JPS61161673A - 二次電池 - Google Patents
二次電池Info
- Publication number
- JPS61161673A JPS61161673A JP60000378A JP37885A JPS61161673A JP S61161673 A JPS61161673 A JP S61161673A JP 60000378 A JP60000378 A JP 60000378A JP 37885 A JP37885 A JP 37885A JP S61161673 A JPS61161673 A JP S61161673A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- electrode
- lithium
- volts
- battery
- monomer
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は高エネルギー密度及び高クーロン効率を有し、
かつ長期のサイクル寿命を有する改良された二次電池に
関するものである。
かつ長期のサイクル寿命を有する改良された二次電池に
関するものである。
高エネルギー密度の二次電池としては、リチウムを負極
とし、二硫化チタン、二硫化モリブデン等を正極とする
いわゆるリチウム二次電池がよく知られている。
とし、二硫化チタン、二硫化モリブデン等を正極とする
いわゆるリチウム二次電池がよく知られている。
また冊近−ボリアセチレン、ポリフェニレン−ポリピロ
ール等を正極または負極として用いても高エネルギー密
度の二次電池を製造し得ることがわかってきた。しかし
これらはいずれもサイクル寿命の点で問題があり、未だ
実用化に到イていない。
ール等を正極または負極として用いても高エネルギー密
度の二次電池を製造し得ることがわかってきた。しかし
これらはいずれもサイクル寿命の点で問題があり、未だ
実用化に到イていない。
〔発明が解決しようとするＷ、’ｌ Ｍ点〕近年高エネ
ルギー密度電池に対する需要が高まって居り、例えばリ
チウム電池を二次電池化することが強く望まれるように
なっている。
ルギー密度電池に対する需要が高まって居り、例えばリ
チウム電池を二次電池化することが強く望まれるように
なっている。
しかしながら、常温常圧型のリチウム二次電池は、充放
電サイクルをくり返す間に該リチウム電極表面に樹枝状
突起を生じこれが両極間に短絡をひきおこすことになり
、結果的にサイクル寿命は１００回程度が限界であった
。
電サイクルをくり返す間に該リチウム電極表面に樹枝状
突起を生じこれが両極間に短絡をひきおこすことになり
、結果的にサイクル寿命は１００回程度が限界であった
。
また最近ポリアセチレン、ポリフェニレンリポリアニリ
ン、ポリピロール、ポリチェニレン等のいわゆる導電性
高分子材料を電極として用いることにより、高エネルギ
ー密度を有する二次電池を製造し得ることが、例えば特
開昭５６−１３６４６９号公報により知られている。し
かしかかる電池も２００ Ｗｈ／ｋｇ以上の充放電サイ
クルにおいては電極物質の劣化が著しく１００回程度が
限界と云われて居り、これら二次電池に対しての特性向
上が強く望まれている。
ン、ポリピロール、ポリチェニレン等のいわゆる導電性
高分子材料を電極として用いることにより、高エネルギ
ー密度を有する二次電池を製造し得ることが、例えば特
開昭５６−１３６４６９号公報により知られている。し
かしかかる電池も２００ Ｗｈ／ｋｇ以上の充放電サイ
クルにおいては電極物質の劣化が著しく１００回程度が
限界と云われて居り、これら二次電池に対しての特性向
上が強く望まれている。
本発明者等はかかる実情に鑑み、鋭意検討を重ねた結果
、ポリピロール、ポリチェニレン、ポリアニリン等のい
わゆる電解酸化重合法にて得られる高分子材料を電極と
して用いた電池において、その電ｎ 質溶Ｍ 中にピロ
ール、チオフオン、アニリン等のモノマーを添加するこ
とにより、上記の電池のサイクル寿命等を著しく改善し
得ることを見出しこの発明を完成したのである。
、ポリピロール、ポリチェニレン、ポリアニリン等のい
わゆる電解酸化重合法にて得られる高分子材料を電極と
して用いた電池において、その電ｎ 質溶Ｍ 中にピロ
ール、チオフオン、アニリン等のモノマーを添加するこ
とにより、上記の電池のサイクル寿命等を著しく改善し
得ることを見出しこの発明を完成したのである。
即ち本発明は、電解酸化重合法等によって得られる高分
子材料による電極を用いた構成の二次電池において、そ
の電解液中に、アノード酸化によって重合し得るモノマ
ーを混入存在させたことを特徴とする二次電池である。
子材料による電極を用いた構成の二次電池において、そ
の電解液中に、アノード酸化によって重合し得るモノマ
ーを混入存在させたことを特徴とする二次電池である。
本発明において上述の電解酸化重合法によって得られる
電極用高分子材料とは、適当な電解質溶でこの溶液内に
金属板等の適当な導電体をアノードとして設置し、これ
に通電するか、もしくは適当な電圧を印加することによ
り前記アノード上に析出させて得られる前記モノマー重
合体を一般に言う。しかしこれら高分子材料は、上記電
解酸化型合法以外の方法によって得ることもできるので
あり、即ち電極材料として用いろ際の製法は上述の電解
酸化重合法のみに限定するものではなく、本発明におい
て本質的なことは、電極材料として用いられた高分子材
料が、電解酸化重合法によっても合成し得ろということ
である。
電極用高分子材料とは、適当な電解質溶でこの溶液内に
金属板等の適当な導電体をアノードとして設置し、これ
に通電するか、もしくは適当な電圧を印加することによ
り前記アノード上に析出させて得られる前記モノマー重
合体を一般に言う。しかしこれら高分子材料は、上記電
解酸化型合法以外の方法によって得ることもできるので
あり、即ち電極材料として用いろ際の製法は上述の電解
酸化重合法のみに限定するものではなく、本発明におい
て本質的なことは、電極材料として用いられた高分子材
料が、電解酸化重合法によっても合成し得ろということ
である。
次に本発明における電解質溶液は水溶液系あるいは非水
溶液系のいづれでもよい。ただし一般には高エネルギー
密度電池は、非水溶液系を用いた場合に可能である。
溶液系のいづれでもよい。ただし一般には高エネルギー
密度電池は、非水溶液系を用いた場合に可能である。
本発明において、上記電解質溶液中に添加するモノマー
としては、上記の通りアノード酸化によって電極表面上
に重合析出するものであれば特にその種類を問わず、そ
して上記電極材料と同一の高分子材料を形成するもので
ある必要もない。具体的には上記ビロール、チオフオン
、アニリン等が挙げられ、又電解液に添加する量は電解
液の電気伝導性をそこなわず、かつ充電時にあまり大量
に析出して短絡したりすることのないようにする条件を
満たす必要があり、具体的には０．０１モル／ｌ〜１モ
ル／ｌの範囲の濃度であるようにするのが好ましく、特
に好ましいのは０．１モル／ｌ−０，５モル／１である
。
としては、上記の通りアノード酸化によって電極表面上
に重合析出するものであれば特にその種類を問わず、そ
して上記電極材料と同一の高分子材料を形成するもので
ある必要もない。具体的には上記ビロール、チオフオン
、アニリン等が挙げられ、又電解液に添加する量は電解
液の電気伝導性をそこなわず、かつ充電時にあまり大量
に析出して短絡したりすることのないようにする条件を
満たす必要があり、具体的には０．０１モル／ｌ〜１モ
ル／ｌの範囲の濃度であるようにするのが好ましく、特
に好ましいのは０．１モル／ｌ−０，５モル／１である
。
上述の如き高分子材料からなる電極は、上記例示の公開
公報等によって知られているように正負両極に用いるこ
とができる。したがって例えばリチウム負極と組合せる
ことによりそのサイクル寿命の長いリチウム二次電池を
得ることができる。
公報等によって知られているように正負両極に用いるこ
とができる。したがって例えばリチウム負極と組合せる
ことによりそのサイクル寿命の長いリチウム二次電池を
得ることができる。
また正負両極ともにかかる高分子材料電極を用いること
により高エネルギー及び高サイクル寿命の優れた特性の
二次電池を得ることができる。
により高エネルギー及び高サイクル寿命の優れた特性の
二次電池を得ることができる。
本発明においては、電解質溶液中に上記のアノードＦｉ
ｌ ４Ｐ、 ｔと上−丁四を１１昼Ａ石ツマーが左左オ
＾ことにより充電のたびに新しい活物質が電極表面に生
成し、上述の電極劣化分を補うことにより上記の特性低
下を回避することになるものと考えられる。特にリチウ
ム負極と組合せた際の著しい効果は、充電時に析出する
活物質が、単に上記劣化分を補うのみならず、該リチウ
ム負極表面の樹枝状突起の生長を抑制する作用を呈する
ことによると思われる。
ｌ ４Ｐ、 ｔと上−丁四を１１昼Ａ石ツマーが左左オ
＾ことにより充電のたびに新しい活物質が電極表面に生
成し、上述の電極劣化分を補うことにより上記の特性低
下を回避することになるものと考えられる。特にリチウ
ム負極と組合せた際の著しい効果は、充電時に析出する
活物質が、単に上記劣化分を補うのみならず、該リチウ
ム負極表面の樹枝状突起の生長を抑制する作用を呈する
ことによると思われる。
以下実施例により本発明を具体的に説明する。
実施例 １
０．５モル／ｌの過塩素酸水溶液中に、０．１モル／ｉ
濃度のアニリンを混入した。これに１ ａｍ Ｘ １
ａｍの白金板及び１．５ｃｍＸ２ｃｍのニッケルメツシ
ュ板を対向させて設置し、両極板間に白金側が正になる
ようにして１．２ボルトの電圧を印加した。数分後、白
金板上に深緑色のポリアニリンが析出生成した。
濃度のアニリンを混入した。これに１ ａｍ Ｘ １
ａｍの白金板及び１．５ｃｍＸ２ｃｍのニッケルメツシ
ュ板を対向させて設置し、両極板間に白金側が正になる
ようにして１．２ボルトの電圧を印加した。数分後、白
金板上に深緑色のポリアニリンが析出生成した。
約１０時間放置後該白金板をとり出し水洗して乾燥した
。
。
得られたポリアニリンはぐ白金板トｔこ始ζ柑碧してお
り片面に付着した重量は６．５ｍｇであった。
り片面に付着した重量は６．５ｍｇであった。
次にこの白金板を、ニッケルエキスバンドメタルに埋め
こんだリチウム板と対向させ、過塩素酸リチウムを１モ
ル／ｌ ｉ１度でプロピレンカーボネートに溶解した電
解質溶液中に設置した。そして更にこの溶液に０．１モ
ル／ｌ濃度でアニリンを添加した。
こんだリチウム板と対向させ、過塩素酸リチウムを１モ
ル／ｌ ｉ１度でプロピレンカーボネートに溶解した電
解質溶液中に設置した。そして更にこの溶液に０．１モ
ル／ｌ濃度でアニリンを添加した。
以上のように構成されたりチウム−ポリアニリン電池は
約３゜５ボルトの開路電圧を示した。
約３゜５ボルトの開路電圧を示した。
次に０．２ ｍＡ／ｃ＋／の電流密度で４．０ボルト〜
２，６ボルトの範囲で充放電をくり返したところ約０．
１Ａｈ／ｇの電流容量が得られ、かつサイクルを１００
０回以上重ねても上記容量の低下は殆んど認められなか
った。
２，６ボルトの範囲で充放電をくり返したところ約０．
１Ａｈ／ｇの電流容量が得られ、かつサイクルを１００
０回以上重ねても上記容量の低下は殆んど認められなか
った。
比較例 １
上記電解質溶液中にはアニリンを投入しなかった外（よ
実施例１と全く同様にして電池を製造した。
実施例１と全く同様にして電池を製造した。
この電池を同様に試験したところその開路電圧は約３．
５ボルトであり、４ボルトから２．６ボルトの電圧の範
囲で０．０８５ Ａｈ／ｇの電流容量を示した。
５ボルトであり、４ボルトから２．６ボルトの電圧の範
囲で０．０８５ Ａｈ／ｇの電流容量を示した。
そして更に０ 、２ ｍＡ／ｃｍ？の定電流で充放電を
くり返したところ、１００回目以降には容量の明らかな
低下が観察され４００回目で初期値の約６０％に低下し
た。
くり返したところ、１００回目以降には容量の明らかな
低下が観察され４００回目で初期値の約６０％に低下し
た。
実施例２
０．１モル／ｌの過塩素酸リチウムのプロピレンカーボ
ネート溶液に０．１モル／ｊの濃度でアズレンを溶解せ
しめ、これに実施例１と同様の白金板とニッケルメツシ
ュ板を、％［した。
ネート溶液に０．１モル／ｊの濃度でアズレンを溶解せ
しめ、これに実施例１と同様の白金板とニッケルメツシ
ュ板を、％［した。
次いで両極間に白金板をアノードとして１ ｍＡ／ａｄ
の定電流を６時間流した。白金板上には黒色のポリアズ
レンと思われる析出物が得られ、白金板片面のその重量
は約２ｍｇであった。次いで実施例１と同様にしてリチ
ウムｉａｉと組合わせて電池を作製し、この電池の電解
質溶液内に０．１モル／ｌの濃度でメチルチオフェンを
添加した。このようにして構成されたりチウム−ポリア
ズレン電池は約３．４ボルトの開＃電圧を示した。次に
これを１ｍＡ／ｃｒｔｌの電流密度で２．５ボルト〜４
．０ボルトの範囲で充放電をくり返したところ約Ｏ０１
５Ａｈ／ｇ ）容量が得られ、かつサイクルを１００ｏ
回以上重ねても容量は初期の９０％以上保たれていた。
の定電流を６時間流した。白金板上には黒色のポリアズ
レンと思われる析出物が得られ、白金板片面のその重量
は約２ｍｇであった。次いで実施例１と同様にしてリチ
ウムｉａｉと組合わせて電池を作製し、この電池の電解
質溶液内に０．１モル／ｌの濃度でメチルチオフェンを
添加した。このようにして構成されたりチウム−ポリア
ズレン電池は約３．４ボルトの開＃電圧を示した。次に
これを１ｍＡ／ｃｒｔｌの電流密度で２．５ボルト〜４
．０ボルトの範囲で充放電をくり返したところ約Ｏ０１
５Ａｈ／ｇ ）容量が得られ、かつサイクルを１００ｏ
回以上重ねても容量は初期の９０％以上保たれていた。
比較例２
実施例２と同様にして電池を作製した。ただし電解質溶
液中にはメチルチオフェンを投入しなかった。この電池
の開路電圧は約３．４ボルトであり、４ボルトから２．
５ボルトの電圧範囲で０．１２Ａｈ／ｇの容量があった
。
液中にはメチルチオフェンを投入しなかった。この電池
の開路電圧は約３．４ボルトであり、４ボルトから２．
５ボルトの電圧範囲で０．１２Ａｈ／ｇの容量があった
。
これを１ ｍＡ／ｄの定電流で充放電をくり返したとこ
ろサイクルの増加につれて放電容量の明らかな低下が認
められ、２００回目で初期値の６０％に低下した。
ろサイクルの増加につれて放電容量の明らかな低下が認
められ、２００回目で初期値の６０％に低下した。
実施例３
０゜５Ｍの過塩素酸水溶液に０．１モル／ｅの濃度でピ
ロールを入れた。実施例１と同様にして電極を設置し、
白金板をアノードとして１ ｍＡ／ｃ＋＋ｒの定電流を
２時間流した。
ロールを入れた。実施例１と同様にして電極を設置し、
白金板をアノードとして１ ｍＡ／ｃ＋＋ｒの定電流を
２時間流した。
上記白金板上には黒色のポリピロールが析出し、その白
金板片作土の重量は２．４■であった。以下実施例１と
同様にしてリチウム／ポリピロール電池を作製し、この
電解質溶液中に０．１モル／ｅの濃度でフランを添加し
た。この電池の開路電圧は約３．３ボルトであった。次
にこれを２ボルート〜４ボルトの電圧範囲で、１ ｍＡ
／ｃ＋／の定電流で充放電をくり返したところ、０．１
４ Ａｈ／ｇの容量が得られ、１０００以上サイクルを
行なっても容量は初期の９０％以上保っていた。
金板片作土の重量は２．４■であった。以下実施例１と
同様にしてリチウム／ポリピロール電池を作製し、この
電解質溶液中に０．１モル／ｅの濃度でフランを添加し
た。この電池の開路電圧は約３．３ボルトであった。次
にこれを２ボルート〜４ボルトの電圧範囲で、１ ｍＡ
／ｃ＋／の定電流で充放電をくり返したところ、０．１
４ Ａｈ／ｇの容量が得られ、１０００以上サイクルを
行なっても容量は初期の９０％以上保っていた。
比較例３
実施例３と同様にして電池を作製した。ただし、電解質
溶液中にはフランを添加しなかった。この電池の開路電
圧は約３．３ボルトであり、２ボルト〜４ボルトの電圧
範囲の容量は０．１０ Ａｈ／ｇであった。これを１
ｍ Ａ／ｃｔｉの定電流で２ボルト〜４ボルトの範囲で
充放電をくり返したところ、２００回目で初期の６０％
に容量が低下した。
溶液中にはフランを添加しなかった。この電池の開路電
圧は約３．３ボルトであり、２ボルト〜４ボルトの電圧
範囲の容量は０．１０ Ａｈ／ｇであった。これを１
ｍ Ａ／ｃｔｉの定電流で２ボルト〜４ボルトの範囲で
充放電をくり返したところ、２００回目で初期の６０％
に容量が低下した。
上記実施例の結果によれば本発明が上記エネルギー密度
及びサイクル寿命等に著しい優れた改善効果を示してい
ることが明らかである。
及びサイクル寿命等に著しい優れた改善効果を示してい
ることが明らかである。
（発明の効果）
本発明は以上の説明から明らかなように上述の二次電池
における電解液中に単に上記アノード酸化によって重合
し得るモノマーを添加存在させたことにより該電池特性
を著しく向上させ上記問題を解決し得る効果がありその
工業的利用価値は非常に大きい。
における電解液中に単に上記アノード酸化によって重合
し得るモノマーを添加存在させたことにより該電池特性
を著しく向上させ上記問題を解決し得る効果がありその
工業的利用価値は非常に大きい。
Claims (1)
- 電解酸化重合法等によって得られる高分子材料からなる
電極を用いた構成の二次電池において、その電解液中に
、アノード酸化によって重合し得るモノマーを混入存在
させたことを特徴とする二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60000378A JPS61161673A (ja) | 1985-01-08 | 1985-01-08 | 二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60000378A JPS61161673A (ja) | 1985-01-08 | 1985-01-08 | 二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61161673A true JPS61161673A (ja) | 1986-07-22 |
Family
ID=11472132
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60000378A Pending JPS61161673A (ja) | 1985-01-08 | 1985-01-08 | 二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61161673A (ja) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0265821A2 (de) * | 1986-10-27 | 1988-05-04 | BASF Aktiengesellschaft | Elektrolyt für elektrochemische Zellen |
| US4940640A (en) * | 1985-07-23 | 1990-07-10 | University Of Pennsylvania | High capacity polyaniline electrodes |
| US5023149A (en) * | 1984-06-14 | 1991-06-11 | University Patents, Inc. | Electrochemistry employing polyaniline |
| US5731106A (en) * | 1996-01-25 | 1998-03-24 | Fujitsu Limited | Electrolytic solution for lithium secondary battery and lithium secondary battery using the same |
| EP1148570A3 (en) * | 2000-04-18 | 2004-09-08 | Sony Corporation | Nonaqueous electrolyte secondary battery |
| US7150944B2 (en) * | 2000-05-03 | 2006-12-19 | Samsung Sdi Co., Ltd. | Non-aqueous electrolyte compositions and lithium secondary batteries made thereof |
| CN102569896A (zh) * | 2010-12-10 | 2012-07-11 | 比亚迪股份有限公司 | 一种锂离子二次电池及其制备方法 |
| JP2013012387A (ja) * | 2011-06-29 | 2013-01-17 | Toyota Industries Corp | 電解液及びリチウムイオン二次電池 |
-
1985
- 1985-01-08 JP JP60000378A patent/JPS61161673A/ja active Pending
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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