Anlage
US10378803B2 (en) 2014-08-08 2019-08-13 D-Wave Systems Inc. Systems and methods for electrostatic trapping of contaminants in cryogenic refrigeration systems
WO2020206599A1 (zh) * 2019-04-09 2020-10-15 大连理工大学 一种利用水合物法分离氙气氪气混合气的系统及方法
CN109939538B (zh) * 2019-04-12 2020-07-28 中国原子能科学研究院 复杂裂变产物中Kr和Xe的快速分离系统及方法
US10918990B2 (en) * 2019-10-24 2021-02-16 Serguei TIKHONOV Vertical column apparatus for mass exchange processes

Family Cites Families (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DD73765A (ja) *
US3404067A (en) * 1965-02-12 1968-10-01 Air Reduction Process for removing radioactive materials from the environment of an atomic reactor
US3785120A (en) * 1971-10-15 1974-01-15 Atomic Energy Commission Recovery of purified helium or hydrogen from gas mixtures
US3762133A (en) * 1971-10-15 1973-10-02 Atomic Energy Commission Process for the separation of components from gas mixtures
US3742720A (en) * 1972-07-25 1973-07-03 Atomic Energy Commission Quantitative recovery of krypton from gas mixtures mainly comprising carbon dioxide
US3887339A (en) * 1973-11-19 1975-06-03 Us Energy Industrial technique
JPS5263188A (en) * 1975-11-18 1977-05-25 Terukatsu Miyauchi Method of separating mixed gas
US4129425A (en) * 1977-07-18 1978-12-12 The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy Gas-absorption process
LU81226A1 (fr) * 1979-05-04 1980-12-16 Centre Etd Energie Nucleaire Procede d'extraction de xenon et/ou de krypton d'un gaz porteur

Also Published As

Publication number Publication date
JPS57100397A (en) 1982-06-22
DE3039604A1 (de) 1982-05-19
GB2089102B (en) 1983-12-14
DE3039604C2 (ja) 1987-09-03
GB2089102A (en) 1982-06-16
FR2492271B1 (ja) 1983-12-16
FR2492271A1 (fr) 1982-04-23
US4400183A (en) 1983-08-23
BR8106786A (pt) 1982-07-06

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JPS6139638B2 (ja)
US4270938A (en) Processes for decontaminating nuclear process off-gas streams
US3944646A (en) Radioactive krypton gas separation
EP0798029B1 (en) Apparatus and process for recovering basic amine compounds in a process for removing carbon dioxide
US3762133A (en) Process for the separation of components from gas mixtures
US4080429A (en) Method of and apparatus for separating krypton from radioactive waste gases
US5284605A (en) Method of treating gas based on electrolytic fluorine containing uranium compounds
US4525186A (en) Method for producing isotopically enriched helium-4 and use of same as nuclear reactor coolant
US3887339A (en) Industrial technique
US3074776A (en) Gaseous disposal process
CN215539629U (zh) 一种工业有机废气治理系统
US4277363A (en) Method for processing a mixture of air and rare gases, especially xenon and krypton
US4045191A (en) Radioactive krypton gas separation
JPH08152262A (ja) 希ガス分離プロセス用の循環吸着装置
US4129425A (en) Gas-absorption process
US4844715A (en) Process of improving the separation of noble gases from a gas mixture containing them
Glass et al. HTGR head-end processing: a preliminary evaluation of processes for decontaminating burner off-gas
JPH0579754A (ja) 高純度窒素の製造装置
Offutt et al. RARE GAS RECOVERY FACILITY AT THE IDAHO CHEMICAL PROCESSING PLANT.
US3179487A (en) Process for removing radioactive impurities from gases
JPS5852200B2 (ja) カクコウテイハイガスカラホウシヤセイキガスオブンリスルケイ
Stephenson et al. Experimental Investigation of the Removal of Krypton and Xenon from Contaminated Gas Streams by Selective Absorption in Fluorocarbon Solvents: Phase I Completion Report
JPS56100603A (en) Method and apparatus for recovery of hydrocarbon in gas
DE1444453C (de) Verfahren und Vorrichtung zum Ver nngern des Gehalts radioaktiver Verunreim gungen in einem stromenden Gas
Davis et al. A cryogenic approach to fuel reprocessing gaseous radioactive waste treatment