JPS6117796B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、種結晶上に凝固した溶融物から引上
げることによつて単結晶を成長させる装置に関す
る。

本発明は、大きな単結晶、例えば直径200mm以
上、長さ300mm以上、重量数＋Kg以上の結晶を成
長させるのに最も有利であることが判明してい
る。特に、本発明は、ハロイド・フルオライン
（haloid fluorine）化合物（塩化ナトリウム、塩
化カリウム、臭化カリウム、臭化ナトリウム、フ
ツ化リチウム、ヨウ化セシウム、タリウムによつ
て活性化されたヨウ化ナトリウム、タリウムまた
はナトリウムによつて活性化されたヨウ化セシウ
ム）の大きな光学的シンチレーシヨン結晶並びに
半導体単結晶（ゲルマニウム、シリコン等）を成
長させる際に使用され得る。

現在最も広く使用されている単結晶の製造法の
１つは、通常単結晶である種結晶上で凝固された
溶融物から引上げる方法である。前記方法は、チ
ヨクラルスキーおよびキロボウロスの技術に基づ
いている（ジエイ・チヨクラルスキーの金属の結
晶化速度の新しい測定法、z.Phys.Chem.，
1918，92，219−224およびエス・キロボウロスの
より大きな結晶の製造法、Z.anorg.v.allgem.
Chem.，1926，154，308−313参照）。

前記技術によれば、出発材料をるつぼ内で加熱
して溶融物を製造し、次いで回転垂直棒に保持さ
れた単結晶種を下げて溶融物に接触させる。種の
小部分が溶融された後、徐々に上げ、そして溶融
物が種上に凝固し止めるように溶融物の温度を下
げる。結晶が成長し、結晶が必要な所定の寸法を
有する場合には、更に成長するのを防止するため
に溶融物の温度を制御する。成長する結晶が所定
の長さを有する場合には、引上げ棒を上げること
によつて結晶を溶融物から迅速に引き離す。次い
で、成長した結晶を冷却させて所期目的用に使用
する。

成長した結晶は残りの溶融物の固化部分を収容
するるつぼの上で室温に実際上冷却され得る。即
ち、炉成長室内で直接に冷却できる。しかし、炉
室全体にわたつての温度分布が不均一であり、か
つ成長した結晶を迅速に取り出して次の成長サイ
クル用に利用できる室とするために、冷却を通常
別の炉（焼鈍炉）で実施し、そこで結晶の温度を
その容積全体にわたつて一様にし、その後室温に
下げる。

成長した結晶を成長室から焼鈍室に移送する際
に、高い温度勾配による激しい熱条件（熱衝撃）
の結果として亀裂が生じたり、かつ（または）種
から破壊されてしまう。熱衝撃は、大きな結晶を
成長させる際に特に経験される重要な問題であ
る。

キロポウロス技術を使用して単結晶を生長させ
る装置が当該技術分野で既知であり、前記装置は
溶融物を収容しかつ作動容積を与える加熱るつ
ぼ、るつぼを密閉しかつ２つの半円形部材からな
る蓋、種保持具を設けかつ蓋を通してるつぼに垂
直方向にのびる引上げ棒、および引上げ棒を回転
方式および並進方式の両方で移動させる駆動装置
を具備している（ケー・テイー・ウイルケの
Vyrashchivanie Kristallov、レニングラード、
ネドラ・パブリツシヤーズ、1977年、第330〜331
頁、第3.2−５図参照）。成長した単結晶を前記装
置から次の通り取り出す。最初に結晶を溶融物か
ら引き離し、そしてその半円形部材を分離するこ
とによつて蓋をあけ、そして結晶付きの引上げ棒
を蓋の上に迅速に上げる。その後、引上げ棒をる
つぼから水平移動させ、次いで棒を下げ（例え
ば、焼鈍炉内に）、そして結晶を種保持具から離
脱させる。

しかし、蓋をあけるプロセス、結晶をるつぼか
ら取り出すプロセスおよび結晶を焼鈍炉に移送す
るプロセスにおいて種および成長した結晶の両者
は冷気の作用に敏感であり、それによつて前記の
ように亀裂および結晶破壊の原因である熱衝撃が
生ずることを理解すべきである。

また、種から懸垂された結晶の水平移動時の始
動および停止は、慣性により結晶、特に大きな寸
法および重量を有するものを破壊させることがあ
る。

更に、結晶を蓋を通しそて取り出すのは、成長
した結晶の長さに釣り合つた高さを有する装置を
必要とすることを認識すべさきである。このこと
は特に長い結晶を成長させる際に問題である。

前記装置を改良した装置は、水平方向に２つの
部材に分割されているフレーム装着の気密炉ハウ
ジング、種結晶保持具を設けかつ炉ハウジングの
外部から頂部炉部材に垂直方向にのびる結晶引上
げ棒、結晶引上げ棒を回転式および並進方式の両
方で移動させる駆動装置、および炉ベース部材内
に配置されたヒーターを有するるつぼを具備する
単結晶を溶融物から成長させる装置である（米国
特許第3865554号明細書参照）。炉ベース部材はフ
レーム上で固定され、一方頂部炉部材は結晶引上
げ棒および種結晶保持具と一緒に揺動できる。

成長した結晶を炉ハウジングから次のように取
り出す。結晶を溶融物から引き離した後、結晶を
真空下で成長させた場合には空気を入れることに
より、または結晶を加圧下で成長させた場合には
ガスを室から出すことにより成長室内の圧力を大
気圧と等しくする。次いで、頂部炉部材を炉ベー
ス部材から取り外し、そして頂部炉部材の下端面
がるつぼの上端面の上になるように引上げ棒およ
びそれから懸垂された成長結晶を有する種結晶と
一緒に上げる。次いで、引上げ棒および結晶と一
緒に頂部炉部材を水平方向に移動させて炉ベース
部材から離し、そして引上げ棒を頂部炉部材から
進めた後に結晶を引上げ棒から分離する。

前記装置を一見したところでは、種結晶および
成長結晶の両方が頂部炉部材を満たす加熱空気
（または結晶を成長させるのに使用したガス）内
にあるので少くとも頂部炉部材にある限りは、種
結晶および成長結晶は冷い外気から離されている
らしい。

しかし、従来装置における炉ハウジングの接合
平面はるつぼの上端面の下であり、それ故頂部炉
部材を上げた場合に冷い外気が前記部材内にるつ
ぼ部分、ヒーターおよび他の構造部材（上げる前
には頂部炉部材内であつた接合平面の上で炉ベー
ス部材内のもの）の全容積に等しい量で流れ込
む。また、頂部炉部材が種保持具および成長結晶
を担持した結晶引上げ棒と一緒に水平方向に移動
した際に、移動によつて生じた乱流のため、冷い
外気が頂部炉部材内に流れ込む。このように、前
記装置は種結晶および成長結晶と冷気との接触を
完全には排除しない。即ち、熱衝撃があり得る。

そして最後に、前記の両方の装置においては、
種結晶から懸垂された単結晶は水平方向に移動し
た際に慣性によつて破壊されることがあることに
留意すべきである。

それ故、本発明の目的は、前記の不利益を解消
することにある。

本発明は、炉ハウジングの新規配置および成長
結晶を取り出すために前記ハウジングを開く際の
新規技術により成長結晶を熱衝撃および水平方向
の慣性の力に付させず、それによつて結晶の亀裂
およびその破壊を解消する単結晶を溶融物から成
長させる装置の提供を目的とする。

前記目的は、水平方向に２つの部材（頂部炉部
材および炉ベース部材部）に分割されているフレ
ーム装置の炉ハウジング、種結晶保持具を設けか
つ炉ハウジングの外部から頂部炉部材に垂直方向
にのびる結晶引上げ棒、結晶引上げ棒を回転方式
および並進方式の両方で移動させる駆動装置、お
よび炉ベース部材内でかつ結晶引上げ棒の下に配
置されたヒーターを有するるつぼを具備し、炉ベ
ース部材をフレームに関して水平方向の平面内で
かつ垂直方向に移動させるように配置し、頂部炉
部材をフレームに固定して取り付け、そして炉ハ
ウジングの接合平面がるつぼの上端面と実質上同
一水平面上にあることを特徴とする単結晶を溶融
物から成長させる装置の提供によつて達成され
る。

この種の配置の場合には、種結晶および成長結
晶の破壊に応答する慣性の力を生ずる水平方向の
移動なしに、成長結晶は炉ハウジングから取り出
される。炉ベース部材を頂部炉部材から下方かつ
横に移動させることによつて炉ハウジングを開
き、一方頂部炉部材およびそれから懸垂された結
晶を有する結晶引上げ棒を固定したままにしてお
く。次いで、結晶引上げ棒を下方に移動させるこ
とによつて結晶を頂部炉部材から取り出して、別
の受容器、例えば頂部炉部材の下に置かれる移動
焼鈍炉に移送できる。

更に、結晶が熱風雰囲気内にある一方で、他方
で炉ハウジングの接合平面がるつぼの上端面（ま
たはヒーターまたはるつぼに付設された他の部材
の上端）と同一水平面上にあるので、成長結晶は
熱衝撃にさらされなあ。前記の理由で、冷気は頂
部炉部材には入ることができず、従つて炉ベース
部材を下げ、かつ横方向に変位させた際に成長結
晶に影響を及ぼさない。新規装置内のすべての構
造部材（るつぼ、ヒーター等）はその上端を超え
てのびないように炉ベース部材内に配置されると
いう事実のため、炉ベース部材は垂直方向に最小
の移動または行程を有し、そして炉ベース部材を
横方向に変位するのに十分である最小のすきまが
下げられた炉ベース部材と固定頂部炉部材との間
に必要ときれる。それによつて、炉ベース部材を
変位する前に炉ハウジングを開くのに要する時間
は最小限にされ、その破壊をもたらす望ましくな
い外部の作用が成長結晶にかかる可能性を本質上
減少させることができる。

炉ハウジングに隣接して配置され、炉ベース部
材に代わつて頂部炉部材の下に移動でき、そして
炉ハウジングの接合平面と実質上同一水準の高さ
を有する断熱釣り合い（balancing）容器を装置
に設けることが好ましい。

この具体例は、取り出し工程、即ち頂部炉部材
からの結晶の移送工程が下方向であるので熱衝撃
の可能性を更に減少させる。また、炉ハウジング
を開く工程も、冷い外気の作用が断熱釣り合い容
器の壁によつて妨げられらるので結晶への冷い外
気の作用なしに実施される。このことは、容器が
頂部炉部材との気密連結を有する場合に特に真実
である。釣り合い容器は本発明によれば炉ハウジ
ングの接合平面の水準と実質上同一の高さにある
ので、この種のシールは容易に設けられる。

本発明の装置に前記釣り合い容器を設ける場
合、引上げ棒の下端にねじ山をつけ、そして種結
晶保持具を引上げ棒に連結するねじ山のついた穴
および種結晶を受容する隣接の穴を有する継手ナ
ツトの形状に作ることが望ましく、後者の穴は種
結晶の回りでのナツトの回転を排除する形状を有
し、そして釣り合い容器を頂部炉部材の下に置
き、かつ成長結晶が容器の底に当接する場合に
は、ナツトの上端面は容器と頂部炉部材との間の
接合平面よりも高くはない。

以下の説明からわかるように、この種の配置は
成長結晶を結晶引上げ棒から分離する好都合な方
式を与える。この方式は、頂部炉部材が釣り合い
容器と気密に連結され、かつ種結晶およびその保
持具への通路（access）がない場合に特に重要で
ある。炉ハウジングの接合平面に関して前記位置
のナツトの場合には、釣り合い容器は分離された
結晶と一緒に水平方向の平面内を自由に移動し
て、その後に結晶をこの容器内で冷却するか、焼
鈍炉内に入れる。

前記の目的は、単結晶を前記釣り合い容器およ
び継手ナツトを具備する本発明の装置から取り出
す方法を提供することによつて達成される。本法
は次のことからなる。結晶が所定の寸法に成長し
た後、結晶を頂部炉部材まで上げ、炉ベース部材
を垂直方向に下げ、かつ頂部炉部材から離し、次
いで釣り合い容器を炉ベース部材の代わりに結晶
の下に置く。次工程は結晶を有する引上げ棒を下
げ、つ棒をナツトを抜く方向に同時に回転させる
ことからなり、それによつて結晶が釣り合い容器
の底と摩擦係合する場合にナツトおよび結晶を結
晶引上げ棒から離脱させる。

単結晶の前記取り出し法は、結晶の亀裂および
破壊の解消以外に結晶を結晶引上げ棒から追加の
工具なしに非常に短時間で分離できるようにし、
本発明の装置をより容易に操作できるようにし、
かつより生産性とさせる。

本発明は、図面に図示された特定の例について
の以下の説明からより明らかとなるであろう。

第１図を参照すると、単結晶を溶融物から成長
させる装置は、炉ハウジング２を保持するフレー
ム１、単結晶６を成長させる種結晶５用の保持具
４を設けた垂直結晶引上げ棒３、並びに結晶引上
げ棒３を回転方式および並進方式の両方に移動さ
せる駆動装置７を具備している。炉ハウジング２
は水平方向に２つの部材、即ち頂部炉部材２ａお
よび炉ベース部材２ｂに分割されている。接合平
面を第１図において点線で示し、矢印Ａによつて
表示する。本具体例の場合には、頂部炉部材２ａ
はフレーム１に固定して取り付けられ、そして炉
ベース部材２ｂはフレーム１に関して水平方向の
平面内でかつ垂直方向に移動されるように配置さ
れている。炉ベース部材２ｂの動作を行うため
に、フレーム１上のレール９上に装着されかつ炉
ベース部材２ｂを上下させる機構１０を保持する
キヤリジ８が設けられている。機構１０は機械型
または水力型であることができる。

装置は溶融物１２を収容するるつぼ１１を具備
している。るつぼにはヒーター１３が設けられ、
そしてるつぼは耐火ライニング１４を有する。る
つぼ１１は炉ベース部材２ｂ内に設置され、そし
て炉ハウジング２の接合平面Ａはるつぼ１１また
はヒーター１３、ライニング１４またはるつぼ１
１に付設される他の部材の上端面（最も高い部材
の高さに依存）と同一水平面上である。

棒３は炉ハウジング２の外部から頂部炉部材２
ａにのび、そしてるつぼ１１に関して棒３の移動
を与える駆動装置に連結されている。

装置は、耐熱ライナー１７を有するシエル
（shell）１６および耐熱材料製の取り外し自在の
シリンダー１８を包含する耐熱釣り合い
（balancing）容器１５も具備している。釣り合い
容器１５は、レール９に沿つて進むキヤリツジ１
９上で水平方向の平面内に移動自在である。釣り
合い容器１５は、容器を頂部炉部材２ａの下に最
小のすきま、または第２図に示すように実質上す
きまのない状態で置くことができるような高さを
有する。

第３図を参照すると、棒３の下端にねじ山２０
が形成され、そして種結晶５用の保持具４は棒３
と連結させるねじ山のついている穴２１および種
結晶５を受容する隣接の穴２２を有する継手ナツ
トである。穴２２は、種結晶５の回りでのナツト
４の回転を排除する形状を有する。穴２２のよう
な形状は当業者には明らかである。第３図を再び
参照すると、例示の穴２２は逆角錐台の形状を有
し、種結晶５はその対応の部分で類似の形状を有
する。釣り合い容器１５が頂部炉部材２ａの下に
置かれ、かつ結晶６が容器１５の底部、または更
に正確にはシリンダー１８の底に当接する場合に
は（第２図および第４図）、ナツト４の上端面は
容器１５と頂部炉部材２ａとの間の接合平面の上
ではない。

前記装置を次の通り操作する。炉ベース部材２
ｂ（第２図）を下げ、かつ横方向にさせた場合
に、出発材料、例えば粉末状塩化カリウムをるつ
ぼ１１に仕込む。出発材料の組成と同一の組成の
単結晶種５を有し、かつ例えば正方形断面を有す
るナツト４を、種結晶５の上端面が棒３の下端面
に当接するまで棒３上に螺合させる（第３図）。
次いで、炉ベース部材２ｂをキヤリツジ８上で移
動させて頂部炉部材２ａと軸方向を整列させ、そ
の後機構１０は炉ベース部材２ｂを頂部炉部材２
ａと接触させる（第１図）。所望ならば（制御さ
れた雰囲気が炉ハウジング内に必要である）、炉
ハウジング２を常法によつて気密とさせる。出発
材料をるつぼ１１内でヒーター１３によつて溶融
する。駆動装置７は、種結晶５が溶融物１２に触
れるまで棒３を回転させ、かつ同時に前記棒３を
種結晶５と一緒に下方向に移動させる。種結晶５
が部分的に溶融された後、駆動装置７は保持具４
および種結晶５を有する棒３を徐々に上げ、そし
て結晶６は成長する。結晶６が所定の長さに成長
した後、結晶６の下端が炉ハウジング２の接合平
面Ａの上になるまで棒３を迅速に上げることによ
つて結晶６を溶融物から引き離す。結晶を制御さ
れた雰囲気中で成長させた場合には、炉ハウジン
グ内の圧力を大気圧と等しくさせる。

その後、機構１０は炉ベース部材２ｂを下げ、
そしてキヤリジ８はそれを運び去る。結晶６を頂
部炉部材２ａから取り出すことができる。

本発明の装置が釣り合い容器１５および継手ナ
ツト４を具備する本発明の具体例の場合には、成
長結晶６を頂部炉部材２ａから以下の方式で取り
出す。

取り外された炉ベース部材２ｂの代わりに、そ
れぞれの炉、例えば焼鈍炉内で所望温度に予熱さ
れたシリンダー１８を有する釣り合い容器１５を
第２図の矢印のように移動させる。次いで、頂部
炉部材２baと容器１５との隣接端面間のすきま
を一片の気密防炎フアブリツクによつてブリツジ
して、外気がハウジング２の作動容積に入るのを
防止する。駆動装置７は棒３をナツト４を抜く方
向に回転させ、そして結晶６がシリンダー１８の
底に当接するまで下方向に移動させる（第４
図）。ナツト４の穴２２は種結晶５の回りでのナ
ツト４の回転を防止する形状を有する（第３図）
ので、結晶と釣り合い容器１５のシリンダー１８
の底との摩擦係合（第４図）はナツト４を棒３か
ら抜き、それによつて結晶６はナツト４と一緒に
第５図に示されるように棒３から分離され、また
は自由にされる。次いで、棒３を上げて頂部炉部
材２ａに戻し（第５図）、釣り合い容器１５を頂
部炉部材２ａの下から移動させ、次いで結晶６を
有するシリンダー１８を容器１５から取り外して
焼鈍炉（図示せず）に仕込み、結晶全体にわたつ
ての温度を一様にさせ、そして徐冷して室温にす
る。所望ならば、シリンダー１８に取り外し自在
の蓋（図示せず）を設けて、容器１５を頂部炉部
材２ａから運び去る前のシリンダーを密閉でき
る。この種の蓋を、頂部炉部材２ａと釣り合い容
器１５との間のすきまを通してシリンダー１８に
取り付けることができる。

結晶を取り出した後、るつぼに別の部分の出発
材料を仕込み、別の種結晶５を棒３上に固定し、
炉ベース部材２ｂを頂部炉部材２ａと整列させ、
そして頂部炉部材２ａと接触させ、次いで結晶を
成長させる次のサイクルを前記のように実施す
る。

棒３およびナツト４が右ねじ山を有する場合に
は棒３を結晶の成長時には第１図に示す方向に回
転させるべきであり、そして取り出し時には第４
図に示すように逆方向に回転させるできである
が、左ねじ山である場合には方向はそれぞれ逆で
あるべきであることにも留意すべきである。結晶
の成長段階における棒３の回転が必要でない場合
には、取り出し段階において前記のように回転さ
せる。

本発明の装置においては成長結晶６は炉ハウジ
ング２からの結晶のすべての取り出し段階におい
て熱衝撃に付されないことを認識すべきである。

接合平面Ａ（第１図）はるつぼ１１の端面と同
一水平面上にあり、かつ炉ベース部材２ｂに付設
された構造部品がないので（これらは頂部炉部材
２ａ内には存在しない）。炉ベース部材２ｂを下
げた際に冷い外気は頂部炉部材２ａには入らない
であろう。

頂部炉部材２ａの下端が結晶の下であるので、
炉ベース部材を横方向に運び去つた後に冷い外気
は結晶６には達しないであろう。

釣り合い容器１５が頂部炉部材２ａに取り付け
られるやいなや（第２図）、密閉空間が形成さ
れ、結晶６は冷い外気の作用から保護される。そ
れ故、結晶６を釣り合い容器１５内に移送する場
合には、熱衝撃は生じない。

そして最後に、釣り合い容器１５から焼鈍炉に
移送した際に結晶６はシリンダー１８の壁および
蓋で保護され、熱衝撃を同様に排除する。

このように、熱衝撃は炉ハウジングから熱鈍炉
までの結晶移送作業のすべてにおいて排除され
る。

また、結晶を垂直方向のみで取り出すので、水
平方向の慣性の力は排除される。

前記説明から明らかなように、炉ハウジング２
は迅速に空にされ、かつ次の成長サイクル用の準
備ができており、一方結晶の取り出しを好都合な
熱条件において短時間で実施できるので、本発明
の装置は生産速度を減少させずに単結晶の収量を
かなり増大させる。

本発明を実施する１つの特定の例だけを記載し
たが、前記装置における各種の修正は可能であ
り、そして本発明は前記例には限定されないこと
が当業者には自明である。例えば、本発明の装置
における結晶の取り扱いを円形通路内で実施で
き、またはフレームは揺動自在のレールを有して
いて釣り合い容器および炉ベース部材をフレーム
を超えて駆動することができ、それは装置をより
コンパクトにさせる。この種の修正は本発明の範
囲内であると思われる。

【図面の簡単な説明】

第１図は単結晶を溶融物から成長させる装置の
成長段階を示す図式的断面図、第２図は第１図に
示された図と類似であるが釣り合い容器が炉ベー
ス部材部材の代わりに頂部炉部材の下にあり、か
つ結晶を頂部炉部材まで上げた際の取り出し段階
を示す断面図（釣り合い容器の最初の位置を点線
で示す）、第３図は結晶−棒接合の拡大図、第４
図は結晶を釣り合い容器内に下げた状態における
第２図の装置の拡大図、第５図は第４図に示され
た図と類似であるが結晶を引上げ棒から離した状
態を示す拡大図である。 １…フレーム、２…炉ハウジング、２ａ…頂部
炉部材、２ｂ…炉ベース部材、３…結晶引上げ
棒、４…種結晶保持具（継手ナツト）、５…種結
晶、６…単結晶、７…結晶引上げ棒用駆動装置、
１１…るつぼ、１３…ヒーター、１５…釣り合い
容器、２１…継手ナツト内のねじ山のついている
穴、２２…種結晶および継手ナツトを保持する
穴。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 水平方向に２つの部材（頂部炉部材２ａおよ
   び炉ベース部材２ｂに分割されているフレーム装
   着の炉ハウジング２、種結晶保持具４を設け、か
   つ炉ハウジング２の外部から頂部炉部材２ａにの
   びる垂直結晶引上げ棒３、結晶引上げ棒３を回転
   方式および並進方向の両方に移動させる駆動装置
   ７、炉ベース部材２ｂ内で結晶引上げ棒３の下に
   配置されたヒーター１３を有するつぼ１１を具備
   し、炉ベース部材２ｂがフレーム１に関して水平
   方向の平面内でかつ垂直方向に移動するように配
   置され、頂部炉部材２ａがフレーム１に固定して
   取り付けられ、そして炉ハウジング２の接合平面
   がるつぼ１１の上端と実質上同一水平面であるこ
   とを特徴とする、単結晶を溶融物から成長させる
   装置。 ２ 炉ハウジング２に隣接して配置され、炉ベー
   ス部材２ｂに代わつて頂部炉部材２ａの下に移動
   でき、かつ炉ハウジング２の接合平面と実質上同
   一水準の高さを有する耐熱釣り合い容器１５を更
   に設けた、特許請求の範囲第１項に記載の装置。 ３ 結晶引上げ棒３の下端にねじ山をつけ、そし
   て種結晶５の保持具４がナツトを棒３に連結させ
   るねじ山のついている穴２１および種結晶５を受
   容する隣接の穴２２を有する継手ナツトの形状に
   作られ、穴２２は種結晶５の回りでのナツト４の
   回転を防止する形状を有し、そして釣り合い容器
   １５が頂部炉部材２ａの下に置かれ、かつ単結晶
   ６容器１５の底に当接する場合にはナツト４の上
   端面は容器１５と頂部炉部材２ａとの間の接合平
   面よりも高くはない、特許請求の範囲第２項に記
   載の装置。