JPS6134068A - 成形電気装置 - Google Patents
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- JPS6134068A JPS6134068A JP14073185A JP14073185A JPS6134068A JP S6134068 A JPS6134068 A JP S6134068A JP 14073185 A JP14073185 A JP 14073185A JP 14073185 A JP14073185 A JP 14073185A JP S6134068 A JPS6134068 A JP S6134068A
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- H01B3/30—Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties mainly consisting of organic substances plastics; resins; waxes
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- H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
発明の背景
本発明は電導性通路及び絶縁材料より成る成形電気装置
に関し、該装置は外部回路と相互結合することができ、
前記絶縁材料は特定の無定形熱可塑性重合体と特定の結
晶性熱可塑性重合体との混合物より成る。また本発明は
ポリアリールエーテルスルホン樹脂、ポリアリールエー
テル樹脂、ポリエーテルイミド、又拡ポリアリーレート
から選択される無定形重合体約３５〜約６５重量−と、
ポリ（アリーレンスルフイドド〕、ポリエステル又は−
リアミドから選択される結晶性重合体約６５〜約３５重
量％より成る、電気装置における絶縁材料として使用す
るのに好適な組成物に関する。 多様な熱可塑性重合体が配線基板のような電気的構成要
素の基板として使用されていることは周知である。これ
らの基板は例えばポリフェニレンオキシＰ１ポリフェニ
レンスルフィ）＋１１ポリアミド及びポリエーテルスル
ホンから成形されていた。 そのほか下記の米国特許出願明細書において熱可塑性重
合体から製造した基板が開示されている。 米国特許出願通番筒５１６，８６３号明細書は成る割合
のポリ（エーテルスルホン〕とポリスルホンとの混合物
よＩＤ、配線板基板及び電気コネクターの製造に有用外
組成物について記載している。 米国特許出願通番筒５６６，２９８号明細書は配線板基
板に成形するのに有用な、より抜きのポリアリールエー
テルスルホンについて記載している。 米国特許出願通番筒４４８，３７６号明細書はポリアリ
ールエーテル、ポリ（エーテルイミ）１）重合体、繊維
及び充てん剤よＩＤ１配線板基板及び／又は電気コネク
ターの製造に有用な組成物について記載している。 上述の重合体は配線板基板として、及びチップキャリヤ
ーのような他の電気装置において使用される。これらの
材料は手動又は流動はんだ付技術によりはんだ付けする
ことが可能である。しかしながら、気相はんだ付（ＶＰ
Ｓ）は手動及び流動はんだ付けと異なシ、かなシに一層
厳格な熱鼻出（例えば約４２０下のｍｅ、３０秒ないし
２分以上の基板の露出時間）を構成する。５００下の温
度に対する瞬間的な装置の露出を包含する流動はんだ付
けと異なシ、ＶＰＳは電気装置が全体的にはんだ付は媒
体中に浸漬されることを要する。したがって手動及び流
動はんだ付けにおいて満足に実施された処方を含有する
無定形樹脂はＶＰＳ露出の際に欠点を示す。すなわち、
該樹脂は泡、ふくれ、ひずみ及び発泡を示す。これは無
定形樹脂から製造された基板のｖｐｓ加工温度における
比較的に高い吸湿性と低い見かけモジュラスに起因する
。 他方において結晶性樹脂系はｖＰＳ加工温度において低
い吸湿性と比較的に高いモジュラスとを示すことがわか
っている。例えば無機物及び／又はガラス充てん／補強
したポリ
に関し、該装置は外部回路と相互結合することができ、
前記絶縁材料は特定の無定形熱可塑性重合体と特定の結
晶性熱可塑性重合体との混合物より成る。また本発明は
ポリアリールエーテルスルホン樹脂、ポリアリールエー
テル樹脂、ポリエーテルイミド、又拡ポリアリーレート
から選択される無定形重合体約３５〜約６５重量−と、
ポリ（アリーレンスルフイドド〕、ポリエステル又は−
リアミドから選択される結晶性重合体約６５〜約３５重
量％より成る、電気装置における絶縁材料として使用す
るのに好適な組成物に関する。 多様な熱可塑性重合体が配線基板のような電気的構成要
素の基板として使用されていることは周知である。これ
らの基板は例えばポリフェニレンオキシＰ１ポリフェニ
レンスルフィ）＋１１ポリアミド及びポリエーテルスル
ホンから成形されていた。 そのほか下記の米国特許出願明細書において熱可塑性重
合体から製造した基板が開示されている。 米国特許出願通番筒５１６，８６３号明細書は成る割合
のポリ（エーテルスルホン〕とポリスルホンとの混合物
よＩＤ、配線板基板及び電気コネクターの製造に有用外
組成物について記載している。 米国特許出願通番筒５６６，２９８号明細書は配線板基
板に成形するのに有用な、より抜きのポリアリールエー
テルスルホンについて記載している。 米国特許出願通番筒４４８，３７６号明細書はポリアリ
ールエーテル、ポリ（エーテルイミ）１）重合体、繊維
及び充てん剤よＩＤ１配線板基板及び／又は電気コネク
ターの製造に有用な組成物について記載している。 上述の重合体は配線板基板として、及びチップキャリヤ
ーのような他の電気装置において使用される。これらの
材料は手動又は流動はんだ付技術によりはんだ付けする
ことが可能である。しかしながら、気相はんだ付（ＶＰ
Ｓ）は手動及び流動はんだ付けと異なシ、かなシに一層
厳格な熱鼻出（例えば約４２０下のｍｅ、３０秒ないし
２分以上の基板の露出時間）を構成する。５００下の温
度に対する瞬間的な装置の露出を包含する流動はんだ付
けと異なシ、ＶＰＳは電気装置が全体的にはんだ付は媒
体中に浸漬されることを要する。したがって手動及び流
動はんだ付けにおいて満足に実施された処方を含有する
無定形樹脂はＶＰＳ露出の際に欠点を示す。すなわち、
該樹脂は泡、ふくれ、ひずみ及び発泡を示す。これは無
定形樹脂から製造された基板のｖｐｓ加工温度における
比較的に高い吸湿性と低い見かけモジュラスに起因する
。 他方において結晶性樹脂系はｖＰＳ加工温度において低
い吸湿性と比較的に高いモジュラスとを示すことがわか
っている。例えば無機物及び／又はガラス充てん／補強
したポリ
【エチレンテレフタレート】はｖＰＳ露出にお
いて泡立ちふくれ及び発泡に対し、証明された例外的な
抵抗性を示す。 しかしながら充てん／補強したポリ（エチレンテレフタ
レート〕系はチップキャリヤーのような小さい物品の製
造には適するかもしれないけれどプリント配線板を構成
するには、構成された配線板の大きなわん曲及び反シを
生ずる異方性作用の故に受は入れられない。したがって
ＶＰＳ露出を必要とする多様の成形電気装置の製作に使
用することができる樹脂処方物及びｖｐｓＢ出仮にそれ
らの寸法保全性を維持する樹脂処方物を開発する要望が
存在する。 発明 本発明において特定の無定形熱可塑性重合体と特定の結
晶性熱可塑性重合体との組合せにより電気装置における
電気的／支持体要素として有用であり、気相はんだ付け
が可能であり、しかもその寸法保全性を維持する材料が
得られることがわかった。 本発明はまた電導性通路及び絶縁材料より成る成形電気
装置にも関し、ここに前記装置は外部回路と相互結合す
ることができ、前記絶縁材料は特定の無定形熱可塑性重
合体と特定の結晶性熱可塑性重合体との混合物より成る
ものである。 更に本発明はポリアリールエーテルスルホン、？リアリ
ールエーテル樹脂、ポリエーテルイミド又はポリアリ−
レートから選択される無定形熱可塑性重合体約３５ない
し約６５重量％、好ましくは約４０ないし約６０重量％
、最も好ましくは約５０重量％と、ポリ（アリーレンス
ルフイドＰ〕、ポリエステル又はポリアミドから選択さ
れる結晶性重合体約６５ないし約３５重量％、好ましく
は約６０ないし約４０重量係、最も好ましくは約５０重
量−とより成る、電気装置における絶縁材料として使用
するのに好適な組成物に関する。 好ましい組成物にはポリアリールエーテルスルホンと、
ポリ（アリールエーテルスルフィド）もしくはポリエス
テルもしくはポリアミド又はそれらの１種もしくはそれ
以上の混合物との混合物；ポリアリールエーテルとポリ
（アリーレンスルフイドｒ）又はポリエステル又はポリ
アミｒとの混合物が包含される。最も好ましい組成物に
はポリアリールエーテルスルホントポリエステル、 ４
ｓ［ポリ（エチレンテレフタレート〕との混合物；ポリ
アリールエーテルとポリエステルとの混合物；ポリアリ
ールエーテルスルホンとポリ（アリーレンスルフイドド
）との混合物；又はポリアリールエーテルとポリ（アリ
ーレンスルフイドド〕との混合物が包含される。 電気装置 本発明の電気装置には、超小型回路用のホルダーであっ
て、超小型回路を保護し、かつそれをプリント配線板に
相互結合させるために使用され、接点とワイヤボンディ
ング端子領域とを有するチップキャリヤー；付加的な、
又は代用的に生産される回路要素及び構我収分用の押出
された、射出成形し得る、又は積層された支持体として
のノリゝント配線板；本発明の絶縁材料中に配列され、
かつ回路要素の相互結合に使用される導電要素の組立部
品である電気コネクター、が包含される。 上記チップキャリヤー、プリント配線板及び電気コネク
ターは射出成形、圧縮成形もしくはトランスファー成形
又は積層法のような周知の方法によって製造する。典型
的な方法が例えば米国特許第４，１４７，８８９号及び
第３，９７５，７５７号各明細書に記載されている。 本発明のポリアリールエーテルスルホンは式：の単位を
有する無定形熱可塑性重合体である。 ここに上記各式中、Ｂ１は独立的に水素、Ｃ４〜Ｃ６ア
ルキル、又は０４〜Ｃ８シクロアルキルであシ、Ｘ′は
独立的に Ｒ・Ｉ Ｂ・２ （式中、Ｂ、、及びＦＬ２は独立的に水素、又は０．〜
０、アルキルである〕又は、 Ｈ・４ （式中、Ｒ，３及び８．４は独立的に水素又は０１〜ｃ
８アルキルでありｂ ａｌは３〜８の整数である）、
しかもこの場合、単位（Ｉ）対単位（１１）及び／又は
（１）の和の比はｌよりも大きい。これらの単位は一〇
−結合により互いに結合する。 本発明の好ましい重合体は式： の単位を有する。 本発明のもう一つの好ましいポリアリールエーテルスル
ホンは式： の単位を有する。 これらの単位は一〇−結合により互いに結合する。 ポリアリールエーテルスルホンは不規則構造でもよく、
あるいは規則構造を有することができる。 本発明のポリアリールエーテルスルホンは２５℃におけ
るＮ−メチルピロリドン又はその他の溶剤中において測
定して約０．４ないし約２．５以上の換算粘度を有する
。 本発明のポリアリールエーテルスルホンは下記式： （式中％Ｂ’、ａ％Ｘ′及びｎはさきに定義したとお夛
であシ、Ｘ及びＹは独立的にＯｌ、Ｂｒ、Ｆ、ＮＯ２又
はＯＨから選択され、しかもＹの少くとも５（ｌはＯＨ
である〕 により表わされる単量体を反応させることに
よ＃）製造する。 該ポリアリールエーテルスルホンを虫取するために使用
するＯＨ基対Ｏｌ、Ｂｒ、Ｆ及び／又はＮＯ２基の濃度
比は約０．９０ないし約１．１０、好ましくは約０．９
８ないし約１．０２である。 式（ＩＶ） 、（Ｖ） 、（Ｖｌ）及び（■〕により示
される単量体には下記： ２．２−ビス
いて泡立ちふくれ及び発泡に対し、証明された例外的な
抵抗性を示す。 しかしながら充てん／補強したポリ（エチレンテレフタ
レート〕系はチップキャリヤーのような小さい物品の製
造には適するかもしれないけれどプリント配線板を構成
するには、構成された配線板の大きなわん曲及び反シを
生ずる異方性作用の故に受は入れられない。したがって
ＶＰＳ露出を必要とする多様の成形電気装置の製作に使
用することができる樹脂処方物及びｖｐｓＢ出仮にそれ
らの寸法保全性を維持する樹脂処方物を開発する要望が
存在する。 発明 本発明において特定の無定形熱可塑性重合体と特定の結
晶性熱可塑性重合体との組合せにより電気装置における
電気的／支持体要素として有用であり、気相はんだ付け
が可能であり、しかもその寸法保全性を維持する材料が
得られることがわかった。 本発明はまた電導性通路及び絶縁材料より成る成形電気
装置にも関し、ここに前記装置は外部回路と相互結合す
ることができ、前記絶縁材料は特定の無定形熱可塑性重
合体と特定の結晶性熱可塑性重合体との混合物より成る
ものである。 更に本発明はポリアリールエーテルスルホン、？リアリ
ールエーテル樹脂、ポリエーテルイミド又はポリアリ−
レートから選択される無定形熱可塑性重合体約３５ない
し約６５重量％、好ましくは約４０ないし約６０重量％
、最も好ましくは約５０重量％と、ポリ（アリーレンス
ルフイドＰ〕、ポリエステル又はポリアミドから選択さ
れる結晶性重合体約６５ないし約３５重量％、好ましく
は約６０ないし約４０重量係、最も好ましくは約５０重
量−とより成る、電気装置における絶縁材料として使用
するのに好適な組成物に関する。 好ましい組成物にはポリアリールエーテルスルホンと、
ポリ（アリールエーテルスルフィド）もしくはポリエス
テルもしくはポリアミド又はそれらの１種もしくはそれ
以上の混合物との混合物；ポリアリールエーテルとポリ
（アリーレンスルフイドｒ）又はポリエステル又はポリ
アミｒとの混合物が包含される。最も好ましい組成物に
はポリアリールエーテルスルホントポリエステル、 ４
ｓ［ポリ（エチレンテレフタレート〕との混合物；ポリ
アリールエーテルとポリエステルとの混合物；ポリアリ
ールエーテルスルホンとポリ（アリーレンスルフイドド
）との混合物；又はポリアリールエーテルとポリ（アリ
ーレンスルフイドド〕との混合物が包含される。 電気装置 本発明の電気装置には、超小型回路用のホルダーであっ
て、超小型回路を保護し、かつそれをプリント配線板に
相互結合させるために使用され、接点とワイヤボンディ
ング端子領域とを有するチップキャリヤー；付加的な、
又は代用的に生産される回路要素及び構我収分用の押出
された、射出成形し得る、又は積層された支持体として
のノリゝント配線板；本発明の絶縁材料中に配列され、
かつ回路要素の相互結合に使用される導電要素の組立部
品である電気コネクター、が包含される。 上記チップキャリヤー、プリント配線板及び電気コネク
ターは射出成形、圧縮成形もしくはトランスファー成形
又は積層法のような周知の方法によって製造する。典型
的な方法が例えば米国特許第４，１４７，８８９号及び
第３，９７５，７５７号各明細書に記載されている。 本発明のポリアリールエーテルスルホンは式：の単位を
有する無定形熱可塑性重合体である。 ここに上記各式中、Ｂ１は独立的に水素、Ｃ４〜Ｃ６ア
ルキル、又は０４〜Ｃ８シクロアルキルであシ、Ｘ′は
独立的に Ｒ・Ｉ Ｂ・２ （式中、Ｂ、、及びＦＬ２は独立的に水素、又は０．〜
０、アルキルである〕又は、 Ｈ・４ （式中、Ｒ，３及び８．４は独立的に水素又は０１〜ｃ
８アルキルでありｂ ａｌは３〜８の整数である）、
しかもこの場合、単位（Ｉ）対単位（１１）及び／又は
（１）の和の比はｌよりも大きい。これらの単位は一〇
−結合により互いに結合する。 本発明の好ましい重合体は式： の単位を有する。 本発明のもう一つの好ましいポリアリールエーテルスル
ホンは式： の単位を有する。 これらの単位は一〇−結合により互いに結合する。 ポリアリールエーテルスルホンは不規則構造でもよく、
あるいは規則構造を有することができる。 本発明のポリアリールエーテルスルホンは２５℃におけ
るＮ−メチルピロリドン又はその他の溶剤中において測
定して約０．４ないし約２．５以上の換算粘度を有する
。 本発明のポリアリールエーテルスルホンは下記式： （式中％Ｂ’、ａ％Ｘ′及びｎはさきに定義したとお夛
であシ、Ｘ及びＹは独立的にＯｌ、Ｂｒ、Ｆ、ＮＯ２又
はＯＨから選択され、しかもＹの少くとも５（ｌはＯＨ
である〕 により表わされる単量体を反応させることに
よ＃）製造する。 該ポリアリールエーテルスルホンを虫取するために使用
するＯＨ基対Ｏｌ、Ｂｒ、Ｆ及び／又はＮＯ２基の濃度
比は約０．９０ないし約１．１０、好ましくは約０．９
８ないし約１．０２である。 式（ＩＶ） 、（Ｖ） 、（Ｖｌ）及び（■〕により示
される単量体には下記： ２．２−ビス
【４−ヒドロキシフェニル】フロノぞンピ
ス（４−ヒドロキシフェニル）メタン４．４’ −）ヒ
ドロキシジフェニルスルフィＰ４．４’−ジヒドロキシ
ジフェニルエーテル４．４’−）ヒドロキシジフェニル
スルホン２．４’ −シヒＰロキシジフェニルスルホン
４．４’−ジクロロジフェニルスルホン４．４’ −）
ニトロジフェニルスルホン４−クロロ−４′−ヒドロキ
シジフェニルスルホン４．４′−ビフェノール ヒドロキノンなど が包含される。 好ましい単量体にはヒドロキノン、４，４−ビフェノー
ル、ｚ、ｚ−ヒス（４−ヒドロキシフェニル〕プロパン
、４．４’−ジクロロジフェニルスルホン、及ヒ４．４
’−−、７ヒＰロキシジフェニルスルホン又ハ４−クロ
ロ−４′−ヒドロキシジフェニルスルホンが包含される
。 本発明の重合体は実質的に当モル量のヒＰロキシ含有化
合物（上記式（ＩＶ）〜（■〕において示されるもの〕
ならび忙ハロ及び／又はニトロ含有化合物（上記式（Ｉ
Ｖ）及び（Ｖ）において示されるもの）と水酸基１モル
当シ約０．５ないし約１．０モルのアルカリ金属炭酸塩
とを、水と共沸混合物を形成して重合中に反応媒体を実
質的に無水状態に維持する溶媒を包含する溶媒混合物中
において接触させることにより製造する。 反応混合物の温度を約１２０〜約１８０℃に約１〜約５
時間保ち、次いで約２００〜約２５０℃、好ましくは約
２１０〜約２３０℃に約１〜ｌＯ時間保つ。 反応は大気圧における不活性雰囲気下、例えば窒素雰囲
気下に行うけれど更に高い、又は更に低い圧力を使用す
ることもできる。 次いでポリアリールエーテルスルホンを、凝析、溶媒蒸
発などのような慣用の技術により回収する。 該溶媒混合物は水と共沸混合物を形成する溶剤と極性非
プロトン溶剤とより成る。水と共沸混合物を形成する溶
剤としては、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベ
ンゼン、クロロベンゼン、ナどのような芳香族炭化水素
が包含される。 本発明において使用する極性非プロトン性溶媒はポリア
リールエーテルスルホンの製造用として当業界に一般的
に知られているもので式：％式％ （式中、各ＥＬ５ は脂肪族性二重結合を有しない、好
ましくは炭素原子約８個以下を有する一価低級炭化水素
基を表わすか、又は互に連結した場合に二価アルキレン
基を表わし、ｂは工ないし２の整数である）を有するも
ののような硫黄含有溶剤を包含する。このように、これ
ら溶剤のすべてにおいて全部の酸素及び２個の炭素が硫
黄原子に結合している。本発明において使用することを
意図するものは式： （式中、Ｒ１６基は独立的にメチル、エチル、プロピル
、ブチルなどのような低級アルキル、フェニルのような
アリール基、及びトリル基のようなアルキルフェニル基
である）を有するもの、ならびに上式においてＢ、６基
がテトラヒドロチオ７エンオキシド及びジオキシＰにお
ける； のような二価アルキレン架橋におけるように相互結合し
ているものである。特にこれら溶剤はジメチルスルホキ
シｒ１ジメチルスルホン、ジフェニルスルホン、ジエチ
ルスルホキシＰ、 ジエチルスｐｖホｙｈ １イソゾロ
ビルスルホン、デトラヒｒロチオフエン１．１−ジオキ
シＰ（通常ナト２メチレンスルホン又はスルホランと呼
ばれる）及びテトラヒドロチオ７エンー１モノオキシド
を包含する。 そのほか、窒素含有溶剤を使用することもできる。これ
らにはジメチルアセトアミｒ１ ジメチルアセアミド及
びＮ−メチルクロリドンが包含される。 該共沸混合物形成溶媒及び極性非プロトン性溶媒は重量
比的ｌＯ：工ないし約ｌ：ｌ、好ましぐは約７：エない
し約５：工において使用する。 反応に当っては、ヒドロキシ含有化合物をアルカリ金属
炭酸塩と反応させることにより、その場でそれらのアル
カリ塩に徐々に転化させる。該アルカリ金属炭酸塩は好
ましくは炭酸カリウムである。炭酸カリウムと炭酸ナト
リウムとのような炭酸塩の混合物もまた使用することが
できる。 水を共沸混合物形成溶媒と共に共沸混合物として反応塊
から連続的に除去して重合反応中、実質的に乾燥状態を
保つ。 重縮合中、反応媒体と実質上無水状態に保つことが必須
要件である。 約１％までの水の量は許容することができ、かつフッ素
化したジハロペンゼノイＰ化合物と共に使用する場合は
成る程度有利ではあるけれど、実質的にこれ以上の水量
は水とハロ及び／又はニトロ化合物との反応によりフェ
ノール種の生成が導かれ、しかも低分子量生成物のみが
得られるので避けることが望ましい。したがって、高重
合体を得るためには系は実質的に無水状態であるべきで
あシ、好ましくは反応中ＫＯ６５重量％以下の水分を含
有すべきである。 所望の分子量に到達した後、メチルクロリド又はペンジ
ルクロリＰなどのような活性化した芳香族ハロゲン化物
又は脂肪族ハロゲン化物により該重合体を処理すること
が好ましい。重合体のこのような処理により末端水酸基
がエーテル基に転化され、これにより重合体が安定化す
る。 このように処理された重合体は良好な融解安定性及び酸
化安定性を有する。 ポリアリールエーテルスルホンと混合するのに好適なポ
リ（アリールエーテル）樹脂は、ポリアリールエーテル
スルホンとは異なり、下記式：％式％ （ここに、Ｅは２価フェノールの残基であシ、そしてＥ
′は、原子価結合に対してオルト及び）ぐう位置の少な
くとも一方に不活性な電子求引基を有するベンゼノイド
化合物の残基である：これらの残基の両者は芳香族炭素
原子を介してエーテルの酸素に原子価結合している）の
反復単位を有する線状熱可塑性ポリアリーレンポリエー
テルである。このような芳香族ポリエーテルには、例え
ば、米国特許第３，２６４，５３６号及び第４，１７５
，１７５号明細書に記載された種類のポリアリーレンポ
リエステル樹脂が含まれる。 これらの２価フェノールは、例えばジヒドロキシジフェ
ニルアルカンのような弱酸性の２核フエノール又はそれ
らの核ハロゲン化誘導体であることが好ましく、例えば
、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニルプロパン、１
．１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−フェニル
エタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、又は
各芳香環上に１個又は２個の塩素を含む上記化合物の塩
素化誘導体がある。適当に「ビスフェノール」と呼ばれ
ているその他の物質も極めて価値があシ、そし＋＋ その２個のフェノール核が残基の同一か又は異なる炭素
原子に結合したもののような、対称又は非対称の結合基
を有するビスフェノールである。 このよりな２核フエノールは下記の構造を有することが
特徴である： ＨＯ（Ａｒ−ＦＬ［人ｒ）ＯＨ （ことに、 人ｒは芳香族基、好ましくはフェニレン基
であｊｉ）、Ｂ、、及びＲ５′７は同一か又は異なる不
活性な置換基、例えば、ｌ乃至４炭素原子を有するアル
中ル基、アリール、ノ１０ゲン原子、即ち、フッ素、塩
素、臭素又はヨウ素、もしくはｌ乃至４炭素原子を有す
るアルコキシル基であり、Ｃは独立的に０乃至４の値を
有する整数であシ、そしてＲ８はジヒＰロキシルージ７
工二ルにおけるような芳香族炭素間の結合を表わすか、
又は２ｉｆｆｉの基であって、例えば、−Ｏ−、−０−
、−８−、−８０−、−８−８−。 −８０２−のような基；及び２価の炭化水素基、例えば
、アルキレン、アルキリデン、シクロアルキレン、シク
ロアルキリデン、又ハノーロゲン、アルキル、アリール
等で置換したアルキレン、アルキリデン及び脂環式基、
並びに芳香族基及び両人ｒ基に縮合した環を含む）。 特定の２価の多核フェノールには特に下記のものが含ま
れる： ヒス（ヒドロキシフェニル）アルカン、例、ｔｔｆ、２
．２−ビス（４−ヒドロキシフェニルプロパン〕、 ｚ、４’−シヒＰロキシジフェニルメタン、ビス（２−
ヒドロキシフェニルツメタン。 ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン。 ビス（４−ヒＰロキシー２，６−シメチルー３−メトキ
シフェニルコメタン、 １．１− ヒス（４−ヒドロキシフェニル〕エタン、 １．２−に’ス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、 １．１−ビス（４−ヒドロキシ−２−クロロフエ；ル〕
エタン、 １、ｌ−ヒス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニルプ
ロパン。 １．３−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニルプ
ロパン シフェニ／Ｉ／］プロパン。 ２．２−ビス
ス（４−ヒドロキシフェニル）メタン４．４’ −）ヒ
ドロキシジフェニルスルフィＰ４．４’−ジヒドロキシ
ジフェニルエーテル４．４’−）ヒドロキシジフェニル
スルホン２．４’ −シヒＰロキシジフェニルスルホン
４．４’−ジクロロジフェニルスルホン４．４’ −）
ニトロジフェニルスルホン４−クロロ−４′−ヒドロキ
シジフェニルスルホン４．４′−ビフェノール ヒドロキノンなど が包含される。 好ましい単量体にはヒドロキノン、４，４−ビフェノー
ル、ｚ、ｚ−ヒス（４−ヒドロキシフェニル〕プロパン
、４．４’−ジクロロジフェニルスルホン、及ヒ４．４
’−−、７ヒＰロキシジフェニルスルホン又ハ４−クロ
ロ−４′−ヒドロキシジフェニルスルホンが包含される
。 本発明の重合体は実質的に当モル量のヒＰロキシ含有化
合物（上記式（ＩＶ）〜（■〕において示されるもの〕
ならび忙ハロ及び／又はニトロ含有化合物（上記式（Ｉ
Ｖ）及び（Ｖ）において示されるもの）と水酸基１モル
当シ約０．５ないし約１．０モルのアルカリ金属炭酸塩
とを、水と共沸混合物を形成して重合中に反応媒体を実
質的に無水状態に維持する溶媒を包含する溶媒混合物中
において接触させることにより製造する。 反応混合物の温度を約１２０〜約１８０℃に約１〜約５
時間保ち、次いで約２００〜約２５０℃、好ましくは約
２１０〜約２３０℃に約１〜ｌＯ時間保つ。 反応は大気圧における不活性雰囲気下、例えば窒素雰囲
気下に行うけれど更に高い、又は更に低い圧力を使用す
ることもできる。 次いでポリアリールエーテルスルホンを、凝析、溶媒蒸
発などのような慣用の技術により回収する。 該溶媒混合物は水と共沸混合物を形成する溶剤と極性非
プロトン溶剤とより成る。水と共沸混合物を形成する溶
剤としては、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベ
ンゼン、クロロベンゼン、ナどのような芳香族炭化水素
が包含される。 本発明において使用する極性非プロトン性溶媒はポリア
リールエーテルスルホンの製造用として当業界に一般的
に知られているもので式：％式％ （式中、各ＥＬ５ は脂肪族性二重結合を有しない、好
ましくは炭素原子約８個以下を有する一価低級炭化水素
基を表わすか、又は互に連結した場合に二価アルキレン
基を表わし、ｂは工ないし２の整数である）を有するも
ののような硫黄含有溶剤を包含する。このように、これ
ら溶剤のすべてにおいて全部の酸素及び２個の炭素が硫
黄原子に結合している。本発明において使用することを
意図するものは式： （式中、Ｒ１６基は独立的にメチル、エチル、プロピル
、ブチルなどのような低級アルキル、フェニルのような
アリール基、及びトリル基のようなアルキルフェニル基
である）を有するもの、ならびに上式においてＢ、６基
がテトラヒドロチオ７エンオキシド及びジオキシＰにお
ける； のような二価アルキレン架橋におけるように相互結合し
ているものである。特にこれら溶剤はジメチルスルホキ
シｒ１ジメチルスルホン、ジフェニルスルホン、ジエチ
ルスルホキシＰ、 ジエチルスｐｖホｙｈ １イソゾロ
ビルスルホン、デトラヒｒロチオフエン１．１−ジオキ
シＰ（通常ナト２メチレンスルホン又はスルホランと呼
ばれる）及びテトラヒドロチオ７エンー１モノオキシド
を包含する。 そのほか、窒素含有溶剤を使用することもできる。これ
らにはジメチルアセトアミｒ１ ジメチルアセアミド及
びＮ−メチルクロリドンが包含される。 該共沸混合物形成溶媒及び極性非プロトン性溶媒は重量
比的ｌＯ：工ないし約ｌ：ｌ、好ましぐは約７：エない
し約５：工において使用する。 反応に当っては、ヒドロキシ含有化合物をアルカリ金属
炭酸塩と反応させることにより、その場でそれらのアル
カリ塩に徐々に転化させる。該アルカリ金属炭酸塩は好
ましくは炭酸カリウムである。炭酸カリウムと炭酸ナト
リウムとのような炭酸塩の混合物もまた使用することが
できる。 水を共沸混合物形成溶媒と共に共沸混合物として反応塊
から連続的に除去して重合反応中、実質的に乾燥状態を
保つ。 重縮合中、反応媒体と実質上無水状態に保つことが必須
要件である。 約１％までの水の量は許容することができ、かつフッ素
化したジハロペンゼノイＰ化合物と共に使用する場合は
成る程度有利ではあるけれど、実質的にこれ以上の水量
は水とハロ及び／又はニトロ化合物との反応によりフェ
ノール種の生成が導かれ、しかも低分子量生成物のみが
得られるので避けることが望ましい。したがって、高重
合体を得るためには系は実質的に無水状態であるべきで
あシ、好ましくは反応中ＫＯ６５重量％以下の水分を含
有すべきである。 所望の分子量に到達した後、メチルクロリド又はペンジ
ルクロリＰなどのような活性化した芳香族ハロゲン化物
又は脂肪族ハロゲン化物により該重合体を処理すること
が好ましい。重合体のこのような処理により末端水酸基
がエーテル基に転化され、これにより重合体が安定化す
る。 このように処理された重合体は良好な融解安定性及び酸
化安定性を有する。 ポリアリールエーテルスルホンと混合するのに好適なポ
リ（アリールエーテル）樹脂は、ポリアリールエーテル
スルホンとは異なり、下記式：％式％ （ここに、Ｅは２価フェノールの残基であシ、そしてＥ
′は、原子価結合に対してオルト及び）ぐう位置の少な
くとも一方に不活性な電子求引基を有するベンゼノイド
化合物の残基である：これらの残基の両者は芳香族炭素
原子を介してエーテルの酸素に原子価結合している）の
反復単位を有する線状熱可塑性ポリアリーレンポリエー
テルである。このような芳香族ポリエーテルには、例え
ば、米国特許第３，２６４，５３６号及び第４，１７５
，１７５号明細書に記載された種類のポリアリーレンポ
リエステル樹脂が含まれる。 これらの２価フェノールは、例えばジヒドロキシジフェ
ニルアルカンのような弱酸性の２核フエノール又はそれ
らの核ハロゲン化誘導体であることが好ましく、例えば
、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニルプロパン、１
．１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−フェニル
エタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、又は
各芳香環上に１個又は２個の塩素を含む上記化合物の塩
素化誘導体がある。適当に「ビスフェノール」と呼ばれ
ているその他の物質も極めて価値があシ、そし＋＋ その２個のフェノール核が残基の同一か又は異なる炭素
原子に結合したもののような、対称又は非対称の結合基
を有するビスフェノールである。 このよりな２核フエノールは下記の構造を有することが
特徴である： ＨＯ（Ａｒ−ＦＬ［人ｒ）ＯＨ （ことに、 人ｒは芳香族基、好ましくはフェニレン基
であｊｉ）、Ｂ、、及びＲ５′７は同一か又は異なる不
活性な置換基、例えば、ｌ乃至４炭素原子を有するアル
中ル基、アリール、ノ１０ゲン原子、即ち、フッ素、塩
素、臭素又はヨウ素、もしくはｌ乃至４炭素原子を有す
るアルコキシル基であり、Ｃは独立的に０乃至４の値を
有する整数であシ、そしてＲ８はジヒＰロキシルージ７
工二ルにおけるような芳香族炭素間の結合を表わすか、
又は２ｉｆｆｉの基であって、例えば、−Ｏ−、−０−
、−８−、−８０−、−８−８−。 −８０２−のような基；及び２価の炭化水素基、例えば
、アルキレン、アルキリデン、シクロアルキレン、シク
ロアルキリデン、又ハノーロゲン、アルキル、アリール
等で置換したアルキレン、アルキリデン及び脂環式基、
並びに芳香族基及び両人ｒ基に縮合した環を含む）。 特定の２価の多核フェノールには特に下記のものが含ま
れる： ヒス（ヒドロキシフェニル）アルカン、例、ｔｔｆ、２
．２−ビス（４−ヒドロキシフェニルプロパン〕、 ｚ、４’−シヒＰロキシジフェニルメタン、ビス（２−
ヒドロキシフェニルツメタン。 ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン。 ビス（４−ヒＰロキシー２，６−シメチルー３−メトキ
シフェニルコメタン、 １．１− ヒス（４−ヒドロキシフェニル〕エタン、 １．２−に’ス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、 １．１−ビス（４−ヒドロキシ−２−クロロフエ；ル〕
エタン、 １、ｌ−ヒス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニルプ
ロパン。 １．３−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニルプ
ロパン シフェニ／Ｉ／］プロパン。 ２．２−ビス
【３−イソゾロビル−４−ヒドロキシフェ
ニル】フロパン、 ２．２−ビス（２−イソプロピル−４−ヒドロキシフェ
ニル）フロパン、 ２．２−ビス（４−ヒドロキシナフチル）プロパン、 ２．２− ヒス（４−ヒドロキシフェニル）ペンタン、 ３．３−ヒス（４−ヒドロキシフェニル）ペンタン、 ２．２− ビス（４−ヒドロキシフェニル）へブタン、 ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン。 ２．２−ビス〔４−ヒドロキシフェニルツー１−フェニ
ルプロパン ２．２− ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１，１，
１，３，３，３−へキサフルオロプロノ臂ン等；シ（ヒ
ドロキシフェニル）スルホン、例、ｔば。 ビス（４−ヒドロキシフェニルスルホン）、２．４’−
ジヒドロキシジフェニルスルホン。 ５−クロロ−４，４’−シヒＰロキシフェニルスルホン
等； −）（ヒドロキシフェニル）エーテル、例、ｔば、ビス
（４−ヒドロキシフェニルエーテル、４．３’−、４，
２’−、２，２’−、２，３−ヒドロキシフェニルエー
テル、 ４．４′−ジヒＰロキ、シー２，６−シメチルジフエニ
ルエーテル、 ビス（４−ヒドロキシ−３−インブチルフェニル）エー
テル、 ビス（４−ヒドロキシ−３−イソプロピルフェニル〕エ
ーテル、 ビス（４−ヒドロキシ−３−クロロフェニルフェーテル
、 ビス（４−ヒドロキシ−３−フルオロフェニル）エーテ
ル、 ビス（４−ヒドロキシ−３−ブロモフェニル〕エーテル
、 ビス（４−ヒドロキシフェルエーテル。 ビス（４−ヒドロキシ−３−クロロナフチル）エーテル
、及び ４．４′−ジヒドロキシ−３，６−シメトキシジフエニ
ルエーテル。 「２価フェノールの残基」であると定義した、本発明で
用いるＥとは、当然ながら２個の芳香族ヒドロキシル基
を除いた後の２価フェノールの残基を指す。従って、こ
れらのポリアリーレンポリエーテルは２価フェノールの
残基及び、芳香族エーテルの酸素を介して結合したベン
ゼノイドの残基の反復単位を含むことは極めて明らかで
ある。 任意のジハロベンゼノイド又はジニトロベンゼノイド化
合物又はこれらの混合物を本発明で用いることができる
が、この化合物又は化合物類はベンゼン環に結合した２
個のハロゲン又はニトロ基を有しておシ、これらのハロ
ゲン又はニトロ基に対してオルト及びパラ位置の少なく
とも一方に電子求引基を有する。このジハロベンゼノイ
ド又はジニトロベンゼノイド化合物は、ベンゼノイド核
のオルト又拡パラ位置に活性化する電子求引基がある限
シ、ハロゲン又はニトロ基が同一のベンゼノイド環に結
合した単核型であるか、又はこれらが異なるベンゼノイ
ド環に結合した多核型であるかのいずれでもよい。フッ
素及び塩素で置換したペンゼノイＰ反応剤が好ましいが
、フッ素化合物では反応性が速く、そして塩素化合物で
はその低廉性のためである。フッ素置換したベンゼノイ
ド化合物は、特に重合反応系に微量の水が存在する場合
に最も好ましい。しかし、この水分は約１％以下、好ま
しくは０．５チ以下に保って最良の結果を得るべきであ
る。 これらの化合物における活性化基として、電子求引基を
用いることができる。この基は当然ながら反応条件下で
は不活性でなければならないが、その構造については制
限は力い。４，４′−ジクロロジフェニルスルホン及び
ａ、４’−ジフルオロジフェニルスルホンにおけるよう
に、２個のノＡロゲン又はニトロが置換したベンゼノイ
ド核を結合させるましいが、後述するその他の強力な電
子求引基も同様にして使用できる。 電子求引基が強力であるほど反応が速くなり、従ってそ
のような基が好ましい。さらに、環が同一ベンゼノイド
核にハロゲン又はニトロ基のような電子供布幕を含まな
いことが好ましいが、核又は化合物の残基にその他の基
が存在することは許容される。 この活性化基は基本的には下記の種類のうちのいずれか
である： （、） 同一環上の１個又は２個以上のノ・ロゲン又
はニトロ基を活性化する１価の基、例えば、その他のニ
トロ又はハロ基、フェニルスルホン、モジくハアルキル
スルホン、シアン、トリフルオロメチル、ニトロソ、及
びピリジンにおける複素環の窒素； （ｂ）２個の異なる環上におけるノーロゲンの置Ｆ３ ｑ有機ホスフィンオキシト基−Ｐ−（こＢ・９ こにロー、は炭化水素基である）、及びエチリデン基Ａ
−０−Ａ （ここにＡは水素又は）１０ゲンで一〇− あることができる〕。 所望により、２種又はそれ以上のジノ・ロペンゼノイド
又はジニトロベンゼノイド化合物の混合物を用いて重合
体を展進してもよい。従って、重合体構造におけるベン
ゼノイド化合物のＥ′残基は同一か又は異なってもよい
。 また、「ベンゼノイド化合物の残基」であると定義した
、本発明で用いるＥ′とは、ベンゼノイド核上のハロゲ
ン又はニトロ基を除いた後の、この化合物における芳香
族又はベンゼノイド核上を指すことも明らかである。本
発明のポリアリーレンポリエステルは、業界において周
知の方法によって、例えば、２価フェノールのアルカリ
金属複塩とジハロベンゼノイド化合物とを、特定の液状
有機スルホキシド又はスルホン溶媒の存在下に、実質的
に無水の条件のもとで実質的に等モルエ段反応させるこ
とにより製造する。この反応には触媒は不要である。 また、２価フェノールをまずその場で最初の反応溶媒中
において、アルカリ金属、アルカリ金属水和物、アルカ
リ金属水酸化物、アルカリ金属アルコキシド又はアルカ
リ金属アルキル化合物を用いて、この反応のアルカリ金
属塩に変換する２段法で重合体を製造してもよい。好ま
しくはアルカリ金属水酸化物を用いる。存在又は生成す
る水を除去した後、実質的に無水条件を確保するために
、２価フェノールのジアルカリ金属塩を混合し、そして
ほぼ化学童論量のジノ・ロペンゼノイド又はジニトロベ
ンゼノイド化合物と反応させる。 そのほか、ポリエーテルは例えば米国特許第４．１７６
，２２２号明細書に記載の手順によって製造するととも
できる。該手順においては少なくとも１種のビスフェノ
ールと少なくともジハロベンゼノイドの実質的に当モル
の混合物を、炭酸ナトリウム又は重炭酸ナトリウムと、
ナトリウムの原子番号よりも高い原子番号を有する第二
のアルカリ金属の炭酸塩又は重炭酸塩との混合物と共に
約１００ないし約４００℃の温度に加熱する。 更にポリエーテルはカナダ特許第８４７，９６３号に記
載の手順によって製造することもできる。 この場合ビスフェノール及びジハロベンゼノイド化合物
を炭酸カリウムの存在下にジフェニルスルホンのような
高沸点溶媒を使用して加熱する。 本発明の好ましいポリアリーレンポリエーテルは下記４
種のタイプの２価多核フェノールを、それらの不活性置
換基により置換した誘導体を含めて使用して製造したも
のである。 Ｒｏｌｏ Ｒ・１０ （式中％ ”１０基は同一でも異なってもよく、独立的
に水素、低級アルキル、アリール及びそれらのハロゲン
置換した基である〕； 及びそれらの置換誘導体。 本発明においては２種又はそれ以上の異種の２価フェノ
ールの混合物を使用して上記と同一の目的を連取するこ
とも意図される。すなわち、重合体構造の上記−Ｅ−残
基については笑際上は同−又は異なる芳香族残基である
ことができる。 ポリ（アリールエーテル〕は個々のポリエーテルに関係
する適当ｈｍ度における適当な溶媒中例えば２５’Ｃに
おけるメチレンクロリド中において測定して約０．３５
ないし約１．５の換算粘度を有する。 好ましいポリ（アリールエーテルンは式：の（シ返し単
位を有する。 本発明で使用するのに適したポリアリ−レートは、２価
フェノールと少々くとも１種の芳香族ジカルヂン酸とか
ら誘導し、そしてクロロホルム（０，５、／クロロホル
ムＩＱＱ１Ｒ１）又はその他の適当な溶媒中、２５℃で
測定したとき、約０．４乃至約１．０以上、好ましくは
約０．６乃至約ｏ、ｓ ａｌ／ｙの換算粘度を有するも
のである。 特に望ましい２価フェノールは下記の一般式：（ここに
、Ｙは独立的に水素、■乃至４炭素原子のアルキル基、
塩素又は臭素から選ばれ、各ｄは独立的に０乃至４の値
を有し、セしてＢ１１．は２価の飽和又は不飽和脂肪族
炭化水素基、特に１〜６炭素原子を有するアルキレン又
はアルキリデン基、又は９炭素原子まで、及び９炭素原
子を含有するシクロアルキリデンもしくはシクロアルキ
レン基、ｏ 、 ｃｏ 、 ｓｏ２又はＳである）を有
するものである。これらの２価フェノールは個々に用い
るか、又は組合せて用いてもよい。 本発明において使用することのできる２価フェノールに
は下記： ２．２− ビス−４（４−ヒドロキシフェニル）ゾｉノ
ぐン、 ビス−（２−ヒドロキシフェニル）メタン、ビス−（４
−ヒドロキシフェニル）メタン、ビス−（４−ヒＰロキ
シー２．６−ジメテルー３−メトキシフェニルツメタン
、 １．１−ヒス−（４−ヒドロキシフェニル〕エタン、 １．２− ヒス−（４−ヒＰロキシフェニルンエタン、 １．１−ビス−（４−ヒドロキシ−２−クロロフェニル
〕エタン、 １．３−ビス−（３−メチル−４−ヒＰロキシフェニル
］エタン、 １．３−ビス−（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル
）プロノぞン、 ２．２−ビス−（３−フェニル−４−ヒドロキシフェニ
ル］ゾロノぞン、 ２．２−ビス−（３−イソゾロビル−４−ヒドロキシフ
ェニル）ソロノぞン、 ２．２−ビス−（２−インゾロビル−４−ヒｒロキシフ
ェニルンソロノソン、 ２．２− ビス−（４−ヒドロキシフェニル〕ヘンタン
、 ３．３−ビス−（４−ヒドロキシフェニル〕ペンタン、 ２．２− ？’スス−４−ヒドロキシフェニル］へブタ
ン、 １．２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）ｌ。 ２−ビス−（フェニル〕ゾロノぞン。 ＋、＋’−＜ジヒドロキシフェニルフェーテル、ａ、４
’−（シヒＰロキシフェニル〕スルフィド、４．４’−
（ｌヒＰロキシフェニル〕スルホン、ａ、ａ’−ｔｕヒ
Ｐロキシフェニル〕スルホキシド、 ４、＋’−（Ｉヒドロキシベンゾフェノン〕、及び ナフタレンジオール が包含される。 本発明において使用することのできる芳香族ジカル昶ン
酸にはテレフタル酸、イソフタル酸、任意のナフタレン
ジカルボン酸及びそれらの混合物、ならびにこれらカル
ゼン酸のアルキル置換同族体であってアルキル基が炭素
原チェないし約４個を有するもの、及びハロゲン化物、
アルキルエーテル又はアリールエーテルのようなその他
の不活性置換基を有する酸などが包含される。アセトキ
シ安息香酸もま九使用することができる。好ましくはイ
ソフタル酸とテレフタル酸との混合物を使用する。該混
合物におけるイソフタル酸対テレフタル酸の比は約ｏ：
ｉｏｏないし約Ｚｏｏ：Ｏであるけれど最も好ましくは
約７５ ： ２５ないし約５０：５０である。またアジ
ピン酸、セ／々シン酸などのような炭素原子２ないし約
１０個を有する脂肪族二酸約０．５ないし約２０％を重
合反応において更に使用することができる。 ポリアリ−レートは、芳香族ジカルボン醗の酸クロリド
と２価フェノールとの反応；芳香族ジカルーン酸のジ１
リールエステルと２価フェノールとの反応；又は芳香族
二酸と２１ｉ［［ｉフェノールのジエステル誘導体との
反応のような任意の周知の先行技術のポリエステル生成
反応により製造することができる。これらの方法が米国
特許第３，３１７゜４６４号、第３，９４８，８５６号
、第３，７８０，１４８号、第３，８２４ 、２１３号
及び第３，１３３，８９８号各明細書く記載されている
。 ポリアリ−レートは好ましくは米国特許第４．３２１，
３５５号明細書く記載の方法により製造する。この方法
は下記： （ａ） 炭素原子２〜８個を有する酸から誘導される
酸無水物と少なくとも１種の２＠８フエノールとを反応
させて対応するジエステルを生成させる工程；及び （ｂ） 前記・ジエステルと少なくとも１種の芳香族
ジカル？ン酸とを、ポリアリ−レートを生成するに十分
な１！度において反応させ、この場合、２価フェノール
ジエステルの生成後に残留酸無水物を除去してその濃度
を約１５００ ｐｐｍ以下とする点を改良した工程； より成る。 好適な酸無水物は炭素原子２〜８個を有する酸から誘導
される。好ましい酸無水物は無水酢酸である。 ２価フェノールについては上述した。 一般的に２価フェノールは酸無水物と慣用のエステル化
争件下に反応して２価フェノールジエステルを生成する
。該反応は溶媒の存在下、又は不存在下において行うこ
とができる。そのほか、該反応は慣用のエステル化触媒
の存在下又はその不存在下に行うことができる。 Ｄ、ポリエーテルイミド 本発明において使用するのに好適なポリエーテルイミｒ
は当業界に周知であシ、かつ例えば米国特許第３，８４
７，８６７号、第３，８３８，０９７号及び第４，１０
７，１４７号各明細書に記載されている。 該ポリエーテルイミｒは下記式を有するものである。 〔ここに、ｅは１以上、好ましくは約ｌＯ乃至約１０．
０００又はそれ以上の整数であり、−０−８，１２−Ｑ
−２は ３又は４及び３′又は４′の位置に結合してお
シ、そしてＲ，１２は のような置換又は非置換芳香族基； （ｂ） 一般式： の２１ｉｌＩｉの基（ここに、ＦＬｉ４は独立的に０１
乃至０６のアルキル、 アリール又は）・ロゲンでロア
ルキレン、■乃至６炭素原子のアルキリデン又は４乃至
８炭素原子のシクロアルキリデンから選ばれ、 Ｒ，１３は６乃至２０炭素原子を有する芳香族炭化水素
基及びそのハロゲン化誘導体、又はそのアルキル置換誘
導体（ここに、アルキル基はｌ乃至６個の炭素原子を含
む〕、２乃至２０炭素原子を有するアルキレン及びシク
ロアルキレン基並びに０２乃至Ｃ８アルキレンを末端基
とするポリジオルガノシロキサン又は一般式： （ここに％ ”１４及び”１５ａ先に定義した通りであ
る〕 の２価の基である〕。 また、これらのポリエーテルイミｒは下記の一般式を有
するものであってもよい： 「ここに、−〇−２は （ここに４ ”１６は独立的に水素、低級アルキル又
は低級アルコキシである〕 （ここに、酸素はいずれの環に結合していてもよく、そ
してイミドカルブニル基の一方の結合に対してオルト又
はパラ位に結合している） から選んだ一員であシ、Ｂ、１２及びＲ１，６並びにｅ
は先に定義した通シである〕。 これらのポリエーテルイミＦｌは、例えば、米国特許第
３，８３３，５４４号、第３，８８７，５８８号、第４
，０１７，５１１号、第３，９６５，１２５号及び第４
．０２４，１１０号の各明細書に記載されているように
、業界において周知の方法によって製造する。 例えば、一般式（ｆｆ）のポリエーテルイミドは一般式
： 〔ここに、Ｂ、１２は先に定義した通シである〕の任意
の芳香族ビス（エーテル無水物〕と、−°般式：％式％ （ここに％ ”１３は先に定義した通りである〕のジア
ミノ化合物との反応を含む当業者に周知の任意の方法で
得ることができる。一般Ｋ、これらの反応は周知の溶媒
、例えば、０−ジクロロベンゼン、ｍ−クレゾール／ト
ルエン、Ｎ、Ｎ−ジメチルアセトアミＰ等を用いて、二
無水物とジアミンとを約２０乃至約２５０℃の温度で相
互反応させることにより、有利に行なうことができる。 これとは別に、一般式（紛の任意の二無水物と一般式（
ＸＤの任意のジアミノ化合物とを、高められた温度でこ
れらの成分の混合物を加熱しつつ、同時に相互混合して
溶融重合することによって、ポリエーテルイミドを製造
することができる。一般に、約２００°乃、至４００℃
、好ましくは２３０°乃至３００Ｃの間の溶融重合温度
を用いることができる。溶融重合で通常用いられる連鎖
停止剤を任意の添加順序で用いてもよい。反応の条件及
び成分の比率は、所望の分子量、極限粘度、及び耐溶媒
性に応じて大巾に変動し得る。一般に高分子量のポリエ
ーテルアミドについては、等モル量のジアミン及び二無
水物を用いるが、ある場合には、わずかに過剰モル量（
約１乃至５モル量〕のジアミンを用いて、ｍ−クレゾー
ル中２５℃で測定時に０．２ ｄＡ！／、以上、好まし
くは０．３５乃至０．６０ 。 又は０．７ ｄｉ／ｆもしくはそれ以上の極限粘度〔η
〕を有する一般式■のポリエーテルイミドを製ｉするこ
とができる。 一般式１の芳香族ビス（エーテル無水物）には、例えば
、 ２．２−ビス（４−（２，３−ジヵルゼキシフエノキシ
〕フェニル〕フロノぞン・二無水物；４．４′−ビス（
２，３−ジカル昶キシフェノキシ〕ビスフェニルエーテ
ル・二無水物； ｌ、３−ビス（２，３−ジヵルゼキシフエノキシペンゼ
ン〕・二無水物； ４．４′−ビス（２，３−ジヵルゼキシフェノキシベン
ゼンフジフェニルスルフィド・二無水物；１．４’−ヒ
ス＜ ２．３−−）カルデキシフエノキシ〕ベンゼン・
二無水物； ４．４′−ビス（２，３−ジヵルデキシフェノキシ）ベ
ンゾフェノン・二無水物； ４．４′−ヒス（２，３−ジヵルゼキシフェノキシ）ジ
フェニルスルホン・二無水物； ２．２−ビス（４−（３，４−ジヵルゼキシフェノキシ
）フェニル〕フロパン・二無水物；４．４′−ビス（３
，４−ジヵル昶キシフェノキシ）ジフェニルエーテル・
二無水物； ＋、４’−ヒス（３，４−−）ヵルゼキシフエノキシ）
ジフェニルスルフィＰ・二無水物； １．３− ？’ス（３，４−）ヵルダキシフェノキシ〕
ベンゼン・二無水物； １．４−ビス（３，４−ジカル昶キシフェノキシ〕ベン
ゼン・二無水物； ４．４′−ビス（３，４−ジヵルデキシフエノキシ〕ベ
ンゾフェノン・二無水物： ４− （２，３−ジカル？キシフェノキシ）−４’−（
３，４−１カルデキシフエノキシ）ジフェニル−２，２
−プロパン・二無水物等、 及びこれらの二無水物の混合物が含まれる。 一般式αｌ〕の有機ジアミンには、例えば、ｍ −フェ
ニレンジアミン、ｐ−フェニレンジアミン。 ２．２−ビス（ｐ−アミノフ；ニル）フロパン、４．４
′−ジアミノ・クフェニルメタン、４．４’−ジアミノ
ジフェニルスルフィＰ１４，４′−ジアミノジフェニル
スルホン、４．４’−ジアミノジフェニルエーテル、■
、５−ジアミノナフタレン、３．３’−ジメチルベンジ
ジン、３，３’−ジメトキシベンジジンが含まれる。 一般式（Ｘ）のポリエーテルイミドは、例えば、双極性
中性溶媒の存在下Ｋ、例えば（１）一般式：（ここに、
”１３は先に定義した通りである）のビスにトロフタル
イミ）１）と、（２）一般式：％式％ （ことに％ｙｔ４アルカリ金属であシ、そしてａ、２は
先に定義した通シである） を有する有機化合物のアルカリ金属塩とを含む成分の混
合物を反応させることによって製造し得る。 重合体？Ｗ造するのに用いるビスにトロフタルイミド〕
は、上記一般式ＮＨ２−Ｒ，，３−ＮＨ２のジアミンと
式； のニド四置換芳香族酸無水物とを反応させることによっ
て虫取させる。ジアミンの酸無水物に対するモル比は、
理想的にはそれぞれ約１＝２とすべきである。最初の反
応生成物はビス（アミｌＵであシ、このものが次いで対
応するビスにトロフタルイミド〕に脱水される。 ジアミンについては上記の通シである。 本発明で有用な好ましい二） ｏフタル酸無水物には３
−ニトーロフタル酸無水物、４−ニトロフタル酸無水物
及びこれらの混合物がある。これらの反応剤は試薬用と
して商業的に入手可能である。 また、これらの反応剤は、ウィリー（Ｗｉｌｅｙ ）の
オーガニック・シンセシス（Ｏｒｇａｎｉｃ ５ｙｎｔ
ｈｅｓｉｓ）、累積第１巻、４０８ベーク（１９４８年
〕Ｋ記載されている手順を用いて、無水フタル酸をニト
ロ化することに・よって製造してもよい。さらＫ、その
他のある種の関連の深いニトロ芳香族酸無水物をこの反
応に用いてもよく、そしてこれらの例としては２−二ト
ロナ７タル酸無水物、１−ニトロ−２，３−す７タレン
ジカルボン酸無水物及び３−メトキシ−６−二トロフタ
ル酸無水物等がある。 一般式（ＸＩ）のアルカリ金属塩に関して、”１２で表
わされる２価の炭素塩式芳香族基（このような基の混合
物も含む〕の中には、例えば、フェニレン、ピンエニレ
ン、す７チレン等のような６乃至２０訣素原子を有する
２１ｉｉ［ｉ芳香族炭化水素基がある。例、ｔ ハ、ヒ
ドロキノン、レゾルシン、クロロヒＰロキノン等の残基
が含まれる。さらに、ａ、２はジヒＰロキシジアリーレ
ン化合物の残基であっテ、ソのアリール核が脂肪族基、
スルホキシｒ基、スルホニル基、硫黄、カル−ニル基、
酸素等のいずれかと結合しているものであってもよい。 これらの典型的なジアリーレ／化合物には下記のものが
ある： ２．４− ジヒドロキシジフェニルメタン；ビス（２−
ヒドロキシフェニル）メタン；２．２− ビス（４−ヒ
ドロキシフェニル〕ソロノぞ ン ； ビス（４−ヒＰロキシフェニル〕メタン；ビヌ（４−ヒ
ドロキシ−５−ニトロフェニルコメタン； ビス（４−ヒドロキシ−２，６−ジメチル−３−メトキ
シフエニル〕メタン； ｌ、ｉ −？’ス（４−ヒト四キシフェニルフエタン； 工、２−ビス（４−ヒドロキシフェニルンエタン； １．１−ビス（４−ヒドロホン−２−２日ロフェニル）
エタン； １．１−ビス（２，５−ジメチル−４−ヒＰロキシフェ
ニル〕エタン； １．３−ビス（３−メチル−４−ヒＰロキシフェニル〕
プロノぞン； ２．２−ビス
ニル】フロパン、 ２．２−ビス（２−イソプロピル−４−ヒドロキシフェ
ニル）フロパン、 ２．２−ビス（４−ヒドロキシナフチル）プロパン、 ２．２− ヒス（４−ヒドロキシフェニル）ペンタン、 ３．３−ヒス（４−ヒドロキシフェニル）ペンタン、 ２．２− ビス（４−ヒドロキシフェニル）へブタン、 ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン。 ２．２−ビス〔４−ヒドロキシフェニルツー１−フェニ
ルプロパン ２．２− ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１，１，
１，３，３，３−へキサフルオロプロノ臂ン等；シ（ヒ
ドロキシフェニル）スルホン、例、ｔば。 ビス（４−ヒドロキシフェニルスルホン）、２．４’−
ジヒドロキシジフェニルスルホン。 ５−クロロ−４，４’−シヒＰロキシフェニルスルホン
等； −）（ヒドロキシフェニル）エーテル、例、ｔば、ビス
（４−ヒドロキシフェニルエーテル、４．３’−、４，
２’−、２，２’−、２，３−ヒドロキシフェニルエー
テル、 ４．４′−ジヒＰロキ、シー２，６−シメチルジフエニ
ルエーテル、 ビス（４−ヒドロキシ−３−インブチルフェニル）エー
テル、 ビス（４−ヒドロキシ−３−イソプロピルフェニル〕エ
ーテル、 ビス（４−ヒドロキシ−３−クロロフェニルフェーテル
、 ビス（４−ヒドロキシ−３−フルオロフェニル）エーテ
ル、 ビス（４−ヒドロキシ−３−ブロモフェニル〕エーテル
、 ビス（４−ヒドロキシフェルエーテル。 ビス（４−ヒドロキシ−３−クロロナフチル）エーテル
、及び ４．４′−ジヒドロキシ−３，６−シメトキシジフエニ
ルエーテル。 「２価フェノールの残基」であると定義した、本発明で
用いるＥとは、当然ながら２個の芳香族ヒドロキシル基
を除いた後の２価フェノールの残基を指す。従って、こ
れらのポリアリーレンポリエーテルは２価フェノールの
残基及び、芳香族エーテルの酸素を介して結合したベン
ゼノイドの残基の反復単位を含むことは極めて明らかで
ある。 任意のジハロベンゼノイド又はジニトロベンゼノイド化
合物又はこれらの混合物を本発明で用いることができる
が、この化合物又は化合物類はベンゼン環に結合した２
個のハロゲン又はニトロ基を有しておシ、これらのハロ
ゲン又はニトロ基に対してオルト及びパラ位置の少なく
とも一方に電子求引基を有する。このジハロベンゼノイ
ド又はジニトロベンゼノイド化合物は、ベンゼノイド核
のオルト又拡パラ位置に活性化する電子求引基がある限
シ、ハロゲン又はニトロ基が同一のベンゼノイド環に結
合した単核型であるか、又はこれらが異なるベンゼノイ
ド環に結合した多核型であるかのいずれでもよい。フッ
素及び塩素で置換したペンゼノイＰ反応剤が好ましいが
、フッ素化合物では反応性が速く、そして塩素化合物で
はその低廉性のためである。フッ素置換したベンゼノイ
ド化合物は、特に重合反応系に微量の水が存在する場合
に最も好ましい。しかし、この水分は約１％以下、好ま
しくは０．５チ以下に保って最良の結果を得るべきであ
る。 これらの化合物における活性化基として、電子求引基を
用いることができる。この基は当然ながら反応条件下で
は不活性でなければならないが、その構造については制
限は力い。４，４′−ジクロロジフェニルスルホン及び
ａ、４’−ジフルオロジフェニルスルホンにおけるよう
に、２個のノＡロゲン又はニトロが置換したベンゼノイ
ド核を結合させるましいが、後述するその他の強力な電
子求引基も同様にして使用できる。 電子求引基が強力であるほど反応が速くなり、従ってそ
のような基が好ましい。さらに、環が同一ベンゼノイド
核にハロゲン又はニトロ基のような電子供布幕を含まな
いことが好ましいが、核又は化合物の残基にその他の基
が存在することは許容される。 この活性化基は基本的には下記の種類のうちのいずれか
である： （、） 同一環上の１個又は２個以上のノ・ロゲン又
はニトロ基を活性化する１価の基、例えば、その他のニ
トロ又はハロ基、フェニルスルホン、モジくハアルキル
スルホン、シアン、トリフルオロメチル、ニトロソ、及
びピリジンにおける複素環の窒素； （ｂ）２個の異なる環上におけるノーロゲンの置Ｆ３ ｑ有機ホスフィンオキシト基−Ｐ−（こＢ・９ こにロー、は炭化水素基である）、及びエチリデン基Ａ
−０−Ａ （ここにＡは水素又は）１０ゲンで一〇− あることができる〕。 所望により、２種又はそれ以上のジノ・ロペンゼノイド
又はジニトロベンゼノイド化合物の混合物を用いて重合
体を展進してもよい。従って、重合体構造におけるベン
ゼノイド化合物のＥ′残基は同一か又は異なってもよい
。 また、「ベンゼノイド化合物の残基」であると定義した
、本発明で用いるＥ′とは、ベンゼノイド核上のハロゲ
ン又はニトロ基を除いた後の、この化合物における芳香
族又はベンゼノイド核上を指すことも明らかである。本
発明のポリアリーレンポリエステルは、業界において周
知の方法によって、例えば、２価フェノールのアルカリ
金属複塩とジハロベンゼノイド化合物とを、特定の液状
有機スルホキシド又はスルホン溶媒の存在下に、実質的
に無水の条件のもとで実質的に等モルエ段反応させるこ
とにより製造する。この反応には触媒は不要である。 また、２価フェノールをまずその場で最初の反応溶媒中
において、アルカリ金属、アルカリ金属水和物、アルカ
リ金属水酸化物、アルカリ金属アルコキシド又はアルカ
リ金属アルキル化合物を用いて、この反応のアルカリ金
属塩に変換する２段法で重合体を製造してもよい。好ま
しくはアルカリ金属水酸化物を用いる。存在又は生成す
る水を除去した後、実質的に無水条件を確保するために
、２価フェノールのジアルカリ金属塩を混合し、そして
ほぼ化学童論量のジノ・ロペンゼノイド又はジニトロベ
ンゼノイド化合物と反応させる。 そのほか、ポリエーテルは例えば米国特許第４．１７６
，２２２号明細書に記載の手順によって製造するととも
できる。該手順においては少なくとも１種のビスフェノ
ールと少なくともジハロベンゼノイドの実質的に当モル
の混合物を、炭酸ナトリウム又は重炭酸ナトリウムと、
ナトリウムの原子番号よりも高い原子番号を有する第二
のアルカリ金属の炭酸塩又は重炭酸塩との混合物と共に
約１００ないし約４００℃の温度に加熱する。 更にポリエーテルはカナダ特許第８４７，９６３号に記
載の手順によって製造することもできる。 この場合ビスフェノール及びジハロベンゼノイド化合物
を炭酸カリウムの存在下にジフェニルスルホンのような
高沸点溶媒を使用して加熱する。 本発明の好ましいポリアリーレンポリエーテルは下記４
種のタイプの２価多核フェノールを、それらの不活性置
換基により置換した誘導体を含めて使用して製造したも
のである。 Ｒｏｌｏ Ｒ・１０ （式中％ ”１０基は同一でも異なってもよく、独立的
に水素、低級アルキル、アリール及びそれらのハロゲン
置換した基である〕； 及びそれらの置換誘導体。 本発明においては２種又はそれ以上の異種の２価フェノ
ールの混合物を使用して上記と同一の目的を連取するこ
とも意図される。すなわち、重合体構造の上記−Ｅ−残
基については笑際上は同−又は異なる芳香族残基である
ことができる。 ポリ（アリールエーテル〕は個々のポリエーテルに関係
する適当ｈｍ度における適当な溶媒中例えば２５’Ｃに
おけるメチレンクロリド中において測定して約０．３５
ないし約１．５の換算粘度を有する。 好ましいポリ（アリールエーテルンは式：の（シ返し単
位を有する。 本発明で使用するのに適したポリアリ−レートは、２価
フェノールと少々くとも１種の芳香族ジカルヂン酸とか
ら誘導し、そしてクロロホルム（０，５、／クロロホル
ムＩＱＱ１Ｒ１）又はその他の適当な溶媒中、２５℃で
測定したとき、約０．４乃至約１．０以上、好ましくは
約０．６乃至約ｏ、ｓ ａｌ／ｙの換算粘度を有するも
のである。 特に望ましい２価フェノールは下記の一般式：（ここに
、Ｙは独立的に水素、■乃至４炭素原子のアルキル基、
塩素又は臭素から選ばれ、各ｄは独立的に０乃至４の値
を有し、セしてＢ１１．は２価の飽和又は不飽和脂肪族
炭化水素基、特に１〜６炭素原子を有するアルキレン又
はアルキリデン基、又は９炭素原子まで、及び９炭素原
子を含有するシクロアルキリデンもしくはシクロアルキ
レン基、ｏ 、 ｃｏ 、 ｓｏ２又はＳである）を有
するものである。これらの２価フェノールは個々に用い
るか、又は組合せて用いてもよい。 本発明において使用することのできる２価フェノールに
は下記： ２．２− ビス−４（４−ヒドロキシフェニル）ゾｉノ
ぐン、 ビス−（２−ヒドロキシフェニル）メタン、ビス−（４
−ヒドロキシフェニル）メタン、ビス−（４−ヒＰロキ
シー２．６−ジメテルー３−メトキシフェニルツメタン
、 １．１−ヒス−（４−ヒドロキシフェニル〕エタン、 １．２− ヒス−（４−ヒＰロキシフェニルンエタン、 １．１−ビス−（４−ヒドロキシ−２−クロロフェニル
〕エタン、 １．３−ビス−（３−メチル−４−ヒＰロキシフェニル
］エタン、 １．３−ビス−（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル
）プロノぞン、 ２．２−ビス−（３−フェニル−４−ヒドロキシフェニ
ル］ゾロノぞン、 ２．２−ビス−（３−イソゾロビル−４−ヒドロキシフ
ェニル）ソロノぞン、 ２．２−ビス−（２−インゾロビル−４−ヒｒロキシフ
ェニルンソロノソン、 ２．２− ビス−（４−ヒドロキシフェニル〕ヘンタン
、 ３．３−ビス−（４−ヒドロキシフェニル〕ペンタン、 ２．２− ？’スス−４−ヒドロキシフェニル］へブタ
ン、 １．２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）ｌ。 ２−ビス−（フェニル〕ゾロノぞン。 ＋、＋’−＜ジヒドロキシフェニルフェーテル、ａ、４
’−（シヒＰロキシフェニル〕スルフィド、４．４’−
（ｌヒＰロキシフェニル〕スルホン、ａ、ａ’−ｔｕヒ
Ｐロキシフェニル〕スルホキシド、 ４、＋’−（Ｉヒドロキシベンゾフェノン〕、及び ナフタレンジオール が包含される。 本発明において使用することのできる芳香族ジカル昶ン
酸にはテレフタル酸、イソフタル酸、任意のナフタレン
ジカルボン酸及びそれらの混合物、ならびにこれらカル
ゼン酸のアルキル置換同族体であってアルキル基が炭素
原チェないし約４個を有するもの、及びハロゲン化物、
アルキルエーテル又はアリールエーテルのようなその他
の不活性置換基を有する酸などが包含される。アセトキ
シ安息香酸もま九使用することができる。好ましくはイ
ソフタル酸とテレフタル酸との混合物を使用する。該混
合物におけるイソフタル酸対テレフタル酸の比は約ｏ：
ｉｏｏないし約Ｚｏｏ：Ｏであるけれど最も好ましくは
約７５ ： ２５ないし約５０：５０である。またアジ
ピン酸、セ／々シン酸などのような炭素原子２ないし約
１０個を有する脂肪族二酸約０．５ないし約２０％を重
合反応において更に使用することができる。 ポリアリ−レートは、芳香族ジカルボン醗の酸クロリド
と２価フェノールとの反応；芳香族ジカルーン酸のジ１
リールエステルと２価フェノールとの反応；又は芳香族
二酸と２１ｉ［［ｉフェノールのジエステル誘導体との
反応のような任意の周知の先行技術のポリエステル生成
反応により製造することができる。これらの方法が米国
特許第３，３１７゜４６４号、第３，９４８，８５６号
、第３，７８０，１４８号、第３，８２４ 、２１３号
及び第３，１３３，８９８号各明細書く記載されている
。 ポリアリ−レートは好ましくは米国特許第４．３２１，
３５５号明細書く記載の方法により製造する。この方法
は下記： （ａ） 炭素原子２〜８個を有する酸から誘導される
酸無水物と少なくとも１種の２＠８フエノールとを反応
させて対応するジエステルを生成させる工程；及び （ｂ） 前記・ジエステルと少なくとも１種の芳香族
ジカル？ン酸とを、ポリアリ−レートを生成するに十分
な１！度において反応させ、この場合、２価フェノール
ジエステルの生成後に残留酸無水物を除去してその濃度
を約１５００ ｐｐｍ以下とする点を改良した工程； より成る。 好適な酸無水物は炭素原子２〜８個を有する酸から誘導
される。好ましい酸無水物は無水酢酸である。 ２価フェノールについては上述した。 一般的に２価フェノールは酸無水物と慣用のエステル化
争件下に反応して２価フェノールジエステルを生成する
。該反応は溶媒の存在下、又は不存在下において行うこ
とができる。そのほか、該反応は慣用のエステル化触媒
の存在下又はその不存在下に行うことができる。 Ｄ、ポリエーテルイミド 本発明において使用するのに好適なポリエーテルイミｒ
は当業界に周知であシ、かつ例えば米国特許第３，８４
７，８６７号、第３，８３８，０９７号及び第４，１０
７，１４７号各明細書に記載されている。 該ポリエーテルイミｒは下記式を有するものである。 〔ここに、ｅは１以上、好ましくは約ｌＯ乃至約１０．
０００又はそれ以上の整数であり、−０−８，１２−Ｑ
−２は ３又は４及び３′又は４′の位置に結合してお
シ、そしてＲ，１２は のような置換又は非置換芳香族基； （ｂ） 一般式： の２１ｉｌＩｉの基（ここに、ＦＬｉ４は独立的に０１
乃至０６のアルキル、 アリール又は）・ロゲンでロア
ルキレン、■乃至６炭素原子のアルキリデン又は４乃至
８炭素原子のシクロアルキリデンから選ばれ、 Ｒ，１３は６乃至２０炭素原子を有する芳香族炭化水素
基及びそのハロゲン化誘導体、又はそのアルキル置換誘
導体（ここに、アルキル基はｌ乃至６個の炭素原子を含
む〕、２乃至２０炭素原子を有するアルキレン及びシク
ロアルキレン基並びに０２乃至Ｃ８アルキレンを末端基
とするポリジオルガノシロキサン又は一般式： （ここに％ ”１４及び”１５ａ先に定義した通りであ
る〕 の２価の基である〕。 また、これらのポリエーテルイミｒは下記の一般式を有
するものであってもよい： 「ここに、−〇−２は （ここに４ ”１６は独立的に水素、低級アルキル又
は低級アルコキシである〕 （ここに、酸素はいずれの環に結合していてもよく、そ
してイミドカルブニル基の一方の結合に対してオルト又
はパラ位に結合している） から選んだ一員であシ、Ｂ、１２及びＲ１，６並びにｅ
は先に定義した通シである〕。 これらのポリエーテルイミＦｌは、例えば、米国特許第
３，８３３，５４４号、第３，８８７，５８８号、第４
，０１７，５１１号、第３，９６５，１２５号及び第４
．０２４，１１０号の各明細書に記載されているように
、業界において周知の方法によって製造する。 例えば、一般式（ｆｆ）のポリエーテルイミドは一般式
： 〔ここに、Ｂ、１２は先に定義した通シである〕の任意
の芳香族ビス（エーテル無水物〕と、−°般式：％式％ （ここに％ ”１３は先に定義した通りである〕のジア
ミノ化合物との反応を含む当業者に周知の任意の方法で
得ることができる。一般Ｋ、これらの反応は周知の溶媒
、例えば、０−ジクロロベンゼン、ｍ−クレゾール／ト
ルエン、Ｎ、Ｎ−ジメチルアセトアミＰ等を用いて、二
無水物とジアミンとを約２０乃至約２５０℃の温度で相
互反応させることにより、有利に行なうことができる。 これとは別に、一般式（紛の任意の二無水物と一般式（
ＸＤの任意のジアミノ化合物とを、高められた温度でこ
れらの成分の混合物を加熱しつつ、同時に相互混合して
溶融重合することによって、ポリエーテルイミドを製造
することができる。一般に、約２００°乃、至４００℃
、好ましくは２３０°乃至３００Ｃの間の溶融重合温度
を用いることができる。溶融重合で通常用いられる連鎖
停止剤を任意の添加順序で用いてもよい。反応の条件及
び成分の比率は、所望の分子量、極限粘度、及び耐溶媒
性に応じて大巾に変動し得る。一般に高分子量のポリエ
ーテルアミドについては、等モル量のジアミン及び二無
水物を用いるが、ある場合には、わずかに過剰モル量（
約１乃至５モル量〕のジアミンを用いて、ｍ−クレゾー
ル中２５℃で測定時に０．２ ｄＡ！／、以上、好まし
くは０．３５乃至０．６０ 。 又は０．７ ｄｉ／ｆもしくはそれ以上の極限粘度〔η
〕を有する一般式■のポリエーテルイミドを製ｉするこ
とができる。 一般式１の芳香族ビス（エーテル無水物）には、例えば
、 ２．２−ビス（４−（２，３−ジヵルゼキシフエノキシ
〕フェニル〕フロノぞン・二無水物；４．４′−ビス（
２，３−ジカル昶キシフェノキシ〕ビスフェニルエーテ
ル・二無水物； ｌ、３−ビス（２，３−ジヵルゼキシフエノキシペンゼ
ン〕・二無水物； ４．４′−ビス（２，３−ジヵルゼキシフェノキシベン
ゼンフジフェニルスルフィド・二無水物；１．４’−ヒ
ス＜ ２．３−−）カルデキシフエノキシ〕ベンゼン・
二無水物； ４．４′−ビス（２，３−ジヵルデキシフェノキシ）ベ
ンゾフェノン・二無水物； ４．４′−ヒス（２，３−ジヵルゼキシフェノキシ）ジ
フェニルスルホン・二無水物； ２．２−ビス（４−（３，４−ジヵルゼキシフェノキシ
）フェニル〕フロパン・二無水物；４．４′−ビス（３
，４−ジヵル昶キシフェノキシ）ジフェニルエーテル・
二無水物； ＋、４’−ヒス（３，４−−）ヵルゼキシフエノキシ）
ジフェニルスルフィＰ・二無水物； １．３− ？’ス（３，４−）ヵルダキシフェノキシ〕
ベンゼン・二無水物； １．４−ビス（３，４−ジカル昶キシフェノキシ〕ベン
ゼン・二無水物； ４．４′−ビス（３，４−ジヵルデキシフエノキシ〕ベ
ンゾフェノン・二無水物： ４− （２，３−ジカル？キシフェノキシ）−４’−（
３，４−１カルデキシフエノキシ）ジフェニル−２，２
−プロパン・二無水物等、 及びこれらの二無水物の混合物が含まれる。 一般式αｌ〕の有機ジアミンには、例えば、ｍ −フェ
ニレンジアミン、ｐ−フェニレンジアミン。 ２．２−ビス（ｐ−アミノフ；ニル）フロパン、４．４
′−ジアミノ・クフェニルメタン、４．４’−ジアミノ
ジフェニルスルフィＰ１４，４′−ジアミノジフェニル
スルホン、４．４’−ジアミノジフェニルエーテル、■
、５−ジアミノナフタレン、３．３’−ジメチルベンジ
ジン、３，３’−ジメトキシベンジジンが含まれる。 一般式（Ｘ）のポリエーテルイミドは、例えば、双極性
中性溶媒の存在下Ｋ、例えば（１）一般式：（ここに、
”１３は先に定義した通りである）のビスにトロフタル
イミ）１）と、（２）一般式：％式％ （ことに％ｙｔ４アルカリ金属であシ、そしてａ、２は
先に定義した通シである） を有する有機化合物のアルカリ金属塩とを含む成分の混
合物を反応させることによって製造し得る。 重合体？Ｗ造するのに用いるビスにトロフタルイミド〕
は、上記一般式ＮＨ２−Ｒ，，３−ＮＨ２のジアミンと
式； のニド四置換芳香族酸無水物とを反応させることによっ
て虫取させる。ジアミンの酸無水物に対するモル比は、
理想的にはそれぞれ約１＝２とすべきである。最初の反
応生成物はビス（アミｌＵであシ、このものが次いで対
応するビスにトロフタルイミド〕に脱水される。 ジアミンについては上記の通シである。 本発明で有用な好ましい二） ｏフタル酸無水物には３
−ニトーロフタル酸無水物、４−ニトロフタル酸無水物
及びこれらの混合物がある。これらの反応剤は試薬用と
して商業的に入手可能である。 また、これらの反応剤は、ウィリー（Ｗｉｌｅｙ ）の
オーガニック・シンセシス（Ｏｒｇａｎｉｃ ５ｙｎｔ
ｈｅｓｉｓ）、累積第１巻、４０８ベーク（１９４８年
〕Ｋ記載されている手順を用いて、無水フタル酸をニト
ロ化することに・よって製造してもよい。さらＫ、その
他のある種の関連の深いニトロ芳香族酸無水物をこの反
応に用いてもよく、そしてこれらの例としては２−二ト
ロナ７タル酸無水物、１−ニトロ−２，３−す７タレン
ジカルボン酸無水物及び３−メトキシ−６−二トロフタ
ル酸無水物等がある。 一般式（ＸＩ）のアルカリ金属塩に関して、”１２で表
わされる２価の炭素塩式芳香族基（このような基の混合
物も含む〕の中には、例えば、フェニレン、ピンエニレ
ン、す７チレン等のような６乃至２０訣素原子を有する
２１ｉｉ［ｉ芳香族炭化水素基がある。例、ｔ ハ、ヒ
ドロキノン、レゾルシン、クロロヒＰロキノン等の残基
が含まれる。さらに、ａ、２はジヒＰロキシジアリーレ
ン化合物の残基であっテ、ソのアリール核が脂肪族基、
スルホキシｒ基、スルホニル基、硫黄、カル−ニル基、
酸素等のいずれかと結合しているものであってもよい。 これらの典型的なジアリーレ／化合物には下記のものが
ある： ２．４− ジヒドロキシジフェニルメタン；ビス（２−
ヒドロキシフェニル）メタン；２．２− ビス（４−ヒ
ドロキシフェニル〕ソロノぞ ン ； ビス（４−ヒＰロキシフェニル〕メタン；ビヌ（４−ヒ
ドロキシ−５−ニトロフェニルコメタン； ビス（４−ヒドロキシ−２，６−ジメチル−３−メトキ
シフエニル〕メタン； ｌ、ｉ −？’ス（４−ヒト四キシフェニルフエタン； 工、２−ビス（４−ヒドロキシフェニルンエタン； １．１−ビス（４−ヒドロホン−２−２日ロフェニル）
エタン； １．１−ビス（２，５−ジメチル−４−ヒＰロキシフェ
ニル〕エタン； １．３−ビス（３−メチル−４−ヒＰロキシフェニル〕
プロノぞン； ２．２−ビス
【３−フェニル−４−ヒドロキシフェニル
】プロノぞン： ２．２− ？？ス（３−イソゾロビル−４−ヒドロキシ
フェニル）プロパン； ２．２− ヒス（４−ヒドロキシフェニル〕フロパン； ヒドロキノン； ナフタレンジオール； ビス（４−ヒドロキシフェニル〕エーテル；ビス（４−
ヒＰロキシフェニル〕スルフィト； □ビス（４−ヒ
ドロキシフェニル〕スルホ／；その他。 一般式（ＸＩ）のジアルカリ金属塩を一般式（ＸＩ）で
表わされる化合物と共に用いる場合、最適な分子量及び
特性の重合体を得るＫは、これらの取分を等モル比で存
在させることが有利である。わずかに過剰のモル量、例
えば、ジニトロ置換有機化合物又は一般式（ＸＩ）のジ
アルカリ金属塩のいずれかを約ｏ、ｏ ｏ ｉ乃至０．
１θモル過剰で用いてもよい。 これらのモル比がほぼ等しいとき、重合体は実質的にそ
の一方の端部がａ ＝ ＺｒＮ０２で、また他の一方の
端部がフェノール性の基で末端化される。もし、一方の
化合物がモル的に過剰となると、特定の末端基が多数を
占める。 一般式（ＸＩ）のアルカリ金属塩を一般式（Ｘｌｌ）の
ジニトロ置換有機化合物と反応させる反応の条件は大巾
に変動可能である。一般に約２５乃至約１５０℃台の温
度を用いるのが有利であるが、使用する成分、得られる
反応生成物、反応時間、使用する溶媒等に応じて、より
低温又はより高潟の条件を用いることができる。さらＫ
、その他の反応条件、使用する成分、反応を行表うのに
望ましい速度等に応じて、常圧以外に過圧及び減圧を用
いてもよい。 また、反応の時間も、使用する成分、温度、所望の収量
等に応じて大巾に変動し得る。最高収量及び所望の分子
量を得るには、約５分乃至３０〜４０時間程度で変化す
る時間を用いるのが有利であることを見いだした。この
後、所望の重合反応生散物の沈殿及び／支は分離を行な
うのに要する適当な方法で反応生成物を処理することが
できる。 一般に、アルコール類（例えば、メタノール、エタノー
ル、イソプロピルアルコール等）及び脂肪族炭化水素（
例えば、ペンタン、ヘキサン、オクタン、シクロヘキサ
ン等′）のような通常の溶媒をこの目的のための沈殿剤
として用いる。 一般式α■）のジニトロ置換有機化合物と一般式（ＸＩ
）のアルカリ金属塩（これらのアルカリ金属塩の混合物
も使用できる〕との反応は、双極性中性溶媒の存在下に
行なうことが重要である。 この重合は、無水の条件下に１通常、特定の重合に応じ
て変化する量で加える双極性中性溶媒、例えばジメチル
スルホキシＰを用いて行なう。ｌＯ乃至２０重量％の重
合体を含む最終溶液を与えるに足る総量の溶媒、双極性
中性溶媒又はこのような溶媒の混合物を用いることが好
ましい。 好ましいポリエーテルイミドには下記の式の繰返し単位
を有するものが含まれる： 本発明で使用するのに適したポリエステルは、２乃至約
１０炭素原子を含む脂肪族又は脂環式ジオールと少なく
とも１種の芳香族ジカルヂン酸とから誘導する。脂肪族
ジオールと芳香族ジカルボン酸とから誘導したポリエス
テルは、下記の一般式の繰返し単位を有する： （ＸＶ） （ここに、ｎは２乃至工０の整数である〕。 好ましいポリエステルはポリ（エチレンテレフタラート
）である。 また、上記のポリエステルと、少量、例えば０．５乃至
約２重量％の、脂肪酸及び／又は脂肪族ポリオールから
誘導した単位とでコポリエステルを形成するものも本発
明に含まれる。脂肪族ポリオールにはポリ（エチレング
リコール〕のようなグリコールが含まれる。これらは、
例えば、米国特許第２，４６５，３１９号及び第３，０
４７，５３９号明細書の教示に従って製造し得る。 脂環式ジオールと芳香族ジカルボン酸とから誘導するポ
リエステルは、例えば、工、４−シクロヘキサンジメタ
ツールのシス−又はトランス異性体のいずれか（もしく
はこれらの混合物〕と芳香族ジカルボン酸とを縮合させ
て、下記の式の反復単位を有するポリエステルを虫取さ
せるようにして製造する： （ここに、シクロヘキサン環はそのシス−及びトランス
異性体から選ばれ、そしてＲ１１７は６乃至２０炭素原
子を含むアリール基であって、芳香族ジカルボン酸から
誘導した脱カルボキシル化残基である）。 式（ＸｖＩ）においてＲ１１７で表わされる芳香族ジカ
ルボン酸の例には、イソフタル酸又はテレフタル酸、１
．２− シ（ｐ−カルゼキシフェニル〕エタン、４゜４
′−ジカルボキシフェニルエーテル等、及びこれらの混
合物がある。これらの酸はすべて少なくとも１個の芳香
核を含む。■、４−又はり、５−ナフタレンジカルボン
酸のような縮合環も存在し得る。 好ましいジカルボン酸はテレフタル酸又はテレフタル酸
とインフタル酸の混合物である。 好ましいポリエステルは、工、４−シクロヘキサンジメ
タツールのシス−又はトランス異性体のいずれか（もし
くはこれらの混合物）とイソフタル酸及びテレフタル酸
の混合物との反応から誘導し得る。これらのポリエステ
ルは式： の繰返し単位を有する。 その他の好ましいポリエステルは、シクロヘキサンジメ
タツール、アルキレングリコール及び芳香族ジカルボン
酸から誘導したコポリエステルである。これらのコポリ
エステルは、例えば、ｌ、４−シクロヘキサンジメタツ
ールのシスー又ハ）、ｙシス異性体のいずれか（もしく
はこれらの混合物〕及びアルキレングリコールを芳香族
ジカルボン酸と縮合させて、下記の一般式の繰返し単位
を有するコポリエステルを生機させることによって製造
する： （ここに、シクロヘキサン環はそのシス−及びトランス
異性体から選ばれ、８．１７は先に定義した通シであり
、ｎは２乃至１０の整数であシ、単位ｆが約１０乃至約
９０重量係を占め、そして単位ｇが約１０乃至約９０重
量％を占める）。 好ましいコポリエステルは、■、４−シクロヘキサンジ
メタツールのシス−又はトランス異性体のいずれか（も
しくはこれらの混合物〕及びエチレンクＩＪコール’ｉ
ｌ：２：３のモル比で反応させて誘導し得る。とれらの
コポリエステルは下記の一般式の繰返し単位を有する： （ここに、ｈは１０乃至１０，０００である）、。 ブロック共重合体並びにランダム共重合体が可能である
。 本発明に記載するポリエステルは、商業的に入手できる
もの又は業界において周知の方法、例えば米国特許第２
，９０１，４６６号明細書に記載された方法で製造し得
るもののいずれかである。 本発明で使用するポリエステルは、６０：４０のフェノ
ール／テトラクロロエタン混合物又は類似の溶媒中２３
ないし３０℃において測定して約０．４ないし約２．０
ｄｌ／ｙの固有粘度を有する。 本発明に使用するのに好適なポリ（アリーレンスルフイ
ドド）は固体であり、少なくとも約１５０下の融点を有
し、しかも普通の溶媒に不溶である。 このような樹脂線例えば米国特許第３，３５４，１２９
号明細書に開示の方法により好都合に製造することがで
きる。この方法は要するに適当な極性有機化合物の存在
下におけるアルカリ金属硫化物とポリハロ環置換芳香族
化合物との反応、例えば、１９１Ｊ〔フェニレンスルフ
ィド）を生成させるための、Ｎ−メチル−２−ピロリド
ンの存在下における硫化ナトリウムと・ククロロベンゼ
ンとの反応より成る。 得られる重合体は、主として硫黄原子を通してくシ返し
単位中においてカップリングしたポリハロ置換単量体の
芳香核を有する。本発明により使用するのに好適な重合
体はくシ返し単位−Ｒ，２，−８−（式中％ Ｒ２３
ｉｊ：フェニレン、ビフェニレン、ナフチレン、又はそ
れらの低級アルキル置換誘導体である〕を有するそれら
重合体である。低級アルキルとはメチル、プロピル、イ
ソブチル、ｎ−ヘキシルなどのような炭素原子１〜６個
を有す乙アルキル基を意味する。 好ましいポリ（アリーレンスルフイドＰ〕はポリ（フェ
ニレンスルフィ）’） 、ｔな：ｂちｐ−置換ベンゼン
環及び硫黄原子より成る（夛返し構造単位を有する結晶
性重合体であシ、該くシ返し単位は下記式により記載す
ることができ、この場合ｐは少くとも約５０の値を有す
る。 好適なポリ（フェニレンスルフィド）組成物はフィリッ
プス ビトロリアム（Ｐｈ１ｌｌｉｐｓ Ｐｅｔｒｏｌ
ｅ −ｕｍ ）社のリドン（Ｒ，ｙｔｏｎ ） の商
品名のもとに市販されているものである。好ましくはポ
リ（フェニレンスルフィＰ）成分は５ ＫＬｉの重りを
使用し、６００下において測定して約１０ガいし約７０
００ｄ、７分の範囲内のメルトフローインデックスヲ有
する。 用語ポリ（アリーレンスルフイドＰ〕は単独重合体のみ
ならずアリーレンスルフイドＰ共重合体、ターポリマー
などをも包含する。 本発明において使用することのできるポリアミｒ重合体
は当業界に周知である。該ポリアミドには単独重合体な
らびに共重合体が包含される。これらの重合体は２官能
性単量体の縮合から慣用の方法により、ジアミンと二塩
基酸との縮合により、ならびに付加重合により生成する
ことができる。 カルゼン酸、シュウ酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメ
リン酸、スペリン酸、アゼライン酸、七ノ々シン酸、Ｐ
デカンジオン酸及びイソフタル酸などのような二酸類；
ヒト２ジン、エチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミ
ン、■、８−オクタンジアミン、ピペラジンなどのよう
なジアミン類；ならびにアミノ酸類の多数の組合せが可
能である。反応物における官能基間の結合鎖は線状又は
枝分れの脂肪族炭化水素、又は環式脂肪族もしくは芳香
環より我ることかできる。それらは酸素、硫黄及び窒素
のようなヘテロ原子をも含有することができる。第二級
アミンはＮ−置換ポリアミドを虫取する傾向を有する。 またジアミン及び二塩基酸の両方が芳香族性である芳香
族ポリアミド重合体も本発明に包含される。該二塩基に
はテレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸などが包含さ
れる。該芳香族ジアミンには０−フェニレンジアミン、
２，４−ジアミノトルエン、 ４．４’−メチレンジア
ニリンなどが包含される。 該ポリアミド重合体は、水の″除去を伴ったアミン基と
カルヂキシル基との反応である直接アミド化、ジアミン
と二酸りロリｒとの低温重縮合、開環重合、活性化二重
結合へのアミンの付加、インシアネートの重合、及びホ
ルムアルデヒドとジニトリルとの反応のような当業界に
周知の方法によって製造される。 該ポリアミド重合体には： ポリへキサメチレン−アジパミド、すなわちナイロン６
１６； ポリ（ε−カプロラクタム）、すなわちナイロン−６； ポリゾロビオラクタム；すなわち ナイロン−３ポリ（
ピロリジン−２−オン〕、すなわちナイロン−４ ポリ（ω−エナントアミド）、すなわちナイロン−７ ポリカプリル２クタム、すなわち ナイロン−８ ポリ（ω−ペラル２ンアミド）、すなわちナイロン−９ ポリ（１１−アミノデカン酸〕、すなわちナイロン−１
Ｏ ポリ〔ω−ウンデカンアミド〕、すなわちナイロン−１
１ ポリへキサメチレンテレフタルイミド、すなわち ナイ
ロン−６、Ｔ ナイロン６、ｌθなど が包含される。 その他の添加剤 熱可塑性重合体と組み合わせて使用することのできる、
その他の添加剤にはチョーク、炭酸カルシウム、方解石
及びドロマイトを包含する炭酸塩類；マイカ、タルク、
ケイ灰石のようなケイ酸塩類；二酸化ケイ素；ガラス球
；ガラス粉末；アルミニウム；粘土；石英；などのよう
な無機光てん剤が包含される。そのほかの添加剤にはガ
ラス繊維、炭素繊維、ポリアミド、炭化ケイ素などのよ
うな補強材；二酸化チタンのような顔料−酸化亜鉛のよ
うな熱安定剤；紫外光線安定剤；可暖剤などが包含され
る。 錨椿テ、てん剤及び補強材は約４０重１多まで、好まし
く鉱約３０重量％までの景において使用することができ
る。顔料は一般的に約１０重量％までの量において使用
することができる。安定剤は所望の効果に対して組我物
を安定させる安定量において使用する。 そのほか、安息香酸す） ＩＪウム、種々の充てん剤、
Ｃａｂ−０−ｓｉｌなどのような核形成添加剤を添加し
て結晶速度を増進させ、射出成形物品を高水準の結晶度
に到達させることができる。 実施例 下記の実施例は本発明の夾施の特定的な説明であるけれ
ど、それらは本発明の範囲をいかなる態様においても限
定するものではない。 各実施例において使用する下記の記号は下記の意味を有
する： ポリアリールエーテルスルホン：下記くり返し単位： を有する重合体。 該重合体は２５ＣにおけるＮ−メチル−ピロリジノン（
０，２ｙ／ １０ ｏｍｇ）中において測定して０．６
ｌｄ／／、の換算粘度を有する。 を有する重合体。この重合体は２５℃におけるクロロホ
ルム（０，１，／１００１ＦＬｌ） 中において測定
して０．４７ｄｌ／ｙの換算粘度を有する。 ポリアリ−レート：式 のくり返し単位を有する重合体であって、４９℃におけ
る０、２ｙ／１ｏ０１ｎｌのｐ−クロロフェノール中に
おいて測定して０．６６の換算粘度を有するもの（ユニ
オン カーー々イＰ社製Ａｒｄｅｌ Ｄ−１００）。 の〈シ返し単位を有する重合体。 この重合体は２５℃におけるクロロホルム（１００−当
り０．５９）中′において測定して０．５１の換算粘度
を有する。 対照例人及びＢ ポリアリールエーテルスルホン及びポリスルホンを約７
２０７におけるアルブルグ（Ａｒｂｕｒｇ）往復動スク
リュー射出底形機上において匂 インチの厚さの引張試
験片に射出底形し、水中に１６時間浸漬し、次いで４２
０下における融解はんだ中に６０〜１２０秒間完全に浸
漬したＣＶＰ８露出のシミュレーション〕。この後者は
試験片の泡立ち、発泡及びひずみを生ずる厳格な熱露出
を示す。 該試験片を下記の性質について測定した；Ａ８ＴＭＤ−
６３８による引張モジュラス、引張強さ及び伸び１００
分＋；人ＳＴＭ Ｄ−１８２２Ｋよる引張衝撃値；
ＡＳＴＭ Ｄ−６３８による曲げ強さ及び曲はモジュ
ラスならびにＡＳＴＭ Ｄ−６４８Ｋよる加熱ひずみ
温度、。 表 ■ ポリアリール ＥＭｔ、＊性質 エーテルスルホン ポ
リスルホン引張強さくｐｓｉ） １
４０００ １０，２００引張モジユラス（ｐｓ
＋ ） ３８５，０００ ３６０．
ＯＱＯ破断点伸び％ ４Ｑ
５０−１００曲げ強さくｐｓｉ）
１６，１００ １５．４００曲はモジュラ
ス（ｐｓｉ） ３９９，０００ ３９
０ρ００ＨＤＴ（ｉ）２６４ｐｓ ｉ （Ｃ）
２０４ Ｃ１７４℃実施例１ ポリ（フェニレンスルフィド）樹脂（米国、テキサス州
、ハウストン市、Ｐｈ１ｌｌｉｐ Ｏｈｅｍｉｃａｌ
Ｃｏ。 製Ｒ，ｙｔｏｎ Ｐ −４）を平なべに２インチの深さ
まで入れた。次いで該平なべを高度化（ａｄｖａｎｃｅ
ｍｅｎｔ）のために１７時間にわたって２４０℃の循環
空気炉中に入れた。高度化（ａｄｖａｎｃｉｎｇ）後に
該樹脂は１．４６１１分のメルトフロー（３０００，４
４Ｐｓｉ においてＡＳＴＭ Ｄ−１２３８により
測定して）を有した。次いでこのポリ（フェニレンスル
フィド）３５重量部とポリスルホン３５重量部、ガラス
繊維（Ｏｗｅｎｓ −Ｏｏｒｎｉｎｇ、 ０ＯＦ−４９
７Ｂ） ２８重量部及び酸化亜鉛２重量部とを、マツＰ
ドックス（Ｎ４ａｄｄｏｘ）混合ヘツＹｔ備えた単軸１
インチ直径押出機（Ｌ／Ｄ＝２０ ）中、約３１０℃に
おいて混合し、ＡＳＴＭ試験片に底形した。この試験片
を対照例人及びＢのようにして試鹸した。 実施例２ ポリアリールエーテルスルホン３５重量部、ポリ（エチ
レンテレフタレート） （Ｇｏｏｄｙｅａｒ Ｔｉｒｅ
ａｎｄ Ｒｕｂｂｅｒ Ｃｏ、製、０１ｅａｒｔｕｆ
７２０２ Ａ ）３５重量部、ガラス繊維（米国サウス
カｐリナ州、アンダーンン市、Ｏｗｅｎｓ Ｏｏｒｎｉ
ｎｇ Ｃｏｒｐ、 Ｍ ０ＯＦ−４９７Ｂ）２０重量部
、及びタルク（米国、ケンタラキー州１．ｅリス市、Ｍ
ａｌｌｉｎｃｋｒｏｄｔ Ｉｎｃ、製、試薬級）１０重
量部をマツＰＰツクス混合ヘツＰを備えた単軸１インチ
直径押出機（Ｔ、／Ｄ＝２０）中、約２７５℃において
混合し、次いでＡ８ＴＭ試験片に底形した。該試験片を
対照例Ａ及びＢのようにして試験した。 実施例３ ポリスルホン５５重量部、実施例２のポリ（エチレンテ
レフタレート）３５重量部、ガラス繊維（Ｏｗｅｎｓ
−Ｏｏｒｎｉｎｇ ０ｏｒｐ製、０ＯＦ−４９７Ｂ）２
０重量部及びタルク（Ｍａｌｌｉｎｃｋｒｏｄｔ製、試
薬級）１０重量部をマッドドックス混合ヘツＰを備えた
単軸１インチ直径押出機（Ｌ／Ｄ＝２０ ）中、約２７
５℃において混合してＡＳＴＭｉｌ：ｆｉ片とした。該
試験片を対照個人及びＢのようにして試験した。 実施例４ ポリ（フェニレンスルフィｌ’ ） ｌａ４脂（Ｐｈ１
ｌｌｉ −ｐｓ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｏｏ、製Ｒ，ｙｔ
ｏｎ Ｐ −４）を平なべに２インチの深さまで入れた
。次いで核子なべを１７時間にわたって２４０℃の循環
空気炉中に入れて高度化（ａｄｖａｎｃｅ） した。高
度化後に該樹脂は、３００℃、４４ ｐｓｉにおいてＡ
８ＴＭ Ｄ−１２３８にしたがって測定して１．４
ｄ、／分のメルトフローラ有した。該ポリ（フェニレン
スルフィｌａ５重量部とポリアリールエーテルスルホン
３５重量部及びマスコ／々イト（ｍｕｓｃｏｖｉｔｅ）
マイカ（米国、ヘラＰを備えだ単軸１インチ直径押出機
（Ｌ／Ｄ＝２０〕中ａｔｏｃにおいて混合し、ＡＳＴＭ
試験片とした。該試験片を対照例Ａ及びＢのようにして
試験した。 実施例５ 災施例４の高度化ポリ（フェニレンスルフィド）樹脂３
５重量部とポリアリールエーテルスルホン３５重量部、
ガラス繊維（Ｏｗｅｎ、ｓ Ｏｏｒｎｉｎｇ、 ＱＣ！
Ｆ −４９７Ｂ）２８重量部及び酸化亜鉛２重量部とを
マッドドックス混合ヘッドを備えた単軸１インチ直径押
出機（Ｌ／Ｄ＝２０ ）中、約３１００において混合し
てＡＳＴＭ試験片とした。該試験片を対照−個人及びＢ
のようにして試験した。 表１は実施例１〜５の樹脂の物性を示す。 はんだ試験 表■からの処方物をアルブルグ往復動スクリュ一式射出
成形機において局インチの厚さのＡＳＴＭタイプＩ引張
棒に射出成形した。該引張試験片を約２５Ｃの水中に１
６時間浸漬し、次いで４２０℃における融解はんだ中に
６０秒、９０秒及び１２０秒間、直接に浸漬して典型的
なＶＰＳ露出条件にシミュレートした。ひずみ、泡立ち
又は発泡は観察されなかった。 実施例６ ポリエーテルイミド５０重量部、実施例４の高［化ポリ
（フェニレンスルフィド）樹脂３０重量部及び実施例５
のガラス繊維２０重量部を実施例５に記載のようにして
混合し、射出成形し、次いで前記はんだ試験に記載のよ
うにして試験した。 試験片のひずみ、泡立ち又は発泡は観察されなかった。 対照例Ｃ ポリエーテルイミド８０重量部及び実施例５に記載のガ
ラス繊ｍ２０重量部を実施例５に記載のようにして混合
し、射出成形し、次いで前記はんだ試験に記載のように
して試験した。 試験片は発泡を示した。 実施例７ ポリアリ−レート５０重量部及びナイロン６．６（Ｅ
、 Ｉ 、 ｄｕ Ｐｏｎｒ Ｄｅ Ｄ’Ｎｅｍｏｕｒ
ｓ ＆、 Ｃｏ、製、Ｚｙｔｅｌ ）５０重量部を実施
例５に記載のようにして混合し、射出成形し、次いで前
記はんだ試験に記載のようにして試験した。 試験片のひずみ、泡立ち又は発泡は観察されなかった。 対照例Ｄ ポリアリ−レートを射出成形し、前記はんだ試験に記載
のようにして試験した。 試験片はひずみを示した。 ｒ 許田［人ａニオン、カーバイド、コーボレーシ冒
ン手 続 補 正 書 昭和に０年 ７月２１日 特許庁長官 宇賀 ｉｐ！ｒ 殿 事件の表示 昭和６０年ｎ ｆｔ Ｂ第７４１０ ｒ、
）／号Ｘ：ｅ４ｏ名称 酸形１１ｉ ｉ暮夏４〆ぞのＬ
めの組成め補正をする者 事件との関係 ｎ舒
出願人メ ＃ エユオ−／％ オーｉｒイト−
コーｃｖ−ショ／代 理 人
】プロノぞン： ２．２− ？？ス（３−イソゾロビル−４−ヒドロキシ
フェニル）プロパン； ２．２− ヒス（４−ヒドロキシフェニル〕フロパン； ヒドロキノン； ナフタレンジオール； ビス（４−ヒドロキシフェニル〕エーテル；ビス（４−
ヒＰロキシフェニル〕スルフィト； □ビス（４−ヒ
ドロキシフェニル〕スルホ／；その他。 一般式（ＸＩ）のジアルカリ金属塩を一般式（ＸＩ）で
表わされる化合物と共に用いる場合、最適な分子量及び
特性の重合体を得るＫは、これらの取分を等モル比で存
在させることが有利である。わずかに過剰のモル量、例
えば、ジニトロ置換有機化合物又は一般式（ＸＩ）のジ
アルカリ金属塩のいずれかを約ｏ、ｏ ｏ ｉ乃至０．
１θモル過剰で用いてもよい。 これらのモル比がほぼ等しいとき、重合体は実質的にそ
の一方の端部がａ ＝ ＺｒＮ０２で、また他の一方の
端部がフェノール性の基で末端化される。もし、一方の
化合物がモル的に過剰となると、特定の末端基が多数を
占める。 一般式（ＸＩ）のアルカリ金属塩を一般式（Ｘｌｌ）の
ジニトロ置換有機化合物と反応させる反応の条件は大巾
に変動可能である。一般に約２５乃至約１５０℃台の温
度を用いるのが有利であるが、使用する成分、得られる
反応生成物、反応時間、使用する溶媒等に応じて、より
低温又はより高潟の条件を用いることができる。さらＫ
、その他の反応条件、使用する成分、反応を行表うのに
望ましい速度等に応じて、常圧以外に過圧及び減圧を用
いてもよい。 また、反応の時間も、使用する成分、温度、所望の収量
等に応じて大巾に変動し得る。最高収量及び所望の分子
量を得るには、約５分乃至３０〜４０時間程度で変化す
る時間を用いるのが有利であることを見いだした。この
後、所望の重合反応生散物の沈殿及び／支は分離を行な
うのに要する適当な方法で反応生成物を処理することが
できる。 一般に、アルコール類（例えば、メタノール、エタノー
ル、イソプロピルアルコール等）及び脂肪族炭化水素（
例えば、ペンタン、ヘキサン、オクタン、シクロヘキサ
ン等′）のような通常の溶媒をこの目的のための沈殿剤
として用いる。 一般式α■）のジニトロ置換有機化合物と一般式（ＸＩ
）のアルカリ金属塩（これらのアルカリ金属塩の混合物
も使用できる〕との反応は、双極性中性溶媒の存在下に
行なうことが重要である。 この重合は、無水の条件下に１通常、特定の重合に応じ
て変化する量で加える双極性中性溶媒、例えばジメチル
スルホキシＰを用いて行なう。ｌＯ乃至２０重量％の重
合体を含む最終溶液を与えるに足る総量の溶媒、双極性
中性溶媒又はこのような溶媒の混合物を用いることが好
ましい。 好ましいポリエーテルイミドには下記の式の繰返し単位
を有するものが含まれる： 本発明で使用するのに適したポリエステルは、２乃至約
１０炭素原子を含む脂肪族又は脂環式ジオールと少なく
とも１種の芳香族ジカルヂン酸とから誘導する。脂肪族
ジオールと芳香族ジカルボン酸とから誘導したポリエス
テルは、下記の一般式の繰返し単位を有する： （ＸＶ） （ここに、ｎは２乃至工０の整数である〕。 好ましいポリエステルはポリ（エチレンテレフタラート
）である。 また、上記のポリエステルと、少量、例えば０．５乃至
約２重量％の、脂肪酸及び／又は脂肪族ポリオールから
誘導した単位とでコポリエステルを形成するものも本発
明に含まれる。脂肪族ポリオールにはポリ（エチレング
リコール〕のようなグリコールが含まれる。これらは、
例えば、米国特許第２，４６５，３１９号及び第３，０
４７，５３９号明細書の教示に従って製造し得る。 脂環式ジオールと芳香族ジカルボン酸とから誘導するポ
リエステルは、例えば、工、４−シクロヘキサンジメタ
ツールのシス−又はトランス異性体のいずれか（もしく
はこれらの混合物〕と芳香族ジカルボン酸とを縮合させ
て、下記の式の反復単位を有するポリエステルを虫取さ
せるようにして製造する： （ここに、シクロヘキサン環はそのシス−及びトランス
異性体から選ばれ、そしてＲ１１７は６乃至２０炭素原
子を含むアリール基であって、芳香族ジカルボン酸から
誘導した脱カルボキシル化残基である）。 式（ＸｖＩ）においてＲ１１７で表わされる芳香族ジカ
ルボン酸の例には、イソフタル酸又はテレフタル酸、１
．２− シ（ｐ−カルゼキシフェニル〕エタン、４゜４
′−ジカルボキシフェニルエーテル等、及びこれらの混
合物がある。これらの酸はすべて少なくとも１個の芳香
核を含む。■、４−又はり、５−ナフタレンジカルボン
酸のような縮合環も存在し得る。 好ましいジカルボン酸はテレフタル酸又はテレフタル酸
とインフタル酸の混合物である。 好ましいポリエステルは、工、４−シクロヘキサンジメ
タツールのシス−又はトランス異性体のいずれか（もし
くはこれらの混合物）とイソフタル酸及びテレフタル酸
の混合物との反応から誘導し得る。これらのポリエステ
ルは式： の繰返し単位を有する。 その他の好ましいポリエステルは、シクロヘキサンジメ
タツール、アルキレングリコール及び芳香族ジカルボン
酸から誘導したコポリエステルである。これらのコポリ
エステルは、例えば、ｌ、４−シクロヘキサンジメタツ
ールのシスー又ハ）、ｙシス異性体のいずれか（もしく
はこれらの混合物〕及びアルキレングリコールを芳香族
ジカルボン酸と縮合させて、下記の一般式の繰返し単位
を有するコポリエステルを生機させることによって製造
する： （ここに、シクロヘキサン環はそのシス−及びトランス
異性体から選ばれ、８．１７は先に定義した通シであり
、ｎは２乃至１０の整数であシ、単位ｆが約１０乃至約
９０重量係を占め、そして単位ｇが約１０乃至約９０重
量％を占める）。 好ましいコポリエステルは、■、４−シクロヘキサンジ
メタツールのシス−又はトランス異性体のいずれか（も
しくはこれらの混合物〕及びエチレンクＩＪコール’ｉ
ｌ：２：３のモル比で反応させて誘導し得る。とれらの
コポリエステルは下記の一般式の繰返し単位を有する： （ここに、ｈは１０乃至１０，０００である）、。 ブロック共重合体並びにランダム共重合体が可能である
。 本発明に記載するポリエステルは、商業的に入手できる
もの又は業界において周知の方法、例えば米国特許第２
，９０１，４６６号明細書に記載された方法で製造し得
るもののいずれかである。 本発明で使用するポリエステルは、６０：４０のフェノ
ール／テトラクロロエタン混合物又は類似の溶媒中２３
ないし３０℃において測定して約０．４ないし約２．０
ｄｌ／ｙの固有粘度を有する。 本発明に使用するのに好適なポリ（アリーレンスルフイ
ドド）は固体であり、少なくとも約１５０下の融点を有
し、しかも普通の溶媒に不溶である。 このような樹脂線例えば米国特許第３，３５４，１２９
号明細書に開示の方法により好都合に製造することがで
きる。この方法は要するに適当な極性有機化合物の存在
下におけるアルカリ金属硫化物とポリハロ環置換芳香族
化合物との反応、例えば、１９１Ｊ〔フェニレンスルフ
ィド）を生成させるための、Ｎ−メチル−２−ピロリド
ンの存在下における硫化ナトリウムと・ククロロベンゼ
ンとの反応より成る。 得られる重合体は、主として硫黄原子を通してくシ返し
単位中においてカップリングしたポリハロ置換単量体の
芳香核を有する。本発明により使用するのに好適な重合
体はくシ返し単位−Ｒ，２，−８−（式中％ Ｒ２３
ｉｊ：フェニレン、ビフェニレン、ナフチレン、又はそ
れらの低級アルキル置換誘導体である〕を有するそれら
重合体である。低級アルキルとはメチル、プロピル、イ
ソブチル、ｎ−ヘキシルなどのような炭素原子１〜６個
を有す乙アルキル基を意味する。 好ましいポリ（アリーレンスルフイドＰ〕はポリ（フェ
ニレンスルフィ）’） 、ｔな：ｂちｐ−置換ベンゼン
環及び硫黄原子より成る（夛返し構造単位を有する結晶
性重合体であシ、該くシ返し単位は下記式により記載す
ることができ、この場合ｐは少くとも約５０の値を有す
る。 好適なポリ（フェニレンスルフィド）組成物はフィリッ
プス ビトロリアム（Ｐｈ１ｌｌｉｐｓ Ｐｅｔｒｏｌ
ｅ −ｕｍ ）社のリドン（Ｒ，ｙｔｏｎ ） の商
品名のもとに市販されているものである。好ましくはポ
リ（フェニレンスルフィＰ）成分は５ ＫＬｉの重りを
使用し、６００下において測定して約１０ガいし約７０
００ｄ、７分の範囲内のメルトフローインデックスヲ有
する。 用語ポリ（アリーレンスルフイドＰ〕は単独重合体のみ
ならずアリーレンスルフイドＰ共重合体、ターポリマー
などをも包含する。 本発明において使用することのできるポリアミｒ重合体
は当業界に周知である。該ポリアミドには単独重合体な
らびに共重合体が包含される。これらの重合体は２官能
性単量体の縮合から慣用の方法により、ジアミンと二塩
基酸との縮合により、ならびに付加重合により生成する
ことができる。 カルゼン酸、シュウ酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメ
リン酸、スペリン酸、アゼライン酸、七ノ々シン酸、Ｐ
デカンジオン酸及びイソフタル酸などのような二酸類；
ヒト２ジン、エチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミ
ン、■、８−オクタンジアミン、ピペラジンなどのよう
なジアミン類；ならびにアミノ酸類の多数の組合せが可
能である。反応物における官能基間の結合鎖は線状又は
枝分れの脂肪族炭化水素、又は環式脂肪族もしくは芳香
環より我ることかできる。それらは酸素、硫黄及び窒素
のようなヘテロ原子をも含有することができる。第二級
アミンはＮ−置換ポリアミドを虫取する傾向を有する。 またジアミン及び二塩基酸の両方が芳香族性である芳香
族ポリアミド重合体も本発明に包含される。該二塩基に
はテレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸などが包含さ
れる。該芳香族ジアミンには０−フェニレンジアミン、
２，４−ジアミノトルエン、 ４．４’−メチレンジア
ニリンなどが包含される。 該ポリアミド重合体は、水の″除去を伴ったアミン基と
カルヂキシル基との反応である直接アミド化、ジアミン
と二酸りロリｒとの低温重縮合、開環重合、活性化二重
結合へのアミンの付加、インシアネートの重合、及びホ
ルムアルデヒドとジニトリルとの反応のような当業界に
周知の方法によって製造される。 該ポリアミド重合体には： ポリへキサメチレン−アジパミド、すなわちナイロン６
１６； ポリ（ε−カプロラクタム）、すなわちナイロン−６； ポリゾロビオラクタム；すなわち ナイロン−３ポリ（
ピロリジン−２−オン〕、すなわちナイロン−４ ポリ（ω−エナントアミド）、すなわちナイロン−７ ポリカプリル２クタム、すなわち ナイロン−８ ポリ（ω−ペラル２ンアミド）、すなわちナイロン−９ ポリ（１１−アミノデカン酸〕、すなわちナイロン−１
Ｏ ポリ〔ω−ウンデカンアミド〕、すなわちナイロン−１
１ ポリへキサメチレンテレフタルイミド、すなわち ナイ
ロン−６、Ｔ ナイロン６、ｌθなど が包含される。 その他の添加剤 熱可塑性重合体と組み合わせて使用することのできる、
その他の添加剤にはチョーク、炭酸カルシウム、方解石
及びドロマイトを包含する炭酸塩類；マイカ、タルク、
ケイ灰石のようなケイ酸塩類；二酸化ケイ素；ガラス球
；ガラス粉末；アルミニウム；粘土；石英；などのよう
な無機光てん剤が包含される。そのほかの添加剤にはガ
ラス繊維、炭素繊維、ポリアミド、炭化ケイ素などのよ
うな補強材；二酸化チタンのような顔料−酸化亜鉛のよ
うな熱安定剤；紫外光線安定剤；可暖剤などが包含され
る。 錨椿テ、てん剤及び補強材は約４０重１多まで、好まし
く鉱約３０重量％までの景において使用することができ
る。顔料は一般的に約１０重量％までの量において使用
することができる。安定剤は所望の効果に対して組我物
を安定させる安定量において使用する。 そのほか、安息香酸す） ＩＪウム、種々の充てん剤、
Ｃａｂ−０−ｓｉｌなどのような核形成添加剤を添加し
て結晶速度を増進させ、射出成形物品を高水準の結晶度
に到達させることができる。 実施例 下記の実施例は本発明の夾施の特定的な説明であるけれ
ど、それらは本発明の範囲をいかなる態様においても限
定するものではない。 各実施例において使用する下記の記号は下記の意味を有
する： ポリアリールエーテルスルホン：下記くり返し単位： を有する重合体。 該重合体は２５ＣにおけるＮ−メチル−ピロリジノン（
０，２ｙ／ １０ ｏｍｇ）中において測定して０．６
ｌｄ／／、の換算粘度を有する。 を有する重合体。この重合体は２５℃におけるクロロホ
ルム（０，１，／１００１ＦＬｌ） 中において測定
して０．４７ｄｌ／ｙの換算粘度を有する。 ポリアリ−レート：式 のくり返し単位を有する重合体であって、４９℃におけ
る０、２ｙ／１ｏ０１ｎｌのｐ−クロロフェノール中に
おいて測定して０．６６の換算粘度を有するもの（ユニ
オン カーー々イＰ社製Ａｒｄｅｌ Ｄ−１００）。 の〈シ返し単位を有する重合体。 この重合体は２５℃におけるクロロホルム（１００−当
り０．５９）中′において測定して０．５１の換算粘度
を有する。 対照例人及びＢ ポリアリールエーテルスルホン及びポリスルホンを約７
２０７におけるアルブルグ（Ａｒｂｕｒｇ）往復動スク
リュー射出底形機上において匂 インチの厚さの引張試
験片に射出底形し、水中に１６時間浸漬し、次いで４２
０下における融解はんだ中に６０〜１２０秒間完全に浸
漬したＣＶＰ８露出のシミュレーション〕。この後者は
試験片の泡立ち、発泡及びひずみを生ずる厳格な熱露出
を示す。 該試験片を下記の性質について測定した；Ａ８ＴＭＤ−
６３８による引張モジュラス、引張強さ及び伸び１００
分＋；人ＳＴＭ Ｄ−１８２２Ｋよる引張衝撃値；
ＡＳＴＭ Ｄ−６３８による曲げ強さ及び曲はモジュ
ラスならびにＡＳＴＭ Ｄ−６４８Ｋよる加熱ひずみ
温度、。 表 ■ ポリアリール ＥＭｔ、＊性質 エーテルスルホン ポ
リスルホン引張強さくｐｓｉ） １
４０００ １０，２００引張モジユラス（ｐｓ
＋ ） ３８５，０００ ３６０．
ＯＱＯ破断点伸び％ ４Ｑ
５０−１００曲げ強さくｐｓｉ）
１６，１００ １５．４００曲はモジュラ
ス（ｐｓｉ） ３９９，０００ ３９
０ρ００ＨＤＴ（ｉ）２６４ｐｓ ｉ （Ｃ）
２０４ Ｃ１７４℃実施例１ ポリ（フェニレンスルフィド）樹脂（米国、テキサス州
、ハウストン市、Ｐｈ１ｌｌｉｐ Ｏｈｅｍｉｃａｌ
Ｃｏ。 製Ｒ，ｙｔｏｎ Ｐ −４）を平なべに２インチの深さ
まで入れた。次いで該平なべを高度化（ａｄｖａｎｃｅ
ｍｅｎｔ）のために１７時間にわたって２４０℃の循環
空気炉中に入れた。高度化（ａｄｖａｎｃｉｎｇ）後に
該樹脂は１．４６１１分のメルトフロー（３０００，４
４Ｐｓｉ においてＡＳＴＭ Ｄ−１２３８により
測定して）を有した。次いでこのポリ（フェニレンスル
フィド）３５重量部とポリスルホン３５重量部、ガラス
繊維（Ｏｗｅｎｓ −Ｏｏｒｎｉｎｇ、 ０ＯＦ−４９
７Ｂ） ２８重量部及び酸化亜鉛２重量部とを、マツＰ
ドックス（Ｎ４ａｄｄｏｘ）混合ヘツＹｔ備えた単軸１
インチ直径押出機（Ｌ／Ｄ＝２０ ）中、約３１０℃に
おいて混合し、ＡＳＴＭ試験片に底形した。この試験片
を対照例人及びＢのようにして試鹸した。 実施例２ ポリアリールエーテルスルホン３５重量部、ポリ（エチ
レンテレフタレート） （Ｇｏｏｄｙｅａｒ Ｔｉｒｅ
ａｎｄ Ｒｕｂｂｅｒ Ｃｏ、製、０１ｅａｒｔｕｆ
７２０２ Ａ ）３５重量部、ガラス繊維（米国サウス
カｐリナ州、アンダーンン市、Ｏｗｅｎｓ Ｏｏｒｎｉ
ｎｇ Ｃｏｒｐ、 Ｍ ０ＯＦ−４９７Ｂ）２０重量部
、及びタルク（米国、ケンタラキー州１．ｅリス市、Ｍ
ａｌｌｉｎｃｋｒｏｄｔ Ｉｎｃ、製、試薬級）１０重
量部をマツＰＰツクス混合ヘツＰを備えた単軸１インチ
直径押出機（Ｔ、／Ｄ＝２０）中、約２７５℃において
混合し、次いでＡ８ＴＭ試験片に底形した。該試験片を
対照例Ａ及びＢのようにして試験した。 実施例３ ポリスルホン５５重量部、実施例２のポリ（エチレンテ
レフタレート）３５重量部、ガラス繊維（Ｏｗｅｎｓ
−Ｏｏｒｎｉｎｇ ０ｏｒｐ製、０ＯＦ−４９７Ｂ）２
０重量部及びタルク（Ｍａｌｌｉｎｃｋｒｏｄｔ製、試
薬級）１０重量部をマッドドックス混合ヘツＰを備えた
単軸１インチ直径押出機（Ｌ／Ｄ＝２０ ）中、約２７
５℃において混合してＡＳＴＭｉｌ：ｆｉ片とした。該
試験片を対照個人及びＢのようにして試験した。 実施例４ ポリ（フェニレンスルフィｌ’ ） ｌａ４脂（Ｐｈ１
ｌｌｉ −ｐｓ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｏｏ、製Ｒ，ｙｔ
ｏｎ Ｐ −４）を平なべに２インチの深さまで入れた
。次いで核子なべを１７時間にわたって２４０℃の循環
空気炉中に入れて高度化（ａｄｖａｎｃｅ） した。高
度化後に該樹脂は、３００℃、４４ ｐｓｉにおいてＡ
８ＴＭ Ｄ−１２３８にしたがって測定して１．４
ｄ、／分のメルトフローラ有した。該ポリ（フェニレン
スルフィｌａ５重量部とポリアリールエーテルスルホン
３５重量部及びマスコ／々イト（ｍｕｓｃｏｖｉｔｅ）
マイカ（米国、ヘラＰを備えだ単軸１インチ直径押出機
（Ｌ／Ｄ＝２０〕中ａｔｏｃにおいて混合し、ＡＳＴＭ
試験片とした。該試験片を対照例Ａ及びＢのようにして
試験した。 実施例５ 災施例４の高度化ポリ（フェニレンスルフィド）樹脂３
５重量部とポリアリールエーテルスルホン３５重量部、
ガラス繊維（Ｏｗｅｎ、ｓ Ｏｏｒｎｉｎｇ、 ＱＣ！
Ｆ −４９７Ｂ）２８重量部及び酸化亜鉛２重量部とを
マッドドックス混合ヘッドを備えた単軸１インチ直径押
出機（Ｌ／Ｄ＝２０ ）中、約３１００において混合し
てＡＳＴＭ試験片とした。該試験片を対照−個人及びＢ
のようにして試験した。 表１は実施例１〜５の樹脂の物性を示す。 はんだ試験 表■からの処方物をアルブルグ往復動スクリュ一式射出
成形機において局インチの厚さのＡＳＴＭタイプＩ引張
棒に射出成形した。該引張試験片を約２５Ｃの水中に１
６時間浸漬し、次いで４２０℃における融解はんだ中に
６０秒、９０秒及び１２０秒間、直接に浸漬して典型的
なＶＰＳ露出条件にシミュレートした。ひずみ、泡立ち
又は発泡は観察されなかった。 実施例６ ポリエーテルイミド５０重量部、実施例４の高［化ポリ
（フェニレンスルフィド）樹脂３０重量部及び実施例５
のガラス繊維２０重量部を実施例５に記載のようにして
混合し、射出成形し、次いで前記はんだ試験に記載のよ
うにして試験した。 試験片のひずみ、泡立ち又は発泡は観察されなかった。 対照例Ｃ ポリエーテルイミド８０重量部及び実施例５に記載のガ
ラス繊ｍ２０重量部を実施例５に記載のようにして混合
し、射出成形し、次いで前記はんだ試験に記載のように
して試験した。 試験片は発泡を示した。 実施例７ ポリアリ−レート５０重量部及びナイロン６．６（Ｅ
、 Ｉ 、 ｄｕ Ｐｏｎｒ Ｄｅ Ｄ’Ｎｅｍｏｕｒ
ｓ ＆、 Ｃｏ、製、Ｚｙｔｅｌ ）５０重量部を実施
例５に記載のようにして混合し、射出成形し、次いで前
記はんだ試験に記載のようにして試験した。 試験片のひずみ、泡立ち又は発泡は観察されなかった。 対照例Ｄ ポリアリ−レートを射出成形し、前記はんだ試験に記載
のようにして試験した。 試験片はひずみを示した。 ｒ 許田［人ａニオン、カーバイド、コーボレーシ冒
ン手 続 補 正 書 昭和に０年 ７月２１日 特許庁長官 宇賀 ｉｐ！ｒ 殿 事件の表示 昭和６０年ｎ ｆｔ Ｂ第７４１０ ｒ、
）／号Ｘ：ｅ４ｏ名称 酸形１１ｉ ｉ暮夏４〆ぞのＬ
めの組成め補正をする者 事件との関係 ｎ舒
出願人メ ＃ エユオ−／％ オーｉｒイト−
コーｃｖ−ショ／代 理 人
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、ポリアリールエーテルスルホン、ポリアリールエー
テル、ポリエーテルイミド、又はポリアリーレートから
選択する無定形重合体約３５ないし約６５重量％と、ポ
リ（アリーレンスルフイド）、ポリエステル、又はポリ
アミドから選択する結晶性重合体約６５ないし約３５重
量％とより成ることを特徴とする電気装置中の絶縁材料
として使用するのに好適な組成物。 ２、ポリアリールエーテルスルホンが下記式：（ I ）
▲数式、化学式、表等があります▼、及び （II）▲数式、化学式、表等があります▼ 及び／又は（III）▲数式、化学式、表等があります▼ の単位を有し、ここに上記式中におけるＲは独立的に水
素、Ｃ＿１〜Ｃ＿６アルキル又はＣ＿４〜Ｃ＿８シクロ
アルキルであり、Ｘ′は独立的に ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、Ｒ＿１及びＲ＿２は独立的に水素又はＣ＿１〜
Ｃ＿９アルキルである）、又は ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中Ｒ＿３及びＲ＿４は独立的に水素又はＣ＿１〜Ｃ
＿８アルキルであり、ａ＿１は３〜８の整数である）で
あり、ｎは独立的に１〜３の整数であり、この場合単位
（ I ）対単位（II）及び／又は（III）の和の比は１よ
りも大きく、この場合各単位は−Ｏ−結合により互に結
合している特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ３、ポリアリールエーテルスルホンにおいて単位（ I
）は式： ▲数式、化学式、表等があります▼ を有する特許請求の範囲第２項記載の組成物。 ４、ポリアリールエーテルスルホンにおいて単位（II）
は式： ▲数式、化学式、表等があります▼又は ▲数式、化学式、表等があります▼ を有する特許請求の範囲第２項記載の組成物。 ５、ポリアリールエーテルスルホンにおいて単位（III
）は式： ▲数式、化学式、表等があります▼ を有する特許請求の範囲第２項記載の組成物。 ６、ポリアリールエーテルスルホンが式： ▲数式、化学式、表等があります▼及び ▲数式、化学式、表等があります▼又は▲数式、化学式
、表等があります▼ のくり返し単位を有し、前記単位が互いに、又は−Ｏ−
結合により結合している特許請求の範囲第２項記載の組
成物。 ７、ポリアリールエーテルスルホンが式： （ I ）▲数式、化学式、表等があります▼及び （II）▲数式、化学式、表等があります▼ のくり返し単位を有する特許請求の範囲第１項記載の組
成物。 ８、ポリ（アリールエーテル）が下記式： −Ｏ−Ｅ−Ｏ−Ｅ′− （式中、Ｅは二価フェノールの残基であり、Ｅ′は原子
価結合に対しオルト位及びパラ位の少くとも１個所に不
活性電子求引基を有するベンゼノイド化合物の残基であ
り、前記残基の両方が芳香族炭素原子を通してエーテル
酸素に原子価的に結合している）のくり返し単位を有す
る特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ９、ポリ（アリールエーテル）が式： ▲数式、化学式、表等があります▼ のくり返し単位を有する特許請求の範囲第８項記載の組
成物。 １０、ポリ（アリールエーテル）が式： ▲数式、化学式、表等があります▼ のくり返し単位を有する特許請求の範囲第８項記載の組
成物。 １１、ポリ（アリールエーテル）が下記式：▲数式、化
学式、表等があります▼及び ▲数式、化学式、表等があります▼ の単位を有する特許請求の範囲第６項記載の組成物。 １２、熱可塑性重合体がポリエーテルイミドである特許
請求の範囲第１項記載の組成物。 １３、ポリエーテルイミド重合体が下記式：▲数式、化
学式、表等があります▼ 〔式中、ｅは１よりも大きい、好ましくは約１０ないし
約１０、０００又はそれ以上の整数であり、−Ｏ−Ｒ＿
１＿２−Ｏ−は３又は４及び３′又は４′の位置に結合
しており、Ｒ＿１＿２は （ａ）式： ▲数式、化学式、表等があります▼又は ▲数式、化学式、表等があります▼ のような置換又は非置換の芳香族基、 （ｂ）式： ▲数式、化学式、表等があります▼ の二価基（上記各式中、Ｒ＿１＿４は独立的にＣ＿１〜
Ｃ＿６アルキル、アリール又はハロゲンであり、Ｒ＿１
＿５は−Ｏ−、−Ｓ−、▲数式、化学式、表等がありま
す▼、−ＳＯ＿２−、−ＳＯ−、炭素原子１〜６個を有
するアルキレン、炭素原子４〜８個を有するシクロアル
キレン、炭素原子１〜６個を有するアルキリデン、又は
炭素原子４〜８個を有するシクロアルキリデンから選択
する）より選択し、Ｒ＿１＿３は炭素原子６〜２０個を
有する芳香族炭化水素基及びそれらのハロゲン化誘導体
、又はそれらのアルキル置換誘導体（この場合アルキル
基は炭素原子１〜６個を有する）、炭素原子２〜２０個
を有するアルキレン基及びシクロアルキレン基ならびに
Ｃ＿２〜Ｃ＿８アルキレンを末端とするポリジオルガノ
シロキサン又は式： ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、Ｒ＿１＿４及びＲ＿１＿５はさきに定義したと
おりである）を有する二価基から選択する〕を有するも
のである特許請求の範囲第１２項記載の組成物。 １４、ポリエーテルイミドが下記式： ▲数式、化学式、表等があります▼ 〔式中、−Ｏ−Ｚは ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、Ｒ＿１＿６は独立的に水素、低級アルキル又は
低級アルコキシである）、 ▲数式、化学式、表等があります▼及び ▲数式、化学式、表等があります▼ （上式中、酸素はいずれの環に結合してもよく、しかも
イミドカルボニル基結合の一つに対してオルト位又はパ
ラ位に配置する）から選択し、Ｒ＿１＿２及びＲ＿１＿
３ならびにｅは特許請求の範囲第１３項に定義されたと
おりである〕を有するものである特許請求の範囲第１２
項記載の組成物。 １５、ポリエーテルイミドが下記式： ▲数式、化学式、表等があります▼ のくり返し単位を有する特許請求の範囲第１２項記載の
組成物。 １６、熱可塑性重合体がポリアリーレートである特許請
求の範囲第１項記載の組成物。 １７、ポリアリーレートを二価フェノール及び少くとも
１種の芳香族ジカルボン酸とから誘導する特許請求の範
囲第１６項記載の組成物。 １８、二価フェノールが下記式： ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、Ｙは独立的に水素、炭素原子１〜４個を有する
アルキル基、塩素又は臭素から選択し、各ｄは独立的に
０〜４の値を有し、Ｒ＿１＿１は二価の飽和もしくは不
飽和の脂肪族炭化水素基、特に炭素原子１〜６個を有す
るアルキレン基もしくはアルキリデン基、又は炭素原子
９個迄を有するシクロアルキリデン基もしくはシクロア
ルキレン基、Ｏ、ＣＯ、ＳＯ＿２又はＳである）を有す
るものである特許請求の範囲第１７項記載の組成物。 １９、芳香族ジカルボン酸がテレフタル酸、イソフタル
酸、任意のナフタレンジカルボン酸及びそれらの混合物
、ならびにこれらカルボン酸のアルキル置換同族体（と
の場合アルキル基は炭素原子１ないし約４個を有する）
、及びハロゲン化物、アルキルエーテル又はアリールエ
ーテルを有する酸である特許請求の範囲第１７項記載の
組成物。 ２０、ポリアリーレートをビスフェノールＡとテレフタ
ル酸もしくはイソフタル酸又はそれらの混合物とから誘
導する特許請求の範囲第１６、１７又は１８項記載の組
成物。 ２１、熱可塑性重合体がポリエステルである特許請求の
範囲第１項記載の組成物。 ２２、ポリエステルが一般式： ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中ｎは２〜１０の整数である）のくり返し単位を有
する特許請求の範囲第２０項記載の組成物。 ２３、ポリエステルがポリ（エチレンテレフタレート）
である特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ２４、熱可塑性重合体がポリ（アリーレンスルフイド）
である特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ２５、ポリ（アリーレンスルフイド）が下記式：▲数式
、化学式、表等があります▼ （式中、ｐは少なくとも約５０の値を有する）を有する
ものである特許請求の範囲第２３項記載の組成物。 ２６、熱可塑性重合体がポリアミドである特許請求の範
囲第１項記載の組成物。 ２７、ポリアミドをナイロン６、６、ナイロン６、又は
ナイロン６、１０から選択する特許請求の範囲第２６項
記載の組成物。 ２８、無定形重合体約４０ないし約６０重量％及び結晶
性重合体約６０ないし約４０重量％を含有する特許請求
の範囲第１項記載の組成物。 ２９、ポリアリールエーテルスルホン約３５ないし約６
５重量％とポリ（アリーレンスルフイド）、ポリエステ
ル又はポリアミドから選択される結晶性重合体約６５な
いし約３５重量％とより成ることを特徴とする、電気装
置における絶縁材料として使用するのに好適な組成物。 ３０、ポリアリールエーテル約３５ないし約６５重量％
と、ポリ（アリーレンスルフイド）、ポリエステル又は
ポリアミドから選択する結晶性重合体約６５ないし約３
５重量％より成ることを特徴とする、電気装置における
絶縁材料として使用するのに好適な組成物。 ３１、ポリアリールエーテルスルホン約３５ないし約６
５重量％とポリ（アリーレンスルフイド）約６５ないし
約３５重量％とより成ることを特徴とする、電気装置に
おける絶縁材料として使用するのに好適な組成物。 ３２、ポリ（アリーレンスルフイド）がポリ（フェニレ
ンスルフィド）である特許請求の範囲第３１項記載の組
成物。 ３３、ポリアリールエーテルスルホン約３５ないし約６
５重量％とポリエステル約６５ないし約３５重量％とよ
り成ることを特徴とする、電気装置における絶縁材料と
して使用するのに好適な組成物。 ３４、ポリエステルがポリ（エチレンテレフタレート）
である特許請求の範囲第３３項記載の組成物。 ３５、ポリアリールエーテル約３５ないし約６５重量％
とポリ（アリーレンスルフイド）約６５ないし約３５重
量％とより成ることを特徴とする、電気装置における絶
縁材料として使用するのに好適な組成物。 ３６、ポリアリールエーテル約３５ないし約６５重量％
とポリエステル約６５ないし約３５重量％とより成るこ
とを特徴とする、電気装置における絶縁材料として使用
するのに好適な組成物。 ３７、ポリエステルがポリ（エチレンテレフタレート）
である特許請求の範囲第３６項記載の組成物。 ３８、電導性通路と絶縁材料とより成り、外部回路と相
互結合することができ、前記絶縁材料がポリアリールエ
ーテルスルホン、ポリアリールエーテル、ポリエーテル
イミド又はポリアリーレートから選択される無定形重合
体約３５ないし約６５重量％と、ポリ（アリーレンスル
フイド）、ポリエステル又はポリアミドから選択される
結晶性重合体約６５ないし約３５重量％より成ることを
特徴とする成形電気装置。 ３９、絶縁材料がポリアリールエーテルスルホン約３５
ないし約６５重量％とポリ（アリーレンスルフイド）、
ポリエステル又はポリアミドから選択される結晶性重合
体約６５ないし約３５重量％より）成る特許請求の範囲
第３８項記載の装置。 ４０、材料がポリアリールエーテル約３５ないし約６５
重量％とポリ（アリーレンスルフイド）、ポリエステル
又はポリアミドから選択される結晶性重合体約６５ない
し約３５重量％とより成る特許請求の範囲第３８項記載
の装置。 ４１、絶縁材料がポリアリールエーテルスルホン約３５
ないし約６５重量％とポリ（アリーレンスルフイド）約
６５ないし約３５重量％とより成る特許請求の範囲第３
８項記載の装置。 ４２、ポリ（アリーレンスルフイド）がポリ（フェニレ
ンスルフィド）である特許請求の範囲第４１項記載の装
置。 ４３、絶縁材料がポリアリールエーテルスルホン約３５
ないし約６５重量％とポリエステル約６５ないし約３５
重量％とより成る特許請求の範囲第３８項記載の装置。 ４４、絶縁材料がポリアリールエーテル約３５ないし約
６５重量％とポリ（アリーレンスルフイド）約６５ない
し約３５重量％とより成る特許請求の範囲第３８項記載
の装置。 ４５、絶縁材料がポリアリールエーテル約３５ないし約
６５重量％とポリエステル約６５ないし約３５重量％と
より成る特許請求の範囲第３８項記載の装置。 ４６、ポリアリールエーテルスルホン、ポリアリールエ
ーテル、ポリエーテルイミド又はポリアリーレートから
選択する無定形重合体約３５ないし約６５重量％と、ポ
リ（アリーレンスルフイド）、ポリエステル又はポリア
ミドから選択する結晶性重合体約６５ないし約３５重量
％とより成る組成物から製造することを特徴とする配線
板基板。 ４７、ポリアリールエーテルスルホン約３５ないし約６
５重量％とポリ（アリーレンスルフイド）、ポリエステ
ル又はポリアミドから選択する結晶性重合体約６５ない
し約３５重量％より成る組成物から製造する特許請求の
範囲第４６項記載の基板。 ４８、ポリアリールエーテル約３５ないし約６５重量％
と、ポリ（アリーレンスルフイド）、ポリエステル又は
ポリアミドから選択する結晶性重合体約６５ないし約３
５重量％より成る組成物から製造する特許請求の範囲第
４６項記載の基板。 ４９、ポリアリールエーテルスルホン約３５ないし約６
５重量％とポリ（アリーレンスルフイド）約６５ないし
約３５重量％より成る相成物から製造する特許請求の範
囲第４６項記載の基板。 ５０、ポリ（アリーレンスルフイド）がポリ（フェニレ
ンスルフィド）である特許請求の範囲第４９項記載の基
板。 ５１、ポリアリールエーテルスルホン約３５ないし約６
５重量％とポリエステル約６５ないし約３５重量％とよ
り成る組成物から製造する特許請求の範囲第４６項記載
の基板。 ５２、ポリアリールエーテル約３５ないし約６５重量％
とポリアリーレンスルフイド約６５ないし約３５重量％
とより成る組成物から製造する特許請求の範囲第４６項
記載の基板。 ５３、ポリアリールエーテル約３５ないし約６５重量％
とポリエステル約６５ないし約３５重量％とより成る組
成物から製造する特許請求の範囲第４６項記載の基板。 ５４、電導性通路を担持する特許請求の範囲第４６項記
載の基板。 ５５、ポリアリールエーテルスルホン、ポリアリールエ
ーテル、ポリエーテルイミド又はポリアリーレートから
選択する無定形重合体約３５ないし約６５重量％と、ポ
リ（アリーレンスルフイド）、ポリエステル又はポリア
ミドから選択する結晶性重合体約６５ないし約３５重量
％より成る組成物から製造するチップキャリヤー。 ５６、ポリアリールエーテルスルホン約３５ないし約６
５重量％と、ポリ（アリーレンスルフイド）、ポリエス
テル又はポリアミドから選択する結晶性重合体約６５な
いし約３５重量％より成る組成物から製造する特許請求
の範囲第５５項のチップキャリヤー。 ５７、ポリアリールエーテル約３５ないし約６５重量％
と、ポリ（アリーレンスルフイド）、ポリエステル又は
ポリアミドから選択する結晶性重合体約６５ないし約３
５重量％より成る組成物から製造する特許請求の範囲第
５５項記載のチップキャリヤー。 ５８、ポリアリールエーテルスルホン約３５ないし約６
５重量％とポリ（アリーレンスルフイド）約６５ないし
約３５重量％とより成る組成物から製造する特許請求の
範囲第５５項記載のチップキャリヤー。 ５９、ポリ（アリーレンスルフイド）がポリ（フェニレ
ンスルフィド）である特許請求の範囲第５５項記載のチ
ップキャリヤー。 ６０、ポリアリールエーテルスルホン約３５ないし約６
５重量％とポリエステル約６５ないし約３５重量％とよ
り成る組成物から製造する特許請求の範囲第５５項記載
のチップキャリヤー。 ６１、ポリアリールエーテル約３５ないし約６５重量％
とポリ（アリーレンスルフイド）約６５ないし約３５重
量％とより成る組成物から製造する特許請求の範囲第５
５項記載のチップキャリヤー。 ６２、ポリアリールエーテル約３５ないし約６５重量％
とポリエステル約６５ないし約３５重量％より成る組成
物から製造する特許請求の範囲第５５項記載のチップキ
ャリヤー。
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- 1985-06-28 DE DE8585108029T patent/DE3574918D1/de not_active Expired - Fee Related
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- 1985-06-28 AT AT85108029T patent/ATE48920T1/de not_active IP Right Cessation
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