JPS6137218B2 - - Google Patents
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- JPS6137218B2 JPS6137218B2 JP54093756A JP9375679A JPS6137218B2 JP S6137218 B2 JPS6137218 B2 JP S6137218B2 JP 54093756 A JP54093756 A JP 54093756A JP 9375679 A JP9375679 A JP 9375679A JP S6137218 B2 JPS6137218 B2 JP S6137218B2
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Landscapes
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は鉄タングステン酸鉛Pb（Fe２／３Ｗ１／３）
O3，チタン酸鉛PbTiO3および亜鉛ニオブ酸鉛Pb
（Zn１／３Nb２／３）O3の三成分からなる高誘電率磁器
に 関する。 従来高誘電率材料の主成分として用いられてい
るチタン酸バリウム（BaTiO3）は、1300〜1400℃
の温度で焼結し、それにより得られる磁器は常温
で1500，120℃のキユリー点で、10000の比誘電率
をもつ。常温におけるBaTiO3の比誘電率をさら
に高めるために、磁器を構成する結晶粒を粒径１
μｍ程度に微粒化する方法や、チタン酸ストロン
チウム（SrTiO3），錫酸カルシウム（CaSnO3），
錫酸バリウム（BaSnO3），ジルコン酸バリウム
（BaZrO3）などを添加して、BaTiO3のキユリー点
を常温に低下させる方法が用いられている。しか
しこれらチタン酸バリウム系組成物は上記した如
く、焼結温度が1300〜1400℃と高いので、特に積
層コンデンサを形成する場合には、この焼結温度
に適した高価な白金またはパラジウム等を主成分
とする金属を内部電極に用いなければならない。 それ故低温、特に1000℃以下の温度で焼結させ
ることができ、しかもなお高誘電率をもつ磁器組
成物は、特に積層コンデンサを形成する場合、低
価格の銀系の金属を内部電極に用いることが可能
であり、しかもより安価な焼成炉をを使用できる
とともに、熱エネルギーを節約し得るので非常に
有用である。 本発明の目的は1000℃以下の温度で焼結しかつ
高い誘電率を有するとともに誘電損失（tanδ）
の小さい磁器組成物を提供するにある。 本発明者はすでに、1000℃以下の温度で焼結
し、かつ高い誘電率を有する磁器組成物として、
Pb（Fe２／３Ｖ１／３）O3とPbTiO3からなる二成分組成
物 を提案した。この二成分組成物に第三成分として
亜鉛ニオブ酸鉛〔Pb（Zn１／３Nb２／３〕を固溶させる
こ とにより、誘電損失（tanδ）を減少させること
を新たに見い出した。 すなわち本発明の磁器組成物はPb（Fe２／３Ｗ１／３
） O3，PbTiO3およびPb（Zn１／３Nb２／３）O3とからなる 三成分組成物をXPb（Fe２／３Ｗ１／３）O3・YPbTiO3・ ZPb（Zn１／３Nb２／３）O3但しＸ＋Ｙ＋Ｚ＝100モル％
） と表わした時に、図に示す多角形ABCDEの範囲
内にあるものである。図に示される多角形の各頂
点は第１表により具体的に示される。
（Zn１／３Nb２／３）O3の三成分からなる高誘電率磁器
に 関する。 従来高誘電率材料の主成分として用いられてい
るチタン酸バリウム（BaTiO3）は、1300〜1400℃
の温度で焼結し、それにより得られる磁器は常温
で1500，120℃のキユリー点で、10000の比誘電率
をもつ。常温におけるBaTiO3の比誘電率をさら
に高めるために、磁器を構成する結晶粒を粒径１
μｍ程度に微粒化する方法や、チタン酸ストロン
チウム（SrTiO3），錫酸カルシウム（CaSnO3），
錫酸バリウム（BaSnO3），ジルコン酸バリウム
（BaZrO3）などを添加して、BaTiO3のキユリー点
を常温に低下させる方法が用いられている。しか
しこれらチタン酸バリウム系組成物は上記した如
く、焼結温度が1300〜1400℃と高いので、特に積
層コンデンサを形成する場合には、この焼結温度
に適した高価な白金またはパラジウム等を主成分
とする金属を内部電極に用いなければならない。 それ故低温、特に1000℃以下の温度で焼結させ
ることができ、しかもなお高誘電率をもつ磁器組
成物は、特に積層コンデンサを形成する場合、低
価格の銀系の金属を内部電極に用いることが可能
であり、しかもより安価な焼成炉をを使用できる
とともに、熱エネルギーを節約し得るので非常に
有用である。 本発明の目的は1000℃以下の温度で焼結しかつ
高い誘電率を有するとともに誘電損失（tanδ）
の小さい磁器組成物を提供するにある。 本発明者はすでに、1000℃以下の温度で焼結
し、かつ高い誘電率を有する磁器組成物として、
Pb（Fe２／３Ｖ１／３）O3とPbTiO3からなる二成分組成
物 を提案した。この二成分組成物に第三成分として
亜鉛ニオブ酸鉛〔Pb（Zn１／３Nb２／３〕を固溶させる
こ とにより、誘電損失（tanδ）を減少させること
を新たに見い出した。 すなわち本発明の磁器組成物はPb（Fe２／３Ｗ１／３
） O3，PbTiO3およびPb（Zn１／３Nb２／３）O3とからなる 三成分組成物をXPb（Fe２／３Ｗ１／３）O3・YPbTiO3・ ZPb（Zn１／３Nb２／３）O3但しＸ＋Ｙ＋Ｚ＝100モル％
） と表わした時に、図に示す多角形ABCDEの範囲
内にあるものである。図に示される多角形の各頂
点は第１表により具体的に示される。
【表】
本発明の高誘電率磁器組成物は、鉛、鉄、タン
グステン、チタン、亜鉛およびニオブの酸化物ま
たはその前駆体、例えば炭酸塩、水酸化物塩化
物、硝酸塩その他から製造することができる。す
なわち酸化物またはその前駆体を通常の混合法
（例えば乳鉢と乳棒、ボールミル等）により充分
混合し、これを650〜900℃の温度で空気中で仮焼
して製造する。900℃よりさらに高温での仮焼
は、この組成物を過剰に焼結させる傾向があると
ともに、酸化鉛の早期の蒸発を生ぜしめ得るので
好ましくない。また650℃より低温での焼成では
仮焼が充分でない。仮焼の焼成時間は使用されて
いる出発原料、出発物質の割合、仮焼温度その他
に依存する。より低い温度ではより長い時間仮焼
が通常行われる。通常の仮焼の焼成時間は0.5〜
８時間である。 仮焼に続いて仮焼生成物をらいかい機等で粉砕
し、所望の粒径をもつた粉末を得ることができ
る。通常仮焼生成物は粉砕により、すべての粒子
がその最大粒径において20μｍ以下とならしめ
る。このようにして粉砕した仮焼粉末を、通常の
プレス技術によりデイスクとし、焼成して焼結さ
せる。それにより得られた焼結体に例えば銀電極
ペーストを使用して電極を形成し、デイスクコン
デンサを製造することができる。 また本発明の磁器組成物は積層コンデンサ、厚
膜コンデンサの誘電体として適用できる。本発明
の磁器組成物を用いて積層コンデンサ、厚膜コン
デンサを製造すれば、1000℃以下で焼結できるた
め、内部電極に低価格の銀系金属を用いることが
でき非常に有用である。 以下本発明を実施例にて詳細に説明する。 原料酸化物として、酸化鉛（PbO）、酸化第二
鉄（Fe2O3）、酸化タングステン（WO3）、酸化チ
タン（TiO2）、酸化亜鉛（ZnO）および酸化ニオ
ブ（Nb2O3）を第２表に示した組成に全体が約50
ｇになるように秤量し、これらをそれぞれ約30ml
の蒸留水とともにメノー製ポツト玉石からなるボ
ールミルに入れて混合した。それにより得られた
混合物を白金るつぼに入れ650〜850℃の温度で１
〜２時間仮焼した。この仮焼粉末をメノー乳鉢と
乳棒とからなるらいかい機で30分間粉砕した後、
この粉末20ｇに対し約１mlの３％PVA溶液をバ
インダーとして加え、約0.8ton／cm2の圧力で直径
約15mm厚さ約１mmの円板に成型し、これを900〜
1000℃の温度で10分〜２時間焼成して焼結体を得
た。得られた焼結体には導電性銀ペーストを塗布
して電極を形成し、電気的諸特性の測定試料とし
た。容量およびtanδは周波数1KHz，温度25℃で
LCRメーターを用いて測定し、比誘電率εを次
式により算出した。 ε＝Ｃ×ｄ／０．０８８５４×Ｓ 式中Ｃ：容量（PF），Ｓ：電極面積（cm2）およ
びｄ：誘電体の厚さ（cm）である。 このようにして得られた磁器組成物の測定結果
の代表例を第２表に示す。第２表から明らかなよ
うにPb（Fe２／３Ｗ１／３）O3―PbTiO3系にPb（Zn１／
３Nb ２／３）O3を固溶させることにより誘電損失（tan δ）を減少させ、しかも比誘電率を増大し得るこ
とがわかる。ここで本発明による組成範囲である
第１図のBC，CD，DEの外側の範囲の組成では
焼結が困難になり焼成温度が高くなる。また
AB，AEの外側の範囲の組成では、誘電損失
（tanδ）比誘電率を改善できない。
グステン、チタン、亜鉛およびニオブの酸化物ま
たはその前駆体、例えば炭酸塩、水酸化物塩化
物、硝酸塩その他から製造することができる。す
なわち酸化物またはその前駆体を通常の混合法
（例えば乳鉢と乳棒、ボールミル等）により充分
混合し、これを650〜900℃の温度で空気中で仮焼
して製造する。900℃よりさらに高温での仮焼
は、この組成物を過剰に焼結させる傾向があると
ともに、酸化鉛の早期の蒸発を生ぜしめ得るので
好ましくない。また650℃より低温での焼成では
仮焼が充分でない。仮焼の焼成時間は使用されて
いる出発原料、出発物質の割合、仮焼温度その他
に依存する。より低い温度ではより長い時間仮焼
が通常行われる。通常の仮焼の焼成時間は0.5〜
８時間である。 仮焼に続いて仮焼生成物をらいかい機等で粉砕
し、所望の粒径をもつた粉末を得ることができ
る。通常仮焼生成物は粉砕により、すべての粒子
がその最大粒径において20μｍ以下とならしめ
る。このようにして粉砕した仮焼粉末を、通常の
プレス技術によりデイスクとし、焼成して焼結さ
せる。それにより得られた焼結体に例えば銀電極
ペーストを使用して電極を形成し、デイスクコン
デンサを製造することができる。 また本発明の磁器組成物は積層コンデンサ、厚
膜コンデンサの誘電体として適用できる。本発明
の磁器組成物を用いて積層コンデンサ、厚膜コン
デンサを製造すれば、1000℃以下で焼結できるた
め、内部電極に低価格の銀系金属を用いることが
でき非常に有用である。 以下本発明を実施例にて詳細に説明する。 原料酸化物として、酸化鉛（PbO）、酸化第二
鉄（Fe2O3）、酸化タングステン（WO3）、酸化チ
タン（TiO2）、酸化亜鉛（ZnO）および酸化ニオ
ブ（Nb2O3）を第２表に示した組成に全体が約50
ｇになるように秤量し、これらをそれぞれ約30ml
の蒸留水とともにメノー製ポツト玉石からなるボ
ールミルに入れて混合した。それにより得られた
混合物を白金るつぼに入れ650〜850℃の温度で１
〜２時間仮焼した。この仮焼粉末をメノー乳鉢と
乳棒とからなるらいかい機で30分間粉砕した後、
この粉末20ｇに対し約１mlの３％PVA溶液をバ
インダーとして加え、約0.8ton／cm2の圧力で直径
約15mm厚さ約１mmの円板に成型し、これを900〜
1000℃の温度で10分〜２時間焼成して焼結体を得
た。得られた焼結体には導電性銀ペーストを塗布
して電極を形成し、電気的諸特性の測定試料とし
た。容量およびtanδは周波数1KHz，温度25℃で
LCRメーターを用いて測定し、比誘電率εを次
式により算出した。 ε＝Ｃ×ｄ／０．０８８５４×Ｓ 式中Ｃ：容量（PF），Ｓ：電極面積（cm2）およ
びｄ：誘電体の厚さ（cm）である。 このようにして得られた磁器組成物の測定結果
の代表例を第２表に示す。第２表から明らかなよ
うにPb（Fe２／３Ｗ１／３）O3―PbTiO3系にPb（Zn１／
３Nb ２／３）O3を固溶させることにより誘電損失（tan δ）を減少させ、しかも比誘電率を増大し得るこ
とがわかる。ここで本発明による組成範囲である
第１図のBC，CD，DEの外側の範囲の組成では
焼結が困難になり焼成温度が高くなる。また
AB，AEの外側の範囲の組成では、誘電損失
（tanδ）比誘電率を改善できない。
【表】
以上述べたごとく本発明の磁器組成物は1000℃
以下の温度で焼結し、高誘電率、低誘電損失
（tanδ≦３％）をもつもので通常のデイスクコン
デンサのみならず、特に大容量積層コンデンサ用
材料および大容量厚膜コンデンサ用材料に適しし
かもより安価な焼成炉の使用を可能とし、かつ熱
エネルギーを節約し得る非常に優れた組成物であ
る。
以下の温度で焼結し、高誘電率、低誘電損失
（tanδ≦３％）をもつもので通常のデイスクコン
デンサのみならず、特に大容量積層コンデンサ用
材料および大容量厚膜コンデンサ用材料に適しし
かもより安価な焼成炉の使用を可能とし、かつ熱
エネルギーを節約し得る非常に優れた組成物であ
る。
図は本発明による高誘電率磁器組成物の三元組
成図である。
成図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 鉄タングステン酸鉛Pb（Fe２／３Ｗ１／３）O3，チ
タ ン酸鉛PbTiO3および亜鉛ニオブ酸鉛Pb（Zn２／３Nb ２／３）O3とからなる組成物の各成分が、３角図の Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄ，Ｅで囲まれた範囲内にあること
を特徴とする高誘電率磁器組成物。但し上記Ａ，
Ｂ，Ｃ，Ｄ，Ｅは以下の組成を示す。 【表】
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9375679A JPS5617983A (en) | 1979-07-25 | 1979-07-25 | High dielectric constant ceramic composition |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9375679A JPS5617983A (en) | 1979-07-25 | 1979-07-25 | High dielectric constant ceramic composition |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5617983A JPS5617983A (en) | 1981-02-20 |
| JPS6137218B2 true JPS6137218B2 (ja) | 1986-08-22 |
Family
ID=14091267
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9375679A Granted JPS5617983A (en) | 1979-07-25 | 1979-07-25 | High dielectric constant ceramic composition |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5617983A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5767211A (en) * | 1980-10-15 | 1982-04-23 | Nippon Electric Co | Porcelain composition |
| JPS5788077A (en) * | 1980-11-18 | 1982-06-01 | Hitachi Chemical Co Ltd | Low temperature sintering ceramic composition |
-
1979
- 1979-07-25 JP JP9375679A patent/JPS5617983A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5617983A (en) | 1981-02-20 |
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