JPS61246282A - シーラント組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、ネットワーク重合体（ｎｅｔｗｏｒｋ　ｐｏ
ｌｙｍ−ｅｒ）として水素化されたポリブタジェンを、
必須成分として有するシーラント組成物及びそのシーラ
ント層と組合せた空気入りタイヤに関する。

簀全性のために、パンクした時の望気の抜けを遅くし或
いは防止する手段をもった空気式りタイヤは、歴史的に
探究されてきた。この目的のために多くの方法とタイヤ
構造とが提案され且つ使用されているが、その多くは通
常の旅各自動車、例えば典型的な道路を往来する自動車
に対して意味ある程の開業的成功を収めていない。この
商業的成功の欠如は高価格、デザインの′ｇ雑さ及び貧
弱なシーラント性能によるものでめった。パンクした孔
へ流入することによって封をする液体ノクンクシーラン
トは、タイヤがバランスを失なうようになりがちでろシ
或いは広い温度細、囲に亘って流動性が変わる傾向を有
するために、完全には成功していない。またパンクした
ときにタイヤの形を物理的に維持する発泡材料を中央の
芯に用いることも徒果されている。しかしながら、その
ような芯は、芯の雀化のために自動車の最高速度又は耐
久性を重大にも制限する。

普通最もパンクしやすいタイヤ域に（即ち少くとも一方
の肩から他方の肩へクラウンを横切って延びる域又はア
ンダートレッドに）、Ｊｌパンクさせた原因物に粘着す
る傾向を有し且つその原因物を引き抜いたときに一口又
はｄ’ンクの孔中・に流入し、望気がタイヤから漏れる
開口部を封する栓を形成する傾向をもち、粘着性及び接
着性を有するシーラント組成物層を含有する、ノクンク
を封するチューブレス・タイヤは従来から従業されてい
る。

不拳すことに、これはパンクの孔へ流入するが、運転条
件下の自動車の空気式シタイヤに存在する如き昇温度に
おいて流動しなくなるような十分な粘度を有する組成物
を提供することは困難であることがわかった。問題は、
タイヤが高速度で回転するときにｋＨ／＃Ｋかかる極端
な遠心力のために複雑である。その理由は、そのような
遠心力が組成物を中央のクラウン域に流動させ、肩付近
のタイヤ域が保護されていない状態になシがちであるか
らである。更に、この粘度、接着及び心地良さの望まし
い均衡を長期の耐用期間に亘って保持するシーラント組
成物を提供することも困難であることがわかった。

種々の弾性体に基づく、硬化された及び硬化されてない
組成物が、ノセンクのシーラントとして提案されている
。未硬化の状態において、それらはシーラントとして恢
能しうるけれど、時に「冷時流動」し或いは使用中のタ
イヤで見られる如き昇温下で比動する傾向がある。この
流動は望ましからざるものである。それらを流動の防止
のために架構（硬化）する場合、これらの物質は未硬化
状態の接着性及び適応性を失ない、従って最早やシーラ
ントとして働かない。

代懺的な従来の技術特許は次のものを含む；６各の自答
は本明細書に参考文献として引用される：米国特許第亀
９５λ７８７号：この特許は、エチレン−プロピレン共
重合体又はエチレンーグロピレンーソエンタポリマーの
重合体を、ポリブテン及び無機充填剤と共に含んでなる
ゴム（封剤）組成物の振造法を教示している。この特許
には、本明細書に囲示される如き本発明の特別なシーラ
ント取分又はその総合的性能を提案していないし、教示
していない。

米１１ｆ！ｆ許第＆　９８１．３４２号：この特許は、
空気式シタイヤと組合せられるノクンクを封する組成物
に胸するものである。この組成物は、解重合したＮＲ及
び約４０チのｒル含頁を与えるよりにテトラ−ｎ−ブチ
ルチタネート６部で部分的に架橋したシス−ポリイソテ
レ７４０部の跣合物が例である。この特許は、本明細書
に例示される本発明のシーラン）＆分又はその緒合的性
龍を教示又は提案じていない。

米国特許′ｇ３，９０３，９４７号：この特許は、空気
入シタイヤに対する積層のＩ９ンクを封するストリップ
の製造法を教示している。このストリップに営まれるシ
ーラント組成物は、通常の除加沖」を含んで、パラフィ
ン油で可搬化されたＥＰＤＭであってよい。この特許に
は、当粟者が蔓発明の、通猟のも≦加削を含有する独＃
なシーラントゴム混合物を製造することを可能にする開
示又は従系は存在しない。

米国特許第２，７５６，８０１号：この特許は、ブロッ
クを封する空気入シタイヤの製造法に関するものである
；シーラント組成物は少量のフェノール例エハソメチロ
ールフェノールとの反応によって改変されたブチルゴム
を含んでなシ、また地冨の添刀口剤も使用することがで
きる。この特許には、水素化もれた夏せ体などの使用或
いは親和性のめる強靭化重合体との組合せが提案されて
いたい。

米国特許第２，９３５，１０９号：この特許は、主にチ
ューブ及びチュプレス・タイヤに用いるための熱封しう
るライニングの製造法ＫＰＡするものである。ゴム成分
は、軟質ゴム及び少量のエチレン重合体の、通常の添加
剤を含んだ混合物である。この特許は、本発明のシーラ
ント組成物を暗示する適切な混合物を紬示していないし
或いは教示していない。

米国特許第３．０４　＆５０９号：この特許は、空気入
シタイヤに対する）ｅンクを封する手段の製造法を教示
している。これは通常の添加剤を含有する多層の粘着性
シーラント鳥を製造することからなシ、該層のゴム成分
は強化顔料を含む又は含まない天然ゴム及び選択された
ＳＢＲゴムの混合物である。明らかなことであるが、こ
れはＸｌ１ｉｒ規なゴム取分特性を有する本発明の独特
なシーラント組成物を暗示していない。

米国特許第３，９３５，８９３号：この特許は、高分子
量の硬化しうるブチルゴム、低分子量の硬化しうるブチ
ルゴム、液体ポリブテン増粘剤、及びスチレン及び共役
ツエンの部分的に水素化されたブロック共重合体、及び
ブチルゴム成分に対する適当な娩化剤の特別な量の組合
せ物からなる空気入シタイヤ用のシーラント層に関する
ものである。

米国特許第４，１１λ７９９号：この特許は、架橋ブチ
ルゴムをマトリックスシーラントとして含んでなり、封
剤組成物が高平均分子量のブチルゴム及び低平均分子量
のブチルゴムを特別な割合で、部分旧に水素化されたブ
ロック共重合体の有無下に粘着化剤と混合して含んでな
る、炭素強化の弾性体シーラント組成物に関するもので
ある。

米国特許第４．０６４．９２２号：この特許は、）ｅン
クを封する組成物及びそのような組成物と組合せたタイ
ヤに関するものである。このシーラントは、（α）粘着
化又は可塑化物質との混合物としての低分子量弾性体の
主割合及び（ｂ）部分的な硬化を与えるのに十分な量で
存在する架橋剤と組合せた高分子量弾性体の少割合、か
ら本質的になっている。

シーラント組成物、例えばタイヤのシーラント組成物は
、最も有効でめシうるために、一連の非常に厳しい要求
に適合しなければならないことは明白である。例えばシ
ーラントは、くぎがタイヤの回転中にその最初の位置の
回りを動くにつれてそのくぎの如きブロックの原因物に
付着する能力を示さなければならないばかりでなく、１
度〈ぎを引き抜いてもパンクめ箇所を効未的に封するよ
うに働きえねばならガい。更に、シーラントは十分表強
度及び合体性を有さねばならない；第１にタイヤ内でそ
の形態安定性を維持するために、及び第２にくぎを引き
扱いたときの「突気の吹き出し」を避けるために。タイ
ヤのシーラント組成物は、タイヤの耐用寿命に相当する
長期間に亘シ、広い温度阿囲（−３０℃〜１３０℃）で
有効性を保持しえねばならない。

上述の従来の妖術に関する参考文献は、単独でも又はそ
れらを合理的に組合せても、本発明の独特なシーラント
組成物又はその性能を教示しないし又は提茶していない
。

本発明は、組成物中において合体性と強度を与えるよう
に機能する少くとも１種の水素化されたポリブタツエン
重合体を必須取分として有するシーラント組成物に関す
る；この場合、該重合体と選択された重合体粘着化成分
との相互＞Ａ　’ＪＦＬＹ性は高程度に連取される。本
発明の独特な組成物は、該組成物を、例えば空気入すタ
イヤのシーラントとして使用するのに対して特に過当な
らしめる粘着性、弾性及び強夏を特別な割合でＭする。

集成、タイヤのシーラントは伝統的にブチル、ＥＰＤＭ
、＊重合したビムなどの如き重合体を用いることにかな
り依存しているけれど、本発明のシーラント組成物は、
高分子量の水素化されたポリブタツエンをネットワーク
形成重合体として、粘着化剤としての低分子九の液体弾
性坏、例えばポリブテンとの混合物において使用する重
合体混合物糸に基づく、但し高及び低分子量重合体間に
高程度の相互親和性が存在する、親規な組成物である。

本発明の組成物は、ネットワーク重合体、粘着化剤及び
例えばタイヤのシーラント組成物の処方に通常便用され
るカーざンブラック硬化★すの如きある範囲の洩々の成
分會含有する。本発８Ａは、すべて水素化されたブタツ
エン或いは水素化されたブタツエンとその水素化された
ブタツエンと完全に親和する他の高分子量の重合体１例
えばＥＰＲ又はル°ＰＤＭとの混合物を使用するもので
ある。

順次粘着化剤は、水系化されたポリブタジェンネットワ
ーク亀合体の低分子−同族体或いは上述した他の高分子
量のネットワーク重合体の低分子童同誘体であってよい
。しかしながら粘着化剤は選択したネットワーク重合体
と完全に親和性があるならば、完全に異なる一類の低分
子１重合体、例えばポリブテンであってよい。

水系化されたポリブタツエンは、水木化罰の１０〜９８
％のビニル含ｉｔを石するものないし４０〜９８％の水
系化程度のものから地代すべきである；このネットワー
ク重合体の分子菫は許容しうる親和性の程度及び封剤の
性能に対して８０゜０００〜４００．０００であるべき
である。市販のブタツエン（水系化されていないもの）
は、タイヤのシーラント組成物に必要とされる程度にポ
リブテンと、大ざっばに言って親和しないことがわかっ
た。

本発明は、組成物を、長期間の広い温度範囲に亘シ、動
的条件下で使用するためのシーラントとして有効ならし
める粘着性、弾性及び強度間の正確なバランスを必要と
する。

不発明のシーラント組成物は、徳々の様式によって、効
果的なシーラントの性能に必須である粘着性、う手性及
び強度間の正確なバランスを提供する可能性をもってい
る。該シーラント組成物は、通常の化学的硬化手段によ
シ、電子照射処理によシ、或いはこれらの方法の組合せ
によりシーラント状態に「転化」することができる。不
発明のシーラント組成物は、効果的なものであ石ために
、粘着性、弾性及び強度に而して独％なバランスを有す
るように製造される；この場合、本明細誉に記述される
ように、重合体の相互親和性が高程度である高分子量の
ネットワーク形ｇ東合体が低分子波の積着性重合体と組
合せて使用される。

今回、シーラントの性能は、その最適なシーラントの性
能を保証するための、本発明のシーラント組成物のレオ
ロジーにおける変化によってかなシ変えることができる
。レオロジーが意図によって変えられるはかシでなく、
制御できるネットワーク１合体が使用される。水素化さ
れたポリブタツエンの使用は、七の分子量、分子量分布
及び微細構造が設計でき且つ狭い範囲内でシーラントの
必要条件に合うように制御できるという点で上述のよう
なレオロジーの制御が可能である。

本発見の重要々特徴は１組成物のレオロジー的性質の許
容範囲が異なるＯＮ々のレオロジーを有する２叛又はそ
れ以上の水素化されたポリブタツエンｒ９合体を混合す
ることによって拡張できるということである。例えば、
水素化された高ビニル重合体は、水素化された低ビニル
１合体と混合したとき、シーラント組成物に使用するの
に特に適当ならしめ得た：これは、水素化された構造が
大きい熱安定性を与えるために低残存不胞和であるとい
う理由から「通常の」ポリブタツエンに相対するもので
ある。本発明の実施において水素化されたポリブタツエ
ンを用いることに対する主要な利点は、重合体の意図さ
れた柔軟性及び大きい熱安定性という、他の弾性体を用
いた場合に達成し難い性質の組合せに関する、２重の可
能性である。

本発明の実施に使用しうる水素化されたポリブタジェン
の好適な数平均分子量の範囲は８０，０００−４００．
　ＯＯＯである；この範囲以外の数平均分子量を有する
水素化されたポリブタジェンも対比しうるシーラント性
能を有する組成物を与えるけれど、次のことが考慮され
なければならない。低分子量の真合体は同等に効果的な
架橋密度を達成するために多数の化学的架橋を必要とす
るであろう；即ちネットワークの形成が更に達成しにく
くなるであろう。丈に、このように形成されたネットワ
ークは「よシ完全でなく」、多分低引張シ強度をもたら
すと予期される。一方、高い方の範囲を越える重合体は
、組成物の他の重合体、特に液体の粘着化成分と混合す
るのがよシ困難となるであろう。更に例えば押出し装置
による加工性も困離となり、過反な口金の拡大が必要と
なるであろう。

液体の粘着化重合体に対する好適な数平均分子量の範囲
は？１ｃＪ１，０００〜約５，０００である。コ（７）
下限は、非常に低分子量の橿の場合に経時的に起こるか
も知れない栢着化畑の他のタイヤ取分中への移動を防止
するために設置される。支に、シーラントの接着強度は
、上述の下限よシも大きい数平均分子量の液体粘着化剤
を用いる部付に、所望に従って大さくなる。液体粘着化
剤は約５．０００の上限分子四をある程反まで越えるこ
とができるが、あまＤｉ！６すぎる場合にはシーラント
の親和性が減少し、接着強度が低下するであろう。

水素化されたポリブタツエンと液体粘着化剤との比に−
して、好適な比はｌＯ〜３０水累化されたーポリブタジ
ェン／９０−７０液体粘着化剤である。混合物比の下限
、即ち１０／９０は、シーラント組成物に十分な弾性と
接着強度を与えるために設定される。上限はｋｉＥ物が
適度の柔軟性と靭性を保持することを保証するために設
定される。

上限の比を越える場合、モソユラスは多分高くなシすぎ
及び／又は粘着性は低くなシすぎ、貧弱なシーラント性
能となろう。

本発明の実施に使用できる別の粘着化重合体に蘭して言
えば、ネットワーク重合体と完全に適合する液体の重合
体は、いずれかがポリブテン液体粘着化剤の代シに便用
することができる。これらには、例えば液体エチレン−
プロピレン共重合体、液体エチレンープロピレンージエ
ンターポリマー、液体ポリブタツエン、液体水素化ポリ
ブタツエン及び液体ブチルがムがある。公知の固体の、
灰化水系粘着化＠脂は、液体粘着化剤の約１〜２０％を
代替することができる。

使用しうる他のネットワーク重せ体＆ＣＰＡＬで。

不発明のシーラント組成物の水素化ポリブタツエン取分
は、ポリブタツエン単独電合体の檎々の異性体形例えば
１，２及び１．４−４６造の水素化物及び１，３−ブタ
ジェンに由来する他の水素化された構造を含む。更に、
ブタツエン共重合体の水素化物、例えば水素化されたス
チレン／ブタツエン、アクリロニトリル／ブタジェンの
共重合体及び他のり二ン含有重合体例えばに；ＰＤＭも
包含される；この場合、辿択される特別な構造は厳密で
ない。

混合成分の記述と機能 この重合体の主鎖の構造はポリイソブチレンから本質的
になる；しかしながら低分子量画分に夕飯の１−及び２
−ブテンが存在しうる。重合体はインブチレンに富む流
れを、ハロゲノ化金＾触媒で重合させることによって製
造される。

この液体重合体の、組成物中における機能は、（α）ネ
ットワーク重合体のモジュラスを低下させて、／ぞンク
のシーラントとして効釆釣に機能させるのに必賛とされ
る程度の親和性を有する組成物を与えること、及び（ｂ
）組成物の粘着性を向上させて、そのパンクをさせた原
因物への付着力を増大させること、である。

Ｖｉｓｔａｎｅｚ　Ｌ　−８０：　Ｈｚｔｏｎ　Ｃｈｇ
ｔｎｉｃａｌ　Ｃｏ。

この物質は高分子量の、固体のポリインブチレン弾性体
である。これは照射で硬化しうるシーラント組成物に用
いることが意図されておシ、その機能は（α）最初に組
成物に十分な未処理状態での強度を与え、シーラントを
、通常のタイヤ組立て接待によって未処理状態のタイヤ
に混入することを可能にすること、及び（６）照射時に
低分子量種まで労化させた後１組成物に増大した粘着性
を与えること、である。

ＭＴ、カーボンブラック この物質は、本発明の組成物に利用して、加工性を高め
且つネットワーク形成重合体の架橋中に反応点を与える
ことのできる非強化性充填剤である。

本明細曹の第１表に示す最後の４つの曜加削は、億貢が
主架橋沖」となる通常の加速された加硫組合せ物を含ん
でなる。この又は他の硬化系で連取される架倫の程度は
、シーラントが走行中のタイヤでｈｐする温良において
流動するのを防ぎ、且つ過当なシーラント性能に対して
十分な弾性をシーラントに付与するようなものである。

本明細誉で用いる如き液体粘着化剤とは、本質的に液体
状態の重合体に関するものである。

完全な親和性とは、組成物の重合体取分が均一な混合物
を形成し、シーラントの耐用寿命中に相分離しないであ
ろうということを意味する。一方不十分な−ａ相性は、
ネットワーク１合体がその高粘度及び低凍展のために、
他の連＠鞭体重合体妹体中において分散布を形成すると
いう混合物の形態をもたらす。そのような１＋＋態は、
貧弱な物理的性質１例えば貧弱な弾性、貧弱な耐流動性
などにおいて明らかになり、そのような組成物はノソン
クのシーラントとして有効でなくなる。複雑な問題とし
て、分離した液体重合体は多分他のタイヤ成分中に移動
し、このためにそれが同等の又はよシ大きい親和性を有
することができる。

本明細書で使用する意味の粘着は、シーラントがＩＮＮ
２Ｏ原因物並びにタイヤの基材原料の表面をぬらし且つ
それらに接着する能力に関するものである。

弾性とは、シーラントがタイヤの走行中忙〈ぎの動きに
迅速に呼応し且つ追従する能力に関するものである。よ
り厳萱な意味では、それはシーラントがその変形から回
後する能力の尺度である。

強度とは、くぎを引き抜いた後、タイヤの内部圧によっ
てパンクの箇所から望気が吹き出ないでその箇所を効果
的に封する能力と関係した組成物の接着強度に関するも
のである。

バランス性とは、組成物がパンクのシーラントとして効
果的に恢能するような弾性、粘着性及び接着強度の組合
せに閥する。即ち、例えば物質があまシにも外性的であ
る場合、その親和性は減少するであろうし、従ってその
パンクの原因物の表面をぬらす（即ち表面に接着する）
能力は低下しよう。〜簀が強度に欠ける場合、その、〈
ぎを引きぬいた後のパンク箇所を封する能力は、物質が
タイヤの内圧に耐えきれなくなるので減少するであろう
。最後に、物質が弾性と強度の双方を良好な程度に有す
るが、粘着に欠ける場合には、そのパンクの原因物に接
着する能力は低下するであろう。

他の硬化系 本発明のシーラント組成物は、必要な程度まで架橋を行
なうことのできる適当な架橋剤を単独で或いは活性化剤
の存在下に用いることによって硬化きせることかできる
。これらには、通常の加速された億黄型、適当な敵化剤
によって宿性化されたキノイド型、及びｔ子巌照射の使
用がある。

化学的な及び照射による硬化の組合せは、例えばシーラ
ントを、分離層の形で未処理のタイヤ中に混入する場合
に望ましいものとなろう。シーラントの、貯蔵中及びタ
イヤの形成中における耐流動性を増加させるために、室
温での照射によって光子備硬化をしてもよい。次いでタ
イヤの硬化プレス中に、完全な硬化を両温で化学的に行
なってもよい。

他の溶媒 ヘキサンの他に、ネットワーク重合体を溶解し且つ重合
体（又は樹脂）を粘着化しうる他の炭化水Ｘ溶媒、　例
えばシクロヘキサン、トルエン、ペンタン及びヘプタン
も使用できる。

次の実施例は、代表例であり、本明細書の全開示の範囲
内において、同業者が理屏し且つ実施するであろうよう
に変化させることができる。組成物の成分は乾珠重食基
準で表示しである。

実施例 表に示した成分を、溶媒としてのへキサン中で併せるこ
とによって、第菖表の組成物１〜４を製造した。混合後
、各組成物から溶媒を除去し、次いで１５０℃で３０分
間圧縮成形した（即ち硬化させた）。

、−＋ｔＸ３　　　Ｖ３ これらの組成物に用いた水素化された扁ビニルポリブタ
ツエン重合体は、Ｍｎ＝３２５，０００、Ｍｗ＝３８３
，０００．及びモル基準で９８％のビニル異性体及び２
％のシス及びトランス異性体を含む微細構造を有するポ
リブタツエンの基材重合体から製造した。

基材重合体の希釈トルエン溶液を反応容器に入れ、次い
で内容物をＸ臣下に室温で脱気した。次いで反応器を水
素で２ｓｐｓｉ　　まで加圧し、温度を約５０℃まで上
昇させた。圧力を放出させた後、オクタン酸ニッケル／
トリイソブチルアルミニウム／シクロヘキセン触媒を院
加した。次いで反応器の圧力を水素９４〜１６３　ｐｓ
ｉｉで昇圧し、続いて温度を約８８℃まで上昇させた。

ビニル基の８５．５モルチが水素化されるまで反応を進
行させた。

第１狭の硬化した原料を、応力−張力性、架橋密度及び
ストック（ｓｔａｃｋ）回復性に関して評価した。応カ
ー張カデータを、＋“ストリップをインストロン試験機
で３回試験することによって徂た。

架橋密度を、ヘキサン中での膨潤度の測定によって決定
し、膨潤した試料中に残存するゴムの容積画分Ｖｒとし
て報告した。最後に、ストック回復性を、５００％の伸
張で決定した応力−張力曲線における復元面積と全面積
との比として報告した（但し組成物４は３００チの伸張
で試験した）。

第■表は上記の試験結果を例示する。

第田表 １　　３．４　　１１　６９０　１５８　８３２　　３
．１　　　９．４８４５　１．３５　６９．７３　　１
．５　　　４．３９４５　１．２１　５９．８＊ ４　１６　　　２３　４８０　３．９１　７２＊硬化に
続いてＬＯＭｒａｄまで照射。

第８表に示すデータの比較により、応力−張力性及びス
トック回復性の、架橋密度及び高分子量粘着化重合体（
Ｖｉｓｔａｎｇｚ　Ｌ　−８０）の存在に対する依存性
がわかる。

ネットワーク重合体の童、架橋の程度、高分子量の粘着
−１合体の存在などの選択によシ、粘着性、弾性及び強
度を最適な組合せで再するシーラント組成物を得ること
ができる。この性質の組成物は、タイヤで経験する如き
動的条件下で使用するのに特に過当である；しかしなが
ら本発明のシーラント組成物は例えば詰め物組成物又は
屋根の雨もシ防止剤としての有用性も見出される。

上記の代表的実施例の、複々の組成物成分及び工程は、
官能的に同等の取分を必要な割合で変化させて、最小の
日常的な実験及び／又は最適化により本質的に同一の結
果を達成しうろことが理解されるであろう。

特許出願人　　ザ・ファイヤーストーン・タイヤ・アン
ド・ラバー〇カンパニー

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、公知の選択された添加剤を含有する通常のシーラン
   ト組成物において、ゴム成分が、 （１）高分子量の水素化されたポリブタジエン１０〜３
   ０部、この水素化されたポリブタジエンは水素化前に１
   ０〜９８％のビニル含量を有し、その水素化度合は４０
   〜９８％でありそして８０，０００〜４００，０００の
   分子量を有している；及び （２）低分子量の液体弾性体９０〜７０部、この低分子
   量の液体弾性体は１，０００〜５，０００の分子量を有
   している； との均一混合物であり、しかも該水素化された重合体が
   該低分子量の液体弾性体中において架橋網状構造を形成
   している、ことを特徴とする該シーラント組成物。 ２、上記低分子量の液体弾性体がエチレン−プロピレン
   共重合体、エチレン−プロピレン−ジェンターポリマー
   、ポリブタジエン、水素化ポリブタジエンおよびブチル
   ゴムより成る群から選ばれる特許請求の範囲第１項記載
   のシーラント組成物。