JPS61278396A - 殺微生物剤で処理した水システム及び該殺微生物剤による該水システム中の微生物の防除方法 - Google Patents
殺微生物剤で処理した水システム及び該殺微生物剤による該水システム中の微生物の防除方法Info
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- JPS61278396A JPS61278396A JP61123191A JP12319186A JPS61278396A JP S61278396 A JPS61278396 A JP S61278396A JP 61123191 A JP61123191 A JP 61123191A JP 12319186 A JP12319186 A JP 12319186A JP S61278396 A JPS61278396 A JP S61278396A
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- C02—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
- C02F—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
- C02F1/00—Treatment of water, waste water, or sewage
- C02F1/50—Treatment of water, waste water, or sewage by addition or application of a germicide or by oligodynamic treatment
-
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- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W10/00—Technologies for wastewater treatment
- Y02W10/30—Wastewater or sewage treatment systems using renewable energies
- Y02W10/37—Wastewater or sewage treatment systems using renewable energies using solar energy
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、％定の重合体第四級アンモニウム化合物を含
有し、冷却サイクル、水泳プール又は工業用水槽である
水システム及び、冷却水循環システム、水泳プール及び
工業用水槽中の細菌、藻類及び他の微生物を防除する方
法に関するものである。
有し、冷却サイクル、水泳プール又は工業用水槽である
水システム及び、冷却水循環システム、水泳プール及び
工業用水槽中の細菌、藻類及び他の微生物を防除する方
法に関するものである。
〔従来の技術・発明が解決しようとする問題点３５０年
以上前から、第四級アンモニウム化合物が殺細菌作用を
有することが知られている。
以上前から、第四級アンモニウム化合物が殺細菌作用を
有することが知られている。
この化合物の殺微生物作用はその表面活性によす説明さ
れる〔エンゲレ、エム、エラｆ （Ａｎ −ｇｅｌｅ、
Ｍ 、 Ｈ、） ＃“石けん、油、脂、ワックス（８
ｅｉｆｅ、 ０ｅｌｅ、 Ｆｅｔｔｅ、 Ｗａｃｈｓｅ
） ’ １０１．２７４ ヘージ、１９７５）。大部
分の表面活性剤と同様に、第四級アンモニウム塩もまた
、ある程度の発泡力を有している。冷却塔のカップに過
度の発泡が生じるかもしれないので、この発泡は冷却水
循環システム中に殺生物剤を使用することに対し影響を
及ぼす〔ベルト、エッチ、ディ。
れる〔エンゲレ、エム、エラｆ （Ａｎ −ｇｅｌｅ、
Ｍ 、 Ｈ、） ＃“石けん、油、脂、ワックス（８
ｅｉｆｅ、 ０ｅｌｅ、 Ｆｅｔｔｅ、 Ｗａｃｈｓｅ
） ’ １０１．２７４ ヘージ、１９７５）。大部
分の表面活性剤と同様に、第四級アンモニウム塩もまた
、ある程度の発泡力を有している。冷却塔のカップに過
度の発泡が生じるかもしれないので、この発泡は冷却水
循環システム中に殺生物剤を使用することに対し影響を
及ぼす〔ベルト、エッチ、ディ。
（Ｈｅ１ｄ 、 ）１．Ｄ、 ） 、“冷却水（ＸＬｒ
ｈｌ ｗａｓｓｅｒ ） ” 、 ７ｋ ｌｙ ７−
ヘ、にラフ（Ｖｕｌｋａｎ −Ｖｅｒｌａｇ ） 、エ
ラセン（Ｅｓ５ｅｎ ） １９８４．２１２ページ〕。
ｈｌ ｗａｓｓｅｒ ） ” 、 ７ｋ ｌｙ ７−
ヘ、にラフ（Ｖｕｌｋａｎ −Ｖｅｒｌａｇ ） 、エ
ラセン（Ｅｓ５ｅｎ ） １９８４．２１２ページ〕。
上記した用途のために、頻繁に必要とする消泡剤の添加
は、環境及び経済的に不利益であるが、殺生物剤の濃度
を下げることは細菌及び他の微生物の生長に対する確か
な作用がもはや保証されない〆結果となる。更に、水処
理に用いられる慣用の殺微生物剤は、微生物量が再び急
速に増加することを抑制しておくために比較的短い間隔
で続けて添加しなければならない。
は、環境及び経済的に不利益であるが、殺生物剤の濃度
を下げることは細菌及び他の微生物の生長に対する確か
な作用がもはや保証されない〆結果となる。更に、水処
理に用いられる慣用の殺微生物剤は、微生物量が再び急
速に増加することを抑制しておくために比較的短い間隔
で続けて添加しなければならない。
重合体第四級アンモニウム化合物及びその好ましい使用
、なかでも織物の染色助剤としての使用が西ドイツ国特
許公開第２６５７５８２号に記載されている。流水浄化
のための沈殿剤及び織物用帯電防止剤のような他の用途
に加えて、３種の細菌に対する抗微生物作用が記載され
ている（実施例２３）。上記し九ように第四級アンモニ
ウム化合物の抗微生物作用は前からずっと知られている
。
、なかでも織物の染色助剤としての使用が西ドイツ国特
許公開第２６５７５８２号に記載されている。流水浄化
のための沈殿剤及び織物用帯電防止剤のような他の用途
に加えて、３種の細菌に対する抗微生物作用が記載され
ている（実施例２３）。上記し九ように第四級アンモニ
ウム化合物の抗微生物作用は前からずっと知られている
。
この西ドイツ特許公開公報に記載されている化合物のい
くつかが、発泡せず、優れた生物学的性質を有し、した
がって、冷却水循環システム、水泳プール及び工業用水
タンク中の微生物を防除するのに適当であろうことは期
待されなかった。
くつかが、発泡せず、優れた生物学的性質を有し、した
がって、冷却水循環システム、水泳プール及び工業用水
タンク中の微生物を防除するのに適当であろうことは期
待されなかった。
また、特定の第四級アンモニウム化合物が、長寿命の殺
微生物作用を有することは全く驚くべきことである。し
たがって、有害な微生物を防除する九めにこれらの化合
物を使用することは、取シ扱いが容易だけでなく、殺生
物剤の使用量を低減させ、そしてそれゆえ、環境汚染の
リスクを減少させる。
微生物作用を有することは全く驚くべきことである。し
たがって、有害な微生物を防除する九めにこれらの化合
物を使用することは、取シ扱いが容易だけでなく、殺生
物剤の使用量を低減させ、そしてそれゆえ、環境汚染の
リスクを減少させる。
本発明は、一般式■：
（式中、
ｎは４ないし６０の整数を表わし、
ｍは２ないし２０の整数を表わし、そしてＸｏは７ツ化
物、塩化物、臭化物及びヨウ化物イオンを表わす。）で
表わされる重合体第四級アンモ、ニウム塩を含有するこ
とからなる冷却水循環システム、工業用水タ〜ンク又は
水泳プールの水システムに関するものである。
物、塩化物、臭化物及びヨウ化物イオンを表わす。）で
表わされる重合体第四級アンモ、ニウム塩を含有するこ
とからなる冷却水循環システム、工業用水タ〜ンク又は
水泳プールの水システムに関するものである。
該水システムは、式■において、ｍが５ないし１２を表
わす化合物を含有することが好ましい。
わす化合物を含有することが好ましい。
よシ好ましくは、水システムが、式Ｉにおいて、ｍが６
を表わし、そしてｎが１０ないし１５の整数を表わす化
合物を含有することである。
を表わし、そしてｎが１０ないし１５の整数を表わす化
合物を含有することである。
更に好ましくは、水システムが、式■において、ｎが６
ないし２０を表わす化合物を含有することである。
ないし２０を表わす化合物を含有することである。
なによりも好ましくは、水システムが、式Ｉにおいて、
ｎが１０ないし１５を表わす化合物を含有することであ
る。水システムが、式Ｉにおいて ｘ９が塩化物イオン
を表わす化合物を含有することもまた好ましい。
ｎが１０ないし１５を表わす化合物を含有することであ
る。水システムが、式Ｉにおいて ｘ９が塩化物イオン
を表わす化合物を含有することもまた好ましい。
例えば、発電所、化学製造プラント、ヒートポンプ又は
空気調節設備の冷却水循環システムが１本発明を使用す
る主な分野を構成している。式■で表わされる殺微生物
剤の添加は冷却サーキットの汚染及び希釈に依存する。
空気調節設備の冷却水循環システムが１本発明を使用す
る主な分野を構成している。式■で表わされる殺微生物
剤の添加は冷却サーキットの汚染及び希釈に依存する。
冷却サーキットの性質によって、殺微生物剤の添加は２
ないし４週間ごとに行う。
ないし４週間ごとに行う。
特に、冷却水中の有害生物の防除のために、更に、慣用
の添加剤を加えることができる。
の添加剤を加えることができる。
その例としては、防錆剤、スケール防止剤、生物分散剤
、硬水軟化剤、マスキング剤例えば重合ホスフィツト、
ホスフェート、リン酸アミド、ホスホン酸、高分子カル
ボン酸例えばポリアクリル酸又はポリマレイン酸、及び
それらの無水物及び塩並びに他の添加剤などが挙げられ
る。水槽例えば緊急貯水槽、雨水タンク、又は非携帯用
貯水タンクは本発明の用途の他の分野構成する。この用
途のために、式■で表わされる殺微生物剤は２週間ごと
に水に添加する。工業用水槽に対して、は、殺微生物剤
を２ないし４週間ごとに添加すれば十分であろう。
、硬水軟化剤、マスキング剤例えば重合ホスフィツト、
ホスフェート、リン酸アミド、ホスホン酸、高分子カル
ボン酸例えばポリアクリル酸又はポリマレイン酸、及び
それらの無水物及び塩並びに他の添加剤などが挙げられ
る。水槽例えば緊急貯水槽、雨水タンク、又は非携帯用
貯水タンクは本発明の用途の他の分野構成する。この用
途のために、式■で表わされる殺微生物剤は２週間ごと
に水に添加する。工業用水槽に対して、は、殺微生物剤
を２ないし４週間ごとに添加すれば十分であろう。
予想される最終用途によって、殺微生物剤の添加は、当
業者に慣用の濃度で行う。式！で表わされる殺微生物剤
を１ないしｊ ＯＯｐｐｍ好ましくは５ないし４０ ｐ
ｐｍの濃度で添加することが好ましい。
業者に慣用の濃度で行う。式！で表わされる殺微生物剤
を１ないしｊ ＯＯｐｐｍ好ましくは５ないし４０ ｐ
ｐｍの濃度で添加することが好ましい。
更に、本発明は、式Ｉで表わされる重合体アンモニウム
塩を用いることにより冷却水循環システム、工業用水槽
及び水泳プール中の微生物を防除する方法に関する。
塩を用いることにより冷却水循環システム、工業用水槽
及び水泳プール中の微生物を防除する方法に関する。
式Ｉで表わされるアンモニウム化合物は、西ドイツ国特
許公開第２６５７５８２号公報に記載されている方法に
従って製造することができる。
許公開第２６５７５８２号公報に記載されている方法に
従って製造することができる。
で表わされる化合物の永続的な殺微生物作用を実施例１
ないし５によって詳説する。
ないし５によって詳説する。
実施例１：
野外にあり、したがって自然の大陽光、ダストの侵入及
び大気の影響にさらされる冷却水循環システム＃ｉ：： ａ）１１５Ｉ！の容量を有し、オーバー７ａ−するプラ
スチック製のたる、 ｂ）ポンプ（３ｍの送り出し水頭で２１１／分）、Ｃ）
オレゴン白太、オレゴン赤味材、オーク、松材、アスベ
ストセメント及びＰｖＣ板を有する冷却塔からなる。、
− 噴霧及び蒸発域を補い、そして式Ｉで表わされる殺微生
物剤が２４時間でその最初ρ濃度の半分の濃度に希釈さ
れるように新しい水の供給を調節する。
び大気の影響にさらされる冷却水循環システム＃ｉ：： ａ）１１５Ｉ！の容量を有し、オーバー７ａ−するプラ
スチック製のたる、 ｂ）ポンプ（３ｍの送り出し水頭で２１１／分）、Ｃ）
オレゴン白太、オレゴン赤味材、オーク、松材、アスベ
ストセメント及びＰｖＣ板を有する冷却塔からなる。、
− 噴霧及び蒸発域を補い、そして式Ｉで表わされる殺微生
物剤が２４時間でその最初ρ濃度の半分の濃度に希釈さ
れるように新しい水の供給を調節する。
冷却サーキットはダストの自然な侵入によって感染され
るが、コントロールされた接種はしない。スライムの生
成及び藻類の生長を防ぐために、冷却サーキットを最初
は週に２回、次いで更に長い間隔にて化合物Ｂ １０
ｐｐｍで処理する。
るが、コントロールされた接種はしない。スライムの生
成及び藻類の生長を防ぐために、冷却サーキットを最初
は週に２回、次いで更に長い間隔にて化合物Ｂ １０
ｐｐｍで処理する。
試験は、殺微生物剤の添加直前と添加３時間後に希釈し
、そして線条接種によって歯部定値（ｇｅｒｍ ｔｉｔ
ｒｅ ）を決定すること及び、板上でその生長を観察す
ることによって評価する。
、そして線条接種によって歯部定値（ｇｅｒｍ ｔｉｔ
ｒｅ ）を決定すること及び、板上でその生長を観察す
ることによって評価する。
冷却サーキットの半減期が２４時間であるので、添加後
膜微生物剤は２日間で希釈され、その結果、有害生物は
再び生長できる。しかしながら、この試験の全期間中、
菌の数は実質的に零に減少することが表かられかる。こ
の試験の全期間中、藻類及びバクテリアスライムは木材
部分上に見られない。
膜微生物剤は２日間で希釈され、その結果、有害生物は
再び生長できる。しかしながら、この試験の全期間中、
菌の数は実質的に零に減少することが表かられかる。こ
の試験の全期間中、藻類及びバクテリアスライムは木材
部分上に見られない。
実施例２：
実施例１に記載された冷却サーキットをこの試験に用い
るが、室内に置き、噴・霧による減少はプラスチックコ
ーティングによシ防止し、そして浄化衣しないことが異
なる。冷却水をこの実験の開始時及び８日後に化合物Ｂ
５０ｐｐｍで処理する。表に示したように、２回の添加
は３ケ月間の間冷動水を実質的に無菌状態に保つに十分
である。
るが、室内に置き、噴・霧による減少はプラスチックコ
ーティングによシ防止し、そして浄化衣しないことが異
なる。冷却水をこの実験の開始時及び８日後に化合物Ｂ
５０ｐｐｍで処理する。表に示したように、２回の添加
は３ケ月間の間冷動水を実質的に無菌状態に保つに十分
である。
実施例３：
実施例２の操作を繰シ返す。冷却サーキットを試験の開
始時に３０ｐｐｍの式Ｉで表わされる殺微生物剤で処理
をする。
始時に３０ｐｐｍの式Ｉで表わされる殺微生物剤で処理
をする。
次の表は、時間の関数として菌の減少の対数で表わされ
る生物学的活性度（ＫＲ，ｔ）を示す◎対照：
ＫＲｔ＝Ｉｏｇ ＫＢＥ−１ｏｇ ＫＢＥ （Ｋｏ）
数 表かられかるように、冷却水を本発明の化合物′で１回
処理すると、１４日間及び２１日間それぞれで菌数を低
減するが、未処理の冷却水では菌数の増加が見られる。
る生物学的活性度（ＫＲ，ｔ）を示す◎対照：
ＫＲｔ＝Ｉｏｇ ＫＢＥ−１ｏｇ ＫＢＥ （Ｋｏ）
数 表かられかるように、冷却水を本発明の化合物′で１回
処理すると、１４日間及び２１日間それぞれで菌数を低
減するが、未処理の冷却水では菌数の増加が見られる。
実施例４：
この試験は実験室に据え付けたモデル水泳プールを用い
る。プールは： ａ）水槽（容量：５５／） ｂ）ボンダ（速度：２７／／分） （再循環速度は枝管によυ１００ ／／時に減速される
。） Ｃ） サンドフィルター（約１７フイルターレベル）
からなる。
る。プールは： ａ）水槽（容量：５５／） ｂ）ボンダ（速度：２７／／分） （再循環速度は枝管によυ１００ ／／時に減速される
。） Ｃ） サンドフィルター（約１７フイルターレベル）
からなる。
モデル水泳プールに日光ランプで１４時間光を当てるこ
とと１０時間暗くすることを交互に行う。その水温は２
５ないし３０℃である。
とと１０時間暗くすることを交互に行う。その水温は２
５ないし３０℃である。
モデル水泳プールに、
ダラム陽性菌 枯草菌 ＡＴＣＣ６
０５１グラム陰性菌 緑膿菌 ＡＴＣ
Ｃ１０１４５エンテロバクターアエロゲネス ＡＴＣＣ
１３０４８（＆ｔｅｒｏｂａｃｔｅｒ ａｅｒｏｇｅ
ｎｅｓ ）大腸菌 ＡＴＣＣ４１５７尋常
変形菌 ＡＴＣＣ１５３１５酵母菌 麦酒
酵母菌 ＤＳＭ ７０４４９の一夜培養薗
の１１１＋１など混合培養菌１ａｐｚを毎週接種する。
０５１グラム陰性菌 緑膿菌 ＡＴＣ
Ｃ１０１４５エンテロバクターアエロゲネス ＡＴＣＣ
１３０４８（＆ｔｅｒｏｂａｃｔｅｒ ａｅｒｏｇｅ
ｎｅｓ ）大腸菌 ＡＴＣＣ４１５７尋常
変形菌 ＡＴＣＣ１５３１５酵母菌 麦酒
酵母菌 ＤＳＭ ７０４４９の一夜培養薗
の１１１＋１など混合培養菌１ａｐｚを毎週接種する。
更に、
新鮮水藻類
（Ａｎａｃｙｓｔｉｓ ｎ１ｄｕｌａｎｓ ）（Ｃｈｌ
ｏｒｅｌｌａ ｐｙｒｅｎｏｉｄｏｓａ ）の１４日令
培養藻の１＋１＋１＋など混合層養藻１０ｒＬｔを加え
る。
ｏｒｅｌｌａ ｐｙｒｅｎｏｉｄｏｓａ ）の１４日令
培養藻の１＋１＋１＋など混合層養藻１０ｒＬｔを加え
る。
最初は、化合物Ｂの濃度は１０キ／ｌ である。
１週間後更に添加して２０η／ｌに増加させ、そして維
持する。この試験は目視及びカッ（Ｃａ５ｏ ）−かん
てん及び藻−かんてん上で菌数を数えることにより評価
する。
持する。この試験は目視及びカッ（Ｃａ５ｏ ）−かん
てん及び藻−かんてん上で菌数を数えることにより評価
する。
次の表から２０ｐｐｍの化合物Ｂは水を実質的に無菌状
態に保つことがわかる。藻類の生長は試験の２６週全期
間中観察されない。一実施例５： 公園にあり、そしてその土地の水を満した試験用水泳プ
ールは次のデータを有する：容積：ａ５♂ 水深： （１４ｍ サントブイルタ： １日当たシ全循環量の約４倍状態：
１日中ひなた。
態に保つことがわかる。藻類の生長は試験の２６週全期
間中観察されない。一実施例５： 公園にあり、そしてその土地の水を満した試験用水泳プ
ールは次のデータを有する：容積：ａ５♂ 水深： （１４ｍ サントブイルタ： １日当たシ全循環量の約４倍状態：
１日中ひなた。
試験は夏の間に行う。
化合物Ｂの濃度は２０ｐｐｍで、更に添加して該濃度を
保つ。
保つ。
この試験は目視及びカン（Ｃａ５ｏ ）−かんてん及び
藻−かんてん上で菌数を数えることにより評価する。
藻−かんてん上で菌数を数えることにより評価する。
試験結果：
１、 試験の全期間中非常は１０１個／ＷＬｌ聰下であ
る。
る。
λ 水泳プールは化合物８２０ ｐｐｍを添加し、そし
て更に添加してこの濃度を維持することにより実質的に
無菌状態に保たれる。
て更に添加してこの濃度を維持することにより実質的に
無菌状態に保たれる。
五 水の外観は試験の全期間中非常に良好である。
Claims (7)
- （１）次式 I ： ▲数式、化学式、表等があります▼（ I ） （式中、 ｎは４ないし６０の整数を表わし、 ｍは２ないし２０の整数を表わし、そして Ｘ＾■はフッ化物、塩化物、臭化物及びヨウ化物イオン
を表わす。）で表わされる重合体第四級アンモニウム塩
を含有することからなる冷却水循環システム、工業用水
槽又は水泳プールの水システム。 - （２）式 I において、ｍが３ないし１２を表わすこと
を特徴とする特許請求の範囲第１項記載の水システム。 - （３）式 I において、ｍが６を表わし、そしてｎが１
０ないし１５の整数を表わすことを特徴とする特許請求
の範囲第１項記載の水システム。 - （４）式 I において、ｎが６ないし２０を表わすこと
を特徴とする特許請求の範囲第１項記載の水システム。 - （５）式 I において、ｎが１０ないし１５を表わすこ
とを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の水システム
。 - （６）式 I において、Ｘ＾■が塩化物イオンであるこ
とを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の水システム
。 - （７）冷却水循環システム、工業用水槽又は水泳プール
である水システム中の微生物を次式 I ：▲数式、化学
式、表等があります▼（ I ） （式中、 ｎは４ないし６０の整数を表わし、 ｍは２ないし２０の整数を表わし、そして Ｘ＾■はフッ化物、塩化物、臭化物及びヨウ化物イオン
を表わす。）で表わされる重合体第四級アンモニウム塩
によって防除する方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CH224485 | 1985-05-28 | ||
| CH2244/85-1 | 1985-05-28 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61278396A true JPS61278396A (ja) | 1986-12-09 |
| JP2572571B2 JP2572571B2 (ja) | 1997-01-16 |
Family
ID=4229225
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP12319186A Expired - Lifetime JP2572571B2 (ja) | 1985-05-28 | 1986-05-28 | 水システム中のバクテリアおよび／または藻の成長を抑制する方法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4752318A (ja) |
| EP (1) | EP0203892B1 (ja) |
| JP (1) | JP2572571B2 (ja) |
| CA (1) | CA1276796C (ja) |
| DE (1) | DE3674640D1 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE3840103C2 (de) * | 1988-11-28 | 1994-10-06 | Bayrol Chem Fab Gmbh | Verfahren zum Entkeimen und Entalgung von Wasser |
| AR243854A1 (es) * | 1989-10-12 | 1993-09-30 | Buckman Labor Inc | Proceso para inhibir la adhesion de celulas bacterianas a superficies solidas y controlar la contaminacion biologica en circuitos acuosos. |
| US5169777A (en) * | 1989-10-27 | 1992-12-08 | The United States Of America As Represented By The Secretary Of The Army | Composition of biologically pure cultures of Alcaligenes denitrificans denitrificans and a porous carrier useful for biodegradation |
| AU2021425831A1 (en) * | 2021-02-08 | 2023-09-21 | C-Square Bioscience Gmbh | Device and method for regulating the content of microorganisms |
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| JPS5116703A (ja) * | 1974-07-31 | 1976-02-10 | Kawasaki Heavy Ind Ltd | Jikojoshoshikikozotaino shijikyakufuriidorotsupuhajikikoseigyohoho |
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| JPS5344628A (en) * | 1976-07-29 | 1978-04-21 | Henkel Kgaa | Antiibacterial drug for preserving industrial water and service water |
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| CA1073464A (en) * | 1977-05-26 | 1980-03-11 | Harold A. Green | Polymeric quaternary ammonium compounds |
-
1986
- 1986-05-22 EP EP19860810222 patent/EP0203892B1/de not_active Expired - Lifetime
- 1986-05-22 US US06/865,719 patent/US4752318A/en not_active Expired - Lifetime
- 1986-05-22 DE DE8686810222T patent/DE3674640D1/de not_active Expired - Lifetime
- 1986-05-26 CA CA 509945 patent/CA1276796C/en not_active Expired - Lifetime
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