JPS61152411A - 多層パリソン及びその製造方法 - Google Patents

多層パリソン及びその製造方法

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JPS61152411A
JPS61152411A JP59277074A JP27707484A JPS61152411A JP S61152411 A JPS61152411 A JP S61152411A JP 59277074 A JP59277074 A JP 59277074A JP 27707484 A JP27707484 A JP 27707484A JP S61152411 A JPS61152411 A JP S61152411A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、多層構造を有するパリソン及びその製造方法
に関するものであり、更に詳しくは、透明性、ガスバリ
ヤ−性、機械的強度に優れた多層容器を得るための前駆
体である多層パリソン及びその製造方法に関する。
近年、熱可塑性樹脂を用いた中空容器が、軽量、破裂に
対する安全性等の利点から、化粧品、食品、飲料等の容
器として広範に使用されている。
ことに、ポリエチレンテレフタレートからなる中空容器
の開発は、２軸延伸ブロー成形技術の向上により、急速
に進展している。
しかし、ポリエチレンテレフタレートを主体とする熱可
塑性ポリエステル樹脂からなる２軸配向した容器も万全
の性能を具備しているわけではなく、特に充填する内容
物がガス遮断性を高度に要求される飲料品である場合は
、その酸素及び炭酸ガスに対するガスバリヤ−性能の不
足から、内容物の風味を損なう等の欠点を有している。
従来の技術 斯かる欠点を解決するため、熱可塑性ポリエステル樹脂
と熱可塑性ガスバリヤ−性樹脂であるメタキシレン基含
有ポリアミド樹脂（以下ＭＸナイロンと記す）との各々
に対応する２個の射出シリンダーを有する成形機を用い
、単一の金型に１回の型締動作で、溶融した熱可塑性ポ
リエステル樹脂とＭＸナイロンとを、熱可塑性ポリエス
テル樹脂、ＭＸナイロンの順に、連続的且つ順次射出し
て、熱可塑性ポリエステル樹脂を外層に、ＭＸナイロン
を中央層とした３層構造にする試みも既に知られている
。（特開昭５７−１２８５１６、同発Ｈが解ゞ　しよう
とする問題力 しかしこの方法の場合、本来機械的強度、透明性に問題
のあるＭＸナイロンの層を薄くする、言い替えれば、Ｍ
Ｘナイロンの射出量を少なくしようとした場合、ＭＸナ
イロンの層がパリソンの全体に形成されない欠点があっ
た。
本発明者らは、このような欠点を解消する方法として、
上記従来法において、ＭＸナイロンを射出するのに続け
て、再度熱可塑性ポリエステル樹脂を射出することによ
り、熱可塑性ポリエステル樹脂を２つの外層と１つの中
央層、ＭＸナイロンを外層と中央層とに挟まれた２つの
中間層とした５層構造とし、その結果としてＭＸナイロ
ンの層を、２層となるものの、極めて薄くすることがで
き、ＭＸナイロンの射出量を前記従来法より少なくする
ことに成功し、特許出願しな。
しかし、一般にＭＸナイロンを含めガスバリヤ−性樹脂
は、熱可塑性ポリエステル樹脂等との親和性に乏しいた
め、接着力が不十分であり、剥離し易い欠点があり、こ
の方法によっても、この欠点を解消することは出来なか
った。
本発明者らは、これら従来法の欠点に鑑み鋭意研究の結
果、前記の方法に更に熱可塑性接着性樹脂に対応する射
出シリンダーを設け、熱可塑性ポリエステル樹脂、熱可
塑性接着性樹脂、ＭＸナイロン、熱可塑性接着性樹脂、
熱可塑性ポリエステル樹脂の順に連続的且つ順次射出す
ることにより、熱可塑性ポリエステル樹脂の層とＭＸナ
イロンの層との間に熱可塑性接着性樹脂の層を薄く且つ
均一に形成させ得ることに成功し、更に研究の結果本発
明に到達した。
問題点を解°する為の手 而して本発明は、胴部分において、熱可塑性ポリエステ
ル樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリカーボネート、ポ
リアクリロニトリル、ポリ塩化ビニル又はポリスチレン
（樹脂Ａ）により２つの外層と１つの中央層とが、熱可
塑性ガスバリヤ−性樹脂（樹脂Ｃ）により外層と中央層
との間に位置する２つの中間層が、熱可塑性接着性樹脂
（樹脂Ｂ）により外層と中間層との間又は中間層と中央
層との間の４つの接着層が各々形成された９層構造から
なる多層パリソン及び樹脂Ａ、樹脂Ｂ及び樹脂Ｃの各々
に対応する３個の射出シリンダーを有する成形機を用い
、単一の金型に、１回の型締動５作で、溶融した樹脂Ａ
、樹脂Ｂ及び樹脂Ｃを、樹脂゛Ａ、樹脂Ｂ、樹脂Ｃ１樹
脂Ｂ、樹脂Ａの順に、連続的且つ順次射出することを特
徴とする、前記多層′パリソンの製造方法である。
以下本発明を図面に基いて説明する。
第１図は、本発明方法を実施する為の装置の原理図であ
り、図中１．２及び３は、各々、樹脂Ａ、樹脂Ｂ及び樹
脂Ｃを射出する為の射出シリンダーを、４はホットラン
ナ−を、５はゲートを、６は金型を、７はキャビティを
、各々表している。
第２〜５図は、本発明を実施する際のキャビティ内の状
況を、段階を追って示すための断面図であり、８．９及
び１０は、各々、樹脂Ａ、樹脂Ｂ及び樹脂Ｃを表してい
る。
射出シリンダー１．２及び３の各々の中で溶融状態にあ
る樹脂Ａ、樹脂Ｂ及び樹脂Ｃは、樹脂Ａ、樹脂Ｂ、樹脂
Ｃ１樹脂Ｂ、樹脂Ａの順で、ゲート５を通って、連続的
に金型６内のパリソン形状のキャビティ７に逐次射出す
る。
樹脂流路の合流地点の前には、逆流防止弁が設けられて
いる。
先ず、射出シリンダー１から溶融した樹脂Ａをキャビテ
ィ内に射出すると、キャビティ内断面は第２図のように
なる。
続いて、射出シリンダー２から溶融した樹脂Ｂをキャビ
ティ内に射出すると、キャビティ内断面は、第３図のよ
うになる。
射出シリンダー３から溶融した樹脂Ｃをキャビティ内に
射出すると、キャビティ内断面は、第４図のようになる
。
以下同様に、射出シリンダー２から溶融した樹脂Ｂを、
射出シリンダー１から溶融した樹脂Ａを順次連続的に射
出すると、最終的に第５図の如くキャビティ内には９層
に樹脂層が形成される。
保圧、保冷を行った後、金型を開くと、胴部分において
、樹脂Ａにより２つの外層と１つの中央層とが、樹脂Ｃ
により外層と中央層との間に位置する２つの中間層が、
樹脂Ｂにより外層と中間層との間又は中間層と中央層と
の間の４つの接着層が各々形成された９層構造からなる
多層パリソンが得られる。
胴部分の全体に均一に９層の樹脂層を形成させるための
射出する樹脂の量比は、最初に射出する樹脂Ａが４０〜
６０容量％、最後に射出する樹脂Ａが２０〜４０容量％
、先に射出する樹脂Ｂが１〜５容量％、後に射出する樹
脂Ｂが１〜５容量％、樹脂Ｃが１〜１５容量％が適当で
ある。
一般に多層パリソンの肉厚は２〜６ｍｍ、好ましくは３
〜５ｍｍであり、また２軸延伸ブロー成形された多層容
器の肉厚は２００〜５００μ、好ましくは２５０〜４５
０μである。
本発明で使用する樹脂Ａは、熱可塑性ポリエステル樹脂
、ポリオレフィン系樹脂、ポリカーボネート、ポリアク
リロニトリル、ポリ塩化ビニル、又はポリスチレンであ
るが、なかでも熱可塑性ポリエステル樹脂が好ましい。
かかる熱可塑性ポリエステル樹脂とは、通常酸成分の８
０モル％以上、好ましくは９０モル％以上がテレフタル
酸であり、グリコール成分の８０モル％以上、好ましく
は９０モル％以上がエチレングリコールであるポリエス
テルを意味し、残部の他の酸成分としてはイソフタル酸
、ジフェニルエーテル−４，４−ジカルボン酸、ナフタ
レン−１，４又は２．６−ジカルボン酸、アジピン酸、
セバシン酸、デカン−１，１０−ジカルボン酸、ヘキサ
ヒドロテレフタル酸を、又他のグリコール成分としては
プロピレングリコール、１．４−ブタンジオール、ネオ
ペンチルグリコール、ジエチレングリコール、シクロヘ
キサンジメタツール、２．２−ビス（４−ヒドロキシフ
ェニル）プロパン、２．２−ビス（４−ヒドロキシエト
キシフェニル）プロパン等を例示することが出来る。更
に又、オキシ酸としてＰ−オキシ安息香酸等を含有する
ポリエステル樹脂も例示しうる。
これらの熱可塑性ポリエステル樹脂の固有粘度は、０．
５５以上が適当であり、好ましくは０．６５〜１．４で
ある。固有粘度が０．５５未満では、多層パリソンを透
明な非晶状態で得ることが困難であるほか、得られる容
器の機械的強度も不充分である。
本発明で使用する樹脂Ｂ、即ち熱可塑性接着性樹脂とし
ては、変性ポリオレフィン樹脂、α−オレフィン−ビニ
ルエステル共重合体、共重合ポリアミド樹脂、共重合ポ
リエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂
等が例示され、これらは、単独若しくは２種以上の混合
物又は他の熱可塑性樹脂との混合物として使用される。
本発明で使用する樹脂Ｃ１即ち熱可塑性のガスバリヤ−
性樹脂としては、ＭＸナイロン、エチレン−酢ビ共重合
樹脂ケン化物、ポリアクリロニドトリル共重合樹脂、ポ
リ塩化ビニリデン樹脂等が挙げられるが、なかでもＭＸ
ナイロンが好ましい。。
かかるＭＸナイロンとは、メタキシリレンジアミン単独
、またはメタキシリレンジアミン及び全量の３０％以下
のパラ半シリレンジアミンを含む混合キシリレンジアミ
ンと炭素数６〜１０のα・ω−脂肪族ジカルボン酸とか
ら得られる構成単位を少なくとも７０モル％以上含有す
る重合体を意味する。
これらの重合体の例としては、ポリメタキシリレンアジ
パミド、ポリメタキシリレンアパミド、ポリメタキシリ
レンアジパミド等のような単独重合体、メタキシリレン
／パラキシリレンアジパミド共重合体、メタキシリレン
／パラキシリレンアジパミド共重合体、メタキシリレン
／パラキシリレンアゼセミド共重合体のような共重合体
及びこれらの単独若しくは共重合体の成分と、ヘキサメ
チレンジアミンのような脂肪族ジアミン、ピペラジンの
ような脂環式ジアミン、パラ−ビス−（２−アミノエチ
ル）ベンゼンのような芳香族ジアミン、テレフタル酸の
ような芳香族ジカルボン酸、ε−カプロラクタムのよう
なラクタム、ω−アミノへブタン酸のようなω−アミノ
カルボン酸、パラ−アミノ安息香酸のような芳香族アミ
ノカルボン酸等との共重合を例示することが出来る。
又、これらの重合体に、例えばナイロン６、ナイロン６
・６、ナイロン６・１０、ナイロン１）等の重合体を含
有させても良い。
これらのＭＸナイロンの相対粘度は、１．５以上が適当
であり、好ましくは２．０〜４．０である。
本発明においては、必要に応じて、樹脂Ａ、樹脂Ｂの一
方又は両方に、着色剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、酸
化防止剤、滑剤、核剤等を、本発明の目的を損なわない
範囲内で配合することが出来る。
作用　び発明の効果 本発明の方法により得られた多層パリソンを延伸温度に
加熱した後、吹込み金型内で軸方向に移動する延伸ロッ
ドと加圧気体の吹込みにより膨張させる、２軸延伸プロ
ー成形を行うことによって得られた多層容器は、接着層
を設けたことによりガスバリヤ−性、透明性、機械的強
度を何等損なうなく、且つ外層と中央層とが強固に接着
されており、層剥離の恐れの無いものである。
因にこの場合の延伸温度は、熱可塑性ポリエステル樹脂
単体からなるパリソンの延伸温度と略同−でよく７０〜
１３０℃が好適な範囲である。延伸は軸方向に１〜４倍
、周方向に２〜７倍延伸するのが好ましく、面積延伸倍
率で５〜１５倍が更に好ましい条件である。
実施例 樹脂Ａとして固有粘度０．７５のポリエチレンテレフ、
タレート（以下ＰＥＴと略記する）を、樹脂Ｂとして変
性ポリエチレン（三菱油化株式会社製、商品名ｒＭＯＤ
ＩＤ　　Ｂ−３１０ＫＪ）又は変性ポリプロピレン（三
井石油化学工業株式会社製、商品名「アトマー　ＧＦ５
５０Ｊ）を、樹脂Ｃとして相対粘度２．１のポリメタキ
シリレンアジパミドを使用して、外径３０龍φ、長さ１
２０＋ｕ、肉厚４顛であり、胴部分において、樹脂Ａに
より２つの外層と１つの中央層とが、樹脂Ｃにより外層
と中央層との間に位置する２つの中間層が、樹脂Ｂによ
り外層と中間層との間又は中間層と中央層との間の４つ
の接着層が各々形成された９層構造からなる多層パリソ
ンを、３−シリンダー型射出成形機にて成形した。
尚、射出条件は、次の如くである シ、リンダ一温度；樹脂Ａ側　　　　　２７５℃樹脂Ｃ
側　　　　　２６５°Ｃ 金型温度：　　　　　　　　　　　　　２０″Ｃ射出保
圧時間：　　　　　　　　　　　　１０ｓｅｃ冷却時間
：　　　　　　　　　　　　　　　１５ｓｅｃ射出容量
割合：先に射出する樹脂Ａ　　４８容量％先に射出する
樹脂Ｂ　　２容量％ 樹脂Ｃ８容量％ 後に射出する樹脂Ｂ　　２容量％ 後に射出する樹脂Ａ　　４０容量％ 射出速度：　　先に射出する樹脂Ａ　　２２　ｃｃ／ｓ
ｅｃ先に射出する樹脂８　　８　ｃｃ／ｓｅｃ樹脂Ｃ１
）ｃｃ／ｓｅｃ 後に射出する樹脂Ｂ　　　８　ｃｃ／ｓｅｃ後に射出す
る樹脂Ａ　　１０ｃｃ／ｓｅｃ得られたパリソンを、２
軸延伸ブロー成形機を用いて、パリソンの表面温度が９
５℃になるまで石英ヒーターで加熱した後、吹込金型内
に移送し、延伸ロッドの移送速度２０　ｃｎ＋／ｓｅｃ
　、延伸吹込圧力２０ｋｇ／ｃＪの条件下で２軸延伸ブ
ロー成形し、全長２７５ｎ、外径８０鶴φ、内容積１０
００ｍｌのボトル形状中空多層容器を得た。
得られた多層容器は、ガスバリヤ−性、透明性、機械的
強度に優れると共に、層剥離の起こらないものであった
。
即ち、酸素透過率は、モダンコントロール社製試験機ｒ
ＯＸＴＲＡＮ　１００Ｊを使用して、２０　’Ｃ１相対
湿度６５％で測定したところ、ポリエチレンテレフタレ
ート単層容器の約１）５であり、樹脂Ａ層と樹脂Ｃ層と
の間の剥離強度は、東洋ボートウィン社製試験機「テン
シロン」を使用して、幅１　ｉｎの短冊片につき１８０
度引張方向にて測定したところ、樹脂Ｂとして変性ポリ
エチレンを使用したｔ１３００〜５００　ｇ／ｉｎ、変
性ポリプロピレンを使用した場合２００〜４００ｇ／ｉ
ｎであった。
【図面の簡単な説明】
第１図は、本発明方法を実施する為の装置の原理図であ
り、図中１．２及び３は、各々、樹脂Ａ、樹脂Ｂ及び樹
脂Ｃを射出する為の射出シリンダーを、４はホットラン
ナ−を、５はゲートを、６は金型を、７はキャビティを
、各々表している。 第２〜５図は、本発明を実施する際のキャビティ内の状
況を、段階を追って示すための断面図であり、８．９及
び１０は、各々、樹脂Ａ、樹脂Ｂ及び樹脂Ｃを表してい
る。

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）胴部分において、熱可塑性ポリエステル樹脂、ポ
    リオレフィン系樹脂、ポリカーボネート、ポリアクリロ
    ニトリル、ポリ塩化ビニル又はポリスチレン（樹脂Ａ）
    により２つの外層と１つの中央層とが、熱可塑性ガスバ
    リヤー性樹脂（樹脂Ｃ）により外層と中央層との間に位
    置する２つの中間層が、熱可塑性接着性樹脂（樹脂Ｂ）
    により外層と中間層との間又は中間層と中央層との間の
    ４つの接着層が各々形成された９層構造からなる多層パ
    リソン
  2. （２）樹脂Ａが熱可塑性ポリエステル樹脂であり、樹脂
    Ｃがメタキシレン基含有ポリアミド樹脂である特許請求
    の範囲第（１）項記載の多層パリソン（３）熱可塑性ポ
    リエステル樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリカーボネ
    ート、ポリアクリロニトリル、ポリ塩化ビニル又はポリ
    スチレン（樹脂Ａ）、熱可塑性接着性樹脂（樹脂Ｂ）及
    び熱可塑性ガスバリヤー性樹脂（樹脂Ｃ）の各々に対応
    する３個の射出シリンダーを有する成形機を用い、単一
    の金型に、１回の型締動作で、溶融した樹脂Ａ、樹脂Ｂ
    及び樹脂Ｃを、樹脂Ａ、樹脂Ｂ、樹脂Ｃ、樹脂Ｂ、樹脂
    Ａの順に、連続的且つ順次射出することを特徴とする、
    胴部分において、樹脂Ａにより２つの外層と１つの中央
    層とが、樹脂Ｃにより外層と中央層との間に位置する２
    つの中間層が、樹脂Ｂにより外層と中間層との間又は中
    間層と中央層との間の４つの接着層が各々形成された９
    層構造からなる多層パリソンの製造方法
  3. （３）樹脂Ａが熱可塑性ポリエステル樹脂であり、樹脂
    Ｃがメタキシレン基含有ポリアミド樹脂である特許請求
    の範囲第（３）項記載の多層パリソンの製造方法
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